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文档简介

1、E.催化荆表征865不同粒度ZSM一5分子筛的异丁烷丁烯烷基化反应林森王润伟储彬蒋大振肖丰收(无机合成与制备化学国家重点实验室,吉林大学化学学院,长春130023ZSM一5是20世纪70年代由Mobil公司合成和开发的具有良好热稳定性(一般骨架的破坏温度为8001000、酸稳定性和优良的抗结焦性能的沸石分子筛,作为催化剂被广泛应用于链烃和芳烃的烷基化、裂化、异构化等多种催化反应中。对于分子筛来说,其晶体粒径在小范围内由小到大的变化不会引起其物理化学性质的显著改变,但当粒径小于0.1p-m乃至更小时,由于其表面原子数与构成气体相的原子数之比随粒径的减小而急剧增加,表现出了表面效应、体积效应和量子

2、尺寸效应,导致了其物理化学性质与普通分子筛的显著不同。纳米级的ZSM一5在大分子的裂化反应中已表现出了很高的催化活性1。通过对不同粒径ZSM一5的NH。一TPD曲线分析,发现随粒径减小强酸中心分布明显变宽且吸附NH。的能力加强,我们认为当粒径降至纳米级时晶体结构中产生了大量的结构缺陷,这些缺陷结构的存在导致了部分酸中心发生了结构上的改变使酸强度变大;在异丁烷丁烯烷基化反应中小粒度的ZSM一5表现出了更高的催化活性,如图1,这是由于纳米级的ZSM一5具有更大的比表面积(700m2/g、更短的孔道结构、更强的酸强度和特殊结构的催化活性中心。经研究发现,虽然各种粒径的ZSM一5在反应过程中都失活很快

3、oJ,但纳米级的ZSM一5在经20h反应后只有一种结构的积碳存在,且对Cs组分具有更高的选择性。1NHrTPDNH。一TPD所用装置为自制,检测器为热导,具体测试步骤为:取100mg样品置于一套管反应器中,高纯Nz至两套管夹层预热后进人内管中,吹扫温度由室温升至550C,升温速率为10C/min,恒温15min,在高纯N2的气氛下自然冷却至室温,注入NH3,饱和吸附3h。吸附结束后,以10C/rain速率由室温升至120进行物理脱附,在120恒温1h,以10C/rain速率由120+C升至550C进行化学脱附,记录信号。2异丁烷一丁烯烷基化反应异丁烷丁烯烷基化反应在自制的高压固定床连续反应装置

4、上进行,反应器为10ram不锈钢管,催化剂用量19,反应温度50C,反应压力2MPa,原料气烷烯比为12:1,wHsV一8mI/h。o 2345Time on stream(11Fig.1丁烯转化率一反应时问曲线A.40pm,B 5mC 300nm,D 30ran如柏如如m一更菩。芎。言866可持续发展战略中的催化科学与技术Table1不同粒度ZSM一5得油油品组成参考文献1Persson A E,Schoeman B J,Sterte J and Otterstedt J Et Zeolites1995,15:6112Corma A and Martlnnetz A.Catal RevSci Eng,1993,35(4:483 不同粒度ZSM-5分子筛的异丁烷丁烯烷基

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