（气象学专业论文）上海市近地层臭氧浓度时间序列混沌预报模式研究.pdf

华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 摘要 摘要 臭氧是低层大气典型的二次污染物，是由氮氧化物( n o i ) 和挥发性有机化合 物( v o c s ) 在适当的光照条件下发生光化学反应生成的它是一种强氧化剂，浓度 过高时会对人体健康及社会生活造成危害。国内外许多大城市，尤其是工业发达 的城市，都曾受到臭氧污染的影响。近年来，随着上海市工业发展和机动车保有 量的迅速增长，人为排放的n o ，和碳氢化合物浓度升高，使得地面臭氧污染日益 加重。因此，开展上海市臭氧浓度预报方法的研究，对于建立良好的预警机制， 减少臭氧污染造成的损失具有重要的意义 本文以上海市环境监测中心提供的淀山湖、普陀、南汇三个监测站的小时臭 氧浓度时间序列为研究对象，对各站臭氧浓度变化的混沌特性加以分析，在此基 础上对臭氧浓度时间序列的混沌预报方法进行研究，建立了臭氧浓度时间序列混 沌预报模式，取得了较好的预报效果。主要工作概括如下： 第一，在相空间重构的基础上用r o s e n s t e i n 最小数据量法分别从各站臭氧 浓度时间序列提取最大l y a p u n o v 特征指数，结果各站的最大l y a p u n o v 指数均大 于零，表明臭氧浓度时间序列具有混沌特性；采用小波分析方法对臭氧浓度时间 序列进行多尺度分析，从小波变换系数等值线图中可以很清楚地看到臭氧浓度在 不同时间尺度下存在不同的变化周期、自相似结构和分岔结构，而不像随机序列 那样完全杂乱无章，这也体现出臭氧浓度变化具有混沌特性的一面，为混沌预报 模式的建立提供了依据。 第二，为了解各站臭氧浓度出现新变化的速率，以分析其周期性、规律性， 对各站臭氧浓度时间序列的兰帕尔齐夫复杂度进行研究，结果发现三个站中普 陀的臭氧浓度变化的复杂度最大，淀山湖次之，南汇最小；各个站点不同季节的 复杂度不同，春秋两季复杂度最大，夏季次之，冬季最小。 第三，对混沌时间序列的预报方法进行了系统概括，由于上海市近地层臭氧 浓度时间序列具有混沌特性，因此在混沌时间序列预报方法的基础上建立了臭氧 浓度预报模式。该模式采用直接预报的方法，避免了误差累积效应；对训练集实 时更新，以保证模式的不断更新；模式的输入比较简单，便于应用。 第四，利用普陀、南汇和淀山湖三个站点的小时臭氧浓度观测资料对所建立 的模式进行预报试验，从而检验其预报性能。结果表明各站各预报月份的8 小时 以内的预报效果较为理想，2 4 小时的预报效果有所下降，但整体上预报试验的 结果是可以接受的。 关键词：臭氧；时间序列；混沌；预报；模式 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文a b s u a c t a b s t r a c t o z o n ei so n eo ft h et y p i c a ls e c o n d a r yp o l l u t a n t sf o r m e di nt h eg r o u n d - l e v e l a t m o s p h e r et h r o u g hp h o t o c h e m i c a lr e a c t i o n si n v o l v i n gn i t r o g e no x i d e so q o x ) a n d v o l a t i l eo r g a n i cc o m p o u n d s ( v o c s ) i nt h ep r e s e n c eo fs u n l i g h t i ti sas t r o n go x i d a n t a n dc a l ld oh a r mt ot h es o c i e t ya sw e l la sh u m a nh e a l t h m a n ym e g a - c i t i e se s p e c i a l l y t h o s ei n d u s t r i a lo n c sh a v es u f f e r e df r o mt h ee f f e c t so f o z o n ep o l l u t i o n i nr e c e n ty e a r s , w i t ht h ed e v e l o p m e n to fi n d u s t r ya n dt h eg r o w t ho fv e h i c l en u m b e r , t h e r ei saq u i c k i n c r e a s ei nn qa n dh y d r o c a r b o n se m i s s i o n sb yh u m a nb e i n g c o n s e q u e n t l y ， g r o u n d l e v e lo z o n ep o l l u t i o nb e c o m e si n c r e a s i n g l ys e r i o u s t h e r e f o r e 。