青海瓦里关近地面空气中同位素和pb的比活度

青海瓦里关近地面空气中同位素和pb的比活度

7be是宇宙射线中的能源性颗粒与高层气候中的14n和16o原子能相互作用和反应的最佳值，距离10.20km附近有一个峰值。210pb是去除222nv后的产物。由于水体对222nm的延迟，210pb的相对活动度来自海洋边界层气团，低于陆地边界层气团。此外，低210pb也可以指示高气量的长距离输送。受世界著名波le-dobson循环的影响，210pb通过向高、低纬度层和中、高纬度层输送，然后通过干燥和沉淀进入地表。7be和210pb一旦形成，将立即成为亚微酸气合合板表面的反应过程，并随着气候学的动态过程而转移。然而，由于冷湿地区的沉积，它通常是通过干燥和下沉进入地表的。7be通常用于高、低温气候的方向。210pb可以显示出海洋或西岸特色。中国科学家还在地质科学和宇宙科学领域进行了研究。白占国等人利用7be系统研究了云贵高原区土壤表面的系统转移。1）刘广山1）林伟立等人用空气和水到处测量了城市和珠木朗玛峰附近土地的七be比活力。臭氧是大气中一种重要的痕量气体.对流层臭氧有显著的光化学活性和温室效应.动力输送和光化学过程均可显著地改变对流层和近地面臭氧浓度的变化.在洁净本底地区开展近地面臭氧观测是大气本底业务的主要内容之一.对于瓦里关山(100.898°E,36.287°N,a.s.l︰3816m),观测与模式研究已表明该地臭氧浓度在夏季具有高值,化学过程对臭氧的净贡献约在-5.0~2(×10-9)/d之间.本文是从2002年10月到2004年1月在青海省海南自治州附近的瓦里关山开展为期一年多的近地面7Be和210Pb比活度的观测结果,结合同期的近地面臭氧数据,本文试图利用7Be和210Pb示踪特性初步研究该地区近地面臭氧季节性变化物理机制.1采样、检测和数据观测地点处在青藏高原东北部地区,位于青海湖和龙羊峡水库之间,是世界上惟一一个全球大陆性本底观测站点.通过采样器把大气悬浮颗粒物聚集到聚丙烯(Polypropylene)采样膜上以获取样品,然后把样品送到实验室分析.采样器的流量是1.3m3/min,连续采样,采样膜一周更换一次.实验室分析采用高纯锗探测器测量比活度,具体分析测定的方法请见有关文献.中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室对瓦里关山和贵阳所获取的样本进行过分析,并曾与美国国土安全部(原能源部)环境测量实验室(EML)进行比对,两个实验室之间的数据一致性比较好,这保证了同位素比活度测量的可靠性和准确性.用热电公司(TE)生产的紫外差分吸收仪器(49C)测量地面臭氧,测量精确度在±2×10-9.长期的业务观测是两台臭氧仪同时进行观测,两者间的测量误差保持在±1×10-9.2000年瓦里关地面臭氧观测仪器曾与朔源于美国国家标准技术研究所的欧洲监测及评价项目(EMEP:Europeanmonitoringandevaluationprogramme)实验室的传递标准仪器进行比对,确认了该地长期地面臭氧观测结果的可靠性.2分析2.17be比活度的季节变化特征图1给出了从2002年10月9日到2004年1月21日瓦里关山7Be和210Pb比活度周平均的测量结果.从图1可见,7Be和210Pb活度短期振荡幅度比较大,两者之间的关系也比较复杂:即有明显同相位的上升或下降趋势,也有反相变化趋势.7Be和210Pb的高频振荡与青藏高原东北边缘地区天气过程的变化是一致的,而与天气过程密切相关的动力输送是可以显著地改变7Be和210Pb的源、汇分布,从而影响了两者的比活度.从图1上还可以注意到7Be或210Pb比活度都有个别的极值现象:7Be分别在2003年4月9~16日,8月6~13日出现了23.8mBq/m3的最大值和4.9值的最小值;210Pb在2003年12月17~24日出现了5.3mBq/m3的最大值.对于这些个例现象的机理还需要进行较详细的动力输送过程分析.另外7Be的季节性变化特征并不是很明显,仅在2003年8月中旬到10月初左右的时间呈现了整个观测期间的低值.210Pb却具有明显的季节性变化特征:在2003年5月至9月有明显的低值,而其他季节则有显著高值.根据一年多的采样和分析,瓦里关山地区7Be和210Pb比活度与世界其他一些站点的测值进行了比较(表1).