北京市大气颗粒物浓度的季节变化

北京市大气颗粒物浓度的季节变化

除了与污染物的分布和起源强度直接相关的因素外，气候因素的浓度也与气象因素密切相关。例如，风、风、雨、温度、辐射、层的稳定度和混合层的高度。气候因素在扩散、稀释和积累污染物方面发挥着重要作用。同时，观察和分析气候因素与污染物浓度的关系，不仅可以合理解释试验数据，而且有助于研究当地大气污染形成的气象条件和污染物预测。近年来围绕北京大气颗粒物污染与气象因素关系展开了多方面的研究.王淑英等指出,北京地区PM10污染状况与气象因素密切相关,其浓度的变化在稳定天气时与相对湿度呈正相关,与能见度、风速和气压呈负相关;受风沙影响时,其浓度的变化与风速和气压呈正相关.隋珂珂等对北京市PM10持续污染及与常规气象要素的关系总结表明,四季中相对湿度、风速和风向与持续污染有较好的相关性,而温差与持续污染的相关性较低.陈朝晖等对北京秋季一次PM10重污染过程的天气型分析发现,大陆高压均压场是造成ρ(PM10)上升的主要天气形势.王开燕等的研究发现,北京冬季ρ(PM10)日变化明显,且主要受气象因素影响.ρ(PM10)与相对湿度和气压呈正相关性.上述研究的观测资料时间序列较短,且大多只涉及了一种粒径大气颗粒物即PM10的气象因素影响变化.目前,不同粒径大气颗粒物特别是PM2.5(细粒子),PM2.5～10(粗粒子)的浓度对不同季节地面气象因素变化的响应研究报道尚不多见.笔者基于四季PM2.5,PM2.5～10和PM103种粒径的颗粒物质量浓度数据,从粒径方面能比较全面地表征北京市大气颗粒物浓度水平;同时采用比传统参数分析方法适应性更强、应用范围更广的非参数分析法(Spearman秩相关系数)来讨论3种粒径颗粒物质量浓度与四季各气象因素的相关性和响应关系.1材料和方法1.1样品采集和预处理颗粒物样品采集在北京市北四环东路的中日友好环境保护中心A栋11层楼楼顶进行.于2005年9月18日—2006年9月8日采样,每隔5d采集一次,每次24h,时间为09:00—翌日09:00,共采集63组样品.采用日本DYLEC公司生产的MCI中流量分级采样器(20L/min)采集PM2.5和PM2.5～10样品,滤膜为美国PALL公司生产的石英滤膜.采样前后滤膜经恒温恒湿平衡处理后在1/10000天平上称质量,用质量差减法测得颗粒物样品的质量.1.2地面气象观测2005年9月—2006年9月ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)采用质量法实测得到.同期北京市每日ρ(PM10)均值数据由北京市环境监测中心提供.气象观测数据采用了国家气象信息中心提供的北京市同期分时段每天02:00,08:00,14:00和20:00(均为北京时间)4个时次的地面气象观测数据(包括风向、风速、气压、相对湿度、日照时数、降水和气温等)及700,850和925hPa的探空资料.1.3非参数相关分析采用总体特征描述、非参数分析即Spearman秩相关系数统计分析方法.Spearman秩相关系数用来判断2个随机变量在二维和多维空间中是否具有某种共变趋势,相应的相关分析称为“非参数相关分析”.Spearman秩相关分析能有效克服Pearson积矩相关系数只适合描述线性相关关系的缺点,提供2个随机变量在线性相关或非线性相关下的共变趋势程度,适用性比相应的参数方法更好;同时,在对总体分布不明确和总体信息缺乏的情况下,非参数分析方法能可靠地获得结论.非参数分析方法用于气象因素对不同粒径颗粒物影响的研究亦鲜见报道.Spearman秩相关系数是建立在等级基础上计算的反映2组变量之间联系密切程度的统计指标,其计算公式及要求见文献.Spearman秩相关系数采用Spss11.0软件计算.2北京市颗粒物浓度水平与季节特征北京市属于中纬度大陆性季风气候,四季分明.根据气候学上的分类,北京市每年的3—5月为春季,6—8月为夏季,9—11月为秋季,12月—翌年2月为冬季.