基于camx空气质量模型的全国pm25跨区域传输规律及主要组分空间来源解析

基于camx空气质量模型的全国pm25跨区域传输规律及主要组分空间来源解析

2.5已成为影响中国环境治理的主要污染物，具有典型的区域化特征。目前，以行政单元为主体，孤立的大气污染防治模式难以有效解决2.5污染问题。根据欧美、欧洲和美国的gap控制过程以及中国为什么举办重大比赛期间的水质保障经验，对2.5及其主要化合区的区域输送规律进行了研究，并制定了适当的控制措施，明确了各管理实体的责任，通过区域共同控制减少了区域运输。这是控制污染的有效途径。因此，中国已经对pm.5的区域分布特征进行了研究。王自发等人使用naqpms模型模型。结果表明，周边地区的污染转移最大贡献率分别为28.1%和59.5%。结果表明，在稳定的阳光下，河北省污染排放对北京大气中pm.5浓度的贡献为50%70%。王等人使用cnc模型psat技术分析了上海2010年11月污染的排放，其中外国来源为上海中心pm.5浓度的贡献约为50%。w等人使用cnc模型psat技术模拟了珠江三角洲主要城市pm.5的空间来源。其中，4月份和12月份的pm.5浓度分别为31.7%和69.6%。然而，在一些地区，全球范围内的pm.5和主要成分的区域运输规律难以调查。为国家层面建立强大的区域大气污染合作机制提供有效的技术支持。本文使用第3代空气质量模型CAMx的颗粒物来源追踪技术模拟分析了我国PM2.5及其主要化学组分(一次PM2.5、硫酸盐、硝酸盐、铵盐)空间来源,在此基础上建立了全国31个省市(源)与333个地级城市(受体)的PM2.5及其主要化学组分输送矩阵,解析了PM2.5的跨区域输送特征.1方法和数据1.1种尺度上的模拟CAMx模式是美国ENVIRON公司在UAM-V模式基础上开发的综合空气质量模式,它将“科学级”的空气质量模型所需要的各种技术特征合成为单一系统,可以用来对气态和颗粒态的大气污染物在城市和区域等多种尺度上进行综合性模拟.CAMx模型除具有第3代空气质量模型的典型特征之外,最显著的特点包括:双向嵌套及弹性嵌套、网格烟羽(PiG)模块、臭氧源分配技术(OSAT)、颗粒物来源追踪技术(PSAT)、臭氧和其他物质源灵敏性的直接分裂算法(DDM)等.PSAT将PM2.5分为硫酸盐(PSO4)、硝酸盐(PNO3)、铵盐(PNH4)、颗粒态汞(PHg)、二次有机气溶胶(SOA)及一次颗粒物(PPM2.5)共6类.PSAT仅通过一次模拟,就可以准确追踪每个环境受体PM2.5及其6类主要化学组分的空间来源及行业来源,大幅提高了PM2.5来源解析的计算效率.1.2模型区域设置模拟时段:模拟时段为2010年1月、4月、7月、10月4个月份,分别代表冬季、春季、夏季、秋季,模拟时间间隔为1h.模拟区域:CAMx模拟区域采用Lambert投影坐标系,中心经度为103°E,中心纬度为37°N,2条平行标准纬度为25°N和40°N.水平模拟范围为X方向(-2682km~2682km)、Y方向(-2142km~2142km),网格间距36km,共将模拟区域划分为150×120个网格,研究区域包括中国全部陆域范围.模拟区域垂直方向共设置9个气压层,层间距自下而上逐渐增大.气象模拟:CAMx模型所需要的气象场由中尺度气象模型WRF提供,WRF模型与CAMx模型采用相同的空间投影坐标系,但模拟范围大于CAMx模拟范围,其水平模拟范围为X方向(-3582~3582km)、Y方向(-2502~2502km),网格间距36km,共将研究区域划分为200×140个网格.垂直方向共设置28个气压层,层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始输入数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6h1次、1°分辨率的FNL全球分析资料.WRF模型模拟结果通过WRFCAMx程序转换为CAMx模型输入格式.模型参数:CAMx模型参数设置见表1,WRF模型参数设置见表2.1.3污染源分区PSAT核心功能是模拟污染源与环境受体之间的响应关系.为建立污染源与环境受体间空间传输矩阵,必须对污染源进行分类,并选取受体点.