t oc a l t yo u tt h e r e s e a r c ho no z o n ec o n c e n t r a t i o np r e d i c t i o ni so f v i t a li m p o r t a n c ef o rp u b l i ca w a 啪e s s t or e d u c et h el o s sc a u s e db yo z o n ep o l l u t i o n t h eh o u r l yo z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m es e r i e so fd i a n s h a n h u , p u t u oa n dn a n h u i m o n i t o r i n gs t a t i o n sa l ep r o v i d e db ys h a n g h a ie n v i r o n m e n t a lm o n i t o r i n gc e n t r e b y a n a l y z i n gt h eo z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m es e r i e sw i t | ld i f f e r e n tm e t h o d s t h ec h a o t i c c h a r a c t e r i s t i c sw e r ef o u n d b a s e do nt h a l 柚o z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m es e r i e sc h a o t i c p r e d i c t i o nm o d e lw a sc o n s t r u c t e d , a n dt h ep r e d i c t i o nr e s u l t sw e r ea c c e p t a b l e t h e m a i np o i n t sc a l lb eg e n e r a l i z e da sf o l i o w s ： f i r s t l y , o nt h eb a s i so fp h a s es p a c er e c o n s t r u c t i o nt h e o r y , t h el a r g e s tl y a p u n o v e x p o n e n to f e a c hs t a t i o nw a sc a l c u l a t e du s i n gt h er o s e n s t e i ns m a l ld a t as e t sm e t h o d t h er e s u l tt h a ta l lt h el a r g e s tl y a p u n o ve x p o n e n t sw e r ep o s i t i v ei n d i c a t e dt h a tt h e o z o n ec o n c e n t r a t i o nf l u c t u a t i o n sw e r ec h a o t i c b e s i d e s , m u l t i - t i m e - s c a l ef e a t u r e so f t h eo z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m es e r i e sw e r ea n a l y z e dw i t hw a v e l e tt r a n s f o r mm e t h o d t h ei s o l i n e so b v i o u s l ys h o w e dt h a tt h eo z o n ec o n c e n t r a t i o nf l u c t u a t i o np e r i o d sv a r i e d md i f f e r e n tt i m es c a l e s , a n ds e l f s i m i l a rs t r u c t u r e sa n db i f u r c a t i o ns t r u c t u r e sw e r e f o u n di nd i f f c r e n tt i m es c a l e s t l i i ec h a m c t e r i s t i e sd i f f e r e df r o mt h o s eo fs t o c h a s t i c s e r i e s ，w h i c hp r o v e dt h ec h a o t i cf e a t u r e so f o z o n ef l u c t u a t i o na g a i n a n dt h a tw a st h e b a s i so f t h eo z o n ec h a o t i cp r e d i c t i o nm o d e l s e c o n d l y , t ob e t t e ru n d e r s t a n dt h ec o m p l e x i