正电子湮没技术

1、2021/3/231 正电子湮没技术正电子湮没技术 原理、实验方法及应用原理、实验方法及应用 2021/3/232 概述概述 v正电子湮没技术(Positron Annihilation Technique, 简称PAT)是一门六十年代迅速发展起来的新学科。 v通过测量正电子与材料中电子湮没时所发射出的射 线的角度、能量以及正电子与电子湮没前的寿命,来 研究材料的电子结构和缺陷结构。 v制样方法简便,适应的材料广泛,通过射线带出信息 有利于现场测量特点,在固体物理、材料科学及物理 冶金和化学等领域得到了越来越广泛的应用。 2021/3/233 正电子发展历史 v1939年狄拉克从理论上预言正电

2、子的存在 v1932年安德森,1933年Blackett和Occhian Line从实验上观测到正电子的 存在 v1934年MoHorovicic提出可能存在e+-e-的束缚态 v1937年LSimon和KZuber发现e+-e-对的产生 v1945年A. Eruark命名正电子素Positronium(Ps) v1945年A. Ore提出在气体中形成正电子素的Ore模型 v1951年M. Deutsch首先从实验上证实Ps的存在 v1953年R. E. Bell和R. L. Graham测出在固体中正电子湮没的复杂谱 v1956年R. A. Ferrell提出在固体和液体中形成Ps的改进后的

3、Ore模型;广 泛研究了正电子在固体中的湮没 v1974年O. E. Mogensen提出形成Ps的激励团模型(Spur Model) v1974年S. L. Varghese和E. S. Ensberq,V. W. He和I. Lindqre从n=1用光 激发而形成n=2的Ps v1975年K. F. Canter,A. P. MiLLs和S. Berko观测了Ps拉曼-辐射和n=2 的精细结构。 2021/3/234 正电子与电子湮没:2湮没 v正电子与电子碰撞时会发生湮没现象,这时质量转变 成能量。 v大多数情况下,正电子电子对（简称为湮没对）湮 没后变成两个光子。 v若湮没时湮没对静止

4、,则根据能量守恒与动量守恒可 知,两个光子将沿180相反方向射出,每个光子的能 量为: 式中m0电子静止质量,c为光速,EB是正电子电子之 间的束缚能,一般只有eV数量级,与m0c2这一项相比 很小,通常略去不计。计算得E0约等于511keV B 2 00 2 1 EcmE 2021/3/235 正电子素 v在气体、液体和某些固体介质中,正电子能够 束缚一个电子而形成一种短寿命的原子即正 电子素(Positronium,简写为Ps)。 v可以认为Ps是一种最轻的原子,因为其原子量 只有氢原子的1/920。 vPs的结构类似于氢,其原子半径约为氢的两倍, 而结合能只有氢原子的二分之一。 2021

5、/3/236 正电子与电子湮没:3湮没 v根据正电子与电子的自旋是互相平行还是反平行,Ps 形成两种态,即三重态正正电子素（o- Ps）和单态 仲正电子素（p- Ps）,这两种正电子素具有不同的 宇称。 v由于湮没过程属电磁相互作用应满足宇称守恒,p- Ps可以发生2湮没,而o- Ps只能发生3湮没,即放出 3个光子。 v量子电动力学证明,p- Ps寿命较短,只有125ps,但o- Ps寿命较长,在真空中为142ns。 v对于入射的非极化正电子,自旋呈对称分布,因此形 成p-Ps与o-Ps的数目比为1:3。 2021/3/237 3湮没转换为2湮没 v在介质中,o-Ps原子中的正电子可以拾起