污染源分类:依据省级行政区划,将36km分辨率网格排放源划分为31个分区,每一个分区代表一个省级排放单元,将国界外所有污染源划分为1类,共计32个污染源分区;受体点选取:城市为空气质量评价及管理的基本单位,因此选择333个地级及以上城市作为环境受体点,受体点见图1所示.1.4对污染源的调查与分析CAMx模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOx、颗粒物(PM10、PM2.5及其组分)、NH3和VOCs(含多种化学组分)等多种污染物.对于SO2、NOx排放清单的具体处理规则为:依据2010年全国污染源普查数据污染源分类规则,将污染源划分为电力、工业、生活、移动源4个部门;对污染源普查数据中所有工业企业(含电力),依据企业经纬度坐标,采用GIS空间分析技术,自下而上建立全国36km分辨率工业源SO2、NOx网格化排放清单;对于以区县或乡镇行政区为统计单元的生活源,以1km分辨率人口密度为权重,将生活源排放量分解到1km网格,采用GIS空间融合技术建立全国36km分辨率生活源SO2、NOx网格化排放清单;对于以地级城市为统计单元的移动源,以路网数据为基础,将移动源排放量分解到36km网格,建立全国36km分辨率移动源NOx网格化排放清单;最后对工业源、生活源及移动源排放清单进行空间叠加,得到我国2010年36km分辨率人为源SO2、NOx网格化排放清单.除SO2、NOx外,人为源颗粒物(含PM10、PM2.5、BC、OC等)、NH3、VOCs(含主要组分)等排放数据采用2010年清华大学MEIC排放清单,生物源VOCs排放数据源于全球排放清单GEIA.1.5地面观测数据验证由于2010年我国尚未全面开展PM2.5监测,缺乏PM2.5实测数据,因此利用中国环境监测总站2010年PM2.5试监测数据和中科院大气物理研究所提供的PM2.5监测数据验证模型模拟结果的准确性,数据来源见表3.将CAMx模型模拟的PM2.5年均浓度与监测数据进行比较,结果表明模拟值和监测值具有较好的相关性,相关系数R为0.79,验证结果见图2.此外,利用NASA中分辨率成像光谱仪(MODIS)观测的AOD数据(气溶胶光学厚度,无量纲)进一步验证PM2.5模拟结果的空间分布特征.NASA目前共有2颗在轨卫星TERRA、AQUA分别搭载了MODIS探测器,其中TERRA卫星过境时间为10:30,AQUA卫星过境时间为13:30,模型验证数据采用TERRA和AQUA两颗卫星观测值的平均值.113个国控重点城市的PM2.5年均柱浓度(指9个垂直层的平均模拟值)与卫星观测的年均AOD数据对比表明,PM2.5柱浓度与AOD数据具有较高的相关性,相关系数R达到0.83,验证结果见图3.地面观测数据和卫星遥测数据验证结果表明,本文所选空气质量模型及模拟参数可较好地模拟我国区域性、复合型PM2.5污染问题.2结果与讨论2.1年度中pp2.5和sna贡献率依据《重点区域大气污染防治“十二五”规划》,选取京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、成渝城市群4个重点区域,解析其PM2.5、PPM2.5(一次PM2.5)、SNA(硫酸盐、硝酸盐、铵盐)空间来源,4个重点区域PM2.5及其主要组分空间来源解析结果见图4.PM2.5及其主要组分来源解析结果表明,河北省、天津市、北京市及区域外源对京津冀地区PM2.5年均浓度贡献率分别为54%、13%、11%、22%,对PPM2.5贡献率分别为57%、14%、12%、17%,对SNA贡献率分别为46%、9%、9%、36%;江苏省、浙江省、上海市及区域外源对长江三角洲地区PM2.5年均浓度贡献率分别为39%、19%、5%、37%,对PPM2.5贡献率分别为40%、19%、4%、37%,对SNA贡献率分别为36%、19%、6%、49%;广东省及区域外源对珠江三角洲地区PM2.5年均浓度贡献比例分别为72%、28%,广东省对珠江三角洲PPM2.5和SNA的贡献分别为77%、62%,其余为区域外源贡献;四川省、重庆市及区域外源对成渝城市群PM2.5年均浓度贡献率分别为67%、19%、14%,对PPM2.5的贡献率分别为73%、17%、10%,对SNA的贡献率分别为54%、24%、22%.总体来看,京津冀、长江三角洲、珠江三角洲受到区域外源影响较大,而成渝城市群处于四川盆地,地理位置相对独立,受到区域外源影响较小.