t yo ft h eo z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m e s e r i e s , l e m p e r - z i vc o m p l e x i t i e sw e r ec a l c u l a t e df o re a c ho z o n et i m es e r i e s t h e r e s u l t ss h o w e dt h a tt h ec o m p l e x i t i e so f o z o n et i m es e r i e si np u t u ow e r et h el a r g e s t ， t h ec o m p l e x i t i e so fo z o n ei nn a n h u iw e r et h es m a l l e s t b e s i d e s ，c o m p l e x i t i e so f d i f f e r e n ts e a s o n sw e r ea l s od i f f e r e n t c o m p l e x i t i e si ns p d n ga n ds u m m e rw e r et h e l a r g e s t ，t h o s ei nw i n t e rw e r et h es m a l l e s t t h i r d l y , t h em e t h o d so fc h a o t i ct i m es e r i e sp r e d i c t i o nw e r es y s t e m a t i c a l l y h 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 a b s t r a a s u m m a d z e d s i n c et h eg r o u n d 1 e v e lo z o n ec o n c e n t r a t i o nt i m es e r i e sf l u c t u a t i o n sh a d c h a o t i cc h a r a c t e r i s t i c s ，t h ep r e d i c t i o nm o d e lw a sc o n s t r u c t e db a s e do nt h ec h a o t i c t i m es e r i e sp r e d i c t i o nm e t h o d t h i sm o d e la d o p t e dd i r e c tp r e d i c t i o nm e t h o d s oe r r o r a c c u m u l a t i o ne f f e c tw a sa v o i d e d 1 1 l et r a i n i n gd a t as e tw a sr e a l - t i m eu p d a t e ds ot h a t t h em o d e lw a sa l w a y st h en e w e s t a d d i t i o n a l l y , t h ei n p u tp a r a m e t e r sw e r ev e r ys i m p l e , s oi tw a se a s yf o ra p p l i c a t i o n f i n a l l y , p r e d i c t i o ne x p e r i m e n t s w e r ec o n d u c t e dw i t ht h e h o u d y o z o n e c o n c e n t r a t i o no b s e r v a t i o n sf r o mp u t u o ，n a n h u ia n dd i a n s h a n h us i t e si no r d e rt ot e s t i t s p r e d i c t i o np e r f o r m a n c e i tt u r n e do u tt h a t 1 - 8h o u ra h e a dp r e d i c t i o n sw e r e s a t i s f y i n g n e2 4h o u ra h e a dp r e d i c t i o n sw c r cn o ta sg o o da s1 - 8h o u ra h e a d p r e d i c t i o n s ，b u tt h ep r e d i c t i o nr e s u l t sw e r ea l s oa c c e p t a b l e k e yw o r d s ：o z o n e ；t i m es e r i e s ；c h a o s ；f o r e c a s t ；m o d e l u i 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究 