受冬季采暖,春季风沙,夏、秋季道路和建筑施工高峰期扬尘等污染源因素的影响,北京市不同季节各类污染源排放量及其对空气污染的贡献有变化,颗粒物浓度水平表现出季节特征.2.1环境污染和气象条件对季节变化的影响由图1可知,北京市ρ(PM10)春季最高,秋季次之,冬、夏季都较低,体现了北京市PM10在污染源和气象条件两方面作用下的季节变化规律.ρ(PM2.5)春季最高,秋、冬季次之,夏季最低,与徐敬等的研究结果一致.ρ(PM2.5～10)季节变化特征是春季最高,秋季次之,夏季较低,冬季最低(见图1).2.2非参数分析方法.在过去的大量研究中,一般把污染物浓度与气象要素之间的相关关系看作线性关系,用线性关系来反映二者依赖关系是否准确是一个值得分析的问题.周江兴用非线性回归方程来描述污染物浓度与气象要素之间的依赖关系,使污染物浓度与气象要素之间的相关性有了明显的提高.非参数分析方法(如Spearman秩相关系数)能提供2个随机变量在线性相关或非线性相关下的共变趋势程度,将更客观地反映出气象因素与污染物浓度之间的真实相关关系.考虑到北京市大气降水主要集中在夏季,且夏季降水并不是多天连续降水,因此,在对各季降水数据求秩时可能会出现很高的同分率.如对各季每天降水数据排序时,会因为连续多天不降水出现相同的观测值,即极高的同分率,进而影响到检验结果.故笔者分四季计算不同粒径颗粒物质量浓度与气象因素的Spearman秩相关系数时,不包括降水因素.2.2.1地面被压控制北京市春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)[包括北京市ρ(PM10)日均值]只与地面气压呈显著负相关(见表1,图2),与其他气象因素相关性不显著.主要是因为北京市春季冷、暖空气活动频繁,常有蒙古气旋东移和冷锋过境,易形成地面高、低压交替和控制,形成不同的天气形势,造成了颗粒物质量浓度的相应变化.2006年春季,北京地面气温和气压呈显著负相关(Spearman秩相关系数为-0.647,P<0.01,远小于0.05的显著水平),地面气压观测数据的标准差达到6.74hPa,在四季中最大.地面被高压控制时,气温低,地面风速较大,3种粒径的颗粒物质量浓度下降.当冷锋过境后,影响北京的冷气团变性,高压减弱,地面转为低压控制,气温升高,地面维持低风速,颗粒物质量浓度又开始增加,这与孟燕军等的研究结果较一致.但冷锋后遇有沙尘天气时ρ(PM10)和ρ(PM2.5)均会升高,这是由于锋后常有大风天气引起地面扬尘或随冷空气到来携带上游地区的沙尘所致.在遇到沙尘天气时,蒙古气旋东移和冷峰过境配合,从沿途沙源地带来大量沙尘粒子向北京地区输送,使得北京市大气颗粒物质量浓度升高很快.在冷气团减弱,冷锋离开北京后,地面逐渐被低压或均压控制时,大气近地面层又基本处于稳定状态,大气垂直扩散能力差,风力较小或静风,沙尘粒子较难迁移、扩散和沉降,造成长时间的浮尘天气;同时在这种天气条件下,本地污染物也不易向上空扩散,颗粒物维持高质量浓度水平.2006年北京市春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)在四季中皆为最大,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为0.68,造成了空气重度污染.2006年春季共出现17次沙尘天气,笔者观测到6次沙尘天气过程,分别是3月11,18日,4月10,16,22日和5月16日,多为外地沙源带来的浮尘天气,是近6年来北京春季出现中、重度污染天气最多的一年.研究发现,春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与平均风速相关性不显著,但ρ(PM2.5)/ρ(PM10)与平均风速却呈显著正相关.可能是因为2006年春季,北京受风沙影响严重且主要表现为长时间浮尘天气过程.在这种天气背景下,风速对粗粒子质量浓度的影响要比细粒子显著.当风速加大时,对污染物的水平输送及扩散作用增强,粗粒子输送、迁移和沉降的效果要比细粒子显著,其质量浓度对风速的响应程度要高,表现为浓度下降快.2.2.2夏季4.5、夏季风速对粗粒子质量浓度的影响北京市夏季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与地面气压、气温、相对湿度、平均风速和日照时数等气象因素相关性均不显著(见表2),这可能与夏季地面气压和气温的变动范围明显小于其他季节有关.2006年夏季地面气压和气温的标准差分别为4.07hPa和2.29℃,在四季中均最小,说明夏季天气过程交替不明显,同一天气系统可维持较长的时间.