（光学工程专业论文）固体荧光致冷效应及掺yb激光介质辐射冷却研究.pdf

国防科学技术大学研究生院博士学位论文 摘要 用波长较长的泵浦光在材料中激发出波长较短的荧光，利用该反斯托克斯荧 光( a n t i s t o k e sf l u o r e s o e n o e ) 使材料降温，这一过程称为荧光致冷( f l u o r e s o e n o e c o o l i n g ) 。 本文分为两部分，第一部分研究掺镱固体荧光致冷原理与实验方法，第二部 分研究掺镱激光增益介质辐射冷却理论。主要内容如下： 一、掺镱介质荧光致冷原理与实验研究 分别从光谱和熵的角度对荧光致冷的机理进行了阐述，推导了荧光致冷效率 的表达式及其热力学上限。 对掺镱介质荧光致冷性能进行分析，对泵浦光波长进行优化。测量了 y b 3 + ：k g w 和y b 3 + ：k l u w 晶体的偏振吸收光谱和偏振发射光谱，以及掺镱磷酸盐 玻璃的吸收光谱和发射光谱。利用倒易法和f l ( f u o h t b a u e r - l a d e n b u r g ) 公式相互 补充、校验，分别计算吸收截面和发射截面。结果表明：两种掺镱晶体的吸收截 面及发射截面比掺镱磷酸盐玻璃的截面约高一个量级。利用测得的吸收和发射光 谱数据，以绝对致冷效率( a b s o l u t ec o o l i n ge f f i c i e n c y ) 为判据，对泵浦光波长进行 了优化，计算结果为：两种国产掺镱晶体的最佳泵浦波长在1 0 2 2 n m 附近，最佳偏 振方向为e m ( 致冷效率计算值为1 6 8 ) ，在l w 泵浦功率下，两种国产掺镱晶体 的致冷功率计算值约为2 4 2 6 m w ( e m 偏振) ，掺镱磷酸盐玻璃的致冷功率计算值 约为1 9 m w 。 对荧光自吸收效应进行分析与计算。介质中的荧光自吸收( 荧光捕获) 效应使出 射的平均荧光波长变长、外量子效率降低，导致致冷效率降低。本文利用蒙特卡 罗方法分析了掺镱磷酸盐玻璃的荧光自吸收效应。利用f l u o r o l o gt a n3 2 1 型荧光 光谱仪测量了厚1 r a m 和3 r a m 的样品( 直径l o m m ) 的侧向荧光和后向荧光，结果表 明：蒙特卡罗计算得到的荧光谱线轮廓与实验曲线基本一致。 设计掺镱晶体的荧光致冷验证性实验。以1 0 n s 级脉冲可调谐o p o 激光为泵浦 源，采用傅立叶变换光谱步进扫描( s t e p s c a n ) 技术测量了厚度为1 2 m m 样品的热 辐射光谱，得到了国产y b 3 + ：k g w 和y b 3 + ：k l u w 晶体的半定量荧光致冷测量结果。 利用上述光谱测量方法，得到了固体荧光冷却过程的时域演变曲线。而文献报道 的荧光致冷测量方法( 光热偏转法、荧光法等) 受原理上的限制，得不到热辐射光谱 随时间演变的测量结果。 二、掺镱激光介质辐射冷却理论 泵浦源向固体激光增益介质提供产生激光所需能量的同时，在介质中产生无 用热，限制激光器的输出平均功率，同时导致激光光束质量下降。为了持续发光， 第i 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 并改善光束震量，必须及霹从激光增益介质中去除无用热。以荧光辐射熙方式直 接从增益介质内部移出热量，是激光器热管理的一条新的技术途径。 提出了一种激光发光与荧光冷却交替运行的调q 激光器模型。该激光器的基 本原理是：利用q 开关关闭时的荧光致冷效应，抵消产生q 开关激光脉冲时所沉 积的热量，以闻歇式冷却方式使增益介质中的燕沉积趋近于零。利蔫准二麓级速 率方程，对y b ”：k g w 调q 激光器进行了模拟计算，得出了实现间歇式辐射冷却 所需的介质参数和泵浦条件。这种冷却方式迄今未见国内外有相关报道。 对辐射平衡激光器( r a d i a t i o n - b a l a n o e dl a s e r ) 的原理与单元技术进行硪究。推 导了实现辐射平衡运转时泵浦光、激光强度与增益贪质以及谐振腔参数之闰满足 的关系式。利用速率方程理论及材料的吸收、发射截面数据，以小信号增益系数 和转换效率为目标函数，对辐射平衡激光器的泵浦光、激光波长及偏振态进行了 优化计算。结果表嚷：对于5 掺杂y b 3 十：k g w 晶体，辐射平衡运转时豹最佳泵浦 光波长为1 0 0 1 n m 、偏振态为e m ，最佳激光波长为1 0 3 9 r i m 、偏振态为e p ( b ) ， 该晶体发射的反斯托克斯荧光( 平均波长9 9 5 n m ) 起辐射致冷作用。 根据辐射平衡激光器低热泵浦的需要，建立了二极管巴条空心导管一增益 余质一体化藕合计算模型，计算了增益介质内郝泵浦光功率密度的三维分布。以 传输效率为目标函数，对空心静管进行设计和优化。 角谱传播法和速率方程结合，计算了y b ”：k g w 激光器中自再现模的形成过 程。分析了激光起振时的弛豫振荡现象，得出了激光光斑分布的时变过程。 