成果据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经 发表或撰写过的研究成果对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在 文中作了明确说明并表示谢意 作者签名日期；巡2 ：7 学位论文使用授权声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学校有权保 留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版有权 将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论文进入学校图书馆被查阅有 权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索有权将学位论文的标题和摘要 汇编出版保密的学位论文在解密后适用本规定 学位论文作者签名害g b 乏柔和毒师签名； 日期：迎2 ： 囊、辞 明：钾 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文第一章引言 第一章引言 1 1 选题背景与研究意义 臭氧是地球大气中一种重要的微量气体组分，大约9 0 的臭氧存在于平流 层，还有少部分存在于对流层。平流层臭氧能够有效地吸收大部分波长很短并有 致病危险的太阳紫外辐射，从而保护地球上的动植物和人类免受紫外线伤害：对 流层臭氧虽然也能吸收部分紫外辐射，但是由于臭氧是一种强氧化剂，能够与几 乎所有的生物物质产生反应，因此浓度过高时则会对人体健康和社会生活造成危 害，如能导致人皮肤刺痒，影响人的视力。引发呼吸系统疾病，减缓植物生长， 导致农作物减产甚至死亡，破坏橡胶、油漆、织物等材料n “。对流层臭氧的来 源主要有两个：平流层输入和光化学反应生成。研究表明近地层大气臭氧浓度主 要决定于地面总辐射量控制下的光化学反应过程，臭氧的生成受到前体物 氮氧化合物( n o x ) 的控制，但臭氧与n o x 存在着明显的非线性关系。臭氧的 环境本底浓度通常变化于0 0 2 0 0 6 p p m 之间，平均值为0 0 3 p p m 左右，但城市及 周围地区臭氧浓度比臭氧的环境本底要高得多，因此可以认为，在城市地区，臭 氧主要是由光化学反应生成的，其主要前体物包括天然源、人为源排放的碳氢化 合物( h c ) 和人为源排放的氮氧化合物( n o x ) 删。般认为城市中的h c 和n o x 的主要来源是汽车尾气“”。随着工业的发展和汽车保有量的增加，世界范围内 的许多大城市近地层空气中人为排放的n o x 和h c 日益增多，导致近地层臭氧浓度 显著上升，自1 9 4 0 年以来美国洛杉矶，日本的东京、大阪，英国的伦敦，墨 西哥的墨西哥城以及澳大利亚、联邦德国等地的大城市都相继出现了以臭氧为特 征污染物的光化学烟雾事件。在上世纪世界环境污染八大公害事件中，光化学烟 雾事件便占了5 起，其中1 9 5 5 年美国洛杉矾发生的高浓度光化学烟雾导致两天 内4 0 0 多名6 5 岁以上老人的死亡，足见其对人体健康的危害之严重。 近地层臭氧污染不仅在欧洲，北美、日本等国的许多城市中成为普遍现象， 而且逐渐成为我国部分城市大气污染的一种主要形式。近年来，我国部分城市大 气中臭氧前体物的含量日渐增多，大气光化学活性增强，臭氧浓度过高的现象频 繁出现，早在上世纪7 0 年代末兰州西固石油化工区就首次发现了光化学烟雾， 1 9 8 6 年北京也发现了光化学烟雾的迹象，我国中、南部特别是沿海城市也已发 生或面临光化学烟雾的威胁，上海、广州、深圳等城市也频繁观测到光化学烟雾 污染的迹象。可见，我国光化学烟雾的发生主要集中在工业比较发达、机动车保 有量相对较多的大、中城市。部分城市的大气污染类型已经逐渐由煤烟型向光化 学烟雾型转变“”。上海作为一个工商业活动高度发达、汽车保有量逐年上升的特 华东师范大学2 0 0 7 届硕b 学位论文 第一章引言 大型城市，光化学反应的前体物十分充足，只要有合适的气象条件、特别是高架 路下的城市街谷，在平流作用下的某一特定下风向区域，就会有若干种组合的适 合发生光化学烟雾的必要条件产生。在这样一个人口众多的城市中一旦发生光化 学烟雾将对人体健康及社会生活造成极大危害。虽然近年来上海市的空气质量有 了明显改善，但依然存在一些亟待解决的问题，光化学烟雾就是日趋显著、迫切 需要解决的问题之一。此外，2 0 1 0 年世博会将在上海举行，来自世界各地的朋 友将汇聚在这个举世瞩目的大都市，届时高准确率的空气质量预报必不可少。因 此，研究上海市近地层臭氧浓度的预报方法，提高臭氧预报精度，是更好地控制 臭氧浓度，避免光化学烟雾事件发生的必然要求，是建立有效的臭氧污染预警机 制，以降低臭氧超标对人体及其它生物造成的损害的基本前提，也是上海2 0 1 0 年世博会顺利召开的重要保障，对改善城市空气质量，提高人民生活水平，促进 整个社会和谐发展具有重要的实际意义和应用价值。 1 2 臭氧预报的国内外研究进展 城市空气污染预报的基本方法有多种，按预报的方法可分为潜势预报、统计 预报和数值预报三种，按预报的要素则可分为污染潜势预报和污染浓度预报，其 中统计方法和数值方法都属于污染浓度预报。臭氧是目前空气污染的主要污染物 之一，而统计方法和数值方法正是目前最常用的臭氧浓度预报方法。 