基于角分辨光电子能谱的新型拓扑费米子材料探索与解析

基于角分辨光电子能谱的新型拓扑费米子材料探索与解析一、引言1.1研究背景与意义在凝聚态物理领域，新型拓扑费米子材料近年来已成为备受瞩目的前沿研究热点。这类材料具有独特的拓扑性质，其电子结构展现出新奇的特征，与传统材料存在显著差异。新型拓扑费米子材料中存在着特殊的准粒子激发，例如外尔费米子、狄拉克费米子、三重简并费米子等，这些准粒子具有独特的能量-动量色散关系，导致材料呈现出许多奇异的物理性质。外尔半金属以无质量的外尔费米子为准粒子，具有拓扑非平庸的能带结构，在光与物质相互作用、低耗散输运等方面展现出优异特性，有望为下一代光电器件提供理想的材料平台。狄拉克半金属中的狄拉克费米子则具有线性色散的能量-动量关系，使得材料具备高载流子迁移率等特性，在高速电子学领域展现出潜在应用价值。而三重简并费米子的发现，突破了传统费米子的分类，为探索新的物理现象和开发新型电子器件开辟了新的方向。这些新型拓扑费米子材料的奇异特性，使其在自旋电子学、量子计算、高速通信、低能耗电子器件等众多领域展现出巨大的应用潜力，有望推动相关领域的技术革新，对未来科技发展产生深远影响。为了深入理解新型拓扑费米子材料的内在物理机制，精确探测其电子结构至关重要。角分辨光电子能谱（ARPES）作为一种强有力的实验技术，在研究材料电子结构方面发挥着不可或缺的关键作用。ARPES基于光电效应，当一束能量为hν的单色光照射到单晶样品表面时，样品中的电子吸收光子能量后逸出表面，通过测量这些光电子的动能Ekin和发射角（ϑ,φ），利用能量守恒和动量守恒原理，能够精确推断出电子发射前在材料中的结合能和晶体动量hk。具体而言，能量守恒关系为ħω=Ekin+ϕ+EB，其中ħω为入射光能量，ϕ为材料功函数，EB为电子束缚能；在平行于样品表面方向，动量守恒可表示为，其中为电子动量平行于样品表面的分量。通过ARPES实验测量，能够获取材料的电子能带结构，直观展示电子能量随动量的变化关系，清晰呈现出能带的色散特征，这对于确定材料的导电性质、能隙大小以及费米面的形状和位置等关键信息具有重要意义。ARPES技术能够准确测定费米能级位置，费米能级作为固体物理中的重要概念，标志着电子填充的最高能级，对理解材料的电学性质和载流子行为起着关键作用。对于拓扑材料而言，ARPES还能够精确探测拓扑保护表面态的能级位置和费米弧等独特特征。以三维拓扑绝缘体为例，其表面态电子能级结构通常呈现为线状的费米弧，而费米弧的两端则是拓扑保护的零维本态，这些表面态的稳定性和独特电子结构对实现自旋电子学、量子计算等应用具有重要意义。通过ARPES技术对这些特征的研究，能够深入揭示拓扑材料的拓扑保护特性和电子性质，为其在实际应用中的进一步探索提供坚实的理论和实验基础。新型拓扑费米子材料由于其自身的复杂性，对其研究面临着诸多挑战。部分材料的合成难度较大，生长高质量的单晶样品存在困难，这限制了对材料本征性质的研究。一些材料中的拓扑态与其他物理现象相互耦合，如磁性、超导性等，使得对拓扑性质的准确探测和分析变得更加复杂。此外，在实验测量方面，如何进一步提高ARPES技术的能量分辨率和动量分辨率，以更精确地探测材料中电子的细微能量和动量变化，也是当前面临的重要挑战之一。这些挑战为该领域的研究带来了困难，但也为科研人员提供了探索和创新的机遇，推动着新型拓扑费米子材料和ARPES技术研究的不断深入发展。1.2新型拓扑费米子材料概述新型拓扑费米子材料是凝聚态物理领域中一类具有独特电子结构和拓扑性质的材料，其内部存在着多种特殊的准粒子激发，这些准粒子的行为和性质与传统材料中的电子有很大不同，赋予了材料许多新奇的物理特性。在新型拓扑费米子材料中，外尔半金属是一类备受关注的材料，其以无质量的外尔费米子作为准粒子。外尔费米子是一种具有确定手性的无质量费米子，其能量-动量色散关系呈线性，在动量空间中表现为一对具有相反手性的点，即外尔点。外尔半金属具有拓扑非平庸的能带结构，这种结构导致了许多新奇的物理现象。例如，其表面存在着独特的费米弧表面态，这些表面态的电子具有特殊的输运性质，能够实现低耗散的电子传输。外尔半金属还表现出无色散的朗道能级、手征磁效应以及极大磁阻等现象。在一些外尔半金属材料中，施加磁场时会出现手征磁效应，即电流会沿着磁场方向流动，这是由于外尔费米子的手性与磁场相互作用导致的。这些特性使得外尔半金属在高速电子学、低功耗电子器件以及新型传感器等领域具有潜在的应用价值，有望为下一代电子器件的发展提供新的材料基础。狄拉克半金属也是新型拓扑费米子材料中的重要成员，其中的狄拉克费米子具有线性色散的能量-动量关系。与外尔费米子不同，狄拉克费米子是由两个具有相反手性的外尔费米子组成，在动量空间中表现为狄拉克点。狄拉克半金属的能带结构在狄拉克点附近呈现出线性色散，类似于石墨烯中的狄拉克锥，但具有三维的特性。这种独特的能带结构赋予了狄拉克半金属高载流子迁移率等优异特性。在一些狄拉克半金属材料中，电子的迁移率可以达到非常高的数值，这使得它们在高速电子学领域具有潜在的应用前景，例如可用于制造高速电子器件和集成电路，有望提高电子器件的运行速度和降低能耗。狄拉克半金属还可能在量子计算和量子信息领域发挥重要作用，其独特的电子结构为实现量子比特等量子信息处理单元提供了新的思路和材料选择。三重简并费米子材料是新型拓扑费米子材料中一类具有独特性质的材料。三重简并费米子是一种新型的费米子，其在同一个能级态同时存在三种半奇数自旋数，受晶体对称性所保护。当破坏晶体的某个对称性时，三重简并点就会劈裂成为外尔点或者拓扑节线结构。