第四章非弹性碰撞过程及电子阻止本领

在前面几章我们采用经典的二体碰撞动力学研究了载能粒子在固体中的碰撞过程及入射粒子同靶原子核外电子的多体相互作用过程，计算过程要复杂的多。较活跃的研究领域。特别是近30年以来，随着实验测试4.1高速离子的电子阻止本领□量子力学扰动理论描述（一）非弹性散射截面为0=p+a，其中p和a分别为入射粒子的哈密顿量和孤立靶原子的哈密顿量。其中是它们之间的相互作用势。将Ψ(t)按0的本征函数un展开：（4.1-2）Vmn其中mn=(Em-En)/I为系统从本征态un跃迁到本征态um的频率，∫dτuum(4.1-4)则为跃迁矩阵元，其中dτ表示空间体积元。再根据波函数Ψ(t)的归一性，很容易得到对于高速入射粒子，相互作用势相对0是个小量，这样可以采用微扰理论来(4.1-7）II(4.1-9）后的能量守恒方程为IJ0=v0则最后得到在一阶Born近似下非弹性微分散射截面为(4.1-12）(4.1-12）（二）Bethe-Bloch公式在高能情况下，入射粒子同靶原子碰撞时，其能量损失主要用于激发或∫dΩσ(4.1-13）其中N是固体的原子密度，微分散射截面σ(θ,φ)由(4.1-12）式给出。近似地认为入射粒子是一个裸离子，它与靶原子的相互作用可以用裸库仑势来表示。如果把坐标原点固定在靶原子核上，则相互作用势为(4.1-14）上式右边第一项为入射粒子同靶原子核的相互作用，而第二项是与核外电III子的相互作用。引入波矢q=k0-k及利用(4.1-4)式和(4.1-9）式，则矩阵元(4-15）II最后矩阵元可以表示为j0>(4.1-16）(4.1-17）在上式中(4.1-18）(4.1-18）θI图4.1波矢qk0II0-k的示意图0sinθdθ和dΩ=2πsinθdθ=2πI2qdq/(mvv0)。这样方程(4.1-17）可以写成j2(4.1-19）min0，并利用能量守恒公式(4.1-10则积分下限为=(4.1-20）0qmax0(4.1-21）量变化Δεn是多少。)φ2(2)IφZ2(Z2)，方程(4.1-19）中的矩阵元可以写成Z2II0j=1Z2II0j=1(4.1-22）dφ()φ)Idjφ(j)φj(0)(j)ei.jI子，则(4.1-22）式右边求和中只剩下一项，即j碰撞过程。由第三章的讨论可知，一个电子同一个入射粒子进行弹性碰撞时，电子得到的能量为qmax0ej0 (4.1-28）(4.1-29）引入偶极振子强度(4.1-30）(4.1-31）这就是著名的Bethe-Bloch。Bethe-Bloch给出的电子阻止本领都相同。然而在50年代，Barkas观察到“Barkas可以解释Barkas效应。Sigmund等人曾也对此进行了较详细的研究。在Bethe-Bloch公式(4.1-34）中，平均激发能I是一个关键的物理量。II是相当复杂的，需要采用Hartree-Fock-Slater（HFS）方法。只有对氢原子在一阶Born近似下推导出了Bethe-Bloch公式。BethvB=e2/I=2.18×108cm/s。然而在通常的等离子体或离子束材料表面改射到固体表面上的重离子的能量一般小于200keV，对应的速度远小于Bohr速度电响应理论的方法对带电粒子在固体中的电子阻止本领进行了较为系统的描述。原则上虑了电子气中电子之间的关联-交换相互作用、靶原子内壳层束缚电子的分布及入射粒子电荷态的变化等因素的影响，对原始的Lindhard理论进行了不断的完善。目前在描述电入射粒子速度范围内与实验值符合得较好。本节将对该理论进行较为系统的介绍。我们知道固体材料中原子的外壳层价电子可以在离子晶格中自由移动，形属和半导体材料，电子气的密度较高，约为n0=1022~10涨落δn(,t)。电子气中的电子受到入射粒子（设为正离子）的吸引而要向其周I方向与入射粒子运动方向相反的感应电场Eind场造成的阻力，从而不断地损失其能量。II我们考虑入射离子上有一定的束缚电子分布，其密度为pe(,t)。设入射离子的原pext(,t)=Z1eδ(-t)-epe(|-t|)(4.2-1)其中右边第一项为入射粒子的核电荷密度分布。束缚电子密度分Ne是束缚电子数。