2014非线性光学06 受激拉曼散射与受激布里渊散射

第6章受激拉曼散射与受激布里渊散射,一、受激散射的基本物理过程二、SRS的经典理论三、SBS的经典理论,1/37,2/37,一、受激散射的基本光物理过程,1、光散射的定义,一束光通过介质时，其中一部分光偏离主要传输方向，这种现象称为光散射。散射光在强度、方向、偏振态，甚至频率都与入射光有所不同。光散射现象最早是Richter在1802年观察到的。,3/37,2、光散射的起源,光散射是由介质的光学特性起伏引起的，或者说介质的光学不均匀性，或折射率的不均匀性所引起的。引起介质的光学非均匀性的主要原因有：a.熵起伏。包括原子、分子空间分布的随机起伏，例如大气中空气分子的随机起伏；b.各向异性分子的取向起伏；c.分子振动；d.声波场。,4/37,3、光散射的分类,瑞利散射（Rayleigh）：起因于原子、分子空间分布的随机起伏，散射中心的尺度远小于波长，其强度与入射光波长的关系为，散射光的频率与入射光相同，属于弹性散射。瑞利翼散射(Rayleighwing)：起因于各向异性分子的取向起伏；是一种非弹性散射，散射光的光谱向入射光波长的一侧连续展宽。拉曼散射(Raman)：由介质内部原子、分子的振动或转动所引起。是一种非弹性散射，散射光频率与入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级差。散射光频率下移者，称为Stokes散射光；散射光频率上移者，称为Anti-Stokes散射光。,5/37,布里渊散射(Brillouin)：介质密度（折射率）随时间周期性起伏形成的声波（或声子）所引起的。这是一种非弹性散射，散射光的频移量较小，相应于声子能量。也有Stokes和Anti-Stokes散射光。,自发辐射光散射因入射光较弱，入射光并不改变介质的光学特性，散射光是非相干的。强激光（相干光）的作用下所产生的受激散射，如受激拉曼散射（SRS）与受激布里渊散射（SBS），属于三阶非线性效应，入射光会改变介质的光学性质；散射光与入射激光类似，也是受激相干辐射。,6/37,4、受激光散射的特点,高输出强度：SRS和SBS的输出光强可达到与入射光同数量级的强度，甚至更强（具放大作用）。受激散射光可把入射激光能量耗尽。高定向性：前向和后向受激散射光的发散角可达到与入射激光相近的发散角。可达到毫弧度，甚至衍射极限。高单色性：散射光谱的宽度明显变窄，可达到与入射激光相当或更窄的单色光。脉宽压缩性：受激散射光脉冲持续时间远小于入射激光脉冲持续时间。阈值性：入射激光的强度大于某一阈值光强后，散射光的相干性、方向性和散射光强才有明显提高。高阶散射特性：在加强输入光强或增加介质长度时，可出现高阶Stokes散射光和Anti-Stokes散射光。相位共轭特性：产生的受激散射光场的相位特性与入射激光的相位特性有共轭关系。,7/37,二、受激拉曼散射,1、自发拉曼散射,Raman（1928）发现自发拉曼散射。散射光谱中除了原频率成分之外，还出现了新频率成分和。称为Stokes线。，称为Anti-Stokes线。一般Stokes线远比Anti-Stokes线强几个数量级。,8/37,拉曼散射Stokes过程是分子吸收频率为的泵光光子，由基态跃迁到虚能级，再由虚能级跃迁到分子的振转能级（第一激发态），发射频率为的Stokes光子。而Anti-Stokes过程是处于第一激发态的分子吸收光子跃迁到另一虚能级，再由该虚能级跃迁到基态，发射Anti-Stokes光子。由于热平衡时，处于基态的分子数远大于第一激发态的分子数，因此，产生的光子远远多于光子。故Stokes散射光远强于Anti-Stokes散射光。,自发Raman散射的能级示意图,9/37,2、受激拉曼散射,受激拉曼散射是相干的强激发过程：初始时入射光子与热振动声子碰撞产生受激声子和斯托克斯光子，随后入射光子和受激声子碰撞产生斯托克斯光子，并产生更多受激声子。如此积累将会产生更多得受激声子和斯托克斯光子，这是一个雪崩过程。显著特点是：阈值性，只有入射光子数达到一定数目才会出现；相干性，受激声子是相干的，散射光子也是相干的，随后的增益也是相干产生的。,自发辐射和受激辐射拉曼散射的光谱图比较。