本文关于荧光致冷机理和掺镱激光奔质辐射冷却技术的研究结果，对研制低 内热固体激光器其有指导作用。 主题词：荧光致冷；荧光囊吸收；步进扫描技术；n 3 + ：k g w 激光器；辐射冷 却；辐射平衡激光器；间歇式冷却 第i i 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 a b s t r a c t s o m em a t e r i a l se m i t t e dl i g h ta ts h o r t e rw a v e l e n g t h st h a nt h a tw i t hw h i c ht h e m a t e r i a lw a si l l u m i n a t e dd u et ot h e r m a l ( p h o n o n ) i n t e r a c t i o n sw i t ht h ee x c i t e da t o m s t h i sp r o c e s si st e r m e da n t i s t o k e sf l u o r e s c e n c ec o o l i n g t h i st h e s i sc o n s i s t so ft w op a r t s ：t h ef i r s tp a r tf o c u s e so nt h em e c h a n i s ma n d e x p e r i m e n t so fs o l i df l u o r e s c e n c ec o o l i n g ，a n dt h es e c o n dp a r t sf o c u s e so nt h er a d i a t i o n c o o l i n go fy b d o p e d l a s e rm e d i u m s t h em a i nc o n t e n t sa r ea sf o l l o w s ： i p r i n c i p l e sa n de x p e r i m e n to ff l u o r e s c e n c ec o o l i n go fy b d o p e dm e d i u m t h em e c h a n i s mo ff l u o r e s o e n c ec o o l i n gi sd i s c u s s e df r o mt h ep o i n t so fv i e wo f s p e c 缸o s o o p ya n de n 仃o p y ，a n dt h ee x p r e s s i o na n dt h e r m o d 7 n a m i o sl i m i t a t i o no fc o o l i n g e f f i c i e n c ya r ea c h i e v e d f l u o r e s c e n c ec o o l i n gc a p a b i l i t i e so fy b d o p e dm e d i u ma r ea n a l y z e da n dp u m p w a v e l e n g t ha r eo p t i m i z e d t h ea b s o r p t i o na n de m i s s i o ns p e c t r u m so fy b 3 + ：k g w c r y s t a l ，y b ”：k l u wc r y s t a l ，a n dy b d o p e dp h o s p h a t eg l a s sa r em e a s u r e d , a n dt h e a b s o r p t i o na n de m i s s i o ne r o s ss e c t i o n sa g ec a l c u l a t e dw i t hr e c i p r o c i t ym e t h o d sa n d f - l e q u a t i o n t h er e s u l t ss h o wt h a tb o t hc r y s t a l s a b s o r p t i o nc r o s ss e c t i o n sa r ea b o u tt e n t i m e so v e rt h o s eo ft h ey b d o p e dp h o s p h a t eg l a s s b yu s eo ft h ea b s o r p t i o na n d e m i s s i o n s p e c t r u m s ，t h ep u m pw a v e l e n g t h s a r e o p t