从表1可以看出:与全球背景值,阿尔卑斯山脉、洛基山脉、安第斯山脉站点以及太平洋、大西洋岛上高山站相比,瓦里关山近地面7Be年平均比活度是偏高的;210Pb平均活度比其他高山站的测值也要高,这体现了亚欧大陆内陆腹地的7Be和210Pb本底特征.瓦里关山的210Pb平均活度仍低于贵阳的测值,这可能是贵阳地区近地面边界层的高度较低,不利于地表222Rn的输送扩散而导致210Pb在近地面高度层富集有关.相反,瓦里关山海拔高度比较高,已接近自由大气层了,这是由于逆温层导致的近地面大气成分的富集程度比贵阳应小.已有的观测结果表明,近地面逆温层是导致观测210Pb活度高值的一个重要原因.2.27臭氧和7be/400pb的季节性变化许多观测研究表明,上对流层-下平流层臭氧向下输送可能对高于700hPa高山站地面臭氧的收支平衡有着显著的影响,而7Be是可以有效地示踪这一影响的过程.为此,本文试图通过7Be,210Pb的观测来研究近地面臭氧浓度变化的机制.图2(a)给出了2003年1月9日到2004年1月21日这55周近地面臭氧周平均浓度值的变化(由于仪器故障,从2002年10月9日至2003年1月8日近地面臭氧缺测).比较图1(a)和图2(a),可以注意到7Be和近地面臭氧浓度的短期变化基本同步,趋势的一致性也比较好,这表明了高层大气的垂直输送对瓦里关山近地面臭氧的贡献.显然,臭氧周平均浓度与7Be的比活度之间没有明显的线性关系.比如,当2003年10月份以后7Be的比活度超过14.0mBq/m3时,同时期的地面臭氧并没有出现与7,8月份同样的7Be比活度所对应的高浓度值.这种差异表明:如果把7Be比活度值来示踪瓦里关山近臭氧浓度的变化仍需谨慎,至少臭氧浓度的季节性变化特征在7Be比活度值上并不明显.为了有效地表征垂直输送,需要考虑从高空向下输送和地表向上输送这两个过程,因而综合性地考虑7Be,210Pb的共同示踪作用是很有必要的,为此,我们引用7Be/210Pb来示踪垂直输送过程.图2(b)给出了7Be/210Pb的比值随时间变化,与图2(a)比较,近地面臭氧浓度与7Be/210Pb比值的变化比较一致,季节性特征也很比较明显:4~8月两者均有显著的高值.图3(a),(b)分别给出了臭氧与7Be及7Be/210Pb的散点图,线性回归的统计相关关系可以看出:臭氧浓度与7Be/210Pb之间的相关系数的平方可达0.45,而与7Be仅为0.046.从垂直输送的气候动力学角度来看,夏季由于青藏高原主体地区强热对流上升运动把222Rn和210Pb向上输送,而相应的高原边缘地区(如瓦里关山)下沉运动则把高空气团中的高7Be带到近地面,因此,所对应的是低210Pb和高7Be,其结果7Be/210Pb在夏季比较高,而其他季节,当对流较弱、输送路径来自中、高纬度地区时,近地面7Be和210Pb比活度变化与夏季不一样,特别是在冬、春季.比如,2003年10月份以后高的7Be也对应高的210Pb,表明了气团的输送主要来自较高纬度地区的大陆性气团,两者的比活度值比较高,所以7Be/210Pb比较低.通过臭氧与7Be/210Pb之间的比较,也可以注意到在春、夏季的某一些时期,两者间的变化关系并不是很一致.如:2003年5月21日到6月4日,6月25日到7月1日等,造成这种现象的原因很可能是由于区域性的人为污染输送缘故,导致了高臭氧浓度、低7Be/210Pb的现象.这需要结合其他的可代表人为污染物示踪(如黑碳、CO2等)和动力输送过程来进一步的分析研究.3be和2pb比活度的短期变化本文给出了在瓦里关山站7Be和210Pb比活度一年多观测结果,从已获取的数据资料来看,7Be和210Pb有短期的振荡特征.210Pb具有比较明显的季节性变化特征,夏季表现为低值.7Be的季节性特征并不明显,但7Be和210Pb则具有显著的冬、春季高值现象.另外,该站年平均的7Be比活度明显地高于其他高山观测站的值,210Pb也基本如此,这反映了亚欧大陆内陆本底地区这两种天然同位素基本的特点.瓦里关山地区近地面臭氧浓度的变化与7Be的变化基本同步,说明了垂直输送过程对该地区臭氧的贡献,但单一使用7Be没有7Be/210Pb更能有效地示踪臭氧浓度的季节性变化与垂直输送间的关系.本文仅初步地分析观测结果,结合现场的气象条件和动力输送过程,研究7Be和210Pb比活度的短期变化仍是进一步需要做的工作.如文中所指出7Be和210Pb的极值个例、近地面高臭氧浓度与低的7Be/210Pb值个例等,也需要我们进一步分析,以获取瓦里关地区7Be,210Pb和地面臭氧的变化机理特征此外,7Be和210