6、(pich-off)环境中的电子以更快的速率湮没,即 拾起湮没或碰撞湮没(pich-off annihilation)。 这导致材料中o-Ps的寿命大大小于140ns的 本征寿命而通常只有1-10ns,所以可以利用拾 起湮没追踪化学反应过程。 v在固体中,只有在原子或分子间较宽阔的材料 如聚合物中,或在某些金属的表面才有可能形 成Ps。 2021/3/238 正电子的寿命 v自由正电子在其运动速度v远小于光速c时,单 位时间发生2湮没的几率为: 式中r0是经典电子半径,c为光速,ne是正电子所 在处的电子密度。 v通常把简称为湮没率,将其倒数定义为正电 子的寿命,即: v正电子寿命反比于ne,

7、就是说正电子所“看见” 的电子密度越低,则其寿命越长。 e cnr 2 0 1 2021/3/239 湮没对的动量守恒 v正电子和电子的湮没特性不仅与介质中电子 浓度有关,还和电子动量分布有关。 v湮没对的动能一般为几个eV。在它们的质心 坐标系中,光子的能量精确地为0.511MeV,并 且两个光子严格地向相反方向运动。 v在实验室坐标系中,由于湮没对的动量不为零, 两个光子运动的方向会偏离共直线,如图1所 示。 2021/3/2310 湮没过程中动量守恒矢量图 PL P PT P2=m0c-PL/2 P1=m0c+PL/2 cmP T0 / 因为热化后的正电子动量 几乎为零,所以测量的角关

8、联曲线描述了物质中被湮 没的电子的动量分布。 2021/3/2311 多普勒能移 v湮没对的运动还会引起在实验室坐标系中测得的湮 没光子能量的多普勒移动。频移为: v其中vL是湮没对质心的纵向速度,等于PL/2m0,由于光 子能量正比于它的频率,可以得到能量为m0c2时,其 多普勒能移为: v湮没辐射的线形反映了物质中电子的动量分布。而 物质结构的变化将引起电子动量分布的变化。所以 测量正电子湮没角关联曲线和多普勒展宽谱可以研 究物质微观结构的变化。 cvL 2/)( LL cPEcVE 2021/3/2312 正电子放射源 v正电子湮没实验中通常所用正电子源为放射性同位 素22Na,这种+源

9、的特点是在其发生+衰变而放出一 个正电子的同时发射出另外一个光子,光子的能量 为1.28MeV,因此这个光子的出现可看作正电子产 生的时间零点信号。正电子在样品中湮没后发出能 量为0.511MeV光子是湮没事件的终止信号。 v测量1.28MeV的光子与0.511MeV的光子之间的时 间间隔,就可得到正电子寿命谱。 v 22Na放射源的半衰期较长,为2.6年,且使用方便,因此 用于正电子寿命谱测量的放射源几乎全是22Na源。 2021/3/2313 22Na (2.6Y) 545keV(90%) 1276keV 1.82MeV(0.05%) 图2. 22Na的衰变图 +衰变有90的分支比,衰变能

10、 量为545keV。另一个+衰变能 量为1.82MeV,因为此分支比只 占0.05%而太低,因此无实际意 义。 22Na衰变放出+粒子的同时级联 放出一条能量为1.28MeV的射 线,因激发态寿命仅为3ps,所以 可以把此射线看作是+粒子同 时产生的事件。因此1.28MeV 的射线作为谱仪时间测量的起 始点。 2021/3/2314 正电子湮没三种实验方法 v固体中正电子和多电子系统的湮没特性,可 以分别通过测量两个光子之间的夹角、射 线的能量间隔三种方法进行研究。这三种方 法分别称为: 1.2角关联测量, 2.多普勒线形展宽谱 3.正电子寿命谱。 2021/3/2315 典型的2湮没角关联测

11、量系统 图3、长缝几何型角关联装置 符合电路单道分析器单道分析器 计数器 准直器 准直器 准直器准直器 样品 固定探头 移动探头 放射源 x y z 2021/3/2316 图4、多普勒展宽谱仪原理图 液氮 高纯锗 探 头 前置放大器 负高压 多道 主放大器 2021/3/2317 门 终 止 起 始 高压电源 918多道 源和样品 探 头 恒比甄别器 583 高压电源 探 头 恒比甄别器 583 时幅 转换器 符合 电路 延时 延时 IBM PC 图5、快快符合正电子湮没寿命谱仪方框图 2021/3/2318 正电子在固体物质中的注入 v从放射源或束流中发射出来的低能正电子进入固态材料后,在

