（环境科学专业论文）中国地区低对流层高层大气化学与长距离输送特征研究.pdf

山东大学博士学位论文 究发现这些气团具有较高的臭氧生成效率 7 7 1 1 3p p b v p p b v 因此我国东部 地区人类活动排放的污染物向西长距离输送对瓦里关乃至整个青藏高原的大气 臭氧 及其它微量成分 具有重要贡献 应用m c m 光化学箱模式模拟了瓦里关 的现场大气光化学反应过程 发现春 夏季的大气光化学反应均可导致0 3 净生 成 日间0 3 的平均生成速率分别约为0 3 0p p b v h 和0 2 6p p b v h h 0 2 与n o 反 应是导致0 3 化学生成的主要反应 而0 3 的化学消耗则主要来自0 3 的光解反应 其次为0 3 与自由基o h 和h 0 2 的反应 通过对大气总氮氧化物 n o y 及其主要组成物种 包括n o n 0 2 h n 0 3 a e r o s o ln 0 3 和p a n 进行测量 本研究查明了瓦里关 泰山和衡山大气中反应 性氮氧化物的组成特征 上述我国典型地区的大气反应性氮氧化物均主要以硝酸 盐 的形式存在 表明在我国特定的大气环境中氮氧化物的化学转化以参与无 机反应生成硝酸 盐 为主 研究也发现上述地区的氮氧化物组成特征各不相同 反映了我国不同地区具有各自独特的大气化学过程 研究同时认识了泰山和衡山 典型季节大气气溶胶n 0 3 的粒径分布特征 泰山春 夏季气溶胶n 0 3 均呈粗 细双模态分布 且粗 细粒子中的浓度基本相当 而衡山春季气溶胶n 0 3 主要 分布于粗模态中 利用后向气流轨迹聚类分析 本研究还查明了泰山和衡山典型季节的大气长 距离输送特征 春季泰山地区主要受到来自华北平原西部和北部地区污染物区域 输送的影响 而夏季则主要受来自华北平原西南部以及鲁东胶东半岛地区污染物 区域输送的影响 华东 包括华北平原和长三角 珠三角以及衡山北部地区污 染物的跨界传输是春季影响衡山地区大气污染的重要来源 此外 夏季华北地区 污染物的跨界传输是导致在东北地区自由对流层内观测到严重污染个例的主要 原因 本研究获得了我国东北 西北 华东和华北地区典型季节对流层低层二氧化 硫 1 0 2 和颗粒物光散射系数 b 的垂直分布廓线 也获得了东北地区对流 层低层内多种非甲烷烃和卤代烃的垂直分布廓线 大部分组分均呈现地面浓度最 高 随高度升高浓度逐渐降低的垂直分布特征 这些廓线将有助于对化学传输模 式以及对大气成分卫星遥感产品的验证等 通过对比飞机航测结果与o m i 边界 8 山东大学博士学位论文 层s 0 2 反演产品 本研究初步评估了o m i 卫星在我国开展s 0 2 空间遥感的表现 发现o m i 二级产品可以较好地区分不同地区的s 0 2 污染状况 但在污染极为严 重的山东济南地区 o m i 反演产品明显低估了实际的s 0 2 浓度 关键词 低对流层高层大气 飞机航测 高山观测 氮氧化物 长距离输送 9 山东大学博士学位论文 a b s t r a c t t h ep o l l u t i o n c h a r a c t e r i s t i c s a t m o s p h e r i cc h e m i s t r ya n dt r a n s p o r t a t h i 曲 a l t i t u d e si nt h el o w e rt r o p o s p h e r e i e 10 0 0 4 0 0 0ma s 1 a r ec r u c i a l f o r u n d e r s t a n d i n gt h ei n f l u e n c e so fa n t h r o p o g e n i cf o r c i n go nt h er e g i o n a la n de v e ng l o b a l a t m o s p h e r e i nt h ep r e s e n ts t u d y s e v e r a li n t e n s i v ef i e l dc a m p a i g n sw e r ec a r r i e do u ta t m t w a l i g u a n 1 0 0 9 0 0 e 3 6 2 8 0 n 3 8 1 6ma s 1 i nw e s t e r nc h i n a m t t a i 1 1 7 1 0 0 e 3 6 2 5 n 1 5 3 2ma s 1 i nn o r t h e r nc h i n aa n dm t h e n g 1 1 2 7 0 0 e 2 7 3 0 0 n 1 2 6 9m a s 1 i ns o u t h e r nc h i n a a i r c r a f ts t u d i e sw e r ea l s oc o n d u c t e do v e rn o r t h e a s t j i l i n n o r t h w e s t g a n s u a n dc e n t r a le a s t e r nc h i n a s h a n d o n ga n dj i a n g s u d u r i n gt h e s e e x p e r i m e n t s l a r g es u i t e so fa i rp o l l u t a n t sw e r em e a s u r e d t h ed a t aw a sa n a l y z e dw i t h t h ea i do fm a n ys t a t i s t i c a lt o o l sa n dm o d e l i n gt e c h n i q u e si n c l u d i n ga p h o t o c h e m i c a l b o xm o d e l ab a c k w a r dt r a j e c t o r ym o d e la n dc l u s t e ra n a l y s i s t h er e s u l t sd e v e l o p e d s o m eb e t t e ru n d e r s t a n d i n g so ft h ep o l l u t i o ns i t u a t i o n c h e m i c a lt r a n s f o r m a t i o na n d t r a n s p o r tp r o c e s s e si nt h ee l e v a t e dl o w e rt r o p o s p h e r eo v e rc h i n a b a s e do nt h ef n s t h a n do b s e r v a t i o n a ld a t a t h i ss t u d yp r o v i d e saw h o l ek n o w l e d g e o nt h el e v e l sa n dt e m p o r a l s p