这种特殊的准粒子激发使得三重简并费米子材料具有许多新奇的物理性质。中科院物理所科研人员在2016年预言在一类具有碳化钨晶体结构的材料中存在三重简并的电子态，其准粒子就是三重简并费米子。2017年，该所科研团队首次在实验中发现了这种突破传统分类的新型费米子，为固体材料中电子拓扑态研究开辟了新的方向。三重简并费米子材料的发现，不仅丰富了人们对费米子种类和性质的认识，也为探索新的物理现象和开发新型电子器件提供了新的途径。例如，在一些三重简并费米子材料中，可能存在着与传统材料不同的电子输运和光学性质，这些性质的研究和应用有望为电子学、光学等领域带来新的突破。与传统材料相比，新型拓扑费米子材料具有显著的差异和独特性质。传统材料中的电子行为通常可以用经典的电子理论来描述，而新型拓扑费米子材料中的电子则受到拓扑性质的强烈影响，其行为表现出许多量子特性。在传统金属材料中，电子的能量-动量色散关系通常是抛物线型的，而在新型拓扑费米子材料中，如外尔半金属和狄拉克半金属，电子的能量-动量色散关系呈现出线性特征，这导致了材料具有不同寻常的电学和光学性质。新型拓扑费米子材料的拓扑保护表面态也是其与传统材料的重要区别之一。传统材料的表面性质通常与体相性质相似，而新型拓扑费米子材料的表面存在着受拓扑保护的表面态，这些表面态具有独特的电子结构和物理性质，对材料的整体性能产生重要影响。这些独特性质使得新型拓扑费米子材料在自旋电子学、量子计算、高速通信、低能耗电子器件等众多领域展现出巨大的应用潜力，成为当前凝聚态物理和材料科学领域的研究热点。1.3角分辨光电子能谱原理与技术发展角分辨光电子能谱（ARPES）基于光电效应，这一效应由德国物理学家赫兹于1887年发现。当一束能量为hν的单色光照射到单晶样品表面时，样品中的电子吸收光子能量，若光子能量足够大，使得电子获得的能量超过材料的功函数ϕ，电子就会逸出样品表面，成为自由光电子。在ARPES实验中，利用能量守恒和动量守恒原理来获取电子发射前在材料中的相关信息。能量守恒关系为：ħω=Ekin+ϕ+EB，其中ħω为入射光能量，Ekin为出射光电子动能，ϕ为材料功函数，EB为电子束缚能。通过测量光电子的动能Ekin，结合已知的入射光能量ħω和材料功函数ϕ，就可以计算出电子的束缚能EB。在动量守恒方面，由于晶体结构具有离散的面内周期性，在整个光电发射过程中，电子动量平行于样品表面的分量是守恒的（以面内倒易晶格矢量为模）。而垂直于样品表面方向上，晶体平移对称性被破坏，动量不再守恒，但在某些假设下可以推导出来。平行于样品表面方向的动量守恒可表示为，其中为电子动量平行于样品表面的分量，为电子的波矢，me为电子质量，Ekin为电子的动能，θ为电子出射角度。通过测量不同出射角度的光电子动能，就可以得到电子在固体中平行于样品表面的动量分量，进而确定电子在动量空间中的位置。将得到的能量与动量对应起来，就可以得到晶体中电子的色散关系，即电子能量随动量的变化关系。ARPES实验通过测量光电子的动能和发射角，能够直接获取材料的电子能带结构，直观展示电子在材料中的能量分布和动量分布情况，为研究材料的电子结构提供了关键信息。ARPES还可以得到能态密度曲线和动量密度曲线，并直接给出固体的费米面，费米面对于理解材料的电学性质和载流子行为起着关键作用。ARPES技术的发展历程是一个不断追求更高分辨率和更广泛应用的过程，期间取得了众多具有里程碑意义的成果。早期的ARPES技术，能量分辨率和动量分辨率相对较低，对微弱信号的检测能力也有限，这在很大程度上限制了其对材料电子结构细节的探测。随着技术的不断进步，探测器和分析器的性能得到了显著提升，使得能量分辨率和动量分辨率得以大幅提高。现代的半球型分析器具有两组同心电极，能够产生径向电场，其能量分辨率可以达到1meV，角分辨率小于0.1°，这使得ARPES能够更精确地测量光电子的能量和角度，从而获取更精细的电子结构信息。光源的发展也对ARPES技术产生了深远影响。早期常用的氦灯，主要发出21.2eV和40多eV两种能量的光，其中21.2eV的光是表面敏感的，适用于表面物理研究。然而，由于氦离子存在寿命等原因，发出的光存在一定展宽，导致能量分辨率有限，且氦灯发出的光是非极化的，无法通过选择定则研究特定能带。后来，激光光源的应用为ARPES带来了新的突破。激光的单色性很好，光子能量一般只能到达10eV，虽然其可探测的布里渊区面积有限，但其具有非表面敏感、能量分辨率好、光斑较小等优点，适用于研究比较小的单晶样品。同步辐射光源的出现更是极大地推动了ARPES技术的发展。同步辐射是指以相对论速度运动的带电粒子因在外加磁场中加速而发出的辐射，其具有辐射光强度大、可以根据需求变更光子能量、相干性强等优势。同步辐射是极化光，可以根据选择定则观测不同的能带，这为研究材料的电子结构提供了更丰富的信息。在应用方面，ARPES技术最初主要应用于简单金属和半导体材料的研究，随着技术的成熟，其应用范围逐渐扩展到复杂氧化物、高温超导体、拓扑材料等领域。在高温超导领域，ARPES技术对于揭示高温超导体的电子结构和超导机制起到了关键作用。通过ARPES测量，科学家们发现了高温超导体中电子的能隙结构、费米面形状以及电子之间的相互作用等重要信息，这些发现为理解高温超导现象提供了重要线索。在拓扑材料研究中，ARPES技术能够精确探测拓扑保护表面态的能级位置和费米弧等独特特征，为拓扑材料的研究和应用奠定了基础。近年来，随着对材料电子结构研究的深入，对ARPES技术的要求也越来越高。为了满足这些需求，新的技术和方法不断涌现。