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,固体中的光学性质二0一一年秋季,第一章光学常数及色散关系1.1折射率与消光系数1.2吸收系数1.3极化率1.4光电导率1.5光学常数的色散1.5.1洛伦兹色散理论1.5.2德鲁德色散理论1.6等离子体色散关系1.6.1等离子体振荡1.6.2等离子体光学常数的色散关系,第一章光学常数及色散关系光学常数:n;(r,i);(r,i);光学常数的频率依赖性叫做色散关系。,实验发现,当一束光照射到某一固体上时,可能被反射、吸收或透过。常用吸收率A、反射率R和透过率T来表示它们之间的关系,即A+R+T=1(1.1)实验还发现,光在固体中传播时其强度一般要发生衰减,而且遵从指数衰减律,即当光在物质中传播d距离后,光强的变化可简单地表示为:I=I0e-d(1.2)式中叫做吸收系数,量纲为cm-1,表示光在固体中传播距离d=1/时,光强衰减到原来的1/e。对于电导率不为零的耗散介质,也就是吸收介质,吸收系数相当大。例如,对于=104cm-1的吸收体,光经过该吸收体d=1m,光强约减到原来的1/e。,1.1折射率与消光系数,光在耗散介质中的传播,其波矢可且一个复数波动矢量来描述:其中下标r和i分别表示实部和虚部。,(1.3),于是以为角频率的单色平面电磁波场E(或H)的时空关系可以表示为:显然,电场振幅以波矢虚部ki为指数形式的衰减。在这情况下,光波的等相位面与等振幅面并不重合,其中光波的等位面垂直于波矢的实部kr,而等振幅面垂直于波矢的虚部ki。,(1.4),介质中的麦克斯韦方程组可以表示为,(1.5a),(1.5c),(1.5b),(1.5d),其中,E、D、H、B分别表示介质中的电场强度、电位移矢量、磁场强率和磁感应强度;、为介质的介电常数和磁导率;0和0为真空中的介电常数和磁导率。,利用矢量公式,(1.6),可得,进而得到波矢k方程,(1.7),对于非铁磁性物质,1,真空中的光速(1.7)式可化为:,(1.8),方程式(1.8)的解可分几种情况来讨论:1.对于振幅无衰减的介质,为实数,k也是实数,由此得,波矢k与波长和频率f的关系为,(1.9),(1.10),所以固体中的光速,又根据折射率的定义,,所以,(1.11),(1.11)叫做麦克斯韦关系。,2.对于振幅有衰减的介质,k为复数,此时(1.8)式可表示为:,对于实的介电常数,krki=0,这相应于等相位面垂直于等振幅面的情况,这种波的振幅有衰减,但由于为实数,i=0,波在介质中传播时无能量损耗,这种情况往往发生在透明介质的边界上,光在界面上被强反射。离子晶体的剩余辐射属于这种情况。,对于复的=r+ii,满足(1.8)的波矢也必须是复数,该方程的所有解都是衰减波。一种简单的情况是kr/ki,当平面波垂直入射到介质表面上时能产生这种波。此时方程式(1.12)可以分解为,(1.8),(1.12),(1.13),为方便,引入复数折射率n=n+i,其实部是通常的折射率n,虚部叫做消光系数。它们与复波矢k的关系为,由此,(1.13)式可以化成更简洁的形式,所以,(1.15)叫做广义的麦克斯韦关系。,(1.14),(1.15),人们常用n和这对光学常数来表征固体的光学性质,所以(n,)也叫基本光学常数,其它的光学常数都与n和有关。,吸收系数与光强有关。固体中光强的定义为光通过固体时能流密度的时间平均,它与光场振幅平方成正比,是实验上可以测量的物理量。光作为电磁波,其能流密度用坡印亭矢量S=EH表示。光强表达式为I=。其中的表示EH矢量乘积的时间平均。,式中E和H为复数形式表示的平均场,完整的表达式应包括其共轭部分:,式中光场的空间变化部分包括在振幅中,可以得到,(1.17),(1.16a),(1.16b),(1.16c),1.2吸收系数,对于实和复,都可以得到:,(1.18a),如果只用(1.16)式的实部作为平均光场,光强的计算结果相差4倍,即,对于平面波,其波矢方向与传播方向一致。设传播方向沿着x方向,考虑到光场振幅的空间位相变化,得,(1.19),(1.18b),两个表达式在数值上相等。(1.18)式表明,介质中光强与光场振幅平方成正比。,叫做吸收系数,它表示光在固体中传播的指数衰减律。,吸收系数与消光系数都表示物质的吸收,其关系为,0为真空中光的波长。