自组装——自底而上的纳米制造方法（续）.doc

自组装自底而上的纳米制造方法（续）NanoelectronicDeviceTechnology&_自组装自底而上的纳米制造方法(续)阿兰?奥瑞尔登,曾安培,赵志龙(1.爱尔兰国家微电子研究中心,爱尔兰科克999015;2.亚利桑那州立大学,美国坦普852876106)中图分类号:TN405文献标识码:A文章编号:16714776(2005)06025907Self-Assembly:ABottom-upApproachforNanofabrication(Continued)0RIORDANAlan.TSENGAmpereA,ZHAOZhilong2(1.NationalMicroelectronicsResearchCentre,Cork999015,Ireland;2.ArizorttStateUniversity,Tempe,Arizont85287-6106,USA)3.3蛋白质模板化自组装真核细胞二噻骨架(Cytroskeleton)的微管组元是具有外径25nm和长度几个毫米的蛋白质丝.它们具有较大的几何长径比,是适于组装磁性和电传导性纳米丝的生物分子模板.吸附在微管表面的钯催化剂诱发非电镀镍层,Kirsch等人证实了这种三维微管镀金属法.近年来,Lindquist等人采用淀粉纤维体自组装出导电纳米丝一.存在于改性蛋白质纤维(来自于啤酒酵母)中的半胱氨酸残余物可与胶质金颗粒实现共价键连接.通过胶质金化学增强淀积附加金属形成生物模板金属线,表现出(a)连接在两电极之间的金(h)相应,-曲线覆盖蛋白质纤维图9生物模板金属线及其,-曲线低的电阻性,见图9.Yu及其合作者利用纳米管模板合成出形状可控的银纳米颗粒.一种特定的肽序列AG4(用肽组合库鉴别)具有与Ag纳米晶体结合的特性,经离析,排序后和Ag纳米晶体在纳米管模板表面上结合.利用这些模板,Ag离子的生物矿化使得六方Ag纳米晶体可以匀质生长.4力场直接控制的自组装近年来,以分子尺度无机材料作为功能单元构建新一代纳米光电装置成为人们关注的热点.然而,鉴于预制组件非均匀集成的复杂性,需要一整套组装工具才能够准确地在特定部位实现纳米尺度组件的集成.为此,必须研究许多新的基于外部控制力场(自然流场,磁场或电场)的自组装技术.这些技术的现行原则是能够让力场驱使纳米尺度组元移动,配置和定位,即在芯片表面选择受体位置自组装.这一领域中一些关键性的最新进展如下.4.1流体自组装Lieber课题组证实流体流可分层自组装和排列一维离散半导体纳米丝.纳米丝悬浮液以可控收稿日期:200410一O1基金项目:美国国家科学基金资助项目(DMI.0002466,CMS-O115828,DMI-0423457)微纳电子技术2005年第6期一糠.貅熊oe.ectronicDevice&Te.cy的流速和一定的时间间隔流过隧道结构,可以制造出GaP,InP和si纳米丝阵列.纳米丝的分离和空间位置易于采用软光刻技术毛细管微模型加以控制.当PDMS模型被除去后,在基底表面流体流动方向上,可以观察到平行的纳米丝列.在层层组装工艺中,通过顺序地改变流动方向,可以得到多重交叉的纳米丝阵列,见图10.(b)通过顺序组装创建的n型InP纳米丝,典型2x2交叉列图l0流体自组装及n型InP纳米丝组装纳米丝密度随淀积时间的延续和基底表面化学改性而增加.GaP,InP和Si纳米丝被成功地固定在二胺末端SAM预处理的基底上.利用胺部分正电荷与纳米丝表面本身的负电荷间的静电作用力将装置结合在基底上,随后,利用蒸发淀积Ni/In/Au金属接触电极,实现纳米丝的电接触.采用这种办法,已经自组装出各种纳米尺度逻辑装置,诸如场效应管(FETs)和逻辑门结构,这些装置的基本计算能力已经得到了证实.4.2磁性自组装外加磁场被用于控制孤立的磁体纳米丝的操作和自组装67,68.大磁体的各向异性和高的平行于纳米丝长轴的残余磁性,能够柔顺组元的取向和操作形成自组装的顺序结构,比如,磁场组装的头尾相连的纳米丝链可以延展上百微米.局域磁场也被用于自组装和在光刻制造的精细电极上以捕捉单个纳米丝.用这种方法,可在硅的基底上制作间距为6m的覆盖一层Au的椭圆形Ni电极;采用标准的电淀积技术,在氧化铝模板纳米孔中生长出三段Pt-Ni-PI纳米丝;在KOH中通过溶解模板摘除纳米丝,采用永久磁体收集,重新悬浮在溶剂溶液中,并分布到基底表面上.在两个电极杆之问建立的局域双极磁场,足以限制处于两电极间隙之问的单个纳米丝的取向和自组装,见图11.纳米丝两端的PI帽与电极上的金层形成欧姆接触.(a)被椭圆形M磁电极捕捉的PfMPf纳米丝SEM俯视图(b)捕捉的纳米丝SEM图像,基底倾斜70.