如果pe(-t)=0，则(4.2-1）式对应于裸离子的电荷密度分布。入下面的任务是如何求出感应电场Eind是入射离子的能量。部分组成的：一部分是由外电荷分布pext(,t其中pext(,w)和pind(,w)分别是外电荷密度pext(,t)和扰动电荷密度pext(,t)的付里性近似下感应电荷密度pind(k,w)与外电荷密度pext(k,w)有如下关系pind(k,w)=[1-1/ε(k,w)]pext(k,w)(4.2-10）对(4.2-4）式的积分进行付里叶变换，并利用Eind(k,w)=-ikΦ在没有具体讨论固体中电子气的介电性质之前，首先让我们引入描述电子气平衡状态的几个物理量。由量子统计物理可以知道，固体中电子气是一个Fermi系统，电子的自其中kF是Fermi波数，可以由归一化条件2∫df0()(2πI)3=n0给出kF=(3π2n0)1/3(4.由此可以给出电子的Fermi速度vF和Fermi能量EF（4.2-17）其中=0.529×10-8cm是Bohr半径。后面我们将看到rs是描述电子气性质的一个重要的参量。这样借助于无量纲的参数rs，Fermi波数、Fermi下面我们确定电子气的介电函数ε(k,w)。当入射离子在电子气中穿行时，电子气的布函数f(,,t)满足量子伏拉索夫（Vlasov）方程方程(4.2-19)和(4.2-20)是一个非线性e)fApproximation)介电函数，简称RPA介电函数。可见介电函数仅于电子气的性质有关。将电子的平衡分布函数(4.2-14)式代入(4.2-27)式，并完成2zF)为无量纲变量，x=1/为常量。在上式中，无量纲函数α1(z,u)和α2(z,u)分别为其中P(k,①)=-x2[α1(z,u)+iα2(z,u)]/z2为Lindhard极化率，G(k)它包含了电子之间的关联-交换作用。Pext=2πeδ(4.2-32)将k及w用无量纲的变量z=k/(2kF)和u=w/(kvF)代替，(4.2-31)式，则(4.2-3dzz3/vFduuF(4.2-35)阻止本领数，它仅是入射粒子速度v和电子气密度n0的函数，而函数F(z,u)的定义为F(z,u)=(4.2-36)这样函数，α1(z,u)，α2(z,u)及G(z)可以分别近似地表示为其中Y0是一个与电子气关联能量有关的参数。将(4.2-36)和(4式则退化为Lindhard和Winter的结果。由于考虑了电子气中电子的关联C(rs)的值或电子阻止本领明显地增加。产生这种增加的原因是：对于低速离子，它在电子气中的运动速度较慢，有足够的时间可以同它周围电子气中的许多电子发生相互作用，并将其能量传给电子气，用于激发电子气。电子气的激发能包括库仑相互作用能和关联-交换作用能。况下，电子运动的较快，来不及同它周围的较多电子发生相互作用，这样关联-交换作用效应显得不重要。这时根据(4.2-27)式其中Θ(az-v/vF)为阶跃函数，它要求上式中的积分上下限zmax和zmin满足如下方程由此可以得到zmax≈v/vF和zmin≈(v/vF)下，电子阻止本领的线性介电理论描述和量子扰动理论描述是一致的。在任意速度区间，必须采用数值积分的方法来完成(4.2-35)式的积分。由介电函数(4.2-28)式可以看出，对电子阻止本领的贡献来自两部分，即电子气中的单粒子激发L(sp)[v,n0]；而对于后者，有|z-u|≥1及α2(z,u)=0，这时(4.2-35)式其中g(z,u)=z2+x2[1-G(z)]α1(z,u)；zr(u)为共振点，由方程g(z,u)=0的根确定；uc的值由方程g(uc-1,uc)=0确定。体中的电子成分看成为均匀的电子气。一般地，可以认为固体中原子的电子密度n(r)是到在局域密度近似下，质子在固体中的电子4πr2dr(4.2-45)其中N为固体的原子密度，R0=[3/(4πN)]1/3为原子的平均半径。Zeigler等人曾考虑了固态效应并采用量子力学中的HFS0其中n0为固体中价电子气的密度，nA(r)是内壳层电子的密度分布，Rc是内壳层与外壳其中d是参数，H=d(Z2-1)0.4，R=r/aB，η=R/d，δ=eη-1。