活性炭吸附剂催化剂脱硫放硫二氧化硫羰基硫硕士论文.doc

活性炭脱硫过程中COS产生机理的研究化学工艺， 2011， 硕士【摘要】 含硫化合物气体一般都是有毒有害的物质,不仅严重地威胁人的健康,也会引起设备、管路腐蚀、催化剂中毒和产品质量下降等问题,因此必须对含硫化合物的污染进行控制。活性炭由于本身具有发达的孔结构和比表面积,吸附能力很强,脱硫时硫化物以原形态或氧化后的单质硫形态被吸附在活性炭表面,因而其脱硫兼具物理吸附、化学吸附、催化氧化以及催化转化等特点,使其成为更具有吸引力的脱硫方法。但是人们在近些年来的生产中发现活性炭在脱H2S的出口气中,有一种比H2S更难脱除的硫化物COS的形成。COS比H2S更容易使后续催化剂发生S中毒。活性炭仿佛违背了它的基本功能,不是在脱硫,而是在放硫。活性炭基干法脱硫过程中的放硫关系到活性炭基脱硫的应用领域,因此研究避免和降低活性炭基脱硫过程中放硫是非常必要的。前人的研究都是在100以上的温度下进行的,几乎没有涉及到常温下活性炭脱H2S过程中COS形成的研究。而且对于COS的形成机理,也没有统一的认识。本实验就是在常温下,以工厂中常用的几种活性炭为研究对象,在固定床反应装置上,分别在氧气氛、水气氛、水氧混合气氛中考察了活性炭脱H2S过程中COS的产生情况。并通过改变可能形成.更多还原【Abstract】 Sulfur compound, included in coal gas as raw material of industry production, can not only endanger human heath, but cause equipments and pipes corrosion and make catalyst poison and product quality decrease. So, it is essential to removal sulfur compound to several ppm level even sub-ppm. Activated carbon(AC)materials are widely used for dry-desulfurization due to their rich porous structure、high specific area and strong adsorptivity. Since sulfur compound can be adsorbed on surface of activate.更多还原 【关键词】 活性炭； 吸附剂； 催化剂； 脱硫； 放硫； 二氧化硫； 羰基硫； 【Key words】 activated carbon； adsorbent； catalyst； desulfurization； sulfide emission； sulfur dioxide； carbonyl sulfide； 摘要 3-5 ABSTRACT 5-7 第一章 文献综述与课题选择 12-20 1.1 活性炭基脱硫剂的放硫 12-15 1.1.1 进出口硫化物相同的放硫 13 1.1.2 进出口硫化物不同的放硫 13-15 1.2 活性炭脱硫中放硫的机理 15-16 1.2.1 活性炭脱硫机理 15-16 1.2.2 活性炭放硫机理 16 1.3 活性炭放硫的影响因素 16-19 1.3.1 活性炭本体性质对放硫的影响 16-17 1.3.2 操作条件对放硫的影响 17-18 1.3.3 气体组成对放硫的影响 18-19 1.4 课题的选择及实验内容 19-20 第二章 活性炭的分析表征与硫化 20-26 2.1 活性炭的选择 20 2.2 活性炭的工业与元素分析 20 2.2.1 工业分析 20 2.2.2 元素分析 20 2.3 活性炭酸碱分析 20-22 2.3.1 表面酸碱性滴定分析 20-22 2.3.2 活性炭的红外分析 22 2.3.3 活性炭的TPD分析 22 2.4 活性炭的孔结构分析 22-23 2.5 进口气的配制及检测 23-24 2.5.1 H_2S的配制 23 2.5.2 H_2S的检测 23-24 2.5.3 COS的检测 24 2.5.4 检测H_2S与COS混合气体当中的H_2S和COS 24 2.5.5 常规气体的检测 24 2.6 脱硫条件以及工艺流程 24-26 2.6.1 脱硫的工艺流程图 24-25 2.6.2 反应条件的确定 25-26 第三章 气相中COS产生的研究 26-40 3.1 不同C源下羰基硫生成热力学分析 26-30 3.1.1 CO与H_2S生成COS反应平衡常数及平衡转化率 26-28 3.1.2 CO_2与H_2S生成COS反应平衡常数及平衡转化率 28-30 3.2 反应时间对COS生成的影响 30-32 3.2.1 30时COS随时间的变化 30-31 3.2.2 60时COS随时间的变化 31-32 3.2.3 80时COS随时间的变化 32 3.3 温度对COS产生的影响 32-35 3.3.1 以CO为C源下,考察温度对COS产生的影响 32-33 3.3.2 以CO_2为C源时,考察温度对COS的影响 33-34 3.3.3 CO和CO_2共同作为C源时,考察温度对COS生成的影响 34-35 3.4 气氛对COS产生的影响 35-38 3.4.1 CO作为C源情况下,气氛不同对COS产生的影响 35-36 3.4.2 CO_2作为C源情况下,气氛不同对COS产生的影响 36-37 3.4.3 CO和CO_2混合C源情况下,气氛对COS产生的影响 37-38 3.5 小结 38-40 第四章 活性炭脱H_2S过程中COS产生机理研究 40-50 4.1 活性炭脱H_2S过程中产COS的C源的确定 40-45 4.1.1 CO_x+N_2+H_2S气氛 40-42 4.1.2 CO_x+N_2+H_2S+H_2O气氛 42-43 4.1.3 CO_x+N_2+H_2S+H_2O+O_2气氛 43-45 4.2 活性炭脱H_2S过程中产COS的S源的确定 45-47 4.2.1 负载活性炭的制备 45-46 4.2.2 活性炭负载S单质后,COS产生的研究 46 4.2.3 活性炭负载HS-后,COS产生的研究 46-47 4.3 活性炭不参与下的CO与S的反应 47-48 4.4 小结 48-50 第五章 气氛对COS产生的影响 50-58 5.1 活性炭TGC-2在不同气氛下COS的产生情况 50-53 5.1.1 CO+N_2+H_2S气氛 50-51 5.1.2 CO+N_2+O_2+H_2S气氛 51-52 5.1.3 CO+N_2+H_2S+H_2O气氛 52 5.1.4 CO+N_2+H_2S+H_2O+O_2气氛 52-53 5.2 活性炭TGC-3在不同气氛条件下COS的产生情况 53-58 5.2.1 CO+N_2+H_2S气氛 53-54 5.2.2 CO+N_2+O_2+H_2S气氛 54-55 5.2.3 CO+N_2+H_2S+H_2O气氛 55 5.2.4 CO+N_2+H_2S+H_2O+O_2气氛 55-58 第六章 不同活性炭对COS产生的影响 58-72 6.1 活性炭的孔结构分析 58-64 6.1.1 孔结构对照 58-59 6.1.2 活性炭吸附脱附等温线 59-62 6.1.3 活性炭孔分布图 62-64 6.2 活性炭表面酸碱分析 64-66 6.2.1 活性炭的红外分析 64-65 6.2.2 活性炭的TPD分析 65-66 6.2.3 表面酸性测定 66 6.3 活性炭的工业与元素分析 66-67 6.3.1 工业分析 66-67 6.3.2 元素分析 67 6.4 CO+N_2+H_2S气氛下不同活性炭对COS生成的影响 67-68 6.5 CO+