笔者采样得到的ρ(PM10)与地面气温无显著相关性,而北京市ρ(PM10)日均值与地面气温显著正相关(见表2),虽然相关系数不大.这可能是样本大小不一样所致.北京环境监测中心的ρ(PM10)日均值覆盖了夏季的每一天,反映出夏季高温、高湿、低风速同时出现时,颗粒物不易迁移、扩散,其质量浓度会升高.夏季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)与平均风速呈显著正相关(见表2),这与春季的情况类似,同样表明风速对粗粒子质量浓度的影响要比细粒子显著,但原因有所差异.北京夏季相对湿度与平均风速呈显著负相关(Spearman秩相关系数为-0.423,P<0.01),平均相对湿度为64.97%,在四季中最大.在夏季高湿度条件下,增大风速,粗粒子吸湿后的输送、迁移和沉降的效果要比细粒子显著,其质量浓度下降更快;而风速减小,相对湿度会更大,粗粒子比细粒子更容易持续积累,使其质量浓度上升更快,粗、细粒子质量浓度与平均风速的相关系数分别为-0.261和-0.021,也说明了这一点.降水对大气颗粒物有明显的湿沉降作用.北京夏季炎热多雨,雨量占全年降水量的75%.2006年夏季,笔者观测到3次较明显的降水过程,分别是6月27日,7月9日和8月8日;另有4天(6月3日,8月2,14,26日)采样前(当日09:00前)发生过降水.在这些受到降水影响的观测日,ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)在整个观测期中基本处于较低水平,同时北京市ρ(PM10)日均值与同期降水数据也呈现出相一致的变化规律(见图3).2006年夏季,ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均为四季中最低,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在四季中最小,为0.63.夏季降雨能有效清除大气颗粒物,再加上逆温现象发生频率少,且即使发生,由于逆温层厚度较低,强度弱、边界层结构不稳定,都使夏季大气颗粒物扩散、沉降的条件非常好,大气颗粒物污染最轻.2.2.3细粒子质量浓度对月份的响应北京市秋季ρ(PM2.5)和ρ(PM10)与日照时数呈显著负相关,ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与地面气压、气温、相对湿度和平均风速等其他气象因素相关性不显著(见表3).主要原因在于2005年北京市秋季风速小(平均风速只有1.87m/s,为四季中最低),相对湿度偏大,逆温发生频率高、强度大且持续多日,常出现稳定天气形势,污染物易持续积累.而由于日照时数增多,使得热力对流、热力和机械湍流的综合作用得到加强,有效破坏秋季地面逆温层结,大气的垂直扩散能力加强,有利于大气污染物的迁移和扩散,颗粒物质量浓度呈下降趋势(见图4).北京市ρ(PM10)日均值除与日照时数呈显著负相关外,与相对湿度、平均风速也具有一定相关性(见表3),但相关系数不大.这可能进一步说明秋季日照时数增多可有效破坏风速小、相对湿度大形成的不利天气条件.北京市秋季相对湿度与平均风速呈显著负相关(Spearman秩相关系数为-0.464,P<0.01),与平均气温呈显著正相关(Spearman秩相关系数为0.290,P<0.01),相对湿度大时,风速小,气温偏高,经常伴有雾.近10年的统计资料表明,北京秋季大雾出现频率最高,平均占全年大雾日的31.7%.雾天由于大气层结稳定,风速小,近地面多出现逆温,强度大,空气中相对湿度达到或接近饱和,不利于颗粒物的迁移、扩散,但有利于颗粒物的吸湿和二次颗粒物的水相形成.