从太空探索到的氮氧化物的城市排放量和寿命

1、 从太空探索到的氮氧化物的城市排放量和寿命摘要：大城市是巨大的空气污染源，对空气质量和气候影响巨大。然而，许多国家的排放总量仍然是高度不确定的，特别是在发展中国家。对于氮氧化物，卫星观测站可以对排放量从上而下进行估计，但这需要氮氧化物生命周期差量化的先验信息。我们通过分析不同风速条件下NO2的顺风模式，从而提出了一个方法，通过卫星数据同时确定城市NOx排放和寿命。在低和中纬度，NOx的生命周期在白昼长达4个小时，但在莫斯科的冬季是8小时。随之衍生的氮氧化物排放量与现在的排放总量普遍一致，但在沙特阿拉伯首都利雅得却高出三倍。关于氮氧化物：（氮氧化物主要通过燃烧过程产生，在对流层化学中起重要作用。

2、它们有毒，会导致酸雨形成，可以作为气溶胶的前体，是臭氧形成过程中的催化剂。）氮氧化物 NOx(NOxNO+NO2)是对区域大气复合污染具有重要贡献的一种污染物, 化石燃料燃烧等人类活动以及土壤、闪电、生物质燃烧等自然活动均会向大气中排放NOx。它是对流层臭氧和大气气溶胶的重要前体物, 同时也是酸雨形成的重要贡献者, 对人体健康和生态环境均具有很大的危害性。需要参数：需要氮氧化物寿命t的先验信息获得样本的试验之前获得的经验和历史资料（在白天，NO2和OH的光化学反应生成硝酸）。t可以从大气化学模型中获得，但是排放量估计值的准确度（OH浓度的准确值）受模型容量的限制，因为用高度非线性的小规模化学模

3、型来推测大城市是特别困难的。早期研究方法的不可行：t可以从大气化学模型中获得，但是排放量估计值的准确度（OH浓度的准确值）受模型容量的限制，因为用高度非线性的小规模化学模型来推测大城市是特别困难的。获得样本的试验之前获得的经验和历史资料研究方法：卫星遥感的可行性：在卫星遥感观测大气污染物排放这一研究领域, NO2的遥感观测是目前发展最为成熟、应用最为广泛的方向。这一方面是因为 NO2的卫星反演技术最为成熟, 不确定性最低；另一方面是因为 NO2在大气中的寿命和传输距离较短，从而卫星观测到的 NO2浓度能够与地面排放的 NOx建立直接的联系。而人为源排放的 NOx又与能源利用密切相关, 因此在污

4、染地区, 卫星遥感观测到的 NO2浓度在某种程度上可以作为人类化石能源消耗和污染物排放的示踪。本文的研究分别计算不同风向扇区平均NO2的分布，而不是采取整体平均。通过这样的分离，实现了高平均风的情况（每个风向单独考虑）和相应的不同的流出模式。在本次研究中，学者考察用臭氧监测仪器（OMI，Ozone Monitoring Instrument，2005年至今的卫星传感器）测得的对流层NO2相关数据。研究试点与分析：沙特阿拉伯的首都利雅得，人口约500万（城市）至700万（城市及周边地区）。利雅得特别适合这项研究有几个原因：首先，对流层中NO2含量高（20*1015 mol/cm2）；第二，利雅得

5、是孤立的（没有其他的氮氧化物污染源半径在200km之内），受污染的城市中心和相对较低的背景（1*1015 mol/cm2）之间的对比度是很高的。因此，利雅得被认为是一个近乎理想化的氮氧化物污染点源。第三，利雅得离海岸很远，而周围的地形，因此风场也是相当均匀的。最后，利雅得只有很少被云层覆盖，卫星观测到地面就不受干扰。图 1 显示了在平静条件（风速2m/s）时，中东地区的平均 NO2对流层柱浓度。右侧的图中展示了利雅得及周边地区的放大图，这些地方的 NO2对流层柱浓度已针对不同风向分别做了平均处理。对于每个风向扇区，平均柱浓度地图（二维）被通过 Y方向风的合成，沿着各自的主风方向（X）缩减为一维

6、的线浓度，通过建立空间模型进行一系列的数据分析。图2显示了以利雅得市中心作为原点，以到市中心的距离为X轴的线密度函数，以东风（红色）和西风（蓝色）为例。还可以看出一个由于运输系统导致的明显的不对称的空间模式：最大的线密度随风的方向转移，而顺风比逆风曲线较平缓。利雅得所观察到的平均顺风模式可以成功通过这个简单的模型函数描述：所有风向扇区观察值和拟合值之间的相关系数之间的相关系数大约为 R2 = 0.98。通过拟合折叠距离X0，平均的白天寿命t可以通过平均风速w变形得。在NO2/NOx比率在顺风的影响下变化不太大的情况下，这实际上反映了氮氧化物的寿命。图3为NOx 排放量和寿命结果。是所考察的大城

7、市和发电厂与各自的 EDGAR排放所产生的 NOx排放量的散点图（V4.1，整合超过250公里）。误差线显示了ENOx的总不确定度，根据专业判断和置信度的考察，拟合参数与利雅得的空间范围和OMI地面像素大小的预期结果相符。不确定性的衡量：不确定度和标准偏差分别反映了对于不同风向扇区拟合效果和结果的一致性，同时两者都能作为不确定性的量度。另外，E的取值直接受到OMI对流层柱浓度的不确定性的影响，程度约为 30%；也受到NOx/NO2 范围的不确定性影响，影响程度约为 10%。t和 E的更多不确定性来源于那些应用于空间整合和173个污染源的假设。图3比较了一组（大）城市和另外一个强点源以及一个已经

8、通过了自动性能检查的四角发电厂的 EDGAR(V4.1)排放设备2005年氮氧化物排放量清单。尽管我们的结果和EDGAR排放量都有高达 50%的不确定性，但得出的排放量一般与 EDGAR设备吻合的很好。对于这种误差的一种解释是：由于较短的寿命，我们的方法只对白天的排放有效，然而 EDGAR排放是 24小时排放量的年排放平均值。然而在我们的拟合运行最好的利雅得，排放量高出了3个因子。这表明，对于利雅得EDGAR的NOx 排放量太低了，虽然其中原因还不明确，然而，从卫星观测的趋势分析，我们可以排除这种差异仅是由于2005年以来的 EDGAR基准年排放量的变化引起的。得出结论：这是基于相对顺风的模型，得出白天寿命几乎与先验假设或输入的模型无关。白日寿命长短在 2.3-6.4小时的范围内（不确定性为4060%），与预先的测定结果吻合很好。条件：将平均 OH浓度限制在约 10*106 到 4 106 分子/立方厘米之间。这直接反映了城市新区的氧化能力，这也与 CO、SO2和挥发性有机化合物等污染物的去除密切相关。季平均寿命和排放的另外一个结果显示了类似的结果。但是在更高的纬度（莫斯科）的冬天，即当氮氧化物夜间的异构反应可能是占主导地位的损耗过程时候，导出的寿命一般更