i m i z e dw i t h t h eo p t i m i z a t i o n f u n c t i o no fa b s o l u t ec o o l i n ge f f i c i e n c y t h er e s u l t ss h o wt h a tt h eo p t i m a lp u m p w a v e l e n g t hf o ry b - d o p e dp h o s p h a t eg l a s si sn e a r10 2 5 n m ( c o o l i n ge f f i c i e n c yi s0 18 ) ， a n dt h eo p t i ma lp u m pw a v e l e n t g hf o rb o t hc r y s t a li sr e a l 10 2 2 n m ，a n dt h ep o l a r i z a i t o n i se m ( c o o l i n ge f f i c i e n c yi s1 6 8 ) t h ei n f l u e n c e so ff l u o r e s c e n c er e a b o r p t i o na r ec a l c u l a t e da n da n a l y z e d b e c a u s eo f as p e c t r a lo v e r l a pb e t w e e na b s o r p t i o na n df l u o r e s c o n o e ，r e a b o r p t i o n - r e e m i s s i o ne v e n t s c a u s ear e d s h i f ti nt h eo b s e r v e df l u o r e s c e n c es p e c t r u m s ，s oa st od e c r e a s et h ec o o l i n g e f f i c i e n c y t h ee f f e c t so nf l u o r e s c e n c ec o o l i n go f f l u o r e s c e n c er e a b o r p t i o na r ea n a l y z e d w i t hm o n t ec a r l om e t h o d t h es i d ea n db a c ke m i s s i o ns p e c t r u m so ft h es a m p l e sw i m l m ma n d2 m mt h i c k n e s s ( d i a m e t e r1 0 r a m ) a r em e a s u r e dw i t hf l u o r o l o gt a n3 - 2 1 f l u o r e s c e n c es p e c t r o m e t e r t h ef l u o r e s c e n c es h a p ec a l c u l a t e db ym o n t ec a r l om e t h o di s a g r e e dw i t ht h em e a s u r e dd a t a v a l i d a t i o ne x p e r i m e n t so ff l u o r e s c e n c ec o o l i n go fy b - d o p e dc r y s t a l sa r ec a r r i e d o u t t h et h e r m a lr a d i a t i o ns p e c t r u m so f1 n 2 m mt h i c k n e s ss a m p l e sa r em e a s u r e db yu s e o ft h es t e p - s o a rt e c h n o l o g yo ff o u r i e rt r a n s f o r ms p e c t r o m e t e rw i t ht h ep u m p8 0 1 1 1 0 0o f t u n a b l eo p o1 a s e rw h o s ep u l s ed u r a t i o ni sa b o u t1 0n 8 t h ef l u o r e s c e n o ec o o l i n go ft h e y b ：k g wa n dy b ”：k l u wc r y s t a l sa r eo b s e r v e d t h et i m er e s o l v e dp r o c e s so ft h e s o l i df l u o r e s c e n