WRF-Chem模式介绍完整版

1、第二章 WRF-Chem 模式介绍WRF-Chem模式是由美国NOAA预报系统实验室（FSL）开发的，气象模 式（WRF）和化学模式（Chem）在线完全耦合的新一代的区域空气质量模式。 图2.1给出了 WRF-Chem的流程框架图。WRF-chem包含了一种全新的大气化学模式理念。它的化学和气象过程使用 相同的水平和垂直坐标系， 相同的物理参数化方案， 不存在时间上的插值， 并且 能够考虑化学对气象过程的反馈作用。 有别于这之前的大气化学模式，如SAQM 模式、CALGRID模式、MODEL3-CAMQ模式等，它们的气象过程和化学过程是 分开的， 一般先运行中尺度气象模式， 得到一定时间间隔的

2、气象场， 然后提供给 化学模式使用。这样分开处理以后，存在一些问题：首先，利用这样的气象资料 驱动化学过程的时候就存在时间和空间上的插值， 而且丢失了一些小于输出间隔 的气象过程， 如一次短时间的降水等， 而这些过程对化学过程来说可能是很重要 的；其次，气象模式和化学模式使用的物理参数化方案可能是不一样的；再次， 不能考虑化学过程对气象过程的反馈作用。 事实上，在实际大气中化学和气象过 程是同时发生的， 并且能够互相影响， 如气溶胶能影响地气系统辐射平衡， 气溶 胶作为云凝结核， 能影响降水， 而气温、 云和降水对化学过程也有非常强烈的影 响。因此，WRF-Chem能够模拟再现一种更加真实的大

3、气环境。最初版本的WRF-chem在2002年推出，目前的版本为V3.1（2009年4月16日）， 本文所采用的是 WRF-chem V3.0。图2.1 WRF-Chem流程图(来自 WRF-Chem V3用户手册)WRF ( Weather Research Forecast , Skamarock et al., 2008模 式系统是美国气象界联合开发的新一代中尺度预报模式和同化系统。WRF模式是一个可用来进行1至10公里内高分辨率模拟的数值模式，同时，也是一个可以做各种不同广 泛应用的数值模式，例如：业务单位正规预报、区域气候模拟、空气质量模拟， 理想个例模拟实验等。故此模式发展的主要目

4、的是改进现有的中尺度数值模式， 例如：MM5(NCAR)、ETA(NCEP/NOAA)、RUC(FSL/NOAA)等，希望可以将学 术研究以及业务单位所使用的数值模式整合成单一系统。这个模式采用高度模块化、并行化和分层设计技术，集成了迄今为止在中尺度方面的研究成果。模拟和 实时预报试验表明，WRF模式系统在预报各种天气中都具有较好的性能，具有广阔的应用前景化学模式包括了污染物的传输和扩散、干湿沉降、气相化学反应、源排放、 光分解、气溶胶动力学和气溶胶化学（包括无机和有机气溶胶）等，并且每一个 过程也都是高度模块化的，有利于模式的扩展和维护，也有利于用户选择最合适 自己的方案。以下对各部分的处理

5、作一个简单介绍。2.1输送WRF-chem使用的是质量坐标框架，平流输送的处理保持质量和标量的守恒 的，空间上采用5阶或6阶差分，时间上采用3阶Runge-Kutta分裂显式差分。 湍流输送使用2.5阶的Mellor-Yamada闭合方案。2.2干沉降WRF-chem中各种痕量气体和气溶胶的干沉降通量的计算使用三层阻力（空气动力学阻抗、次表层阻抗和表面阻抗）模型。表面阻抗的参数化使用了 Wesely （1989）提出的方案。在这种参数化方案中，表面阻抗主要来自土壤和植被表面， 植被特性由使用的下垫面类型资料和季节决定，表面阻抗也依赖于扩散系数、活性气体的可溶性和化学活性。硫酸盐的干沉降使用了不