,(1.20),从吸收系数和消光系数,可以定义光在固体中的穿透深度(也叫趋肤深度):,其中d1,d2分别叫做光强穿透深度和振幅穿透深度,二者相差2倍。,(1.21a),(1.21b),显然,消光系数或吸收系数大的介质,光的穿透深度浅,表明物质的吸收强,例如,=104cm-1的强吸收体,光强深度只有1微米。此外由(1.21)式还可见到,长波光比短波光穿透深度大。,表1.1电导率为的材料中,波长为0的入射光的光强穿透深度d1、振幅穿透深度d2,以及光学反射率R,假设所考察固体为无限大、均匀、且各向同性,固体的性质用介电常数、磁导率和电导率来表征。设频率为的一束单色平面光波入射到该固体上,入射光的波段范围设定为50nm500m(25eV0.002eV),其下限0设定为50nm,即使波长足够短,但仍远大于原子半径。在这种假设下,作为一级近似,所考察的固体仍可视为连续介质,介质中的微观场E(rij)(i代表原胞,j代表原子),虽然在接近原子处会产生某种涨落,但采用平均场近似,可以将这种扰动平滑掉,即E(rij)=E(ri);另外,如果晶体中相邻原胞之间的电场不发生突变的话,可将电场对每一个原胞取平均。这样,可进一步将电场视为r的连续函数,得到平均场E(r),因此只需要一个坐标r,问题即得到简化。以下所用光场即平均场E(r),对整个晶体取平均。一般地说,电磁波中电场E(1V/cm)比起原子中外层电子的电场(108V/cm)来说,可以忽略不计,因此电场E和电极化强度P之间为线性关系,即使对于E105V/cm的激光光场来说,非线性效应也很小。,1.3极化率,受迫振荡的位移r的时间关系可以表示为,单位体积中的偶极矩,即光诱导的电极化强度P的微观表示为:其中V是原胞的体积。,(1.24),振荡的带电粒子,将产生电流,其密度为:其中u是带电粒子的运动速度:,经典地看,频率的入射光(电磁场),将引起介质中电荷密度为(x,y,z)的带电粒子作受迫振荡,设位移为r,光场在每个原胞中诱导的偶极矩为:积分在一个原胞内进行。,(1.22),(1.23),(1.25),于是得,(1.26),在线性光学响应范围内,电极化强度的宏观表示为,电极化强度与电场强度成正比,比例系数叫做电极化率,一般为复数量。极化使固体中产生电位移矢量D,由于介电常数和电极化率一般为复数,所以电位移矢量D,电极化强度P,平均光场E,在方向上一般不再保持平行,换言之,它们之间存在一定的相位关系。设所考察的介质不包含自由电荷,D、P、E之间的关系为,(1.27),(1.28),由此得,以及,其中下标r和i分别表示实部和虚部。,光诱导的极化量P、D及电流密度J与平均场E之间的相位关系如图1.1所示。,图l.1电极化矢量P,电位移矢量D,及电流密度J与平均场E之间的相位关系,介电常数的空间色散性一般地说,或是频率和波矢k的函数,然而在平均场近似下,的波矢依赖,即的空间色散关系可以忽略不计。即(,k)=()。也就是说,D和E之间的关系是局域化的。而当D,E之间的关系不完全局域化,呈现一定的延展性时,即空间某一点的D不再完全由该点的E所决定,将发生空间色散。在透明晶体如石英中,这种虽然很小的非局域效应,也会引起空间旋光现象。在金属中,由于金属对光的强吸收,使传导电子的自由程比光的穿透深度大得多,在这种情况下,将发生反常趋肤效应,结果造成D和E之间的非局域化。因此在金属中应当考虑的空间色散问题。在光与激子的相互作用的情况下,激子的束缚半径不同,对光的响应也不同,因此的空间色散也是很重要的。,介电系数或极化率一般为张量,在线性光学响应范围内,D和E之间的矢量关系为:,是二阶张量。ij一般是对称的张量元,即ij=ji,因此只有6个独立分量,通过坐标变换,可以过渡到所谓主轴坐标系,也就是使对角化,使非对角线上的元素为零,即,(1.29),(1.30),为方便,在考察固体中的光吸收与色散的关系时,往往将光波的电矢量平行于ij的主轴之一。设ij的主轴方向为笛卡尔坐标系中的X、Y、Z,从晶体光学性质来看,晶体可以分为三类。,第一类是各向同性的晶体,11=22=33。光在这类晶体里传播时传播速度与电矢量的偏振方向无关。立方结构的晶体属于这一类。第二类是单轴晶体,其中11=2233。对于这类晶体,若光波沿Z轴(即光轴或称c轴)传播,其电矢量在XY平面内,并且11=22。相速度与电矢量偏振方向无关。光沿着c轴传播不发生双折射,偏离此轴传播的光发生双折射。