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外文翻译doc科研本科硕士博士研究生大小毕业论文模板范文 应用化学专业本科毕业设计（论文）外文资料翻译原文名称Biocatalytic Synthesisof OrganosiloxaneCopolyimide原文作者Ravi Mosurkal,Lynne A.Samuelson,Virinder S.Parmar,Jayant Kumar,and ArthurC.Watterson原文出版物Macromolecules翻译内容页码xx,40,7742-7744中文名称生物催化合成的有机硅共聚多酰胺学生姓名唐倩云专业应用化学班级学号xx080204南京工业大学理学院xx年6月生物催化合成的有机硅共聚多酰胺Ravi Mosurkal,Lynne A.Samuelson,Virinder S.Parmar,Jayant Kumar,and ArthurC.Watterson马萨诸塞州内迪克语郡，美国陆军纳提克士兵行政院研考会，01760；印度新德里，德里大学化学系，生物有机实验室，10007；及马萨诸塞州，洛厄尔，马萨诸塞大学，纳米科学和工程技术研究所，先进材料研发中心，01854xx年7月6日，收到简介。 生物催化合成聚合物1,2在制造对环境友好的功能材料方面有很重要的作用。 酶介导的合成有几个优点，其中包括环境相容性，综合经济性，方便加工性和稳定性。 使用脂肪酶催化（南极假丝酵母）的聚合反应合成聚合物，导致各种新材料具备一些有趣的性质。 3最近，我们已经表明，脂肪酶催化合成的以硅氧烷为基础的有机无机混合聚酯和聚酰胺作为阻燃材料（FR）有巨大潜力。 4使用乌洛托品作为交联剂的交联技术进一步提高了这些聚合物的热性能和阻燃性能。 5知名的阻燃聚合物的分解温度范围在500-550C间6，但是这些聚合物的分解温度（在空气气氛中为390-400C）相对较低，因此，有必要改善其热稳定性。 一般聚酰亚胺有较高的热稳定性，并且应用广泛，如工程塑料，高强度复合材料，热稳定的薄膜，模塑化合物和粘合剂。 除热稳定性外，聚酰亚胺也因其良好的抗氧化和水解稳定性而出名。 从文献中我们可以发现，传统的聚酰亚胺制备包括初步形成一种聚酰胺/聚酰胺酸，环形封闭后形成聚酰亚胺。 7形成一个稳定的五元环推动形成线性聚合物，而不是形成交联的聚合物。 在大多数情况下，中间产物的聚酰胺/聚酰胺酸是不溶性的，第二个步骤必须采用固态高温环化反应。 与其他芳香族聚酰亚胺相比，先前提到的硅氧烷聚酰亚胺共聚物表现出优异的粘性和热性能。 8生物催化合成聚酰亚胺是一种很有前途的新的替代传统的化学路线，它提供了一个更加简便和环保的做法。 在这次交流中，我们提出了生物催化合成硅氧烷聚酰亚胺共聚物，使用氨丙基硅油和4,4-二苯醚四甲酸酸酐在脂肪酶作为生物催化剂的条件下合成，而无需使用任何溶剂。 为了确认脂肪酶的作用，以推动酰亚胺的形成，将生物催化合成聚酰亚胺与无生物催化剂的同种聚酰亚胺的合成做比较。 这种合成和由此产生的聚合物的性能将被讨论。 实验部分。 a.材料。 Novozyme-435，固定化酶，丹麦的诺维信，被用作生物催化剂。 所有其他化学品和溶剂（Aldrich公司）使用未经进一步纯化。 氨丙基聚硅氧烷（M W=900-1000）从Gelest公司购买，4,4-二苯醚四甲酸酸酐从Aldrich公司购买。 1H NMR和13C NMR谱由配备硅酮图形工作站的Bruker250兆赫的ARX谱仪记录。 聚合物样品的分子量和分子量分布（M W/M n）用凝胶渗透色谱（GPC）来确定。 b.聚合物的制备。 在一个简单的步骤（方案1）中，称取等克分子量的预先干燥的4,4-二苯醚四甲酸二酸酐（OxyDAH）和氨丙基聚硅氧烷（M W=900-1000）于三口圆底烧瓶中。 单体在氮气气氛下搅拌10分钟，10的酶Novozyme-435（固定南极假丝酵母脂肪酶B，蛋白质含量1）的单体重量增加了。 在90C真空状态下搅拌所产生的反应混合物。 8小时后，反应混合物完全为粘性的，停止搅拌。 反应冷却至室温，加入氯仿淬火，然后过滤除去酶。 减压除去溶剂，用正己烷清洗聚合物残留物，以除去未反应的单体，真空干燥，获得80产量的硅酰亚胺，这是由各种光谱技术证实的。 1H NMR(CDCl3为溶剂):=0.10(bs,二甲基硅氧烷主链的甲基质子,C-l),0.64(t,2H,C-i),1.73(m,2H,C-h),3.70(t,2H,C-g),7.40(dd,2H,C-e,C-f),7.47(d,2H,C-c和C-d),7.90(d,2H,C-a和C-b).13C NMR(CDCl3):=0.76,15.11,22.32,40.87,113.32,123.80,125.21,127.46,134.78,160.62,167.0.Mn(GPC):75kDa,PD1.4.除了没有添加酶，非酶反应与上述的酶法合成过程一样。 简单地进行一个典型的反应，混合端氨基聚硅氧烷和相应的酸酐，在90C真空状态下加热反应混合物8小时。 用不使用酶这个简单的方法获得的聚合物硅酰亚胺-NE与酶解得到的产品类似，除了它似乎经过一个中间步骤，形成聚酰胺酸。 