c ec o o l i n gi sa c q u i r e d , w h i c hi sv e r yd i f f i c u l tt og e tb yt h er e p o r t o r i a l m e t h o d si nl i t e r a t u r e ( s u c ha sp h o t o t h e r m a ld e f l e c t i o nm e t h o d ，f l u o r e s c e n c em e t h o d , 第i i i 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 a n de t c ) b e c a u s eo ft h e i rp r i n c i p l el i m i t a t i o n s 1 i r a d i a t i o nc o o l i n go fy b d o p e dl a s e rm e d i u m t h ep r o c e s s e so fe x c i t a t i o na n ds t i m u l a t e d e m i s s i o na l w a y sr e s u l t si nh e a t g e n e r a t i o nw i t h i nt h el a s i n gm e d i u m ，n i i sp r o d u c e si n c r e a s e dt e m p e r a t u r e sa n ds t r e s s e s i nt h el a s i n gm e d i u mw h i c hl i m i tb e a mq u a l i t ya n da v e r a g ep o w e r 1 - l i ef l u o r e s c e n c e c o o l i n gr e m o v e sh e a tf r o mt h em e d i u md i r e c t l y ，w h i c hc a l lb eu s e di ns o l i d 。s t a t el a s e r c o o l i n g an e wa p p r o a c ht ot h ed e s i g no fq - s w i t c h e ds o l i d s t a t el a s e r si sp r o p o s e dw h i c h o f f s e t sh e a t i n gl o a d sb ya n t i s t o k e sf l u o r e s o e n o c i nt h i s i d e a ls y s t e m ，t h ep u m pw i l l c o o lt h eg a i nm e d i aw h e nt h eqs w i t c hi so f fa n dr e m o v e st h et h e r m a ll o a d st h a t 譬e n c r a t e db yt h el a s e rp u l s ew h e nt h eq s w i t c hi so n t h eo p e r a t i o no ft h i sm o d e lw i t h y b 3 + ：k g wc r y s t a li ss i m u l a t e da n dt h ep a r a m e t e r sa n dr e q u i r e m e n t si se d u c e d p r i n t i p l e sa n dc e l lt e c h n o l o g yo fr a d i a t i o n - b a l a n c e dl a s e r s a r er e s e a r c h e d t h e r e l a t i o n sa m o n gp u m pi n t e n s i t y ，l a s e ri n t e n s i t y ，g a mm e d i u mp a r a m e t e r sa n dr e s o n a n c e c a v i t yp a r a m e t e r s a r ed e r i v e d , a n d r a d i a t i o n b a l a n c e d1 a s e r t h eo u t p u tp e r f o r m a n c e s a g ed i s c u s s e df o r t h eo u t p u tl a s e rw a v e l e n g t ha n dp o l a r i z a t i o na r cd e r i v e db