六角、四方和三角晶系属于此类,c轴对应着6次、4次和3次对称轴。第三类是双轴晶体,其中112233。光在此类晶体中传播一般要呈现双折射现象,只有在光轴方向传播的波,O光和E光的传播速度和传播方向是一样的。它们的光轴方向并不与的主轴方向一致。三斜、单斜和正交晶系属于双轴晶体。,光在固体中传播的功率密度,定义为光场与光电流密度乘积的时间平均值。因为电流密度J一般与电场强度E的位相不同,设位相角为(见图1.1),光功率密度为其中表示对时间取平均,J和E通常用复数形式。利用公式(1.16)、(1.26)可得可见光在固体中的功率密度与介电系数的虚部或极化率的虚部成正比。,1.4光电导率,(1.31),(1.32),光在物质中传播可能被吸收。吸收率A定义为吸收的能流密度(等于光功率密度乘以厚度d)除以入射能流密度。,设光由空气垂直入射到某一固体表面,入射能流密度(即光强)为2c0n|E0|2(对空气,n=1),根据定义吸收率为:若样品很薄,忽略光通过后的振幅衰减,得:可见,吸收率不仅与吸收系数成正比还与吸收长度有关。在导电固体中,光电导率一般也是复数,由,(1.33),(1.34),得,利用光电导率表达式,光功率密度、光吸收率以及吸收系数可分别表示为,可见,通过测量光电导率r,可以计算吸收率和吸收系数,从而计算出光的穿透深度。因为光在固体中的功率耗散以及光吸收率都与光电导率的实部或介电系数的虚部成正比,在这个意义上来说,光电导率和介电常数也叫光学常数。,(1.36a),(1.36b),(1.36c),1.5.1洛伦兹色散理论洛伦兹色散理论基于阻尼谐振子近似,适用于绝缘体和半导体。为简单起见,设所考察的对象为均匀,各向同性的固体,在一级近似下,光与物质的相互作用,也就是固体对光的响应可以看成阻尼谐振子体系在入射光作用下的受迫振荡。谐振子之间的相互作用,用阻尼系数来表征,并且假设固体中只有一种固有振荡频率为0质量为m的谐振子,因此只需要考虑以坐标x表示的谐振子在光波作用下的运动。体系受到的作用力有:与位移x成正比的弹性恢复力;与速度成正比的阻尼力;光电场驱动力,其中e*是谐振子的有效电荷。,1.5光学常数的色散,光学常数的这种频率依赖性叫做色散关系。能够进行分光的元件(如三棱镜和光栅等)叫做色散元件。,在这些作用力下,一个谐振子的运动方程可以表示为0,分别为谐振子的固有振荡频率和入射光的频率;具有频率的量纲,表示谐振子相互碰撞的频率,一般可作为与频率无关的常数处理,但在某些场合(如高温超导体)下应当考虑它是频率的函数。的倒数为碰撞周期,也就是粒子的平均寿命。解方程式(1.37),可以得到谐振子在光波作用下的位移:,(1.38),(1.37),设单位体积中的有效谐振子数为N,由电极化强度P的定义知道,不难求出极化强度以及极化率的色散关系,从而得到介电系数、折射率以及电导率的色散关系,它们分别为:,(1.39a),(1.39b),(1.39c),(1.39d),(1.39e),其中,为等离子体频率。,光学常数随频率变化曲线叫做色散曲线。当入射光频率与体系的固有频率相等时,光与体系的能量交换作用最大,体系对光的吸收最强,这叫做共振吸收。对于只有一种固有频率的谐振子,吸收峰只有一个,但实际上可能有不同频率振荡的谐振子,因此吸收峰可能有多个。由第二章的微分KK关系知道,r()可以从i()的微分并在一个相当宽的频率区间内积分得到,因此,r()在i()上升和下降的斜率最大处分别出现极大和极小,并与实轴两次相交,设交点频率为1和2,其中1与0很接近,2与等离子体频率p很近。在频率区间1,2,r()为负值;由于,因此在这一频域内,r()的谷对应()的峰,并且在高频和低频极限下,()趋近于0;同样由微分的KK关系得知,n()在()的上升沿和下降沿出现峰和谷;由第2章关于反射率的公式可知,R()在1,2区间内达到极大值。,图1.2光学常数n()、()、r()、i()以及反射率R()色散关系示意图。计算时设h1eV,0=4eV。,n(0),n,r,i,R,n,r,i,T,A,R,T,n(0),r,i,(0),-,p,0,1,2,3,4,n(),(),n,由(1.39)计算的色散曲线如图1.2所示。可以看出,阻尼谐振子近似下固体可以分为四个频域:10低频透明区(T)(),r(),i()都随频率减小而趋于0,折射率从静态的n(0)随频率的增加而增大,呈正常色散,固体是透明的。