统计预报是不依赖污染物的物理，化学与生态( 理化生) 过程，通过分析发 展规律来进行预测的一种方法。对特定的城市或区域，在多年气象与污染物浓度 资料积累的基础上，分析天气变化规律，找出若干天气类型并分析各类型的典型 参数，然后建立这些参数与相应污染物浓度实测数据之间的定量或半定量关系 ( 这些关系可以是线性或非线性的组合，也可以是有量纲或无量纲的组合) ，并 根据这些关系做出预报。统计方法的不足之处在于它假定预报范围内污染源排放 是平稳的，浓度与污染源不发生直接联系，要求有详实的气象和污染物浓度实测 数据。可是，大量长时间的监测资料需要大量的人力和物力，况且监测资料常常 存在较大的资料窗。统计方法是建立数值定量预报方法之前常用的方法至今仍 有实际应用价值。目前，统计方法主要有三类：( 1 ) 统计学回归模型：根据实 测值与预测值之间的比较原理，应用过去的浓度、气象资料进行诊断预测。通常 有回归分析、相关分析、线性与非线性模型等方法。( 2 ) 分类法：通过分析过 去的污染物浓度型与天气形势类型之间的对应关系，导出每类天气型的浓度时空 分布规律，并在二者之间建立起定量关系以预报污染物浓度分布。( 3 ) 趋势外 推法：遵从连贯性原则，通过各类过程发展变化的一致性和连续性来预测。应该 指出，在进行定性预报时，趋势外推法是一种简便的方法，但作定量预测时，其 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 第一一掌引言 准确度和精度都不是非常理想。 数值预报是用数值计算方法直接求解物质守恒方程，或者求解在各种条件下 简化形式的物质守恒方程，以求得污染物浓度的分布。为了定量描述大气中污染 物浓度分布及其变化趋势，需要掌握污染物在大气中的演变规律，也就是要了解 污染物在空气中所经历的理化生过程。描述这些过程的数学方程系统称为模式。 模式可以是l a g r a n g e 型、e u l e r 型或混合模型。代表性的模式有烟羽模式、烟团 模式、箱模式和其他数值模式“” i 2 1 臭氧预报的国外研究进展 臭氧的研究一直受到国际上高度重视，特别是自上世纪5 0 年代至今，世界 各国对光化学烟雾做了大量的研究工作，并已取得较好的效果。 ( 1 ) 统计预报方法 前面已经提到过，统计预报方法主要包括统计回归模式、分类法和趋势外推 法三种，国外研究者在对臭氧浓度进行统计预报时应用较多的是统计回归模式和 分类模式。 臭氧浓度预报的统计回归模式经历了从线性到非线性的转变早期的研究者 常把多元线性回归方法用于臭氧浓度预报，这种方法通过选择对臭氧浓度变化影 响较大的因素( 如气温、湿度、风向等) 作为预报因子，通过建立预报因子与预 报量( 臭氧浓度) 的关系来进行预报“”。因为预报因子和预报量之问呈非线性 关系，而线性回归方法显然无法描述这种关系，因此非线性回归方法也被用于臭 氧预报“”1 。同时，由于时间序列分析在模拟臭氧浓度变化的季节性、变化趋势 和自相关方面具有一定优势，因此在此基础上发展的自回归模型a r i m a 、a r i m a x 也在臭氧预报中得到应用。1 。2 。 分类模式主要有分类回归树( c a r t ) 模式，它是把回归和分类结合起来的一种 预报方法。分类回归树法无需对预报量的统计分布预先假设，构建基于预报因 子的预报臭氧浓度的决策树，即根据所选的预报因子( 包括气象因子，如气温、 风速、云量等，也可包括大气质量数据等) 连续地把臭氧浓度峰值分成两个不同 的组。预报因子的选择和阈值都由c a r t 软件根据与臭氧浓度的最大相关决定从 预报的角度来看，c a r t 很有价值。因为它很容易操作，并且允许在少量基本观测 的基础上进行分类预报”。 由于传统的统计模式在解决臭氧浓度和众多影响因子之间的高度复杂和非 线性关系问题上难以取得理想的效果。“，近年来人工神经网络在统计预报中得到 应用，以便更加准确地建立非线性映射关系，如m a i n l o u i sd u t o t ”等把神经 刚络与分类回归结合起来用于预报臭氧最大小时浓度，认为其预报效果好于传统 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 第一章引言 的统计回归：g i o r g i oc o r a n i 。1 ，g r e gs p e l l m a n “，a r c h o n t o u l ac h a l o u l a k o u 洲，e b a l a g u e rb a l l e s t e r 渊，z o l g h a d r i t ”j 等也将神经网络技术应用于臭氧浓 度预报工作，取得了较好的预报结果。 此外，用于臭氧浓度预报的还有许多不同的统计方法和模型，湘es c h l i n k 等。”将用于近地层臭氧浓度预报的1 5 种不同的统计方法进行了严格试验分析， 将各种方法的预报性能加以对比，并对其优势和缺陷进行了总结和归纳，这对臭 氧统计预报方法的研究具有重要的参考价值。 ( 2 ) 数值预报方法 对流层臭氧主要来源于大气光化学过程，其生成机理十分复杂，涉及到几十 种单原子、自由基和挥发性有机化合物( v o c s ) 等物质参与的十几类化学反应， 还与气温、湿度、风速、风向和太阳辐射强度、混合层高度等气象条件密切相关， 也与大气输送、扩散和干湿沉降等过程密不可分。