图11PtNiPt纳米丝俯视图及其图像Westerveh及其合作者使用微电磁体实现了直径120nm磁纳米颗粒的微观控制和操作_70.微电磁体由两层相互重叠,相互垂直的带电导体层组成,两者由绝缘层分隔,通过磁体产生的强磁场和强场梯度可以实现在室温下对磁体纳米颗粒精确地控制和操作.使用微电磁体已经实现了在所需区域内颗粒的捕捉,二维空间中粒子的连续运动和两个运动的分离粒子的相互结合.4.3静电自组装最近,Stremmer等人将20nm金胶质纳米颗粒自组装在静电荷表面上.静电荷表面是采用外加脉冲电压的原子力微尖,将电荷局域注入到绝缘的薄碳氟化合物膜上构成图形7J.其侧向电荷图形的微纳电子技术2005年第6期NanoelectronicDeviceTechnology&_分辨率约为100nm.电荷在碳氟化合物膜上产生电场,吸引和捕捉相反电荷的金纳米颗粒到膜的表面.在一种类似纳米静电复印的技术中,Steward等人在8Onm厚有机玻璃(PMMA)支撑的硅芯片上制作出分辨率为100nm的电荷图形l7.在制作电荷图形过程中,柔性电极与PMMA相接触,在电极和硅芯片之问加有脉冲电压.构建面积1cm的图形,只需10S.构建的电荷图形被用作纳米颗粒直接自组装的接收体,这些纳米颗粒可来自于固体(粉末),气体(烟雾)和液(悬浮)相.4.4电场辅助自组装Mallouk课题组采用电场辅助组装技术定位单个纳米丝实现金纳米丝的自组装,这些纳米丝悬浮在梳状电极之间的异丙醇(IPA)媒介中,精确地排列到硅芯片上l7.由于在交流电场中(110V/m,20kHz)电荷分散在纳米丝的表面上,纳米丝的极化成为诱导纳米丝排列的力.因为纳米丝比IPA具有更强的极化能力,且具有正的电泳力,结果被微电极吸引到相对具有最大场强的边缘区域,见图12.在随后的组装中,采用热蒸发将低电阻接触层淀积在排列好的纳米丝(10/500nmTi/Au)的端部.采用相类似的方法,Lieber课题组自组装出P型和n型InP纳米丝.采用层组装工艺制造出相交的纳米丝结,其中两个组装工序是在垂直电场中进行的l74_.图l2应用3OV,lkHz电场将长5m,直径200nm的金纳米丝排列在梳状电极结构上的光学显微照片m:CeesDekker及其合作者证实在两个相对的电极之间(电极间隙为4nm),电场辅助捕捉直径20nm导电,配位稳定的Pd纳米颗粒l75.一旦电极之间存在偏压,在电极附近的导电纳米颗粒将得到极化,并被吸引到纳米尺度间隙中最大场强处.纳米颗粒带正电荷的一方粘接在负电极上,带负电荷的一方连接在正电极上,被捕获的纳米颗粒搭桥在两电极之间.随后捕获的单个纳米颗粒在系统中流动.采用串联大电阻与自限制电极相结合的技术可以捕捉纳米颗粒,因为施加的电压大部分降在电阻上,明显地降低了电极间隙中的电场.Dekker课题组应用这一技术成功地在两电极之间(间隙8rim)捕捉到长1O.4Bin双绞合poly(G)一poly(c)DNA分子,允许直接测量通过分子的电传输7.Washizu及其合作者也证实在两个相对的铝电极之间施加非均匀交流电场,成功地捕捉了双绞合DNA分子77-79.在荧光显微镜下可以观察到DAPI染料着色的DNA分子.在两电极之间施加1MHz,10V/m的电压,还可以观察到DNA分子的静电取向.在强电场下被捕捉的DNA分子出现在电极的边缘,并平行于电场延伸.最后,采用生物素亲和素(biotinavidin)粘合剂与改性DNA和化学处理电极之间的交互作用,可以将被捕捉的DNA分子永久地固定在电极表面上.电场辅助捕捉的应用局限在两工作电极之间的金属带上.这些金属带与工作电极之间的电容性耦合导致在金属带边缘存在强电场,成为捕捉DNA的特殊地址和DNA的局域化而无需电连接l踟.5原子操作和蘸水笔纳米加工技术(DPN)最终的”自底而上”纳米组装方法是精确地控制单个原子来构成纳米结构,所以也称之为原子操作.1995年,Crommie等人采用低温超高真空扫描隧道显微镜(STM)首先在金属表面上实施了原子操作81-.经过仔细地清理表面以后,一颗颗原子在表面上重新配位构建出复杂的量子结构.在恒定电流模式下,移动STM探针逐渐接近原子实施操作.由于距离很近,探针尖几乎是机械地接触到原子,探针尖与原子之间的化学性质交互作用是主要的驱动力.探针尖将原子留在最终所要求的位置上,可伸缩的探针尖返回到初始的成像高度,表面STM成像具有极高的原子分辨率.已经获得了几种不同的原子几何构造,并且直接清楚地观察到电子波干扰效应.图13是Ag原0微纳电子技术2005年第6期糠簿NanoelectronicDevice&Technology子在Ag(111)表面上制造的量子栅栏纳米结构的过程和最终图像:.图中(a)为构建中;(b)为栅栏构建完成.由于表面热扩散的影响,只能在低温下构建由吸附原子组成的稳定结构.