自旋分辨ARPES技术的发展，使得能够同时测量光电子的自旋和能量、动量信息，为研究材料的自旋电子学性质提供了有力手段。时间分辨ARPES技术的出现，则可以研究电子在超快时间尺度上的动力学过程，揭示材料中电子激发和弛豫的机制。1.4研究目的与创新点本研究旨在利用角分辨光电子能谱（ARPES）这一强大技术，深入剖析新型拓扑费米子材料的电子结构，探究其内在物理机制，为该类材料在实际应用中的进一步发展提供坚实的理论和实验依据。通过ARPES精确测量新型拓扑费米子材料的电子能带结构，清晰展现电子能量随动量的变化关系，从而深入研究外尔费米子、狄拉克费米子、三重简并费米子等准粒子的能量-动量色散关系，揭示其独特的电子行为。准确测定新型拓扑费米子材料的费米能级位置，分析费米能级附近电子态的分布和特性，为理解材料的电学性质和载流子行为提供关键信息。利用ARPES探测新型拓扑费米子材料的拓扑保护表面态，确定表面态的能级位置和费米弧等特征，深入研究拓扑保护表面态与体态之间的相互作用，揭示拓扑材料的拓扑保护特性和电子性质。在新型拓扑费米子材料与其他物理现象（如磁性、超导性等）相互耦合的体系中，运用ARPES研究耦合对电子结构的影响，探究耦合机制，为探索新型量子材料和量子现象提供新的思路和方法。本研究的创新点主要体现在以下几个方面。一方面，研究将综合运用多种不同类型的新型拓扑费米子材料，系统地研究不同准粒子激发下的电子结构和物理性质，这种多材料体系的综合研究能够更全面地揭示新型拓扑费米子材料的共性和特性，为该领域的理论发展提供更丰富的实验数据支持。另一方面，在实验技术上，本研究将尝试结合多种先进的ARPES技术，如自旋分辨ARPES、时间分辨ARPES等，对新型拓扑费米子材料进行多维度的研究，同时测量光电子的自旋、能量和动量信息，以及研究电子在超快时间尺度上的动力学过程，从而获得更全面、更深入的材料电子结构信息，有望揭示一些以往未被发现的物理现象和机制。此外，本研究还将注重理论与实验的紧密结合，通过第一性原理计算等理论方法，对实验结果进行深入分析和解释，预测新型拓扑费米子材料的新性质和新现象，为实验研究提供指导，实现理论与实验的相互促进和共同发展，推动新型拓扑费米子材料领域的研究取得新的突破。二、新型拓扑费米子材料体系与特性2.1典型新型拓扑费米子材料介绍2.1.1NbSixTe₂材料体系新型拓扑半金属NbSixTe₂在拓扑费米子材料研究中占据着重要地位，为探索一维电子特性提供了极为理想的平台。这种材料具有独特的一维金属链（NbTe₂）结构，其原子排列呈现出高度有序的线性特征。在这种结构中，Nb原子与Te原子通过特定的化学键相互连接，形成了一维方向上的金属链，这种结构赋予了材料独特的电子传输特性。随着Si元素比例x的变化，一维金属链间距可从十几埃米（Å）调节到无穷远。当Si元素比例x较大时，金属链间距显著增大，电子波函数在空间上的扩展受到限制，被局限于链上。这使得电子在运动过程中主要沿着一维金属链方向进行，从而导致狄拉克费米子呈现出一维特性。在这种情况下，电子的运动类似于在一维量子线中，具有高度的各向异性，表现出一系列有趣而重要的物理特性，比如自旋电荷分离现象，即电子的自旋和电荷自由度发生分离，各自独立传输；手性无耗散输运，电子能够以特定的手性方向进行无能量损耗的传输；以及Peierls相变，一维金属链在低温下会发生结构相变，导致电子结构和电学性质的显著变化。当x较小时，金属链间距减小，电子波函数在链间形成交叠。这种交叠使得电子不再局限于单一的金属链，而是能够在链间进行跳跃，从而实现了二维方向上的运动，使得狄拉克费米子呈现二维特性。在这种二维特性下，电子的运动更加自由，能够在二维平面内进行扩散，其物理性质也发生了相应的变化，如电子的迁移率和电导率等电学性质会受到链间相互作用的影响而发生改变。通过精确调节Si元素比例x，能够实现狄拉克费米子速度和维度的可控调节。这种精确调控能力为研究狄拉克费米子在不同维度下的物理性质提供了有力手段，也为其在低维电子学器件中的应用奠定了基础。由于狄拉克费米子具有无能隙、高电子速度（~10⁵m・s⁻¹）及良好的可调谐性等特征，预示了其在低维电子学器件上的应用前景。例如，在制备高速电子器件时，可以利用其高电子速度的特性，提高电子器件的运行速度；通过调节狄拉克费米子的维度，可以实现对器件电学性质的精确控制，满足不同应用场景的需求。2.1.2MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构是一种具有独特物理性质的“量子三明治”结构，近年来在拓扑材料研究领域备受关注。该结构由两层二维铁磁绝缘体MnBi₂Te₄夹一层超薄拓扑绝缘体Bi₂Te₃构成。在这种结构中，MnBi₂Te₄作为二维铁磁绝缘体，具有本征的磁性，其层内原子通过强的铁磁相互作用形成铁磁有序，而相邻层间则通过较弱的反铁磁相互作用呈现出反铁磁耦合。这种独特的磁结构赋予了MnBi₂Te₄丰富的磁学性质，如在低温下表现出明显的铁磁特性，具有较高的居里温度。Bi₂Te₃作为超薄拓扑绝缘体，具有拓扑非平庸的能带结构，其表面存在着受拓扑保护的表面态。这些表面态的电子具有独特的输运性质，能够实现无耗散的电子传输，这是由于拓扑保护的作用，使得表面态电子的运动不受杂质和缺陷的散射影响。这种特殊的结构使得MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构能够发生一系列新奇的物理现象，其中最为引人注目的是可以转变为量子反常霍尔绝缘体。当在这种异质结构中施加适当的条件时，如通过外加电场或与衬底的相互作用等，能够调控其电子结构和磁结构。