a t i a lv a r i a t i o n so fa i rp o l l u t i o na th i g ha l t i t u d e si nt h e l o w e rt r o p o s p h e r eo v e rt y p i c a lr e g i o n so fc h i n a a sc h i n a sa t m o s p h e r i cb a s e l i n e t h e c o n c e n t r a t i o n so fa i rp o l l u t a n t sa tm t w a l i g u a na l eg e n e r a l l yl o w h o w e v e r i tc a n a l s ob ea f f e c t e dt os o m ee x t e n tb yt h el o n gr a n g et r a n s p o r to fa n t h r o p o g e n i cp o l l u t i o n m a j o rp o l l u t a n t ss h o w e daw e l l d e f i n e ds e a s o n a lp a t t e r nw i t hh i g h e rc o n c e n t r a t i o n si n s p r i n ga n dl o w e rl e v e l si ns u m m e r a n dau n i q u ed i u r n a lp r o f i l ew i t hl o w e rm i x i n g r a t i o sd u r i n gt h ed a ya n dh i g h e rv a l u e sa tn i g h t i nc o m p a r i s o n t h ec o n c e n t r a t i o n so f a i rp o l l u t a n t sa tm t t a ia n dm t h e n ga l e s u b s t a n t i a l l yh i g h i n d i c a t i n gm o r e i n f l u e n c e sf r o ma n t h r o p o g e n i ca c t i v i t i e s i np a r t i c u l a r t h ea b u n d a n c e so fp r i m a r y p o l l u t a n t sa tm t t a ia r es e v e r a lt od o z e n so ft i m e sh i g h e rt h a nt h o s ea tm t w a l i g u a n a n ds o m ee u r o p e a na n da m e r i c a nm o u n t a i n o u ss i t e s d e m o n s t r a t i n gt h a ta i rp o l l u t i o n a th i 曲a l t i t u d e so v e rn o r t hc h i n aa l eq u i t es e r i o u s a f f e c t e db ye v o l u t i o no ft h e 1 0 山东大学博士学位论文 b o u n d a r yl a y e ra n dm o u n t a i n v a l l e yb r e e z e a l lt h em a j o rp o l l u t a n t sa tm t t a ia n dm t h c n gp r e s e n t e dd i u r n a lv a r i a t i o n sw i t ht h em i x i n gr a t i o sb e i n gt h eh i g h e s ti nt h e a r e r n o o n a n dt h el o w e s ta tn i g h t w ea l s of o u n dt h a tt h ec l o u dw a t e ro v e rn o r t h e a s tc h i n a j i l i n h a db e e n e v i d e n t l ya c i d i f i e d 析mt i l em e a np hv a l u eo f 4 9 3 t h ed o m i n a n ta n i o ni o n sw e r e 5 0 4 2 a n dn 0 3 w i t ht h ee q u i v a l e n tr a t i oo f 2 1 c o m p a r i s o no ft h ec l o u ds a m p l e w i t ht h ec o n c u r r e n tp r e c i p i t a t i o na tt h eg r o u n dl e v e ls u g g e s t e dt h a tt h ew a s h o u t p r o c e s sc a nn e u t r a l i z et h ea c i d i t yo fr a i n f a l l so v e rt h i sa r e a i na d d i t i o n b yc o m p a r i n g t h er e s u l t so fs e v e r a lk e yh a l o c a r b o n sw i t ht h ee a r l i e rp e m w e s tb 19 9 4 a n d t r a c e p 2 0 01 a i r c r a rs t u d i e s c o n t i n u o u sd e c l i n i n gt r e n d sw e r ed e r i v e df o r m e t h y lc h l o r o f o r m c h 3 c c l 3 t e t r a c h l o r o m e t h a n e c c h a n dt e t r a c h l o r o e t h e n e c 2 c h o v e rt h eg r e a tc h i n a n o r t h w e s t e r np a c i f i cr e g i o n t h e s er e s u l t si n d i c a t et h e a c c o m p l i s h m e n to fc h i n ai nr e d u c i n gt h e s eo z o n e d e p l e t i n gc o m p o u n d su n d e rt h e m o n t