近些年出现了很多基于光 化学机理的数值模式，模拟影响臭氧浓度的物理和化学过程，包括输送、扩散， 转化和沉降等过程，成为当前进行对流层臭氧研究的最主要手段之一 2 0 世纪7 0 年代后。美国已开始采用等浓度曲线法作为制定控制臭氧污染对 策的依据。并发展了以箱模式为基础的e k m a 模式( e m p i r i c a lk i n e t i cm o d e l i n g a p p r o a c h ) 。目前应用较多且可作臭氧浓度预报的数值模式还有m 1 ：以在区域 酸沉降模式( r a d m ) 基础上发展的臭氧区域模式为代表的三维欧拉型模式；由美 国n 0 从大气资源实验室和澳大利亚气象研究中心共同开发的可预报臭氧浓度的 空气污染预报模式一混合单质点拉格朗日积分轨迹模式( h y s p l i t ) ”1 ：通用反应 集模式h p g r s ( g e n e r i cr e a c t i o ns e t ) ；积分经验比率模式即i e r ( i n t e g r a t e d e m p i r i c a lr a t em o d e l ) 圳以及如u a m 、c l i a q m l 、c a m x 及l a o f s 等较成熟的 包括臭氧预报在内的空气质量预报模式，澳大利亚的大气研究中心的空气污染 模式t a p m 还添加了图形用户界面，使得模式的使用更加方便快捷1 。此外还有一 些中尺度气象预报模式，大气污染扩散模式和光化学模式相结合的空气污染预报 模式系统，如加拿大国家研究委员会的m c 2 - c a lg r i d 模式系统“”；德国c o l o g n e 大学的由m m 5 、e e m 污染扩散模式和c t m 2 化学传输模式组成的e u r a n 大气污染预报 系统；挪威气象研究所发展的将e m e pm s c - w n o x 预报模式和n o r w e g i a n 轨迹模式 结合起来的预报n o , 和臭氧的光化学模式“”；法国由三维光化学模式u a m v 和s a i 中尺度气象模式等组成的三维数值网格模式等。 臭氧浓度的数值预报模式是通过数学方法来描述大气运动变化的物理化学 过程，它所模拟的结果是由模式中包含的特定的原因所造成，因而是确定性的模 式，而实际上n 0 ：光解率、风速、风向、相对湿度、云量及v o c 排放量等的不确定 性都导致了臭氧浓度预报结果的不确定性1 ，尽管提高模式输入参数的时空分辨 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文第一章引言 率、减少一些不确定性因子的影响以及提高模式的灵敏度等有助于改善预报的精 度，但正是由于某些难以纳入模式的不确定性因子，使得大气污染物浓度的变化 有时星“随机性”1 。再加上数值模式计算复杂度高，因此在实际应用中受到一 定限制。 ( 3 ) 非线性预报方法 近些年的研究表明，臭氧前体物和气象条件等对于臭氧生消的影响是高度非 线性的，它的生成与积累是一种多变量、强耦合的非线性过程，受确定性的混沌 系统控制，因此非线性时间序列分析方法以及其它非线性分析方法( 如神经网 络等) 在近地层臭氧浓度预报中得到应用。 动力学意义上的非线性时间序列分析开创于上世纪8 0 年代初，它以重建相 空问为基础，研究相空间动力轨道的性质，并据此进行预报。因此，该方法与自 回归模型( a r i m a 、a r i m a x ) 、门限自回归模型( t a r ) 和神经网络等非线性逼近 手段在本质上是不同的”。c h e n 等首次把相空间重构和动力学技术用于臭氧预 报，建立了相空间模型( p h a s e - s p a c em o d e l ，p sm o d e l ) “”，k o c a k 等提出了基于相 空间理论的局部预测模型睫钉，这两种模型均以相空间理论为基础，能够捕捉到原 混沌系统的动力学特征，较好地拟合了系统演化的轨道，提前一步预报效果比较 理想。此外，由于神经网络在解决非线性问题方面表现出良好的性能，因此也在 臭氧浓度预报中得到应用啪“硼。 1 2 2 臭氢预报的国内研究进展 中国大气臭氧研究始于2 0 世纪4 0 年代，5 0 年代以后逐步开始了臭氧总量 观测以及观测资料分析研究。从1 9 7 9 年开始，中国正式加入了世界气象组织大 气臭氧监测网，而近地面大气臭氧的观测与研究工作从8 0 年代才起步。 最常用于臭氧浓度预报的统计方法是多元线性回归w ，此外胡泳涛等曾利 用轨迹模式模拟近地层臭氧日变化嘟3 。目前在臭氧浓度预报的研究工作中，数值 方法应用最为广泛。 黄美元等侧和王自发等“”对区域尺度的大气污染开展了一系列研究，建立 了可供预报试验的我国区域大气污染预报模式系统，利用该系统对东亚黄沙的长 距离输送、台湾北部地区臭氧等污染物的分布和演变进行了模拟和研究，并利用 该区域模式成功进行了多次东亚区域污染预报试验，预报时效为2 4 - 4 8 d 时，输 出6 4 , 时一次的臭氧、二氧化硫和氮的氧化物等，得到了与实测资料比较好的一 致性。之后，王自发等又对三维区域模式做了进一步改进，实现了气象、物理、 化学和气溶胶过程的同步计算，建立了新的区域大气质量模式系统，该模式已被 用于2 0 0 1 年两大国际合作观测计划t r a c e 干和a c e - a s i a 中进行污染要素的实时预 华东师范大学2 0 0 7 届硕：e 学位论文第一章引言 报。