在一定条件下，异质结构中的磁性和拓扑性质相互耦合，使得体系的能带结构发生变化，从而实现从普通绝缘体到量子反常霍尔绝缘体的转变。在量子反常霍尔绝缘体状态下，材料表现出量子化的霍尔电阻，且不需要外加磁场即可实现无耗散的边缘态输运。这种无耗散的边缘态输运特性在未来的低能耗电子学器件中具有巨大的应用潜力，例如可用于制造高速、低能耗的电子器件，如量子比特、逻辑电路等。量子反常霍尔效应的实现也为研究量子多体物理提供了一个理想的平台，有助于深入探索电子之间的强相互作用和量子纠缠等量子现象。2.1.3其他材料体系列举在新型拓扑费米子材料研究领域，除了上述两种典型材料体系外，还有许多其他具有重要意义的材料体系。碳化钨家族中的MoP是一种备受关注的材料，它是首个被实验证实的具有三重简并费米子的材料。在MoP中，晶体对称性在三重简并费米子的形成中起着关键作用。在考虑自旋-轨道耦合的前提下，晶体对称性保证了沿特定方向（如r-A方向）自旋两重简并的能带和自旋非简并的能带交叉时不会杂化。这种特殊的能带结构导致了4个三重简并点的出现，在这些简并点附近的准粒子激发就是三重简并费米子。三重简并费米子的存在使得MoP具有独特的物理性质，其输运性质对外加磁场的方向表现出敏感的依赖性。在不同方向的磁场作用下，MoP中的电子输运行为会发生显著变化，这为研究磁场与材料电子结构的相互作用提供了一个重要的研究对象。PtBi₂也是一种具有潜在研究价值的材料，理论上预测在三角分层PtBi₂中存在TP点接近费米能级的TP费米子。通过从头算的方法对PtBi₂的电子结构进行计算，发现其能带结构中存在与三重简并费米子相关的特征。实验上通过在高达40T的强磁场下进行磁传输测量，对理论预测的能带拓扑进行了验证。分析Shubnikov-deHaas和deHaas-vanAlphen振荡等实验现象，揭示了PtBi₂中存在六个主要的费米口袋。这些费米口袋的存在与TP费米子的特性密切相关，进一步证实了PtBi₂中TP费米子的存在可能性。对PtBi₂中TP费米子的研究，有助于深入理解这种新型费米子在不同材料体系中的特性和行为，为开发新型拓扑材料提供新的思路。这些材料体系各自具有独特的晶体结构和电子结构，导致了不同类型的拓扑费米子的出现。不同材料体系中拓扑费米子的特性和行为存在差异，例如在费米速度、能隙大小、与磁场的相互作用等方面都有所不同。这些差异为研究拓扑费米子的物理性质提供了丰富的研究样本，也为开发具有特定功能的新型拓扑材料提供了多样化的选择。在设计新型电子器件时，可以根据不同材料体系中拓扑费米子的特性，选择合适的材料来实现所需的电学、磁学等物理性质。2.2新型拓扑费米子材料的独特电子特性2.2.1狄拉克费米子的特性与行为狄拉克费米子在新型拓扑费米子材料中展现出独特的性质，以NbSixTe₂中的狄拉克费米子为例，其特性与材料结构紧密相关。在NbSixTe₂材料中，狄拉克费米子具有可调节的速度和维度特性。当Si元素比例x发生变化时，材料的结构会发生显著改变，进而影响狄拉克费米子的行为。当x较大时，材料中的一维金属链间距增大，电子波函数被局限于链上。此时，狄拉克费米子呈现出一维特性，其运动主要沿着一维金属链方向进行。在这种情况下，狄拉克费米子的速度可以通过Si元素比例x进行调节。随着x的增大，金属链间距进一步增大，电子在链上的束缚更强，狄拉克费米子的有效质量增加，导致其速度减小。这是因为电子的运动受到更强的限制，其动能降低，从而表现为速度的减小。这种速度的调节特性在其他具有类似结构的材料中也有体现。在一些具有一维链状结构的材料中，通过改变原子间的距离或引入杂质等方式，也能够实现对狄拉克费米子速度的调控。当x较小时，金属链间距减小，电子波函数在链间形成交叠。狄拉克费米子呈现出二维特性，能够在二维平面内自由运动。在这种二维特性下，狄拉克费米子的速度和行为也会发生相应的变化。由于电子能够在链间进行跳跃，其运动的自由度增加，狄拉克费米子的有效质量减小，速度增大。与一维特性相比，二维特性下狄拉克费米子的运动更加自由，能够在更广泛的空间范围内进行扩散，其物理性质也更加丰富。狄拉克费米子的维度特性对材料的电学性质和载流子输运行为产生了重要影响。在一维特性下，材料的电学性质表现出明显的各向异性，电子主要沿着一维金属链方向传输，在垂直于链的方向上传输受到限制。这种各向异性导致材料在不同方向上的电导率存在显著差异，在一维金属链方向上具有较高的电导率，而在垂直方向上的电导率较低。在二维特性下，材料的电学性质相对更加各向同性，电子能够在二维平面内自由扩散，电导率在平面内的不同方向上差异较小。这种维度特性对载流子输运行为的影响，使得狄拉克费米子在不同维度下具有不同的应用潜力。在一维特性下，由于其独特的电子传输特性，可用于制备一维纳米电子器件，如纳米线晶体管等；在二维特性下，可用于制备二维电子器件，如二维场效应晶体管等，有望提高器件的性能和集成度。2.2.2其他拓扑费米子的特性除了狄拉克费米子，新型拓扑费米子材料中还存在其他类型的拓扑费米子，它们各自具有独特的性质。外尔费米子是一种无质量的费米子，具有确定的手性。其能量-动量色散关系呈线性，在动量空间中表现为一对具有相反手性的点，即外尔点。外尔费米子的手性使其在运动过程中具有特殊的性质，例如在磁场中，外尔费米子会表现出手征磁效应。当施加磁场时，具有不同手性的外尔费米子会沿着磁场方向产生相反的电流，导致材料中出现净电流。这种手征磁效应是外尔半金属的重要特征之一，为研究磁场与材料电子结构的相互作用提供了新的视角。外尔费米子的表面态存在着独特的费米弧，这些费米弧连接着具有相反手性的外尔点，是外尔半金属的重要拓扑特征。