r e a lp r o t o c 0 1 t h es u m m e r t i m ec l i m a t o l o g i c a lt r a n s p o r tp a t t e r no fa i rm a s s e sa r r i v i n ga tm t w a l i g u a nw a sd e r i v e db yt h ec l u s t e ra n a l y s i so fb a c k w a r dt r a j e c t o r i e s a i rp a r c e l s o r i g i n a t i n gf r o mc e n t r a la n de a s t e r nc h i n ad o m i n a t e dt h ea i rf l o wa tm t w a l i g u a ni n s u m m e r t h ep o l l u t i o np l u m e sf r o mc e n t r a la n de a s t e r nc h i n aa l s os h o w e dh i g h o z o n ep r o d u c t i o ne f f i c i e n c i e s 7 7 11 3p p b v p p b v t h e s er e s u l t ss u g g e s ts t r o n g i m p a c t so fa n t h r o p o g e n i cf o r c i n go nt h es u r f a c eo z o n ea n do t h e ra t m o s p h e r i ct r a c e c o n s t i t u e n t so nt h eq i n g h a i t i b e t a np l a t e a u t h ec h e m i c a lb u d g e to fo z o n ew a s e s t i m a t e d u s i n g a p h o t o c h e m i c 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l i g u a n m t t a ia n dm t h e n g d i s t i n c t n o yb u d g e t sw e r eo b t a i n e da tt h ea b o v et h r e es t a t i o n s s u g g e s t i n gd i f f e r e n tc h e m i c a l t r a n s f o r m a t i o np r o c e s s e si nd i f f e r e n ta r e a s h o w e v e r i n o r g a n i cn i t r a t e i e h n 0 3 a e r o s o ln 0 3 w a st h em o s ta b u n d a n tr e a c t i v en i t r o g e ns p e c i e si na l lt h et h r e es i t e s i n d i c a t i n gt h ec h e m i c a le v o l u t i o no fn i t r o g e no x i d e sw a sd o m i n a t e db yt h ei n o r g a n i c r e a c t i o n s t h es i z ed i s t r i b u t i o n so fp a r t i c u l a t en 0 3 w e r ea l s og a i n e da tm t t a ia n d m t h e n gd u r i n g t h em e a s u r e m e n t c a m p a i g n s t h er e s u l t ss h o w e db i m o d a l d i s t r i b u t i o n so fn 0 3 i nb o t hs p r i n ga n ds u m m e ra tm t t a i w h i l en 0 3 w a sm a i n l y p r e s e n t e di nc o a r s ep a r t i c l e si ns p r i n ga tm 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1 1 研究背景 第一章绪论 地球大气是一个开放且十分复杂的化学体系 其中间时刻进行着活跃的物理 及化学变化过程 大气的成分除包括人们所熟知的氮气 氧气和几种惰性气体 约 占空气总量的9 9 以上 以外 还包含大量的p p m 体积分数l o 币 p p b 1 0 母 甚至p p t 1 0 d 2 量级的微量气体 如水汽 c 0 2 0 3 等 或颗粒 这些成分虽 然在大气中所占的比例微乎其微 但有些气体或颗粒却具有十分活跃的化学性质 或辐射特性 因而成为整个地球大气化学体系的主角 共同演绎着全球大气的化 学循环并在很大程度上决定了大气对人类健康 地球生态系统平衡以及气候变化 等的影响 l 在过去的一个多世纪中 人类活动已经大大地改变了大气的化学组成 2 1 随 着人口和经济的迅速增长 由于能源需求增加所导致的化石燃料 生物燃料的大 量燃烧向大气中排放了大量的空气污染物和温室气体 这些物质的排放不仅改变 了自然大气中 这里指未受人类活动干扰的大气 微量化学成分的浓度 也扰动 了它们原本的化学平衡状态 最终导致一些有害化学成分如光化学氧化物 酸性 气体以及气溶胶等浓度的增加 如果大气中这些污染物的浓度过高 则可能对人 类和动植物健康造成直接或间接的伤害 也可通过影响太阳辐射或地球长波辐射 破坏整个地球生态系统的平衡 引发一系列的大气环境问题 城市的环境空气问题最先引起了人们的关注 由于地区间经济发展的不均衡 污染物的排放通常集中于城市等经济发达 人口密集的地区 污染物的大量排放 及其在空气中的化学转化首先改变了城市局地的环境空气质量 对其生态和人体 健康产生了不利影响 最终导致了一些城市空气污染事件的爆发 例如1 9 4 4 年 由机动车尾气排放导致的洛杉矶烟雾事件以及1 9 5 2 年由燃煤排放引起的伦敦烟 雾事件等等 后来人们又发现这些污染物的排放不仅仅恶化了城市局地的空气质 量 还可以通过大气输送影响到下风向农村或其它偏远地区 造成较大尺度上的 空气污染问题 例如二十世纪七十年代以来许多国家陆续出现的酸雨以及后来出 1 4 山东大学博士学位论文 现的区域大气能见度下降 即灰霾 等问题 其实在洛杉矶烟雾事件期间人们已 经发现烟雾可以波及到周围2 0 0 公里的高山地区 随着研究的不断深入 现在 人们已经充分认识到人类活动所排放的污染物可以通过大气长距离