到目前为止，国际上可以同时计算如此复杂物理化学、气溶胶过程的区域尺 度的模式系统仅此一个1 。 大气物理所的张美根等和韩志伟等建立了我国第一个城市空气污染预报模 式系统，该模式系统由气象模式和物质模式组成，结构设计合理，运行稳定，在 湍流扩散参数化和对流层化学过程处理等方面有创新性，能预报多种污染物质的 浓度分布，实用性强，可直接用于日常城市空气污染业务的预报，在国际上也属 少有慨“。利用该模式系统在我国天津、广州，沈阳、济南等城市进行了预报试 验，效果很好，二氧化硫、氮氧化物、总悬浮颗粒物和臭氧等的预报浓度指标均 达到或超过国家规定的要求，取得了良好的社会效果，受到国家和地方环保部门 的高度评价。1 9 9 8 年，由中国环境监测总站直接组织，利用上述模式系统，在天 津市进行了我国第一次空气污染数值预报试验，2 0 0 0 年，该模式系统被国家环保 局和中国气象局联合向全国4 7 个重点城市推广应用。近年来，在过去多年来的理 论和应用研究的基础上，充分吸收美国环境保护局空气质量模式系统m o d e l - 3 中 的优点，建立了一个全新的城市空气质量模式系统，提高了对臭氧、氮氧化物等 污染物的预报能力和预报精度。 国外常用的空气质量预报模式，如u a m 、c m a q 、c a m x 及a a q f s 等，大都需要源 排放清单以给出各污染物的排放源强，因此影响了这些模式的推广和业务应用。 中国气象科学研究院发展的城市空气污染预报系统( c a p p s ) 解决了这一问题 晦嘲。它是通过将多尺度箱格预报模型和中尺度天气数值预报模式嵌套而成的， 其创新之处就在于不需要污染源排放清单，而是根据前期监测浓度用卜p 值法估 算出源强”。之后孙明华、张恺等相继对模型加以改进，将光化学模式嵌套在 c a p p s 模式系统之中，使之更加完善“。 孙明华将i e r 模式( i n t e g r a t e de m p i r i c a lr a t em o d e l ) 嵌套在c a p p s 中进行 臭氧的数值预报，使模式对日最大臭氧浓度及污染指数具备一定的预报能力，其 中2 0 0 1 年9 月和1 1 月预报的日最大臭氧小时平均浓度与监测值的相关系数分别达 n o 6 4 和0 4 9 。i e r 方案可以说是g r s 方案( g e n e r a lr e a c t i o ns e t ) 的一种代数 解法，它采用了光稳态平衡的假设。然而在污染较为严重的城市中，光化学稳定态 并不是总能达到。采用光稳态平衡假设所模拟出的臭氧浓度要明显高于不采用稳 态平衡时得到的浓度。另外，试验中没有考虑污染物的平流、扩散、干湿沉降和 源排放。当这些过程成为影响臭氧浓度的主要因素时可能会带来较大误差 因此，张恺等在c a p p s 原有模式基础上，尝试将动态的光化学过程与污染物的 平流、扩散、干湿沉降过程统一考虑，并采用反演的办法弥补由于前体污染物浓 度及源排放参数缺测带来的预报困难，为应用c a p p s 模式开展臭氧业务预报并改 善n o x 的预报打下基础”】。预报实验结果表明，嵌套后模式模拟的日最大臭氧浓度 6 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 第一章引言 和日问小时臭氧浓度的变化与观测值的变化较为一致，并发现气象场的预报结果， 特别是到达地面的太阳辐射和风场的预报结果对臭氧的预报准确度有很大影响。 杜世勇等在大规模大气环境参数综合野外测试资料的基础上，为在济南市开 展大气污染业务预报新近开发了由污染源模型( s m ) 、下垫面参数化模型( x d m ) 、 诊断模式( d 旧、中尺度一。气象模式( m _ nm ) 、中尺度一b 气象模式( m - b m ) 、行 星边界层( p b l ) 湍流统计量参数化模式( p b l t 1 ) 、干湿沉积模式( d w d m ) 和高分辨 化学模式( h r c m ) 组成的空气质量数值预报模式系统，并成功地应用于济南市空气 质量数值预报工作，其臭氧浓度预报与实测质量浓度之间有很好的一致性，日平 均预报准确率可达8 0 以上”。 由于臭氧等大气污染物浓度的变化具有较强的非线性特性，而神经网络具有 逼近精度高、学习速度快、对资料长度要求不高等优点，并在非线性时间序列的 预报中显示出其独特的优越性，因此，近年来神经网络技术也被应用于臭氧浓度 预报工作。刘罡等首次将径向基函数神经网络应用于实测大气污染物浓度的预 报，得到的平均绝对预报误差的量级为1 0 屯1 0 - 2m g m 3 ，预报值与观测值符合得 较好”。马雁军等将一种典型的人工神经网络模型“反向传播”模型应用到 大气污染预报中，对实测大气污染物浓度进行预报，其t s p 、n o x 的预测值与观测 值的相关系数分别为0 7 6 8 和0 7 8 5 1 。万显烈等将误差逆传播多层神经网络作为 研究对象，选取风速、风向、相对湿度、云量、平均气温、最高气温等6 项气象 因子作为输入量，提出了完整的预测模型，其预测值与实测值的平均相对误差为 2 1 4 9 * , 6 ，相关系数为0 8 3 7 嘲。