费米弧表面态的电子具有特殊的输运性质，能够实现低耗散的电子传输，这使得外尔半金属在低功耗电子器件领域具有潜在的应用价值。三重简并费米子是一种新型的费米子，其在同一个能级态同时存在三种半奇数自旋数，受晶体对称性所保护。在MoP等具有碳化钨晶体结构的材料中，存在着三重简并费米子。当破坏晶体的某个对称性时，三重简并点就会劈裂成为外尔点或者拓扑节线结构。三重简并费米子的存在使得材料的能带结构具有独特的特征，其输运性质对外加磁场的方向表现出敏感的依赖性。在不同方向的磁场作用下，MoP中的电子输运行为会发生显著变化。当磁场方向与晶体的某个特定方向平行时，电子的散射概率较低，电导率较高；而当磁场方向与该方向垂直时，电子的散射概率增大，电导率降低。这种对外加磁场方向的敏感依赖性，为研究磁场调控材料的电学性质提供了新的途径。三、角分辨光电子能谱实验方法与技术3.1ARPES实验装置与原理细节3.1.1光源与样品激发在角分辨光电子能谱（ARPES）实验中，光源的选择至关重要，其特性直接影响到实验的分辨率和可探测的电子态范围。常用的光源主要包括稀有气体电离产生的光源以及同步辐射光源，它们各自具有独特的性质，适用于不同的研究需求。稀有气体灯是实验室中较为常用的光源之一，其中氦灯是典型代表。氦灯以氦气为工作物质，在高压环境下，氦气被电离，随后离子回到电中性状态时会发出特定波长的光。氦灯主要发出能量为21.2eV和40多eV两种光。其中，21.2eV的光具有表面敏感特性，非常适合用于表面物理研究。在实际实验中，通过单色器选取21.2eV的光开展ARPES研究。然而，由于氦离子存在寿命等因素，发出的光存在一定展宽，这导致其能量分辨率受到限制。氦灯发出的光是非极化的，这使得在研究过程中无法通过选择定则来研究特定的能带，会同时观测到费米面附近的所有能带，当多条相近的能带存在时，较难对其进行分辨。尽管存在这些局限性，氦灯因其相对廉价且维护成本低的优点，在一些对分辨率要求不是特别高的表面物理研究中仍被广泛应用。激光光源在ARPES实验中也具有重要应用。激光具有出色的单色性，这使得它在实验中能够提供较高的能量分辨率。然而，激光的光子能量一般只能达到10eV左右，这限制了其可探测的布里渊区面积。不过，激光光源也具有一些独特的优势，例如它是非表面敏感的，这意味着可以探测材料更深处的电子态。激光的光斑较小，适用于研究尺寸比较小的单晶样品。在研究一些具有特殊结构或性质的小尺寸单晶样品时，激光光源能够发挥其优势，提供准确的电子结构信息。同步辐射光源则是一种性能更为优越的光源，在ARPES实验中得到了越来越广泛的应用。同步辐射是指以相对论速度运动的带电粒子因在外加磁场中加速而发出的辐射。电子在环形粒子加速器中以相同能量做圆周运动时，会产生同步辐射。同步辐射具有辐射光强度大的特点，能够提供更强的激发信号，有利于探测微弱的电子信号。它可以根据实验需求变更光子能量，通过调整光子能量，可以选择激发特定能量范围内的电子态，从而对材料的电子结构进行更细致的研究。同步辐射还具有相干性强的优势，这使得它在实验中能够提供更清晰的电子结构信息。值得一提的是，同步辐射是极化光，可以根据选择定则观测不同的能带。通过选择合适的极化方向，可以有针对性地研究特定的能带结构，这对于深入理解材料的电子结构和物理性质具有重要意义。现有同步辐射光源通常外加扭摆器或波荡器以施加交替磁场，驱动电子沿着振荡路径前行，进一步促使电子发生同步辐射，从而提高同步辐射的强度和品质。当选择好合适的光源后，就可以用能量为hν的单色光照射到单晶样品表面。样品中的电子吸收光子能量，若光子能量足够大，使得电子获得的能量超过材料的功函数ϕ，电子就会克服表面势垒的束缚，逸出样品表面，成为自由光电子。在这个过程中，电子的激发是一个随机过程，电子会在所有可能的方向上进行光发射。不同能量和动量的电子对应着材料中不同的电子态，通过后续对光电子的测量和分析，就可以推断出材料中电子的能量和动量分布，进而得到材料的电子结构信息。3.1.2光电子的收集与分析在ARPES实验中，光电子的收集与分析是获取材料电子结构信息的关键步骤。当样品被光源照射激发产生光电子后，需要对这些光电子进行有效的收集和精确的分析。接受角度很小的能量分析器在光电子收集过程中起着核心作用。这种能量分析器能够从样品发射出的众多光电子中，选择性地收集一小部分光电子。其工作原理基于光电子的能量和动量特性，通过特定的电场或磁场设计，使得只有满足特定能量和角度条件的光电子能够进入分析器进行后续测量。在半球型分析器中，通常具有两组同心电极，当光电子进入分析器后，会在径向电场的作用下发生偏转。不同动能的光电子由于受到的电场力不同，其偏转轨迹也不同，从而实现了光电子按能量的分离。能量分析器能够测量光电子的数量与出射角、出射动能的函数关系。通过探测器可以记录不同动能的光电子沿着径向维度分布的光电流，进而得到光电子的能量分布。现代的能量分析器一般具有较高的能量分辨率和角分辨率，能量分辨率可以达到1meV，角分辨率小于0.1°。这使得能够精确地测量光电子的能量和出射角度，从而获取材料中电子的精确动量信息。通过测量不同出射角度的光电子动能，结合能量守恒和动量守恒定律，可以计算出电子在固体中平行于样品表面的动量分量。根据动量守恒，在平行于样品表面方向，，其中为电子动量平行于样品表面的分量，为电子的波矢，me为电子质量，Ekin为电子的动能，θ为电子出射角度。通过精确测量光电子的动能Ekin和出射角度θ，就可以准确计算出电子在材料中的动量分量，为研究材料的电子结构提供关键数据。