,10/37,3、受激拉曼散射的物理图像,分子振荡调制介质折射率，产生（反）斯托克斯光；斯托克斯光场和原激光光场干涉，形成强度为的总光强，作用于介质，使得频率为的分子振荡加剧。而此振荡进一步产生斯托克斯散射光。这种正反馈作用使散射光雪崩似地增强。,调制,反馈,11/37,当入射光子数和散射光子数很大时，采用经典的非线性耦合波方程来分析受激拉曼散射过程是合适的。频率为的光场的耦合波方程为,因散射场是由频率为的入射场的泵浦引起的，对应的非线性极化率为,由于泵浦光和斯托克斯散射光频率差与分子振动频率近共振，所以三阶极化率为复数，即,12/37,假设介质为各向同性，所以可按标量方程求解。方程中三阶极化率实部反映相位调制，虚部反映强度变化，若只考虑虚部项，则有解：,如果，则Raman散射是指数增长的，g为增益因子。,要对Raman散射进行完整的量子力学处理是困难的，因为不知道它所包含的矩阵元，大多数实用情况下无法计算。量子力学可以粗略估算散射截面，并建立散射截面与入射光子能量和散射系统近共振程度间的粗略的依赖关系。大部分情况下采用经典电磁场的模型讨论。经典电磁场理论可以给出散射光的净增益。,13/37,4、受激拉曼散射的分子模型,假定介质体系中每单位体积有N个谐振子（分子），并且相互间独立。假定分子的振动模可以看作具有共振频率和衰减常数（或弛豫率）的谐振子（偶极子）。并以表示谐振子长度对平衡态长度的偏离。当光场与偶极子相互作用，描述分子振动的运动方程如下,为外电场作用力，为组成偶极子的原子质量,14/37,偶极子在电场作用下的分子极化强度为,为分子的光学极化率。分子的极化率并非常数，因为电偶极子受电场作用而受迫振荡，振子长度随时间变化，即,偶极子在光电场中的静电能为,偶极子在外场中所受电场力为,15/37,设介质中的总光场为,因为总光场中存在两个不同频率项，则在中会存在若干个不同频率项，我们只保留低频的项，即,因此受到的力为,16/37,设试探解为,5、求解振子方程,由于,17/37,介质的极化强度为,其中介质的线性极化强度为,介质的三阶非线性极化强度为,其中频率为的斯托克斯光引起介质的非线性极化场表示为,18/37,极化强度振幅为,将此式与非线性三阶极化强度定义式对比，得到三阶极化率公式,考虑近共振条件，则,19/37,可见拉曼非线性极化率的虚部为负值，即场具有一个正的增益因子，它可表达为,因此受激拉曼散射的斯托克斯场是随Z方向的传播而增长。,20/37,受激拉曼斯托克斯散射光非线性极化率的实部与虚部曲线。,采用简化量子理论，即考虑辐射跃迁几率和光子数的变化也可以解释SRS指数增长的现象。（可参考量子电子学，A.亚里夫，第18章。）,21/37,线性区：自发Raman散射，Stokes光子功率正比于激发光波功率。,指数增长区：受激Raman散射，Stokes光功率与激发光波功率之间为指数关系。,突变区：自聚焦效应加剧，Stokes光转换效益突然变大。,饱和区：泵浦光能量损耗较大，其它非线性效应产生，如双光子吸收等等，Stokes光转换效益不再增大。,随着激光功率增大，反Stokes光和高阶Stokes散射光将会产生！,6、SRS的输出特性,22/37,受激Raman散射中，一般高阶Stokes光和反Stokes光也同时存在。频率为的反Stokes光也是由于Raman跃迁产生的，但初始时振动能级处在激发态。,假设如下电场产生反Stokes辐射极化,仅考虑泵浦光和反Stokes的耦合，即由泵浦光和振动模产生，则其极化强度表达式和Stokes光类似，可直接将替换成。,由于,7、反Stokes散射,23/37,在近共振条件下,其实部和虚部分别为,由耦合波方程解得反Stokes场为,24/37,反Stokes光得增益为负值,这表明反Stokes光在不存在Stokes光的Raman介质中是指数衰减的。,25/37,当Stokes散射光存在时，反Stokes散射的极化可以由下面的极化源产生，此时反Stokes辐射将会有增益。,将空间关系引入极化表达式中有,从而得到，反Stokes光散射需要满足下面的相位匹配关系,反Stokes辐射将在满足相位匹配的任何方向上发射。考虑各波波矢大小与各自频率有关，即，所以的方向由和的轨迹交点决定。,26/37,反Stokes辐射是以激光传播方向半顶角为的圆锥壳的形式发射。,实际的“真实情况”还要复杂些。