然而,通过在表面上原子嵌入的办法,有可能提高工作温度,甚至达到室温.Gimzewski和Joachim探索大分子(n,l-啉分子)与表面强交互作用,证实室温下的分子操作是可能的一.图13在Ag(1l1)上由36个Ag原子(白色突起)组成的量子栅栏纳米结构(直径31.2BE)三维STM图像有一种由简单原子操作发展而来的纳米制造技术,称为蘸水笔纳米加工技术(DPN).墨水原子(如烷硫醇(alkanethiols)薄膜包裹在原子力显微镜(AFM)探针尖上,在毛细作用下沿针尖表面扩散到Au表面一如图14(a)所示.当探针尖在高湿度空气中靠近Au基底时,少量的水珠自然要在AFM探针尖和基底之间凝结.水珠成为墨水分子从探针尖向基底迁移的桥梁,在Au表面自组装或者定位.由探针通往顶尖的毛细管不断地提供新的分子,实现连续的写入.选择具有化学亲和力的分子和基底,保证淀积的膜层具有合适的吸附力.已有许多不同墨水材料被成功地研发出来,被用于DPN中,其中包括无机物,有机物,生物分子和导电聚合物,与其相匹配的各种基底有金属,半导体和功能化的表面.在DPN实验中分子的迁移依赖于几个变量,包括温度,湿度,探针尖与基底问的接触力,写入速度和两者的物理化学性质.这些参数的精确控制可以获得单边尺寸小于l015nm的点群和线群.图14(b)是采用DPN将1Octadecanethiol淀积在Au表面上制作出分子格子图形.每条线长2Ixm,宽度小于100nnl,需要写入时间90S.与AFM或者STM其他辅助制造技术相反,DPN特别适合于微纳电子技术2005年第6期平行操作,因为淀积与施加的力无关.最近,Bullen等人证实了平行蘸水笔纳米加工技术采用独立的可寻址悬臂列,可以同时在Au表面上写入l0个不同的Octadecanethiol图形:.AFM探针尖(a)DPN示意图(涂有”墨水”分子的笔尖与基底相接触)(b)分子基网格图像图14DPN加工技术及分子基网格图像6结论选择性地介绍了几种主要的基于自组装方法的纳米制造技术,给出了这些技术的相关原理,工艺过程以及目前的成就.此外,还探讨了这些技术的优缺点,评估了它们当前和潜在的应用能力.介绍了常规和非常规生物材料在纳米制造中的应用,描述了生物分子的自发自组装或者自组织和功能纳米结构模板化自组装;在外控制力作用下,纳米组元的操作或者组装;讨论了蘸水笔纳米加工技术.可以相信在将来自组装纳米系统制造中,最大的挑战是缺乏合适的集成工具,这些工具应能满足自组装中的特殊定位和将组元集成在相关基底上的技术要求.基于此,许多研究者正在致力于研制与硅加工工艺相兼容的,非常规的”自底而上”的自June2005NanoelectronicDevice&TeohnoI组装工艺途径,以替代原有的方法或者提高其光刻分辨率.我们认为更多的资源和努力应该放在发展新的方法上,以完全消除这种瓶颈.事实上,以上论述的所有的自组装技术都需要发展一种能够将分级集成纳米组元集成为较大系统的能力.这将使自组装成为一种富有前途的方法,并且在将来纳米尺度装置的制造中具有优势,诸如,纳米长度空间控制,平行自组装机构和自修正,缺陷最小化倾向.要在纳米和亚纳米尺度上对传感和制动过程实施高度控制,并且具有尺寸的灵活性.另外,具有可测量性,低成本和潜在新用途的纳米构图技术也是对常规半导体制造方法的补充.例如,代表现今新方法的蘸水笔纳米加工技术与特殊层写高分辨”笔”相结合,可以实现高分辨构图.这些新出现的技术在许多科学与技术领域,正快速显示出其重要性,必将给制造业各个方面带来革命性的冲击,巨大的机遇和挑战正等待人们去探索.感谢清华大学叶雄英教授,周兆英教授和冯焱颖博士对第二作者2003年在北京期间所提供的支持和帮助,并感谢罗马第三大学的AndreaNotar.acomo教授和美国亚利桑那州立大学的DuttaBiswanath先生在稿件准备中提供的帮助.参考文献:IWILBURJL,WHITESIDES.NanotechnologyM.NewYork:TIMPG,1999:33I-368.2CHERNIAVSKAYAO,ADZICA,KNUTSONC,eta1.EdgetransferlithographyofmolecularandnanoparticlematerialsJ.Langrnuir,2002,18:70297034.3LEEH,JANGYK,BAEEJ,eta1.OrganizedmolecularassembliesforscanningprobemicmscopolithographyJ.CurrentAppliedPhysics,2002a,2:8590.4WANGX,HUW,RAMASURBRAMANIAMR,eta1.Forma-tion,characterization,andsub一50nmpatterningoforganosilanemonolayerswithembeddeddisulfidebonds:Anengineeredself-assembledmonolayerresistforelectronbeamlithographyJ.Langmuir,2003a,I9(23):97489758.5YOUNKINR,BERGGRENKK,JOHNSONKS,eta1.Nanostructurefabricationinsiliconusingcesiumtopatternaself-assembledmonolayerJ.AppliedPhysicsLetters,1997,7I(9):1261-1263.6KURAHASHIJX,SUZUKIM.YAMAUCHIY.Self-assem-一吲bledmonolayersexposedbymetastableheliumfornano-patterning:octanethiolanddodecanethiolJ.ChinesePhysicsLetters.2003,20:20642066.7HUANGZ,WANGPC,MACDIARMIDAG,eta1.Selectivedepositionofconductingpolymersonhydroxylterminatedsur-faceswithprintedmonolayersofalkylsiloxanesastemplatesJ.Langmuir,1997,13(24):6480-6484.8LIUJ,CASAVANTMJ,COXC,eta1.ControlleddepositionofindividualsinglewalledcarbonnanotubesonchemicallyfunctionalizedtemplatesJ.ChemicalPhysicsLetters,1999,303:125129.9CHENCC,YETCP,WANGHN,eta1.Self-assemblyofmonolayersofcadmiumselenidenanocrystalswithdualcoloremissionJ.Langmuir,1999,15:68456850.10COLLET1pJ,VUILAUMERD.Nano-fieldeffecttransistorwithanorganicself-assembledmonolayerasgateinsulatorJ.AppliedPhysicsLetters,1998,73(18):26812683.11GYORVARYES,ORIORDANA,QUINNAJ,eta1.Biomimeticnanostrncturefabrication:Nonlithographiclateralpatterningandself-assemblyoffunctionalbacterialS-layersatsiliconsupportsJ.NanoLetters,2003,3:315319.12DOUGLASK,CLARKNA,ROTHSCHILDKJ.NanometermolecularlithographyJ.AppliedPhysicsLetters,1986,48(10):676-678.13DOUGLASK,DEVAUDG,CLARKNA.Transferofbio-logicallyderivednanometerscalepatternstosmoothsubstratesJ.Science,1992,257:642644.14MOOREJT,BEALEPD,WINNINGHAMTA,eta1.ControlledmorphologyofbiologicallyderivedmetalnanopatternsJ.AppliedPhysicsLetters,1997,71(9):12641266.15WINNINGHAMTA,WHIPPLES,DOUGLASK.PatterntransferfromabiomolecularnsnomasktoasubstrateviaanintermediatetransferlayerJ1.JournalofVacuumScienceandTechnologyB,2001,19:1796-1802.16DOUGLASK.BiomimeticMaterialsChemistM.NewYork:MANNS,Ed,VCHInc,1996:ll7.17MALKINSKIL,CAMLEYRE,CELINSKIZ,eta1.Hexago-nallatticeof10nmmagneticdotsJ.JournalofAppliedPhysics,2003,93:73257327.