3.1.3能量与动量守恒计算在ARPES实验中，利用能量守恒和动量守恒定律来计算样品中电子的动能及动量，是获取材料电子结构信息的重要理论基础。根据能量守恒定律，在光电子发射过程中，入射光子的能量（ħω）等于出射光电子的动能（Ekin）、材料的功函数（ϕ）以及电子发射前在材料中的束缚能（EB）之和，即ħω=Ekin+ϕ+EB。通过实验测量出射光电子的动能Ekin，已知入射光的能量ħω以及通过其他方法确定材料的功函数ϕ，就可以计算出电子的束缚能EB。在测量高次谐波产生的极紫外光激发样品产生的光电子动能时，若已知极紫外光的光子能量为20eV，材料的功函数为5eV，测量得到光电子的动能为12eV，根据能量守恒定律，就可以计算出电子的束缚能EB=ħω-Ekin-ϕ=20-12-5=3eV。通过对不同能量光电子的测量和计算，可以得到材料中不同电子态的束缚能分布，进而了解材料的电子能级结构。在动量守恒方面，由于晶体结构具有离散的面内周期性，在整个光电发射过程中，电子动量平行于样品表面的分量是守恒的（以面内倒易晶格矢量为模）。而垂直于样品表面方向上，晶体平移对称性被破坏，动量不再守恒，但在某些假设下可以推导出来。平行于样品表面方向的动量守恒可表示为，其中为电子动量平行于样品表面的分量，为电子的波矢，me为电子质量，Ekin为电子的动能，θ为电子出射角度。通过测量不同出射角度的光电子动能，就可以得到电子在固体中平行于样品表面的动量分量。当测量得到光电子的动能Ekin=10eV，出射角度θ=30°时，根据上述公式可以计算出电子动量平行于样品表面的分量。通过对不同出射角度光电子动量分量的测量和计算，可以确定电子在动量空间中的分布，从而得到材料的电子动量结构信息。将通过能量守恒和动量守恒计算得到的能量与动量信息对应起来，就可以得到晶体中电子的色散关系，即电子能量随动量的变化关系。这种色散关系是研究材料电子结构的关键参数，能够直观地展示材料中电子的运动状态和能量分布，为深入理解材料的物理性质提供重要依据。3.2ARPES技术在材料研究中的优势与局限性3.2.1优势分析ARPES技术在材料研究中具有显著优势，其中最突出的一点是能够直接获取材料中电子的能量和动量信息。通过测量光电子的动能和发射角，依据能量守恒和动量守恒原理，能够精确地推断出电子发射前在材料中的结合能和晶体动量。在研究新型拓扑费米子材料时，这种直接测量电子能量和动量的能力显得尤为关键。以狄拉克半金属为例，其独特的线性色散能量-动量关系是该材料的重要特征。利用ARPES技术，能够直观地观测到狄拉克锥的存在，清晰地展示出电子能量随动量的线性变化关系。通过精确测量狄拉克锥的形状、大小以及在动量空间中的位置，可以深入了解狄拉克半金属的电子结构和物理性质。在一些狄拉克半金属材料中，通过ARPES测量发现狄拉克锥的费米速度与理论预测相符，这为验证理论模型和进一步研究狄拉克半金属的电学性质提供了重要依据。ARPES技术对于研究材料的电子结构具有重要意义，能够提供丰富的信息。它可以直接测量材料的电子能带结构，直观展示电子能量随动量的变化关系。通过分析能带结构，可以确定材料的导电性质、能隙大小以及费米面的形状和位置等关键信息。对于半导体材料，ARPES能够精确测量其价带顶和导带底的位置，从而准确确定材料的能隙大小。在研究新型拓扑费米子材料时，ARPES还可以揭示材料中存在的拓扑保护表面态。在拓扑绝缘体中，ARPES测量能够清晰地观察到表面态的狄拉克锥结构，以及表面态与体态之间的相互作用。这种对表面态的精确探测，有助于深入理解拓扑材料的拓扑保护特性和电子性质。在研究材料的表面态方面，ARPES技术也具有独特的优势。由于其探测深度较浅，通常在几个原子层以内，因此能够对材料的表面态进行高灵敏度的探测。对于一些表面具有特殊物理性质的材料，如表面存在吸附原子或表面重构的材料，ARPES能够提供详细的表面电子结构信息。在研究金属表面吸附分子的体系时，ARPES可以探测到吸附分子与金属表面之间的电子相互作用，确定吸附分子的电子态和吸附位置。这种对表面态的深入研究，对于理解材料的表面物理和化学性质，以及开发基于表面效应的新型材料和器件具有重要意义。3.2.2局限性探讨尽管ARPES技术在材料研究中发挥着重要作用，但也存在一些局限性。其中一个主要的局限性是，在测量过程中只能得到平行于样品表面方向的电子动量分量。在垂直于样品表面方向，由于晶体平移对称性被破坏，动量不再守恒，虽然在某些假设下可以推导出来，但这增加了测量和分析的复杂性。在研究三维材料的电子结构时，仅获取平行于样品表面方向的动量分量，无法全面了解电子在三维空间中的运动状态。对于一些具有各向异性电子结构的材料，如层状材料，这种局限性可能导致对材料电子结构的理解不够全面。在研究过渡金属二硫化物（TMDCs）等层状材料时，电子在层间和层内的运动具有不同的特性，仅通过ARPES测量平行于样品表面方向的动量分量，难以准确描述电子在层间的传输行为和电子结构。ARPES技术的探测深度较浅，一般只能探测材料表面几个原子层的信息。这使得在研究材料体相性质时存在一定的局限性，无法直接获取材料内部深处的电子结构信息。对于一些具有复杂体相结构和性质的材料，如高温超导体，体相中的电子结构和相互作用对超导机制起着关键作用。由于ARPES只能探测表面信息，可能会受到表面杂质、缺陷以及表面态的影响，从而难以准确反映体相的真实性质。在研究高温超导材料时，表面的氧化或杂质可能会掩盖体相中的超导相关信息，导致对超导机制的研究产生偏差。ARPES技术对样品的要求较高，需要高质量的单晶样品。