此外，近年来基于统计学习理论的支持向量机在 解决非线性问题方面表现出良好的性能，也被用于臭氧浓度预报” 1 3 本文研究目标、内容与特色 1 3 1 研究目标 本研究以混沌理论为基础，考察近地层臭氧浓度变化的混沌特性，根据相空 间理论重构臭氧光化学系统，然后沿着系统演化的相轨道建立当前时刻和未来时 刻臭氧浓度的映射关系，以最小二乘支持向量机为工具逼近该映射关系，从而建 立起近地层臭氧浓度时间序列的混沌预报模式，并对其预报性能进行检验。 1 。3 2 研究内容 本文是在国家自然科学基金项目“运用历史气候资料研究复杂性”( 项目编 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文第一一章引言 号：7 0 3 7 1 0 6 5 ) 和上海市环境保护科学技术发展基金项目“上海市大气光化学烟 雾污染控制技术及对策研究”( 项目编号：0 5 一1 3 ) 的共同资助下完成的笔者首 先通过查阅国内外文献，对混沌理论和混沌时间序列的预报方法进行了归纳总 结，然后和用上海市环境监测中心提供的普陀、南汇、淀山湖三个站点的小时臭 氧浓度监测数据，对臭氧浓度变化的混沌特性加以研究，最后从混沌时间序列预 报的角度对臭氧浓度的预报方法进行探讨，建立了上海市近地层臭氧浓度时间序 列的混沌预报模式，并对其预报性能进行了检验。 本论文共分为六部分 第一部分：引言。主要介绍本论文的选题背景、国内外研究进展及现状。 第二部分：混沌时间序列的预报方法。对本文工作开展的理论基础和研究方 法加以归纳总结 第三部分：臭氧浓度时间序列的混沌特性分析。对上海市普陀、淀山湖，南 汇三站的臭氧浓度时间序列资料的性质进行分析，为下面预报模式的建立方法提 供依据。 第四部分：臭氧浓度预报模式的建立对臭氧浓度预报模式的建立过程进行 详细介绍。 第五部分：臭氧浓度预报模式的性能验证。利用本文所建立的臭氧浓度预报 模式，在上海市淀山湖、普陀、南汇三个站点的小时臭氧浓度观测资料的基础上 进行预报试验，以对该模式的预报性能进行验证。 第六部分：结论与展望。 1 3 3 研究特色 本文的研究特色主要体现在以下几方面：( 1 ) 分别利用r o s e n s t e i n 最小数据 量法、兰帕尔齐夫复杂度计算方法和小波分析方法对上海市普陀、南汇、淀山 湖三个站点的小时臭氧浓度时间序列的最大l y a p u n o v 特征指数、复杂度和不同 时间尺度下的周期与结构加以分析，以判断其混沌特性；( 2 ) 将混沌时间序列预 报方法用于上海市近地层臭氧浓度预报，把相空间理论和最小二乘支持向量机方 法结合起来，成功建立了上海市臭氧浓度时间序列的混沌预报模式，并进行了预 报试验，结果证明该模式提前i 一8 小时的预报效果较为理想，比较适合用于l i 岛近 预报，2 4 小时预报效果有所下降，但也可以接受：( 3 ) 采用直接预报的方法建立 模式，避免了误差积累，有助于提高预报精度，减少了多步预报所需的时间；( 4 ) 本预报模式是仅基于臭氧浓度单变量时问序列，使用起来比较便捷，适用性强。 3 华东师范大学2 0 0 7 届硕士学位论文 第二章混沌时何序歹口预报方法的理论基础 第二章混沌时间序列预报方法的理论基础 2 1 混沌理论简介 混沌一词的英文为c h a o s ，意思是混乱、紊乱，杂乱无章，我国古代和古希 腊都认为混沌是指宇宙形成之前模糊一团的无秩序景象。然而现代科学中的混 沌，已不同于以往人们想象那样一片混乱、无秩序状态。下面就对这一理论进行 简要介绍。 2 1 1 混沌的概念 1 9 6 3 年气象学家l o r e n z 在数值实验中发现：s a l t z m a n 在1 9 6 2 年提出的简 化的液体对流模型，虽然是一个完全确定的三阶常微分方程组，但当r a y l e i g h 数大于2 4 7 4 以后，数值计算出的解是非周期的混乱的结果。1 9 6 4 年，天文工 作者h e n o n 等人发现，一个自由度数目为2 的不可积的啥密顿系统，当能量渐高 时，其轨道在相空间的分布似乎越来越随机。1 9 7 1 年，法国的r u e l l e 等人，从 数学观点提出n a v i e r - s t o k e s 方程出现湍流解的机制。他们认为，r e 数增加后， 只要进行2 - 3 次分岔，准周期的运动就会转变成湍流，并称之为奇怪吸引子 ( s t r a n g ea t t r a c t o r ) 。1 9 7 6 年，m a y 在一篇起很大促进作用的综述中指出：生 态学中一些非常简单的数学模型，如 “= ，0 一j ( 2 一1 ) 就具有极其复杂的动力行为，包括分岔序列和混沌。1 9 7 8 年，f e i g e n b a u m 利用 上述模式发现了倍周期分岔到达混沌过程中伴有一个普适的无理常数。而且，很 多模型的这个常数都一样。这些研究方向迅速融成一片，引起了许多物理和数学 工作者的广泛关注和兴趣。 目前对于混沌一词尚没有十分精确的、统一的定义，但普遍认为，所谓混沌， 就是指在确定性系统中出现的一种貌似无规则的，类似随机的现象。这种现象通 常发生在非线性系统中，由于系统内部非线性相互作用而产生的。混沌的发现， 使我们认识到，客观事物的运动，不只是定常、周期或准周期的运动，而且还存 在一种更具有普遍意义的运动形式无序的混沌。一般说来，在自然界中，混 沌是更为普遍的现象，大气中的湍流，漂浮在水面上五彩斑斓变化莫测的油膜花 漾，小行星带与流星，地磁场的反内向运动，脑电图中显示的无序运动等都可以 出现混沌现象。 混沌是确定论和概率论之间的桥梁。从数学上讲，对于确定的初始值，由动