12、 约几个ps的时间内通过与物质原子的各种非弹性散射作用 （包括电子电离,等离子体激发,正电子电子碰撞,正电子 声子相互作用等元激发过程）损失能量,并迅速与周围环境达 到热平衡。正电子的深度分布近似满足下面的指数关系: v为吸收系数,由入射时正电子的能量及材料密度决定。直接 由放射源入射的正电子平均注入深度为101000m,这保证 了正电子湮没带出的是材料的体信息。 )exp(),(zEzP 2021/3/2319 正电子在固体物质中的扩散 v热化后的正电子在介质中随机扩散,平均扩散 长度约为1000,最后与电子发生湮没并发射 光子。 v热化后的正电子处于正电子导带带底的基态, 即非局域的布洛赫

13、态,并服从玻尔兹曼分布: )exp()(),( 2 3 TkETkmTEf BB 2021/3/2320 正电子在固体物质中的捕获 v在热扩散阶段,正电子波函数可能会与晶格中 的点阵缺陷交迭。由于不具有带正电原子实 的点阵空位是正电子的吸引中心,如果吸引势 足够强,正电子波函数会局域到缺陷处形成局 域态或称作正电子捕获态,直到与缺陷处的电 子湮没为止。 2021/3/2321 价态空穴 导带电子 电子缺陷 替代原子 间隙原子 杂质点缺陷 自填隙原子 空位 错位缺陷 本征点缺陷 零维缺陷（点缺陷） 位错处的杂质原子 错位 一维缺陷（线缺陷） 堆垛层错 孪晶界面 小角晶粒间界 二维缺陷（面缺陷）

14、洞空 淀沉 包藏杂质 三维缺陷（体缺陷） 缺陷 缺陷的分类 2021/3/2322 空位型晶体缺陷空位型晶体缺陷 v空位型缺陷包括: 空位 刃型位错 空位团 微孔洞等。 空位 2021/3/2323 刃位错点阵示意图 2021/3/2324 堆垛层错缺陷 2021/3/2325 晶粒间界 2021/3/2326 缺陷的表示符号 v点缺陷名称:空位缺陷用V,杂质缺陷则用该杂质的 元素符号表示,电子缺陷用e表示,空穴缺陷用h表 示。 v缺陷符号的右下角的符号标志着缺陷在晶体中所 占的位置:用被取代的原子的元素符号表示缺陷是 处于该原子所在的点阵格位上;用字母i表示缺陷是 处于晶格点阵的间隙位置。

15、负电荷 正电荷 中性 点缺陷所带有效电荷 缺陷在晶体中所占的格位 点 缺 陷 名 称 2021/3/2327 二态捕获模型 v二态捕获模型认为,正电子在样品中存在两种不同 的状态:第一种是自由态,第二种是缺陷捕获态或某 种其他正电子束缚态。 v设在任一时刻t,处在这两种态下的正电子数目分别 为nf（自由态）和nd（缺陷捕获态）,正电子处于自 由态和捕获态时的湮没率分别为f和d,缺陷对正电 子的捕获率为,而正电子从捕获态变成自由态的逃 逸率为,则下面的速率方程成立: tnntn dt tdn tntnn dt tdn fddd d dfff f （1） 2021/3/2328 二态捕获模型的初始

16、条件 v一般假定正电子在刚热化结束时,全部N0个正 电子都处于自由态 00 00 0 00 0 N dt dn n N dt dn Nn t d d ft f f （2） 2021/3/2329 二态捕获模型分析解 tt d t f t f f NNtn NNtn 21 21 0 221 0 21 0 21 1 0 21 2 4 2 1 4 2 1 2 2 2 1 dfdf dfdf （4） （3） 2021/3/2330 正电子寿命谱与二态捕获模型 v按两态捕获模型,实验中测得的正电子寿命谱 S(t)是任一时刻单位时间湮没掉的正电子数目 作为t的函数,它等于从两种状态湮没掉的正电 子之和,即