6、同的方案。模式中假定硫酸盐都以气溶胶态的形式 存在，干沉降使用了 Erisman等（1994）提出的方案。k阶距多粒径分布气溶胶的干沉降速度 Vdk可以表示为：Vdk （ra rdk radkVGk）VGk（ 2.1）（2.1）式中ra为表面阻抗，VGk为重力沉降速度，rdk为布朗扩散率。2.3自然源排放WRF-chem包含了一种完全在线的自然源排放计算方案及两种半在线的方案。其中在线计算方案采用了 Guenther等(1993, 1994), Simpson等(1995)和 Schoenemeyer等(1997)的参数化方案，包含了异戊二烯、单萜烯、其他 VOC以 及土壤氮的排放。该方案中生

7、成的单萜烯和其他 VOC按RADM2的物种进行拆 分。森林异戊二烯的排放依赖于温度和有效光合辐射通量。Gue nther等(1993)给出了异戊二烯排放的参数化方案，其排放率正比于标准温度和标准有效光合辐 射通量下的排放率。农田和草地异戊二烯的排放仅仅考虑为温度的函数。单萜烯、其他VOC和氮的排放也仅仅考虑为温度的函数。其他VOC的排放目前了解的比较少，因此它使用了和单萜烯相同的温度修正系数(Gue nther, et al., 1994)Grell等(2000)给出了标准温度和标准光合作用有效辐射通量下的排放率，其中落叶林、针叶林和混合林的排放采用Gue nther等(1994)，农田和草地

8、的排放采用Schoenemeyer等(1997)。由于使用了 RADM2机制，所有氮的排放都当成 是NO,这是一种过高估计，因为忽略了 N2O的排放。2.4光分解计算WRF-Chem目前主要包含了两种光分解计算方案：TUV和FAST-J。TUV (Madronich et al., 1987)光分解速率的计算方案考虑了 21个物种的光 分解反应。对应于波长、物种i的光分解系数Ji，取决于反应物分子的特性， 如吸收系数.()和量子产率叮()。Ji = IaC J)F()i)d '(2.5)式中IaC,)为入射通量，它的计算使用了Wiscombe的辐射传输模式，考虑了02和03的吸收、雷利

9、散射、气溶胶粒子和云的散射和吸收。吸收系数；二0）和量子产率叮打（，）的计算采用了 Stockwell 等（ 1990）给出的方案。FAST-J （Wild, et al., 2000）利用每个尺度段粒子的数浓度、折射指数以及湿 半径，根据米散射理论分别计算了在 300、400、600和999 nm波长下的光学厚 度.、单次散射反照率 °和不对称因子g （气溶胶光学特性的计算参考本文的 2.4），然后再计算气体的光分解速率。它充分考虑了计算的效率和精度，可以 在三维化学输送模式中使用。Barnard等（2004）对在亚利桑那州、菲尼克斯、 得克萨斯州和休斯敦观测的与 FAST-J计算

10、的NO2光分解速率进行了比较，结果 显示不论在晴空还是有云大气情况下，模拟值都在观测值的误差范围之内，显示 出了很好的一致性。2.5气相化学机制WRF-Chem目前可选择4个光化学机制，它们分别为 RADM2 （Stockwell etal., 1990）, RACM, CBM4 （Gery et al., 1989）和 CBMZ （Zaveri and Peters, 1999）RADM2机制是第二版本的区域酸性沉降机制，该机制综合考虑了化学过程、预报精度和计算机资源，被广泛应用于各种大气化学模式当中。RADM2中无机物包括14个稳定物种，4个活泼的中间物种和3个足量稳定物种（氧气、氮 气和

11、水汽）；有机物包括26类稳定物种和16类过氧自由基。使用一种准稳态近似（QSSA）的方法求解22个诊断物种、38个预报物种的 浓度。38个预报物种 的浓度变化速率方程的计算使用后向欧拉差分方案。RACM 机制 OOOOOOOCBM4机制是一种按结构集成的浓缩机制，该机制包含了33个反应物种以 及 81 个反应。所有参与反应的物种被分为 4 大类：无机盐物种，明确对待的有 机物种，按碳碳键结构集成的有机物种和按分子量集成的有机物种。 无机盐化学 是完全明确对待的， 没有物种的集成。 明确对待的有机物种包含了甲醛， 乙烯和 异戊二烯。碳键集成物种描述了不同类型的化学碳键。CBMZ基于CBM4，它包