这样借助于(4.2-45)式，我们计算质子在固体中的电子阻止本关联-交换相互作用效应对质子在Ti中的电子阻止本领的影响，其中实线是由LFC介电函数(4.2-31)式给出的，虚线是RPA介电函数(4.2-28)式给出的。可见在低能区间，到的。r等人的经验公式给出的结果，其它符号为实验结果。电子的关联-交换相互作用效应使得电子阻止本领的值明显地增大，而在高能区间二者几可以看出，由(4.2-1)式计算的结果与Ziegler等围内符合的较好。BK的理论模型进行简单地介绍。在BK理论中，假设入射离子上的束缚电子的密度pe(R)是球对称性分布的，其形式为e-R/Λ(4.2-48)其中N是束缚电子数，Λ是屏蔽半径。离子的基态能量ET=Ek+Ene+λEee(4.2-49)其中Ek是束缚电子的动能，Ene是核-电子之间的相互作用能，Eee是束缚电子之间的相-Z1e2/R)pe()=在(4.2-49)式中λ是个变分参数。当这些束缚电子处于基态时，入射离子的基态能量应最q=0。在一般的情况下，电离度q的大小同入射离子与电子气中电子的平均相对速度有关，其中e是电子气中电子的速度。Nortchliffe根q=1-exp(-0.92Z1-2/3vr/vB)(4.2-55)为FF在线性介电响应理论框架内，考虑了入射离子的束缚电子分布后并利用(4.2-1）式和为了描述入射离子电荷态的变化，Brandt-Kitagawa引入了有效电荷数Z的概念其中(-dE/dx)e(q)由(4.2-57)式给出。首先我们讨论一下低速离子（v≤vF）的有效电荷数。在BK的工作中，使用的是RPA介电函数，见(4.2-2ε(z,u)≈(1-x2/z2)-iπux2/(2z2)(4.2-60)Z/Z1=q+(1-q)Q(rs)ln[1+(2kFΛ)2]I(x2)=ln(1+1/x2)-1/(x2+1)由于有效电荷数是由两种情况下电子阻止本领的比值给出的，因此它对靶的参数（rs）的依赖性较弱。可以证明，在考虑了电子气中电子的关联-交换作用之后，有效电荷在数用(4.2-40)式给出的介电函数，有效电荷数Z为上，重离子占据的那部分空间（通常称为死球，DeadSphere）不存在被激发的靶电子，因此在计算感应电势时必须扣除这部分空间的贡献。考虑了死球效应后，为为屏蔽长度Λ的量级。利用(4.2-65)式，并采用局域场修正的介电函数及局域密度近似方法，可以对重离子大的入射能量范围内与实验结果及Ziegler等人的经验公式符合的较好。图4.5碳离子在金靶中的电子阻止经验公式给出的结果，其它符号为实验值。图4.6铝离子在银靶中的电子阻止经验公式给出的结果，其它符号为实验值。在上一节我们根据线性介电响应理论研究了离子在固体中的电子阻止本领，尤其在实验中发现低速离子在固体中的电子阻止本领随其原子序数Z1的增加呈明显地振荡，子阻止本领的Z1振荡性做了进一步地证实。上节介绍不能对低速离子电子阻止本领的Z1振荡性作出解释，因为它采用了一种统计的方法来度泛函基础之上的量子散射理论描述。II的入射离子在密度为n0的电子气中运动。由于入射离子的速子势场V(r)中散射。入射离子的能量损失是用于电子气中电子在散射时的动量增加。ve的电子在离子势场中的散射。在散射前，该电子相,散射后的相对速度为'（||=|'|散射角为θ,微I'电子=-eθ V(r)III分解成平行和垂直于I分解成平行和垂直于II的轨迹为一圆，('-IIu其中s=cosδ,δ是e与的夹角。e元dΩ=2πsinθdθ内其动量的增量为ΔP=dnuσ(u,θ)ΔtΔpe(||)2πsinθdθ将(4.3-2)式代入上式，并完成对θ的积分，可以得到为动量输运截面。下面进一步确定dn与电子气的平均密度n0之间的关系。由量在相空间体积元ddV内，电子的数目为2deddn=pdpesinδdδ/(2π2I3)(4.3-6)(-dE/dx)e。当v≤vF时，可以将(4.3-8)式u=(v2+v-2vveS)1/2≈(ve-Sv)(4.3-9)(-dE/dx)e=n0meσtr(vF)v(4.3-11)我们再次看到：在低速情况下，电子阻止本领正比于入射速度，其中比例系数与电子在Fermi面上的动量输运截面有关。