17、 S tnn ffdd tt ININtS 21 220110 212 1 2 211 2 1 dff dff I I （5） （6） （7） 2021/3/2331 寿命谱结果与二态捕获模型 v实验测得的正电子寿命谱可以看作是两个互相独立 的表观谱成分1和2的迭加,他们在寿命谱中的相对 强度分别为I1和I2。 v1和2与物理图象中的正电子寿命一般不直接对应 相等,而是通过式（4）互相联系。 v1、2、I1和I2是实验上可测量的量,从这几个量出发, 再利用(4)和(7)式,在作了一些物理上合理的假定以 后,原则上可求出我们感兴趣的量如,d等。但最简 单的结果是立即可求出f,它就等于平均湮没率

18、av,av的定义为: 2 1i iiav I（8） 2021/3/2332 二态捕获模型的近似 v为了得到一些更简单的关系式,便于分析实 验结果,常可采用一些合理的近似: 1.无逃逸近似（简单捕获模型） 2.低缺陷浓度近似 2021/3/2333 无逃逸近似 v当缺陷捕获势很大时,基本上可忽略正电子的 逃逸效应,由式（4）和（7）,令逃逸率=0,即 可得常用的简单捕获模型结果。 df df dff d d I I 21 2 21 2 1 2 1 （9） 2021/3/2334 低缺陷浓度近似 v当缺陷浓度很低时,和都很小,由式（4）和 （7）可近似求得如下结果: 21 2 21 2 1 2 1

19、 I I f d d （10） 式（9）和式（10） 中都有这样的结果, 即: 式子右边都是由实验 可测量的量,因此可 求出值。 212 I 2021/3/2335 捕获率与缺陷浓度C的关系 v通常从物理上认为,缺陷对正电子的捕获率 正比于缺陷浓度C,即有: v式中为单位浓度的缺陷对正电子的捕获率, 即比捕获率,它对于某一定材料中的某种缺陷 在一定条件下可看作常数。 v由实验数据计算得出的值的变化可反映样品 中缺陷浓度的变化。 C 2021/3/2336 正电子的平均寿命 v有时寿命谱中两个寿命成分靠得很近,以致难 于用计算机程序将它们分离开来,或者有时希 望用一个综合的参数来描述正电子湮没特

20、性, 这个参数就是正电子的平均寿命,在二态捕获 模型下,可以写为: 2211 II f d f 1 1 d f f 1 将第（9）式代 入这个式子中 就有: 2021/3/2337 实验谱的数据分析 v寿命谱解析中所用PositronFit程序的数学模 型 v多普勒线形参数 2021/3/2338 PositronFit程序的数学模型 v正电子湮没实验中很大一部分工作在于解析实测谱, 其中寿命谱解析中最常用的是PositronFit程序。 v该程序的基本思想是假定谱仪的分辨函数可用60Co 源同时放出的两个射线在谱仪上测得的时间谱来表 示,这个时间谱可以看成是一个单高斯函数。 v实验所得到的正

21、电子寿命谱是14个指数衰减曲线之 和与仪器分辨函数的卷积再加上一个常数本底。其 数学模式如下: 2021/3/2339 v设湮没率为j寿命成分的理想谱是下面的指数 曲线: v对上式在0,区域积分,可得曲线下面积为 I0j/j,表示该寿命成分的强度。 v谱仪分辨函数曲线用归一化高斯函数表示: v其中高斯曲线的标准偏差 与谱仪分辨率 的关系为: 00 0)exp( )( 0 t ttI tI jj j /)(exp)1 ()( 22 0 21 tttP 2 21 2(ln2)FWHM 2021/3/2340 v将Ij(t)与P(t)求卷积得 vFj(t)是湮没率为j的寿命成分对寿命谱的贡献。该寿