12、含了 55个预报物种和134个光化学反应。CBMZ 在 CBM-IV 的基础上增加了过氧烷基和过氧酰基的相互作用以及它们与硝基的 反应；增加了长寿命的有机硝酸盐和过氧化氢物的反应机制； 明确对待了不活泼 的烷烃如甲烷、乙烷；修订了无机化学、异戊二烯化学以及活泼的烷烃、烯烃和 芳香烃的化学反应；耦合了海洋二甲基硫（DMS）的排放及其化学反应。CBMZ使 用一种体制依赖方法， 该方法把化学动力学机制区分为背景的、 人为源的和自然 源的三种亚机制，这样可以全面缩减计算时间。Jia ng等（2002）和Fast等（2002） 分别从城市和区域尺度对 CBMZ 的空气质量模拟效果作了评估。2.6 气溶胶

13、参数化WRF-Chem 目前包含了两个气溶胶计算方案，分别为 MADE/SORGAM 和MOSAIC （ Zaveri, et al., 2005a,b）。2.6.1 MADE/SORGAM欧洲气溶胶动力学模式 MADE 是由区域颗粒物模式 PPM 发展而来的，能够 提供详细的关于粒子化学组成、 尺度分布以及影响粒子数浓度的动力学过程的信 息。早期版本的 MADE 仅限于亚微米量级的无机盐和水组成的气溶胶，进一步 改进引入了 MODELS/CMAQ 模式系统的气溶胶部分，使得 MADE 包含了粗模态粒子及更详细的细颗粒化学组成的描述。Schell等（2001）把二次有机气溶胶（SOA）加入到了

14、 MADE中，即二次有机气溶胶模式（SORGAM ）亚微米气溶胶的尺度分布分为两个相互重叠的模态，各个模态满足对数正态分布n(l ndp)N.2二 In ；gexp_2(lndpndpg)2nig2-(2.2)式中N为粒子的数浓度,(2.3)Mk.2二 Ndpg exp厅 l n2f二次气溶胶最重要的形成过程是在硫酸（2.4）-水系统中的均相核化，计算采用dp为粒子直径，dpg为中值直径，二g为尺度分布的标准偏差。尺度分布的k阶距Mk定义为:QOMkdpn（lndp）d（lndp）将（2.2）式代入（2.3）式可得Kulmala等（1998）给定的方法。粒子的凝结增长分为两步，一是化学反应产生

15、可 凝结的蒸汽，二是挥发性物种在气溶胶表面的凝结和蒸发。在MADE中忽略了开尔文效应，对于连续的和自由分子的机制，允许Mk随时间变化的计算。这个变率及它的标准偏差的数学表达式可参考 Binkowski等（1995）。MADE中假定 在粒子碰并过程中，粒子仍然满足对数正态分布。 此外，仅仅考虑了由于布朗运 动引起的碰并。碰并过程的数学表达式可参考 Whitby等（1997）和Binkowski 等（1995）。无机盐化学基于MARS。Binkowski等（1995）对它作了改进，禾用热力学 平衡的方法来计算硫酸盐/硝酸盐/氨盐/水气溶胶的化学组成。根据铵离子和硫酸 根离子的比值，考虑了两种机制：

16、当比值小于2时，模式处理为氢离子摩尔浓度的三次多项式，如果有足够的水和液态氨，硝酸盐溶解计算，对离子态大于50， 假定硝酸盐不存在； 当比值大于等于 2 时, 所有硫酸盐都假定为硫酸铵并在有水 存在的条件下计算。活度系数的计算采用 Bromley 的方法。有机化学基于SORGAM。SORGAM中假定SOA之间相互作用，使用了一 种准理想的处理方法。气粒转化使用了 Odum 等(1996)的参数化方法。由于缺 乏活度系数的信息，所有的活度系数都假定为 1。 SORGAM 分开考虑人为源和 自然源产生的前体物对 SOA 的贡献， 它是为 RACM 气相化学机制设计的。 如果 采用 RADM2 机制