yu s eo fr a t ee q u a t i o n s p u m pw a v e l e n g t h ，l a s e rw a v e l e n g t ha n dp o l a r i z a t i o no p t i m i z e d b a s e do ns m a l ls i g n a l g a i nc o e f f i c i e n c ya n do p t i c s o p t i c se f f i c i e n c yf u n c t i o n t h er e s u l t s s h o wt h a tt h e o p t i m a lp u m pa n dl a s e rw a v e l e n t h e sa r e1 0 0 1 n ma n d1 0 3 9n m ，a n dt h eo p t i m a lp u m p a n dl a s e rp o l a r 边a t i o n sa r ee ma n de p ( b ) f o ry b ”：k g wc r y s t a lr a d i a t i o n 。b a l a n c e d l a s e r t h el db a r h o l l o wd u e t g a i nm e d i u mc o u p l i n go a l e a l a t i o nm o d e li sp r o p o s e df o r t h er e q u i r e m e n t so fr a d i a t i o n b a l a n c e dl a s e r t h e3 dp u m pi n t e n s i t yi s c a l c u l a t e da n d t h ei n i t i a lg a i nd i s t r i b u t i o ni sa c h i e v e di nt h eg a i nm e d i u m t h ed u c tp a r a m e t e r sa r e o p t i m i z e db a s e d o nt h et r a n s m i s s i o ne f f i c i e n c y t h ef o r m i n gp r o c e s so fs e l f - r e p r o d u c t i v em o d ei sc a l c u l a t e dw i t hc o m b i n i n g 也e r a t ee q u a t i o n sa n da n g u l a rs p e c t r u mp r o p a g a t i o nt h e o r y t h e s p a t i o t e m p o r a ld y n a m i c s 0 ft l l em o d cf o r m a t i o na r ca n a l y z e d , a n do u t p u tl a s e rc h a r a c t e r i s t i c sa r ea c h i e v e df o r m e y b ”：k g wg a i nm e d i u m t h em e c h a n i s ma n da p p l i c a t i o ni ny b d o p e dl a s e rm e d i u m sc o o l i n gb ya n t i - s t o k e s f l u o r e s c e n c ei nt h i st h e s i sh a v er e f e r e n c e st ol o w - h e a ts o l i d s t a t el a s e r s k e yw o r d s ：f l u o r e s c e n c ec o o l i n g ，f l u o r e s c e n c er e a b s o r p t i o n ，s t e p 。s c a n t e c h n o l o g y 。