用1H核磁共振光谱监测反应。 细节在结果和讨论部分进行讨论。 硅酰亚胺-NE的1H核磁共振光谱(CDCl3为溶剂):=0.10(bs,二甲基硅氧烷主链的甲基质子,C-l),0.64(t,2H,C-i),1.73(m,2H,C-h),3.70(t,2H,C-g),7.40(dd,2H,C-g),7.47(d,2H,C-e),7.90(d,2H,C-h).额外峰:7.61-7.64(m),8.12-8.17(d).结果与讨论。 到今天为止，我们已经生物催化合成了三种类型的基于硅氧烷的共聚物，即聚酯，聚酰胺，聚酰亚胺。 聚酰胺和聚酯的合成早期报道过。 3,4这是生物催化合成聚酰亚胺的第一次报告。 这里共聚多酰胺与OxyDAH单体和氨丙基硅氧烷使用生物催化剂Novozyme-435催化合成。 有趣的是，要注意，在我们的酶法合成方法中，环合需要在原地进行，并且上升到一个完全的线性聚酰亚胺产品时没有任何进一步的加热，这已用核磁共振光谱证实。 聚酰亚胺的制备使用氨丙基聚二甲基硅氧烷和4,4-二苯醚四甲酸酸酐（方案1）在无酶的条件下得到了一个部分水溶性聚合物，硅酰亚胺-NE。 这直接意味着聚酰胺酸的形成，而不是酰亚胺。 然而，酶法合成了一种可溶性聚酰亚胺（硅酰亚胺-E），并不需要进一步的净化。 使用酶和没有酶制备的聚酰亚胺的1H核磁共振光谱比较如图1所示。 图1.(A)聚酰胺酸形式的硅酰亚胺-NE的结构。 (B)以CDCl3为溶剂的1H NMR谱中的芳香带(a)硅酰亚胺-NE和(b)硅酰亚胺-E。 方案1.酶法合成硅氧烷共聚多酰胺，硅酰亚胺-E芳香带的7.61和8.12ppm的（图1Ba的强峰）的额外峰，确认该产品含聚酰胺/聚酰胺酸杂质。 这表明，脂肪酶（Novozyme-435）作为催化剂正发挥着至关重要的作用，推动酰亚胺形成的反应，这在非酶条件下不可能发生。 非酶反应（图2）的监测显示，即使反应24小时后，该产品是聚酰亚胺和聚酰胺酸的混合物，而酶促反应在8小时得到一个完全的聚酰亚胺产品。 GPC证实在这些酶法制备聚硅氧烷聚合物中有一个异常高的分子量（75kDa）。 相比早期硅氧烷聚酯或聚酰胺（20kDa）4的超高分子量可能是由于酶的存在有利酰亚胺环的形成。 这种酶似乎要在这些聚酰亚胺的情况下优化的两步反应，它是首先催化跨（酰胺）反应，第二开展与毗邻的COOH基团酰亚胺化反应。 热重分析（TGA）对硅酰亚胺-E（支持信息）的测量表明显着提高降解温度达472C时，在空气气氛中有10的重量损失，这是这项工作的最初的目标。 差示扫描量热法（DSC）研究表明，硅酰亚胺-E保持其玻璃化转变温度低于-60C。 图2.以CDCl3为溶剂的1H NMR谱监测硅酰亚胺-NE合成。 结论。 高的分子量和处理的具有改进的热降解行为的硅氧烷共聚多酰胺，硅酰亚胺-E等，已第一时间使用脂肪酶作为生物催化剂生物催化合成。 与非酶催化合成聚酰亚胺硅酰亚胺-NE做比较，证实了脂肪酶作为催化剂优化聚酰亚胺形成反应的作用。 聚酰亚胺这种简单、对环境无害的生物催化合成，不需要任何聚酰胺酸的中间步骤，可以开拓新的“绿色”酶法合成性能改进的聚酰亚胺类的路线。 感谢。 我们感谢环境质量基础研究发展计划（EQBR），美国陆军纳提克士兵行政院研考会的财政支持，R.M.感谢国家研究理事会授予的高级研究院士奖。 我们感谢Novozyme A/S公司提供的酶Novozyme-435。 配套支持信息热重分析图和硅酰亚胺-E的13C NMR谱。 这种材料通过在pubs.acs的互联网是的。 参考文献和注释 (1)Schmid,A.;Dordick,J.S.;Hauer,B.;Kieners,A.;Wubbolts,M.;Witholt,B.Nature(London)xx,409,258. (2)(a)Kobayashi,S.;Uyama,H.;Kimura,S.Chem.ReV.xx,101,3793.(b)Gross,R.A.;Kumar,A.;Karla,B.Chem.ReV.xx,101,2097. (3)Watterson,A.C.;Parmar,V.S.;Kumar,R.;Sharma,S.K.;Shakil,N.A.;Tyagi,R.;Sharma,A.K.;Samuelson,L.A.;Kumar,J.;Nicolosi,R.;Shea,T.Pure Appl.Chem.xx,77,201. (4)Kumar,R.;Tyagi,R.;Parmar,V.S.;Samuelson,L.A.;Kumar,J.;Schoemann,A.;Westmoreland,P.R.;Watterson,A.C.AdV.Mater.xx,16,1515. (5)Mosurkal,R.;Tui,V.;Samuelson,L.A.;Bruno,F.;Westmoreland,P.R.;Kumar,J.;Watterson,A.C.Polym.Prepr.(Am.Chem.Soc.,DiV.Polym.Chem.)xx,47,1110. (6)Wang,H.-H.;Su,C.-C.J.Appl.Polym.Sci.1996,61,