统计资料表明,有雾时污染物浓度总是相对较高.2005年秋季观测期间,9月24日,10月6,12日,11月17日都出现了相对湿度大、风速小的气象条件,ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)均较高,秋季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为0.65.但是北京市秋季的雾多出现在夜晚到清晨时段,随着太阳辐射的增加雾逐渐消散,可见秋季由于日照时数增多,到达地面的太阳辐射增加,地表增温很快,湍流交换加强,混合层高度增高,破坏了雾形成的气象条件,使地面上空大气处于不稳定层结状态,有利于颗粒物扩散、迁移,有效降低浓度水平.ρ(PM2.5)/ρ(PM10)与日照时数呈显著负相关,ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5～10)与日照时数的Spearman秩相关系数分别为-0.625,-0.393(见表3),说明秋季细粒子质量浓度对日照时数响应程度或共变趋势比粗粒子的更显著.2.2.4影响质量浓度的因素北京市冬季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与气温、相对湿度呈显著正相关(见表4,图5,6),与平均风速呈显著负相关(见表4,图7),ρ(PM2.5)和ρ(PM10)与日照时数呈显著负相关,ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与地面气压相关性不显著.北京市ρ(PM10)日均值与各气象因素(地面气压除外)呈现出上述一致的规律.北京市冬季相对湿度与平均风速呈显著负相关(Spearman秩相关系数为-0.514,P<0.01),风速减小,相对湿度增大,有利于近地面层处于稳定状态,逆温强度增大,不利于污染物垂直和水平方向的扩散,加重了颗粒物的积聚污染,使其质量浓度升高;而且冬季气温和相对湿度都增大时,经常会伴有雾,北京市冬季大雾出现的频率占全年大雾日的27.1%,仅次于秋季,不利于颗粒物的扩散、沉降,悬浮的雾滴极易捕获空气中的污染颗粒,也易吸附气态污染物,有利于二次粒子的转化形成.2005年冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)达到0.73,为四季中最高,主要原因就在于冬季这些不利的气象条件与突出的污染源贡献共同作用形成细粒子的积聚污染,这与北京市冬季采暖期ρ(PM2.5)/ρ(PM10)分布在0.4～0.9之间的研究结论相符合.研究发现,冬季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)与相对湿度均呈显著正相关,ρ(PM2.5)与相对湿度的相关系数为0.789,小于ρ(PM2.5～10)与相对湿度的相关系数(0.846).ρ(PM2.5)/ρ(PM10)与相对湿度呈显著负相关,相关系数为-0.611,说明冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比对细粒子显著.原因是在冬季相对湿度增大,风速减小和逆温层加厚等不利气象条件时,粗粒子和细粒子都会发生持续累积,质量浓度升高;但粗粒子比细粒子更容易积累,其质量浓度对相应湿度的响应比细粒子的要强,增加趋势要显著高于细粒子;相对湿度变小时,风速增大,粗粒子输送、迁移和沉降的效果要好于细粒子,其质量浓度降低趋势比细粒子的显著,所以冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)与相对湿度呈显著负相关.ρ(PM2.5)和ρ(PM10)与日照时数呈显著负相关,相关系数分别为-0.532和-0.563,都比秋季小,说明冬季气温低,太阳辐射强度弱于秋季,冬季日照在对逆温层破坏、增加热力湍流等方面的作用不如秋季明显,进而体现出颗粒物质量浓度与日照时数相关系数的差异.30510510510510510510510510510510510510555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555555