17、，自然源 SOA 以及对应的前体物浓度则设定为 0。2.6.2 MOSAICMOSAIC 采用分段的方法来对待气溶胶的尺度分布，尺度段的数目是灵活 可变的，WRF-Chem中目前分8个或4个谱段来表征气溶胶粒子的尺度分布， 表1为8个尺度段干气溶胶的尺度范围。MOSAIC 中包含了硫酸盐、硝酸盐、铵盐、钠盐、氯盐、其他无机盐、有 机碳、元素碳、水以及钙盐等气溶胶，它使用气溶胶多组分平衡方法 (MESA, Zaveri, et al., 2005b)和多组分的泰勒扩展方法 (MTET, Zaveri, et al., 2005a)来模 拟硫酸盐、硝酸盐、铵盐、钠盐、钙盐、氯盐和水气溶胶的热力学平

18、衡。气相到 颗粒相的质量输送和凝结采用的是自适应时间分裂式欧拉方法(ASTEEM)，它是一种动态的方法，不同粒子尺度段或尺度群粒子的气粒转化的时间特征量相 近。通常解气粒转化微分方程使用一种有效的时间分裂方法， 这种方法不需要体 积平衡假定或混合处理。MOSAIC目前没有包含粒子核化、碰并和 SOA形成等过程。Zhang andWexler (2002)和 Wexler 等 (1994) 认为在短时间尺度模拟过程中，碰并过程是 不重要的， 并且在很多其它气溶胶模式中也没有考虑碰并过程。 尽管同质核化在新气溶胶粒子形成过程中是一个很重要的过程，但是目前对同质核化的机制及其核化率是不确定的(Kul

19、mala, et al., 2004)。表1.8个尺度段干气溶胶的空气动力学直径范围Table 1. Particle Dry-Diameter Range for the Eight Size Bins Employed by MOSAIC尺度段直径下界(um)直径上界(um)10.03906250.07812520.0781250.1562530.156250.312540.31250.62550.6251.2561.252.572.55.085.010.0参考文献Schell, B., Ackermann, I.J., Hass, H., Binkowski, F.S., Ebel, A

20、. Modeling the formatio n of sec on dary orga nic aerosol within a comprehe nsive air quality model system. Journal of Geophysical Research, 2001, 106, 2827528293.Zaveri, R. A., and L. K. Peters. A new lumped structure photochemical mechanism for large-scale applications. J. Geophys. Res., 1999, 104

21、(30), 38715.Zaveri R.A., R.C. Easter, and A.S. Wexler , A new method for multi-component activity coefficie nts of electrolytes in aqueous atmospheric aerosols, J. Geophys. Res., 2005, 110, D02201, doi:10.1029/2004JD004681.Zaveri R.A., R.C. Easter, and L.K. Peters . A computati on ally efficie nt mu

22、lticomponent equilibrium solver for aerosols (MESA). J. Geophys. Res. 2005, 110, D24203, doi:10.1029/2004JD005618.Barn ard, J. C., E. G Chapma n, J. D. Fast, J. R. Schmelzer, J. R. Schlusser, and R. E.Shetter. An evaluation of the FAST-J photolysis model for predicting nitrogen dioxide photolysis ra

23、tes un der clear and cloudy sky con diti ons. Atmos En vir on., 2004, 38, 339343403.Wild, O., X. Zhu, and M. J. Prather. Fast-J: Accurate simulation of in- and below cloud photolysis in tropospheric chemical models. J. Atmos. Chem., 2000, 37, 245 282.Jiang, G., and J. D. Fast. Modeling the effects of VOC and NOx emission sources on ozone formation in Houston during the TexAQS 2000 field campaign. Atmos.En viro n., 2004, 38, 5071-5085.Fast,