制备高质量的单晶样品通常具有一定的难度，成本也较高。对于一些难以合成单晶的材料，或者在合成过程中容易引入杂质和缺陷的材料，使用ARPES进行研究就会受到限制。一些新型拓扑费米子材料的合成条件较为苛刻，生长高质量的单晶样品面临诸多挑战。在制备某些复杂的三元或多元化合物时，由于元素之间的化学计量比难以精确控制，容易导致晶体中存在缺陷和杂质，影响ARPES测量的准确性和可靠性。3.3ARPES实验数据处理与分析方法3.3.1原始数据采集与预处理在新型拓扑费米子材料的ARPES实验中，原始数据的采集是整个研究的基础，其质量直接影响后续分析结果的准确性和可靠性。实验时，使用特定的光源（如同步辐射光源、氦灯或激光等）发射出能量为hν的单色光，照射到精心制备的新型拓扑费米子材料单晶样品表面。在NbSixTe₂材料的ARPES实验中，选用同步辐射光源，利用其可变更光子能量的优势，选择合适的光子能量以激发材料中特定的电子态。当光照射到样品表面时，样品中的电子吸收光子能量后逸出表面，形成光电子。这些光电子具有不同的动能和发射角，接受角度很小的能量分析器会收集其中一小部分光电子，并测量光电子的数量与出射角、出射动能的函数关系。现代的能量分析器通常具有较高的能量分辨率和角分辨率，能量分辨率可达1meV，角分辨率小于0.1°，能够精确地测量光电子的能量和角度信息。采集到的原始数据往往包含各种噪声和背景信号，这些干扰因素会影响对材料真实电子结构信息的提取，因此需要进行预处理。噪声来源较为复杂，主要包括探测器本身的噪声、实验环境中的电磁干扰等。探测器噪声是由于探测器内部的电子学器件在工作过程中产生的随机信号，这些信号会叠加在光电子信号上，导致测量结果的不确定性。实验环境中的电磁干扰，如周围电子设备产生的电磁场，也会对光电子信号产生干扰。为了去除噪声，通常采用滤波算法，常见的有高斯滤波、中值滤波等。高斯滤波通过对原始数据进行加权平均，根据高斯函数的分布对数据进行平滑处理，能够有效地去除高斯噪声，使数据更加平滑，减少噪声对信号的影响。中值滤波则是用像素点邻域灰度值的中值来代替该像素点的灰度值，对于椒盐噪声等脉冲噪声具有很好的抑制效果。背景校正也是预处理的重要步骤，其目的是消除实验过程中来自样品表面污染、探测器本底等非样品电子结构相关的信号。样品表面在制备和实验过程中可能会吸附杂质、氧化物等，这些污染物会产生额外的光电子信号，干扰对样品本征电子结构的测量。探测器本底信号是指探测器在没有光电子输入时自身产生的信号，也需要进行扣除。背景校正的方法有多种，其中一种常用的方法是在相同实验条件下测量一个没有样品的空白区域，获取背景信号，然后从样品测量数据中减去该背景信号。在研究MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构时，先在相同的光照和探测条件下，对没有放置样品的区域进行测量，得到背景信号，再将该背景信号从异质结构样品的测量数据中扣除，从而得到更准确的样品电子结构信息。通过这些预处理步骤，可以提高原始数据的质量，为后续的数据分析提供更可靠的基础。3.3.2能带结构与费米面绘制经过预处理的数据包含了丰富的材料电子结构信息，通过特定的方法可以从中提取出能带结构和费米面信息，这对于理解新型拓扑费米子材料的物理性质至关重要。从处理后的数据中提取能带结构信息，主要依据能量守恒和动量守恒原理。根据能量守恒关系ħω=Ekin+ϕ+EB，已知入射光能量ħω、材料功函数ϕ以及测量得到的光电子动能Ekin，就可以计算出电子的束缚能EB。在动量守恒方面，由于晶体结构的离散面内周期性，电子动量平行于样品表面的分量是守恒的（以面内倒易晶格矢量为模），通过测量不同出射角度的光电子动能，利用（其中为电子动量平行于样品表面的分量，为电子的波矢，me为电子质量，Ekin为电子的动能，θ为电子出射角度），可以计算出电子在固体中平行于样品表面的动量分量。将计算得到的能量和动量信息对应起来，就可以得到晶体中电子的色散关系，即电子能量随动量的变化关系，这就是材料的能带结构。在分析MoP材料的ARPES数据时，通过上述方法计算出不同动量下电子的能量，绘制出能量-动量色散图，清晰地展示出MoP中与三重简并费米子相关的能带结构特征。费米面是电子在动量空间中占据态和未占据态的分界面，对于理解材料的电学性质和载流子行为起着关键作用。在ARPES实验数据中，通常通过确定费米能级位置来绘制费米面。费米能级是电子填充的最高能级，在实验中，通过将费米-狄拉克分布拟合到与样品电接触的多晶金属的光谱来校准费米能级。在测量新型拓扑费米子材料时，以校准后的费米能级为基准，选取能量接近费米能级的光电子数据，根据其动量信息，在动量空间中绘制出等能面，这个等能面就是费米面。在研究狄拉克半金属时，通过ARPES实验数据绘制出的费米面呈现出独特的形状，反映了狄拉克费米子的线性色散关系和特殊的电子态分布。绘制能带结构和费米面时，常用的软件工具包括XPSPEAK、Origin等。XPSPEAK具有强大的峰拟合和数据分析功能，能够准确地处理ARPES数据，提取出能带结构和费米面信息。Origin软件则以其简单易用的界面和丰富的绘图功能而受到广泛应用，它可以将处理后的数据以直观的图形方式展示出来，绘制出高质量的能带结构和费米面图。在实际研究中，研究人员通常会根据实验数据的特点和个人习惯选择合适的软件工具进行数据分析和绘图。3.3.3与理论模拟的结合验证将ARPES实验数据与理论模拟结果进行对比，是验证和深入理解新型拓扑费米子材料电子结构的重要手段，能够为材料的研究和应用提供更坚实的理论基础。