18SHENTONW,PUMD,SLEYTRUB,eta1.Syrnthesisofcadmiumsulphidesuperlatticesusingself-assembledbacterialS-layersJ.Nature,1997,389:585587.19WINNINGHAMTA,GILLISHP,CHOUTOVDA,eta1.Formationoforderednanoclusterarraysbyself-assemblyonnanopatternedSi(100)surfacesJ.SurfaceScience,1998,406:221228.20MERTIGM,KIRSCHR,POMPEW,eta1.Three-dimen一皤微纳电子技术2005年第6期anoelectronicDevice&TechnologysionalmetallizationofmicrotubulesJ.ThinSolidFilms,1997,305:248253.21HALLSR,AHENTONW,ENGLEHARDTH,et.SitespecificorganizationofgoldnanoparticlesbybiomoleculartemplatingJ.Chemphyschem,2001,2:184186.22MOLLD,HUBERC,SCHLEGELB,et.S-layerstreptavidinfusionproteinsastemplatefornanopatternedmoleculararraysJ.ProceedingsoftheNationalAcademyofSciences,2002,99:14646-14651.23SLEYTRUB,BAYLEYH,SARAM,et.ApplicationsofS-layersJ.FEMSMicrobiologyReviews,1997,20:151一l75.24PARKC,YOONJ,THOMASEL.Enablingnanotechnologywithself-assembledblockcopolymerpatternsJ.Polymer,2003,44:6725-6760.25DENGT,HAS,CHENGJY,et.MicropatterningofblockcopolymersolutionsJ.Langmuir,2002,18(18):67l9-6722.26CHENGJY,ROSSCA,HOMASEL.FabricationofnanostrnctureswithlongrangeorderusingblockcopolymerlithographyJ.AppliedPhysicsLetters,2002,81(19):3657-3659.27LIRR,DAPKUSPD,THOMPSONME,et.Densear-raysoforderedGaAsnanostructuresbyselectiveareagrowthonsubstratespatternedbyblockcopolymerlithographyJ.AppliedPhysicsLetters,2000,76(13):16891691.28ELHADJS,WOODYJW,NIUVS,et.Orientationofself-assembledblockcopolymercylindersperpendiculartoelectricfieldinmesoscalefilmJ.AppliedPhysicsLetters,2002,82(6):871-873.29SHINK,LEACHKA,GOLDBACHJT,et.AsimpleroutetometalnanodotsandnanoporousmetalfilmsJ.NanoLetters,2002,2:933936.30GUARINIKW,BLACKCT,ZHANGY,et.Lowvoltage,scalablenanocrystalflashmemoryfabricatedbytemplatedself-assemblyA.TechnicalDigestInternationalElectronDevicesMeetingC.IEEE,2003.541544.31HAUPTM,MILLERS,LADENBURGERA,et.Semiconductornanostructuresdefinedwithself-organizingpolymersJ.JournalofAppliedPhysics,2002,91(9):60576059.32rINKY,URBASAM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