由(4.3-11)式可以看出，要计算低速离子在固体中的电子阻止本领，关键是要知道微分散射截面σ(vF,θ)可以用相移δl(vF)来表示其中l为分波数，Pl(cosθ)是勒让德（Legrende）函数。将上式代入(4.3-5)式，并利用这样一旦知道相移δl(vF)，我们就可以确定动量输运截面σtr(vF)。一个能量为(IkF)2/2、角动量为lI的电子在离子势场V(r)中散射时，其径向波函数Rl(r)满足如下薛定谔方程=arctg(4.3-16)其中jl(kFr)及nl(kFr)是球贝塞尔(Bessel)和球诺伊曼(Neuman)函数，jl'(kFr)这样一旦知道了势场，通过数值求解薛定谔方程和利用(4.3-16)式，即可以得到相移，进而算出动量输运截面和电子阻止本领。算相移δl。在该方法中，定义一个相移函数δl(r)，要求它在r→∞时，趋于真实的δl(r)→δl(4.3-17)r→∞利用薛定谔方程(4.3-14)，可以证明δlδl(r)|r=0=0定谔方程(4.3-14)是等价的，差别是方程(4.3-18)是一个非线性的一阶微分方程，而薛定谔方程(4.3-14)则是一个线性的二阶微分方程。使用方程(4.3-18)不仅能避免nπ模不确定性的问题，而且在数值求解上也较为简单。无论是采用薛定谔方程来计算相移，还是采用可变相移法来计算相移，均需要知道散射势V(r)的形式。本节介绍几种计算散射势的方法。低速离子在电子气中的运动过程与金属中电子在杂质原子的势场中的散射过程十分δl(vF)应满足所谓的伏里德尔（Friedel）求和规则其中Z1是杂质原子的原子序数。为了计算相移，可以预先给定一种含有参数的散射势程(4.3-14)或可变相移方程(4.3-18)，来确定相移δl(算得的相移满足伏里德尔求和规则(4.3-20)为止。从而可以计算出动量输运截面和电子阻止本领。用这种方法得到的屏蔽参数α依赖于入射离子的原子序数Z1和电子气的密过程进行了研究。δEcx[n(r)]是电子气的关联-交换能量，n(r)是离子周围的电子密度分布n(r)=ΣΨi()2(4.3-25)εi<μ移。法计算的结果，其它符号为实验数据。不仅能够显示出所谓的Z1振荡性，而且同实验数据符合得较好。同时用这种方法算得散射相移能够自动满足伏里德尔求和规则(4.3-20)。由于入射离子的速度较低，当它在电子气中运动时，可以捕获电子气中的电子而变图4.10低速离子在硅<110>沟道中(rs=2.38)的电子阻止本领，实线为采用(4.互作用势能计算出的结果，圆点为实验结果。其中H=d(Z1-1)0.4，δ=exp(r/daB)-1，d是参数。利用这种形式的相互作用势能及可变相移方程，很容易计算出散射相移及电子阻止本领。图4.10是低速离子在硅<110>沟道中的无量纲电子阻止本领Q=η-1(-dE/dx)e，并与实验结果进行了比较，种相互作用势能计算出的电子阻止本领也可以显示出Z1振荡性。v摩擦力的作用。可以用一个简单的漏斗机制对Firsov模型做进一步的解释。如图4.11是单位时间内落到皮带上的沙子的质量。Firsov模型与漏斗机制是十分相似的。在入射离子和靶原子之间作一连线（矢量II其中ne(r)为固体中的电子密度，ve(r)为电子的轨道速度。那么在单位时间内离子受到的摩擦力为其中为离子沿方向的速度矢量。离子的能量损失为zppprr-ΔE=∫d(4.4-2)其中p为碰撞参数。这样从(4.4-3)式可以看出，离子的能量损失(-ΔE)仍然是碰撞参数p的函数。采用Thomas-Fermi模型，靶电子的密度ne(r)和轨道速度ve(r)可以分别表示为其中V(r)是入射离子同靶原子之间的相互作用势。将(4.4-5)式代入(4.4-3)式并完成积-ΔE=(4.4-6)可见，低速离子的能量损失正比于入射速度v。将上式乘以N.2πpdp从公式(4.4-6)可以看出，Firsov公式给出-ΔE=dSdz（4.4-6)在上式中，（4.4-7)为电子的平均轨道速度，=crni-1eξirYlm(θ,φ)（4.4-8)是Slater波函数，ξi=(Z-s)/(niaB)，Z是原子数，s是屏蔽参数，li是轨道量子数，ni是一个经验值，它与前三个径向轨道量子数相同。（二）LS公式在1996年，Lindhard和Scharff（(