除了高阶Stokes辐射和反Stokes辐射同时存在之外，由于自聚焦的陷获效应存在，将会导致反Stokes辐射的方向偏离。,27/37,8、高阶受激拉曼散射,用红宝石激光入射硝基苯的拉曼散射实验证明，各阶拉曼散射光是以一定锥角形式发出形成环状。,28/37,1.激光器输出光的频移器;2.光纤通信的拉曼放大器,产生等频率间距的多束光,用作波分复用信号光，或用作硅波导拉曼激光器；3.拉曼散射光谱分析；4.分子振动寿命；5.相干反斯托克斯拉曼散射谱(CARS),9、SRS的应用,a.转换效率高(1%)b.受集效率高。具有方向性,易与和光波分开.能够减少荧光干扰.Stokes散射通常同时存在荧光（一般为低频。CARS谱的分辨率高。CARS谱的分辨率由激光的线宽决定。CARS通常用来检测气体中残余分子，化学反应产物和内能分布，以及确定高温火焰温度等，是近年来发展起来的一种重要光谱分析手段。,29/37,三、受激布里渊散射,1、布里渊散射,1922年，Brillouin研究了光被热激发声波散射的现象。即入射到介质的光波场与介质内的弹性声波发生相互作用而产生的一种光的散射现象。由于光学介质内大量质点的统计热运动会产生弹性声波，它会引起介质密度随时间和空间的周期性变化。因此，声振动介质可以看成是一个运动着的光栅。这样，当一束频率为的光通过光学介质时，会受到光栅的“衍射作用”，产生频率为的散射光(为弹性声波的频率)。在Brillouin散射中声波的作用类似于Raman散射分子振动的作用。,30/37,受激布里渊散射是光波受相干弹性声波或声学支声子的相干散射。它也分为Stokes布里渊(SBS)和Anti-Stokes布里渊(ASBS),入射光子在介质中产生SBS光子和ASBS光子,二者同时存在。由于声波频率要低于分子振动的频率。因此,SBS光子和ASBS更靠近激发光频率,有较小的频移量(相对于RS)。,介质内的声波场可由泵浦光场产生：,电致伸缩效应：在外加电场的作用下，材料将被压缩。这是由于介质内的带电质点在外加电场的作用下将离开平衡位置而移向场强增加的区域。这一个力称之为电致伸缩力。光学吸收：高光强区域内介质对光的吸收，导致这一区域内的介质膨胀，引起介质密度发生变化激发声波。,2、受激布里渊散射,31/37,受激BS是声波场、泵浦光场和散射光场相互耦合作用的结果。三个波之间满足能量和动量守恒,受激Brillouin散射与受激Raman散射一样具有明显的方向性和阈值性。由于声子的传输方向是任意的，因此在各个方向都存在散射光。但只有与同方向或反方向的散射光，才经历最长的散射路程，因而是最强的散射过程。其它方向上的散射可以忽略不计，这也就是受激Brillouin散射的方向性。,3、受激布里渊散射的物理过程,根据布里渊散射斯托克斯光动量匹配关系，确定布里渊频移。声波波矢与间的关系为，是介质中的声速。因为声速比光速要小几个数量级，可认为，和相等。,32/37,四、受激布里渊散射经典理论描述,1、介质极化以及声波场的产生,光电场引起介质的电致伸缩效应用电致伸缩系数描述,光场通过介质密度变化引起介质介电系数变化，电场的能量密度也发生变化。,33/37,场能密度的变化等于静电压强压缩材料单位体积所作的功，,静电致伸缩压力,负号表示在高光电场区域压强减小，该处的介质得到压缩。定义压缩率C,（单位压力下的密度变化率）,密度变化为,由此导致的介电常数的变化为,介电常数的变化即等于极化率的变化,34/37,因此由电场导致电致伸缩引起的三阶非线性极化强度,极化强度与介电常数的关系,介质密度的变化导致一个声波场的建立,介质的密度变化满足如下声波方程,其中为声波的阻尼因子，为驱动力，是声速。,单位体积内的驱动力为,35/37,介质内的光场为,得到驱动力的散度为,将上式代入到声波方程，且假设声波满足慢变包络近似，,方程中是布里渊线宽，是声子的寿命，是布里渊频率，是声波频率。方程最后一项描述声子的传输，实际上由于很强的阻尼，声子的传播距离很短，可把含的那项忽略掉。考虑稳态情况，还可令含的项为零，则可得到声波振幅为,受激布里渊散射可以描述为泵浦光波、Stokes散射波与声波的耦合，而声波体现在介质密度的变化。,36/37,2、耦合波方程,泵浦光和Stokes散射光的非线性极化强度分别为：,设和，可以得到一对耦合的振幅方程：,