由于二次颗粒物经化学转化形成、粒径较小,利于远距离传输,而一次粒子粒径较大,传输距离相对较近,因此区域外源对4个重点区域PM2.5年均浓度贡献均呈现SNA>PM2.5>PPM2.5的总体特征.2.2重点区域与外来地源的差异对全国333个地级及以上城市PM2.5及其化学组分空间来源进行分析得到31个省市间PM2.5相互传输矩阵,外来源对各省市PM2.5、PPM2.5及SNA贡献见表4,全国31个省市PM2.5及其主要组分跨区域传输矩阵见图5.分析结果表明,由于各省市地理位置、污染物排放强度、排放源结构、气象条件等差异,各省市PM2.5及其主要组分呈现不同的跨区域输送特征.在4个重点区域中,北京市、天津市、河北省PM2.5年均浓度受外来源的贡献分别为37%、42%、36%,PPM2.5受外来源贡献分别为32%、37%、31%,SNA受外来源贡献分别为54%、61%、49%;上海市、江苏省、浙江省PM2.5年均浓度受外来源贡献分别为54%、50%、48%,PPM2.5受外来源贡献分别为49%、47%、44%,SNA受外来源贡献分别为65%、55%、55%;外来源对广东省PM2.5、PPM2.5、SNA年均浓度贡献分别为35%、30%、46%;外来源对四川省、重庆市PM2.5年均浓度贡献分别为28%、31%,对PPM2.5贡献分别为23%、28%,对SNA贡献分别为41%、35%.在4个重点区域之外的省份中,西藏、新疆几乎不与外界相互影响,其PM2.5全部为本地源贡献;受外来源贡献较小的省份还包括青海省、黑龙江省,外来源对其PM2.5年均浓度贡献分别为13%、20%,对PPM2.5贡献分别为8%、14%,对SNA贡献分别为27%、32%;受外来源影响较大的省份包括海南省、吉林省、江西省,外来源对PM2.5贡献分别为71%、48%、48%,对PPM2.5贡献分别为68%、41%、43%,对SNA贡献分别为78%、60%、56%.总体来看,各省市之间PM2.5及其主要组分均存在显著跨区域输送特征,但所有省份PM2.5最大贡献均为本地源.2.3pm.5来源解析选取全国PM2.5污染最为严重的京津冀地区北京、天津、石家庄3个典型城市进行PM2.5及其主要组分空间来源解析,北京市、天津市、石家庄市PM2.5及其主要组分年均浓度空间来源解析见图6.结果显示,北京市、天津市、石家庄市PM2.5年均浓度受省外源贡献分别为37%、42%、33%,其余为省内源贡献.北京市环保局组织研究并已发布的PM2.5来源解析结果表明,北京市全年PM2.5来源中区域传输贡献约占28%~36%,与此相比本研究略有高估.这可能是由于本研究排放清单中未包括扬尘排放,而扬尘排放多为粒径较大的粗颗粒物,其跨区域传输能力相对较弱,导致本研究跨区域传输贡献偏高.影响北京市和天津市的省外源主要为河北省,河北省对北京市和天津市PM2.5年均浓度的贡献分别为24%、26%;影响石家庄市的省外源主要为山西省和河南省,山西省和河南省对石家庄市PM2.5年均浓度的贡献分别为15%、5%,而北京市和天津市对石家庄市PM2.5贡献相对较小.就PM2.5主要组分来看,北京市、天津市、石家庄市PPM2.5受省外源贡献分别为32%、37%、28%,PSO4受省外源贡献分别为47%、55%、52%,PNO3受省外源贡献分别为66%、78%、54%,PNH4受省外源贡献分别为51%、52%、23%.总体来看,PNO3跨区域输送最为强烈,其次为PSO4、PNH4,PPM2.5跨区域输送最弱;北京市、天津市、石家庄市除受到京津冀区域3省市的影响,区域外的山东省、山西省、河南省对其影响同样较大.2.4预测结果分析排放清单、气象场及空气质量模型均会导致PM2.5跨区域输送模拟结果的不确定性,其不确定性来源主要包括:(1)典型月份选取的不确定性.利用CAMx颗粒物来源追踪技术PSAT模拟全国PM2.5及其化学组分(一次PM2.5、硫酸盐、硝酸盐、铵盐)的空间来源,计算量较大,为此本研究选取了2010年1月、4月、7月、10月4个典型月份进行模拟,通过4个典型月份的平均模拟结果表征年均跨区域输送特征,可能造成一定的不确定性.(2)扬尘排放引起的不确定性.排放清单编制过程中排放源遗漏、排放因子和活动水平等关键数据缺失或代表性不足以及时空分配、化学物种分配等过程均会引起PM2.5来源解析结果的不确定性.特别是在全国尺度扬尘排放量难以估算,模型采用的排放清单中缺少扬尘排放信息.由于扬尘颗粒物粒径较大,不利于远距离传输,多引起局