22、命成分对第i道计数的贡献Fji为 v设寿命谱的本底为B,含有K0个寿命成分,则第i道计数 的表达式为 v此式是程序拟合时所用的最终表达式。其中,fi是实 测寿命谱第i道的统计计数。 / )( 2 1 erf1) 4 1 (exp 2 1 )()()( 0 2 00 0 ttttI dtPItF jjjj jj 1 )( i i t t jji dttFF 0 1 K j jii FBf 2021/3/2341 多普勒线形参数 v实验中测得多普勒展宽谱以后,有两种数据处 理方法。其一是对所得能谱去卷积从而得到 本征谱。其二是最常用的线形参数法。 v线形参数法的基本思想是用能谱的各种线形 参数来表

23、示实测谱的形状特征,根据线形参数 的变化来对样品材料中与缺陷有关的各种问 题进行研究。 2021/3/2342 图6、多普勒展宽谱线形参数的定义 c ba-a-b-c Energy C(E) 2021/3/2343 线形参数的定义 dEEC dEEC H a a )( )( dEEC dEECdEEC W c b d c )( )()( W H S WHD H参数的变化主要受峰中心区域计数的影响,主要反映了正电 子与小动量电子（传导电子）湮没的情况。 W参数主要受能峰两翼计数的影响,因而主要反映正电子与高 动量电子（核心电子）湮没的情况。 S、D参数综合反映了高动量电子和低动量电子湮没的情况。

24、 2021/3/2344 正电子湮没技术的应用正电子湮没技术的应用 v正电子湮没技术应用已有二十多年的历史。 v大量工作集中在发现和观察现象、改进实验技术、 提出各种理论模型进行尝试性描述上,至今已跨入致 力于物理过程定量或半定量理论与实验研究的阶段。 v目前能够用PAT测量空位形成能的纯金属几乎都已 测完,并开始进入了稀薄合金（低合金）中空位形成 能定量测定的阶段。 v对于大多数材料科学中的问题来说,目前尚缺少定量 的描述,而新的可能理论模型和实验结果仍在不断地 涌现。 2021/3/2345 金属及合金研究中的应用 1.金属中的点缺陷 2.非晶态合金 3.合金相变 4.氢脆及金属氢化物的研

25、究 2021/3/2346 金属中的点缺陷 v形变、疲劳及辐照等手段都能造成金属中产 生大量的空位、空位团、位错等缺陷。 vPAT能够用来追踪这些缺陷的产生及退火回 复过程,这将导致对缺陷浓度、种类、运动激 活能、杂质缺陷相互作用等问题的了解,从 而成为金属物理及金属学研究中的重要工具。 2021/3/2347 非晶态合金 v人们致力于观察晶态与非晶态的差别,以及正电子湮 没参数随晶化过程的变化,包括对非晶态进行中子辐 照、冷轧处理等。 v实验结果不一致性的主要因素。一方面 ,样品组分 及工艺条件中可能存在的对正电子实验有影响的细 微差别,另一方面,正电子实验本身的精度有限,而有 意义的信息变化量较小。这可能是由于非晶态物质 中的正电子捕获中心是一种宽而浅的势阱,于是捕获 态与自由态之间湮没参数的差别没有晶态物质中那 样大。 v对非晶态中正电子湮没机制的研究正在积极地进行, 这方面目前还没有较成熟的理论。 2021/3/2348 合金相变 v许多合金相变过程都能对正电子湮没参数产 生明显的影响。因此,可以用PAT来确定合金 相变的温度。 v因为正电子湮没的寿命和湮没光子对的动量 原则上与湮没处的电子密度和电子动量有关, 因此,比较相变前后湮没参数,能得到不同相下 材料微观结构特征的有关信息。 v用PAT研究过多种合金相变,例如有序