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文档简介

动力学说明醋酸乙烯合成反应动力学说明气相乙烯法催化合成醋酸乙烯酯属于固体催化剂下的气相反应。据文献报道，醋酸乙烯合成反应为一复杂反应：主反应方程式C2H4+0.5O2+CH3COOH=CH3COOCHCH2+H2O (1)主要副反应方程式 C2H4+3O2=2CO2+2H2O (2)该反应为主要副反应，其反应速率和热效应远大于主反应，需要加以控制以防催化剂选择性的降低与反应器的飞温。其他副反应方程式CH3COOH+2O2=2CO2+2H2O (3)2C2H4+2CH3COOH+3O2=2CH2CHCHO+4H2O+2CO2 (4)2C2H4+2CH3COOH+3O2=2CH3COOCH3+2H2O+2CO2 (5)C2H4+CH3COOH=CH3COOC2H3(6)C2H4+0.5O2=CH3CHO (7)2C2H4+4CH3COOH+O2=2(CH3COO)2C2H4+2H2O (8)其他副反应转化率较小，其热效应不足以影响反应器设计。文献中赵振兴等人于1992年研究了醋酸乙烯在CT-II型催化剂与Bayer-I型催化剂的宏观反应动力学，本项目采用Bayer-I型催化剂。实验将钢瓶乙烯、氧气、氮气与二氧化碳经干燥净化计量后组成两股气流：一股经醋酸蒸发器和过热器，携带25%的醋酸蒸汽进入反应器系统；另一股则直接进入反应器系统；两股气流用平面三通阀切换，反应器进出物料在恒温箱内用平面六通阀采样，实现气相色谱的在线分析。催化剂样品系工业原颗粒，经破碎筛取2040目颗粒，称取2.5g，装入管式流动反应器。实验流程图如下：图1 实验流程图 反应原始数据如下：表1 常压，180宏观反应动力学数据表2 反应温度对催化剂性能的影响将动力学数据在坐标轴上拟合如下，通过数学回归得到幂指数型的主反应与主要副反应方程式。图1 反应活化能曲线图图2 反应恒温动力学曲线综上，得到Bayer-I型催化剂反应宏观动力学如下：下面进行反应速率常数单位换算说明：对于醋酸乙烯合成反应（反应1）：以单位质量催化剂为计算基准，原速率常数单位为1.1427molgminPa，而Aspen Plus在以分压为浓度基准时，反应速率常数默认单位为kmolkgsPa，故单位换算式为：kVAc=1.1427molgminPa1min60s0.001kmol1mol1g0.001kg=0.019045kmolkgsPa同理，乙烯氧化生成二氧化碳反应（反应2）的反应速率常数换算式为：kCO2=37660molgminPa1min60s0.001kmol1mol1g0.001kg=627.666kmolkgsPa故最终使用的反应动力学方程如下：rVAc=0.019045exp-70.71k
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