2.0共振吸收区(A)代表吸收的光学量r(),i()达到极大值。在该区内,折射率由正常色散转变为反常色散。,3.0n(),实际上n0,此时反射率趋近1,固体呈现金属反射特性。,4.0高频透明区(T)表征固体吸收的量都趋近于0,折射率随频率的变化为正常色散,固体再次转为透明。,高频方向,低频方向,正常色散区,正常色散区,反常色散区,图1.3单晶硅n()和()的色散曲线,()曲线的低频和高频部分出现精细结构,它们分别来自内层电子跃迁(如L1和L2,3)和晶格振动的吸收,在上述理论模型中忽略了,1.5.2德鲁德色散理论德鲁德(Drude)色散理论是基于自由电子气近似,适用于金属。在这种近似下,电子的束缚力为零,因而电子的固有振荡频率也为零。电子之间的相互作用可以理解为碰撞或散射,其大小用阻尼系数表示。代表电子相互碰撞的频率,的倒数为电子的平均寿命。一般作为常数来处理。为简化,只用一个坐标x表示电子在光作用下的运动,其运动方程为:,(1.40),解的结果如下:,(1.40a),(1.40b),(1.40c),可见,i()在=0时为无穷大,是奇点。而r()在=0处有确定解,其值为静态电导率。随着的增加,r()快速减少到0,r()在=0处取负的极小值,随着频率的增加而增大,当时,r()=0。,(1.40d),(1.40e),(),n(),高频方向,低频方向,图1.5金属金的n()、()的色散曲线,()的色散曲线在高频下出现某些结构,如M、N、O是来自于内层电子的吸收,这一点在Drude模型中被忽略了。,1.6等离子体色散关系,介电常数r=0对应的物理状态为等离子体(Plasma)状态。狭义地说,等离子体是固体中的一种特殊状态,是由浓度相同的正、负电荷组成的体系,其中至少有一种电荷是可以迁移的。广义地说,等离子体是电子、离子、原子、分子和自由基的集合组成的一种凝聚态物质。等离子体的特征量:振荡周期(时间尺度),空间尺度,密度和温度等。与一般凝聚态物质的区别:1、存在着电流体;2、存在着电的库仑相互作用;3、能够在磁场作用下改变运动,但总体上保持电中性。等离子体也被视作物质第四态。,1.6.1等离子体振荡,(1.40a),(1.40b),由(1.40ae)式,令=0,得到介电响应函数为,其中p叫等离子体频率。若入射光频率p,r(p)。,(1.40c),(1.40d),(1.40e),(1.41),因此p是体系的一种特征频率。不同材料的p不同,自由电子的浓度愈大,等离子体的频率也就愈高。一般地说,所有固体都可能存在等离子体振荡,只是p不同而已。,表1.2某些金属的等离子体波长p=2c/p(nm),I、金属的不透明性的条件是:只要入射光的波长小于等离子体特征波长,或者入射光的频率大于等离子体频率,该金属就会显出透明性。、固体等离子体振荡产生纵波,来源于电子集体与正电背景之间的库仑相互作用。库仑场是一种纵向场,在小波近似下,介电响应(k,)(),与波矢无关。由Dr()ikE=0,对等离子体,r(),则kE0,表明是一种纵波。由麦克斯韦方程可知,对于等离子体,H=0,说明等离子体振荡是一种纵向电波,而非横向电磁波。,类似于谐振子振动,可以对等离子体波量子化,其量子叫做等离激元(Plasmon)。由于等离子体振荡的纵波性,作为横波的光波一般不能与等离子体耦合,激发等离激元,然而采用偏振方向平行于入射面的p偏振的光,掠入射到薄片上可能激发起等离激元。等离子体频率P的倒数,叫做等离子体振荡周期P。对于电子等离子体,p=5.6104,对低压气体放电等离子体,电子浓度N1010/cm3,由此得p2ns。等离子体振荡周期p规定了等离子体的时间尺度,当观察时间tp,等离子体是电中性的;当tP,则必须考虑它的振荡性,也就是电荷的流动性。等离子体还有空间尺度、密度、温度等标志。电子等离子体的密度从大气电离层的105到核聚变炉的1015左右。,1.6.2等离子体光学常数的色散关系固体中等离子态是r()=0的一种特殊状态。在这种状态下,等离子体振荡波的相速度无穷大。因此,在等离子体中,所有的粒子同相位地集体运动。例如金属中的电子等离子体,它相对于原子实同相位地集体运动,在此情况下,不仅束缚力等于零,而且相互作用的阻尼力也可忽略不计。1.当p,r0,为负的实数。在这种情况

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