y b 3 + ：k g wl a s e r s ，r a d i a t i o nc o o l i n g ，r a d i a t i o n - b a l a n c e d l a s e r ， i n t e r m i t t e n c ec o o l i n g 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 表目录 表3 1y b 3 + ：k g w 晶体的主要物理参数2 2 表3 2 三种国产掺镱材料的致冷性能比较2 8 表6 1y b 3 + ：k g w 晶体的主要参数6 3 表6 2 透镜导管与空心导管传光特性对比9 3 第页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 图1 1 图2 1 图2 2 图2 3 图2 4 图3 1 图3 2 图3 3 图3 4 图3 5 图3 6 图3 7 图3 8 图3 9 图3 1 0 图3 1 1 图3 1 2 图3 1 3 图3 1 4 图3 1 5 图3 1 6 图3 1 7 图3 1 8 图3 1 9 图3 2 0 图3 2 1 图3 2 2 图4 1 图4 2 图4 3 图4 4 图4 5 图 目录 激光增益介质中并行发热与致冷过程2 荧光致冷示意图4 y b 3 + ：z b l a n p 材料的能级结构和光谱曲线8 光学致冷器的能流和熵流示意图1 0 l a s s o r 光学致冷器结构示意图1 2 光在界面上的反射和折射1 5 准二能级离子能级图1 6 用傅立叶变换红外光谱仪测量材料透过率简图1 8 荧光测量装置简图1 8 荧光寿命测量原理图一1 9 掺镱磷酸盐玻璃样品的透过率( 3 1 5 r a m 厚样品) 2 0 掺镱磷酸盐玻璃的吸收系数和吸收截面一2 0 掺镱磷酸盐玻璃的荧光光谱及发射截面曲线一2 1 掺镱磷酸盐玻璃的致冷性能分析2 1 k g w 晶体轴晶轴和折射率主轴的关系2 3 用于测量y b 3 + ：k g w 晶体光谱的样品一2 4 y b 3 + ：k g w 晶体的偏振吸收光谱和偏振吸收截面一2 4 y b 3 + ：k g w 晶体的偏振荧光光谱和偏振发射截面2 5 y b 3 + ：k g w 晶体的致冷性能分析一2 6 y b 3 + ：k l u w 晶体的偏振光谱和偏振截面2 7 y b ”：k l u w 晶体的致冷性能分析2 8 文献中报道的荧光致冷测量方法3 0 黑体的单色辐射功率密度曲线：3 0 荧光致冷实验原理图3 l 荧光致冷实验实物图3 1 y b 3 + ：k g w 晶体荧光致冷实验结果数据3 2 y b ”：k l u w 晶体荧光致冷实验结果数据3 4 光线在表面的反射、折射方向计算一4 0 荧光自吸收过程示意图4 l 荧光方向矢量示意图4 2 光子追踪程序流程图4 4 荧光自吸收子模型验证4 5 第v 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 图4 6 图4 7 图4 8 图4 9 图4 1 0 图5 1 图5 2 图5 3 图6 1 图6 2 图6 3 图6 4 图6 5 图6 6 图6 7 图6 8 图6 9 图6 1 0 图6 1 1 图6 1 2 图6 1 3 图6 1 4 图6 1 5 图6 1 6 图6 1 7 图6 1 8 图6 1 9 图6 2 0 图6 2 l 图6 2 2 图6 2 3 图6 2 4 图6 2 5 图6 2 6 荧光自吸收实验测量结果与蒙特卡罗计算结果比较4 6 荧光自吸收引起的平均荧光波长红移量与介质几何尺寸的关系4 6 荧光自吸收引起的荧光外量子效率变化与样品几何尺寸的关系4 7 荧光自吸收对绝对致冷效率的影响4 7 三种测量荧光的方式及结果4 8 调q 过程反转粒子数密度及激光光强随时间的变化5 3 荧光冷却调q 激光器模型5 4 荧光冷却调q 激光器模拟结果5 8 辐射平衡激光器样机6 1 辐射平衡激光器能级示意图6 2 辐射平衡激光器上能级粒子数密度、激光光强与泵浦光光强的关系6 4 激光光强、泵浦光光强随传播距离的变化6 5 谐振腔内传播的激光6 5 辐射平衡条件下谐振腔内激光和泵浦光的光强6 7 辐射平衡条件下输出激光光强与输出耦合镜反射率的关系一6 7 辐射平衡条件下输出耦合镜反射率的下限6 8 激光泵浦过程主要参数间的关系7 1 小信号增益系数与波长的关系7 2 端面泵浦时主要参数间的关系7 3 各向异性材料不同偏振方向上的吸收和发射特性( y b 3 + ：k g w 晶体) 7 5 各向异性增益介质主要参数间的关系7 5 y b 3 十：k g w 晶体偏振小信号增益系数7 6 y b ”：k g w 晶体最佳激光波长及对应的小信号增益系数和泵浦光光强7 7 端面泵浦y b 3 + ：k g w g 体时主要参数间的关系7 8 掺镱磷酸盐玻璃辐射平衡激光器的最优工作波选择7 9 y b 3 + ：k g w 晶体辐射平衡激光器的最优工作波长选择8 0 空心导管的结构8 2 l d 巴条结构示意简图8 4 激光二极管光子取样时光子方向的确定8 5 模拟结果与典型文献中的数据对比8 5 海特光电产品b a r 条发光单元形状示意图8 6 光导管蒙特卡罗方法模拟结果及金的反射率曲线8 7 发光单元传输过程的模拟结果8 8 光导管输出光斑演变的模拟结果8 9 第v i 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 图6 2 7 图6 2 8 图6 2 9 图6 3 0 图6 3 1 图6 3 2 图6 3 3 图6 3 4 图6 