TiO2纳米催化剂改良溶胶-凝胶法水热法掺杂改性光催化水解制氢论文

1、TiO_2纳米材料制备及光催化水解制氢研究【摘要】 为了筛选出优良的TiO2纳米催化剂,从而获知催化剂最佳制备工艺条件,本课题采用改良后的溶胶-凝胶法先行制备出四种TiO2纳米催化剂,分别为纯的TiO2纳米粉体,掺杂金属元素Fe的TiO2纳米粉体,掺杂非金属元素N的TiO2纳米粉体,以及两者共掺的TiO2纳米粉体。通过单因素试验和催化剂表征获知掺杂元素的最佳含量和不同掺杂元素对催化剂性能的影响,以及催化剂制备过程中各因素条件的影响,选择这四种催化剂是为了研究TiO2纳米催化剂的掺杂改性和制备的最佳工艺条件,由此总结出TiO2催化剂掺杂改性机理。以溶胶-凝胶法制备的TiO2纳米粉体为前驱物,根据

2、水热法机理,变换水热反应过程条件,对以上四种催化剂进一步处理得到新的四种纳米催化剂,后续通过单因素试验和各项催化剂表征获知水热过程的最佳反应条件,并与溶胶-凝胶法制备的催化剂作比较,发现其结构和物理性质,以及光催化活性均发生改变。对水热法处理后制备的四种催化剂分别进行XRD、BET、TG/DSC、SEM和UV-Vis等五种表征手段,从催化剂的晶型、吸光度、比表面积、粒径大小和热稳定性等各方面分析各种催化剂的结构和物理性质。结果表明：经金属离子Fe3. 更多还原【Abstract】 Four kinds of TiO2 (titanium dioxide) powder catalys

3、ts,pure TiO2、Fe3+(ferric metal ion)-doped TiO2、N(nitrogen non-metallic element)-doped TiO2 and Fe3+/N-codoped TiO2 respectively,were prepared by modified sol-gel method,aiming at filter out the best TiO2 catalyst and determining the optimal process conditions.Single factor experiment and catalyst ch

4、aracterizations were carried out in order to analyze the influences of doping elements、doping contents and other factors during the preparation proc. 更多还原 【关键词】 TiO2纳米催化剂； 改良溶胶-凝胶法； 水热法； 掺杂改性； 光催化水解制氢； 【Key words】 Nano-sized titanium dioxide materials； Modified sol-gel method； co-doped； photoca

5、talytic water splitting；摘要 3-4 Abstract 4 第一章 文献综述 9-29 1.1 研究背景 9-10 1.1.1 氢能的发展前景 9-10 1.1.2 氢能研究待解决的问题和前景 10 1.1.3 氢能与太阳能的结合利用 10 1.2 制氢用纳米光催化剂概述 10-15 1.2.1 金属氧化物 11-13 1.2.2 金属硫化物 13-14 1.2.3 氮化物、氮氧化物和硫氧化物 14 1.2.4 纳米复合材料和Z型系统 14-15 1.3 TiO_2结构性能介绍 15-19 1.3.1 TiO_2电子结构 15-17 1.3.2 TiO_2物理属性 17

6、-19 1.3.3 锐钛矿相向金红石相的转变 19 1.4 光催化机理 19-22 1.4.1 电子过程 19-20 1.4.2 复合 20-21 1.4.3 催化剂结构对活性影响 21 1.4.4 超强亲水性 21-22 1.5 提高光催化材料催化活性方法 22-25 1.5.1 减小TiO_2带隙 22-24 1.5.2 减少复合 24-25 1.6 TiO_2应用 25-27 1.6.1 光解水制氢 25 1.6.2 自清洁表面 25-26 1.6.3 染料敏化太阳能电池 26-27 1.7 选题目的和意义 27-29 第二章 TiO_2纳米催化剂的制备及催化剂性能研究 29-63 2.

7、1 实验原理 29-34 2.1.1 溶胶-凝胶法原理 29-32 2.1.2 水热法原理 32-34 2.2 试剂与仪器 34-35 2.3 实验部分 35-40 2.3.1 TiO_2纳米催化剂制备过程 35 2.3.2 催化剂的表征 35-40 2.4 结果与讨论 40-63 2.4.1 XRD分析 40-48 2.4.2 热分析 48-50 2.4.3 BET分析 50-53 2.4.4 SEM分析 53-58 2.4.5 UV-Vis分析 58-60 2.4.6 催化剂掺杂改性机理 60-63 第三章 TiO_2催化剂光催化水解制氢研究 63-83 3.1 光催化分解水的基本原理 6

8、3-65 3.1.1 光催化分解水机理 63-64 3.1.2 光催化分解水的基本过程 64-65 3.2 纳米二氧化钛光解水制氢反应装置 65 3.3 纳米二氧化钛光解水制氢反应体系 65-66 3.4 纳米二氧化钛光解水制氢反应过程 66 3.5 光解水制氢产率的影响因素 66-74 3.5.1 电子"牺牲剂"对氢气产量的影响 66-69 3.5.2 催化剂对氢气产率的影响 69-72 3.5.3 搅拌速度和水浴温度对反应的影响 72 3.5.4 水热反应时间对产率的影响 72 3.5.5 煅烧温度对产率的影响 72-73 3.5.6 冰醋酸加入方式和陈化的影响 73 3.5.7 煅烧过程升温速率影响 73 3.5.8 后期煅烧处理的影响 7