3 5 图6 3 6 图6 3 7 光导管输出的光斑尺寸及光束发散角8 9 增益介质内部泵浦光功率分布9 0 计算用柱透镜主要参数9 1 透镜导管蒙特卡罗方法模拟结果9 2 角谱传播法计算腔模示意图9 5 利用角谱传播法计算谐振腔模式9 6 辐射平衡激光器设计图9 8 泵浦功率及输出激光确定9 8 激光器输出性能计算方法1 0 0 激光振荡过程1 0 0 激光光束变化过程1 0 1 第v i i 页 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其 他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得国防科技大学或其他教育结 构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均 已在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文题目：固笠蕴光塑猃越廑丛攫坠邀毖企题辐射猃塑婴究 学位论文作者繇抽汹吼列8 年j 月砑日 学位论文版权使用授权书 本人完全了解并接受国防科技大学有关保存、使用学位论文的规定。本人授 权国防科技大学可以保留并向国家有关部门或机构交送论文的复印件和电子文 档，允许论文被查阅和借阅：可以将学位论文全部或部分内容编入有关数据库进 行检索，可以影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 ( 保密学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文题目：固馇蕴造塾猃筮廛拯丝坠邀迸企厦蝠越硷垫婴塞 作者指导教师签名：诲圭查日期：) n 学年期以汩 国防科学技术大学研究牛院博士学位论文 第一章绪论弟一早硒下匕 1 1 本课题的研究意义 在冷却固体激光介质时，依靠传统热传导对流方式致冷，必然存在温度梯度， 影响输出光束质量，限制了高功率激光器进一步提高输出功率。自从1 9 6 0 年第一 台固体激光器诞生起，人们就在与伴随激光而产生的有害热效应进行不懈的斗争， 这是一个已经取得了重大成果，但又没有完全解决的棘手问题【1 2 5 1 。 迄今为止，人们采取了各种措施来减小热效应，归纳起来主要有三方面【1 2 6 j ： 1 ) 尽可能减少进入工作介质的无用热，如采用激光二极管( l a s e rd i o d e ，l d ) 泵 浦，这是最根本的办法： 2 ) 对工作介质进行有效散热，如采用气体、液体、传导冷却、微通道冷却结构 等对工作介质散热； 3 ) 减小、补偿热影响。 虽然在中小功率激光器热管理方面取得了很大成果，但仍然不能满足高功率 ( 大能量) 激光器与日俱增的降温需求。既能大幅度提升输出功率，又不显著增加( 甚 至减小) 介质“热沉积”一这种设想曾经被视为空中楼阁。 荧光冷却固体是1 9 9 5 年问世的新技术。在某些固体材料中，光子与声子相互 作用，能发出比泵浦光波长更短的荧光，即反斯托克斯荧光，导致材料降温 2 7 1 。 荧光致冷过程中，介质内部的热量以光辐射的形式散出，其速度远大于热传 导。可以通过控制泵浦源，对介质内部感兴趣的局部区域进行降温，这是热传导 不可能完成的任务。另外，利用辐射冷却原理，人们提出了“辐射平衡”激光器 的新概念1 2 8 1 ，在这种激光器中，泵浦光采用激光二极管，一方面使激光介质粒子 数反转，另一方面利用反斯托克斯荧光冷却激光介质，从而使激光发热量大大降 低，甚至不发热，如图1 1 所示。激光器的这种工作方式避免了传统上庞大的散热 系统，使固体激光器更加紧凑，且光束质量更高。 与传统意义上的传导、对流等热交换方式截然不同，荧光致冷是从介质内部 直接以荧光辐射的形式移出热量，荧光致冷为固体激光器的热管理开辟了一条新 路，值得深入研究。 第1 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 泵浦光 鸯 二= 掀圯撕 入l 一1 0 4 0 泵浦光发热 荧光敞热 反斯托克斯荧光冷却 、f 一9 9 5n 八l ，一 掺镱激光增盔介质 图1 1 激光增益介质中并行发热与致冷过程 1 2 本文的主要内容 n m m 本文分为两部分，各章主要内容如下： 第一章为绪论。 第二章到第四章为本文第一部分内容，主要研究荧光致冷机理和实验方法。 其中： 第二章综述国内外的研究现状，从光谱角度和熵的角度分别对荧光致冷效应 的基本原理做了解释，分析了荧光致冷效率的热力学上限。 第三章对三种掺镱介质的光谱进行了测量，对其致冷性能进行了分析，对泵 浦光进行了优化，报道两种掺镱晶体荧光致冷的验证性实验。 第四章利用蒙特卡罗方法计算荧光自吸收过程，分析了自吸收对荧光致冷效 应的影响。 第五章、第六章为本文的第二部分，主要研究掺镱激光器辐射冷却理论。其 中： 第五章提出了一种激光发光与荧光冷却交替运行的调q 激光器模型。 第六章论述辐射平衡激光器的原理，研究泵浦几何、输出特性等单元技术， 并优化泵浦光、激光的波长及偏振态。 第七章对本文的研究结果和创新点进行了总结。 弟2 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 第一部分固体荧光致冷效应研究 已有大量文献报道、分析固体荧光致冷效殿( 2 7 2 9 。34 1 。其研究重点是寻找优质 的致冷材秘程追求降温幄度，除美国海军实验蹇的b o w m a n 等人外瑟弱，较少麸清 除激光内热的角度研究掺镱激光介质的荧光致冷效应。 本部分分析三种国产掺镱激光介质的荧光致冷性能，并对其中的两种晶体进 彳亍验证性实验。主要内容如下： ( 1 ) 阐述荧光致冷的机理、综述研究进展； ( 2 ) 对三种掺镱激光介质( 掺镱磷酸盐玻璃、y b ”：i 莨g d o v o 。) 2 ( 以下简称 y b ”：k g w ) 和y b ”：k l u ( w 0 4 ) 2 ( 以下简称y b 3 + ：k l u w ) 晶体) 的光谱特性进行测量， 分析三者的荧光致冷性能，对泵浦光波长、偏振态进行优化，并对y b 3 + ：k g w 和 y b ”：k l u w 晶体做荧光致冷的验证性实验； ( 3 ) 利用蒙特卡罗方法对荧光白吸收过程建模和计算，讨论自吸收对致冷的影 响，设计并完成实验，对计算结果进行验证。 第3 页 国防科学技术大学研究生院博士学位论文 第二章固体荧光致冷概述 本章首先概述固体荧光致冷的概念及研究进展，然后从光谱角度和熵的角度 介绍固体荧光致冷的基本理论，讨论致冷效率的热力学限制。 2 1 固体荧光致冷的概念及研究进展 德国物理学家p p r i n g s h e i m 在1 9 2 9 年提出荧光致冷概念【3 6 1 ，由于受限于材料 和实验条件，直到1 9 8 1 年才观察到气体荧光致冷现别3 7 1 。又经过十几年后，1 9 9 5 年才在实验上观测到固体的荧光致冷效应口7 1 。 由于固体荧光致冷的一系列优点( 如全光性、全固化、无电磁辐射等) 及其在微 电子、航天等具有特殊降温要求的领域有重要应用前景，引起人们的极大关注。 2 1 1 固体荧光致冷的概念 p p r i n g s h e i m 在1 9 2 9 年提出【36 】：某些材料的原子吸收光子跃迁至激发态后， 激发态原子与声子相互作用，当激发态原子吸收声子后返回基态，则它发出反斯 托克斯荧光( a n t i s t o k e sf l u o r e s o e n o e ) ，导致材料温度降低，如图2 1 所示【3 2 】。相反， 若激发态原子放出声子后返回基态，则它发出斯托克斯荧光( s t o k e sf | u o l e s e e l l o e ) ， 导致材料温度升高。当反斯托克斯荧光占主要部分时，总的效果是介质温度降低， 反之则是介质温度升高。 图2 1 荧光致冷不意图 荧光致冷过程分为三个阶段：泵浦阶段，弛豫阶段和荧光发射阶段。 泵浦阶段：材料粒子吸收激光光子从基态跃迁到激发态； 弛豫阶段：由于粒子跃迁，使上、下能级粒子分布偏离平衡态，为了恢复平 衡，处在各子能级的粒子迅速重新布居而达到平衡态，这个阶段历时很短( 大约几 个皮秒或更快) ： 荧光发射阶段：处于上能级的粒子会以自发辐射的形式跃到下能级，这个阶 第4 页 国防科学技术大学研究牛院博士学位论文 段的时问人约在上百个微秒到毫秒量级。如果发射的荧光波长比泵浦光波长短， 则说明这一过程从材料中带走了能量，达到致冷的效果。实验中，泵浦光均采用 单色性很好的激光，所以固体荧光致冷( f l u o r e s o e n c eo o o l m go f s o l i d ) 也叫做固体激 光致冷( l a s e ro o o l i n go fs o l i d ) ，二者是同一个概念。 根据统计热力学及光学理论可知，通过反斯托克斯荧光发射使材料致冷必须 具备以下条件【3 4 ，3 8 。4 0 1 ： ( 1 ) 材料具有光致发光的荧光中心： ( 2 ) 对吸收光谱的长波侧进行泵浦时，有相当数量的荧光光子从短于泵浦波长 的位置发出，即平均的荧光发射能量要高于泵浦光子能量： ( 3 ) 发光中心的非辐射跃迁几率基本为零，即辐射跃迁的量子效率接近于l 。一 般来说，要求激发态能级与基态能级之间有一定的能量间距。 ( 4 ) 介质材料具有极高的纯净度，杂质含量非常小，由杂质引起的非辐射跃迁 过程基本不存在。 迄今发现的固体荧光致冷材料都具有如图2 2 ( a ) 所示的准二能级( 也有文献称 为准三能级) 结构。称它为准二能级，是因为它的上、下两个能级都产生了s t a r k 分裂，并非严格意义上的两个能级。在实验上首次观测到荧光致冷效应的固体材 料为掺镱z b l a n p 玻璃【2 7 1 。z b l a n 是一种氟化物玻璃( z r f 4 b a f 2 l a f 3 a i f 3 n a f ) ， 在掺e r 光纤放大器中有重要应用。若