在理论模拟方面，常用的方法有第一性原理计算、紧束缚模型等。第一性原理计算基于量子力学原理，从电子的基本相互作用出发，通过求解多电子体系的薛定谔方程来计算材料的电子结构。在计算过程中，考虑电子与原子核之间的库仑相互作用、电子之间的相互作用以及电子的动能等因素。这种方法不需要任何实验参数，能够准确地预测材料的电子结构和物理性质。在研究新型拓扑费米子材料时，利用第一性原理计算可以得到材料的能带结构、态密度等信息。在研究PtBi₂材料时，通过第一性原理计算预测了其能带结构中存在与三重简并费米子相关的特征，为实验研究提供了理论指导。紧束缚模型则是一种简化的理论模型，它将电子看作是被束缚在原子周围的粒子，通过考虑电子在不同原子间的跳跃来描述材料的电子结构。这种模型计算相对简单，能够直观地解释材料中电子的行为。在一些情况下，紧束缚模型可以有效地描述新型拓扑费米子材料中电子的低能激发态，与实验结果进行对比，有助于理解材料的物理性质。将实验数据与理论模拟结果进行对比时，主要从能带结构、费米能级位置、费米面形状等方面进行分析。对比能带结构时，关注理论计算得到的能带色散关系与实验测量结果是否一致，包括能带的斜率、曲率以及能带之间的相对位置等。在研究狄拉克半金属时，如果理论计算得到的狄拉克锥形状和位置与ARPES实验测量结果相符，就可以验证理论模型的正确性，同时也进一步证实了材料中狄拉克费米子的存在和特性。对比费米能级位置时，检查理论计算预测的费米能级与实验校准得到的费米能级是否接近。费米能级位置的准确确定对于理解材料的电学性质至关重要，如果两者偏差较大，需要进一步分析原因，可能是理论模型中忽略了某些重要因素，或者实验测量存在误差。对比费米面形状时，观察理论计算得到的费米面与实验绘制的费米面是否相似，费米面的形状反映了材料中电子的动量分布情况，通过对比可以深入了解材料的电子态特征。通过对比，若实验数据与理论模拟结果相符，能够验证理论模型的正确性，进一步证实对新型拓扑费米子材料电子结构和物理性质的理解。在一些外尔半金属的研究中，理论计算预测的外尔点位置和表面态费米弧特征与ARPES实验测量结果一致，这不仅验证了理论模型的准确性，也为外尔半金属的研究提供了有力的理论支持。若存在差异，则需要深入分析原因，可能是理论模型存在局限性，没有考虑到材料中的某些复杂相互作用，或者实验过程中存在系统误差。在研究高温超导材料时，理论计算与ARPES实验结果存在差异，经过进一步研究发现，是由于理论模型中没有充分考虑电子-声子相互作用等因素，导致与实验结果不符。通过对差异的分析和研究，可以进一步完善理论模型，推动对新型拓扑费米子材料的深入理解。四、基于ARPES的新型拓扑费米子材料研究案例4.1NbSixTe₂中狄拉克费米子维度调控研究4.1.1实验设计与样品制备在研究NbSixTe₂中狄拉克费米子维度调控时，实验设计的核心思路是通过精确控制Si元素的比例x，制备出一系列具有不同Si含量的NbSixTe₂样品，从而研究Si元素比例变化对狄拉克费米子维度特性的影响。在样品制备阶段，采用化学气相传输法。首先，准备高纯度的Nb、Si和Te单质粉末作为原材料。将这些粉末按照一定的化学计量比，即Nb:Si:Te=1:x:2，精确称量后放入石英管中。在放入粉末之前，需对石英管进行严格的清洗和干燥处理，以去除杂质和水分，保证样品的纯度。将装有原材料的石英管抽至高真空状态，一般真空度需达到10⁻⁶Pa以上，然后密封。将密封好的石英管放入管式炉中，按照特定的温度程序进行加热。先以5-10℃/h的升温速率缓慢升温至600-700℃，并在此温度下保持1-2天，使原材料充分反应。接着，以1-2℃/h的速率升温至900-1000℃，在该温度下保持3-5天，促进晶体的生长。最后，缓慢降温至室温，得到NbSixTe₂单晶样品。为了确保样品的质量和性能，需要对制备好的样品进行严格的表征。使用X射线衍射（XRD）技术对样品的晶体结构进行分析，通过测量XRD图谱中的衍射峰位置和强度，确定样品的晶体结构和晶格参数，确保样品具有预期的晶体结构。利用扫描电子显微镜（SEM）观察样品的表面形貌，检查样品的表面平整度和晶体完整性，确保样品表面没有明显的缺陷和杂质。通过能量色散X射线光谱（EDS）分析样品的元素组成，精确测量Si元素的实际含量，与预设的化学计量比进行对比，保证样品中Si元素的比例符合实验要求。4.1.2ARPES实验结果分析利用ARPES对不同Si元素比例的NbSixTe₂样品进行测量，得到了丰富的电子结构演化结果。当Si元素比例x较大时，从ARPES测量得到的能带结构中可以清晰地看到，狄拉克费米子呈现出一维特性。在能量-动量色散图中，电子的能量主要沿着一维方向（即金属链方向）发生变化。在动量空间中，能带的色散关系在垂直于金属链的方向上几乎没有变化，呈现出明显的各向异性。这表明电子波函数被局限于一维金属链上，电子的运动主要在一维方向上进行。通过对ARPES数据的进一步分析，计算出狄拉克费米子在一维方向上的费米速度。随着x的增大，狄拉克费米子在一维方向上的费米速度逐渐减小。这是因为随着Si元素比例的增加，金属链间距增大，电子在链上的束缚更强，其有效质量增加，导致费米速度减小。当Si元素比例x较小时，ARPES测量结果显示狄拉克费米子呈现二维特性。在能量-动量色散图中，电子的能量在二维平面内都有明显的变化。在动量空间中，能带的色散关系在两个维度上都有显著的变化，呈现出相对各向同性的特征。这表明电子波函数在链间形成交叠，电子能够在二维平面内自由运动。对ARPES数据的分析还表明，随着x的减小，狄拉克费米子在二维平面内的费米速度逐渐增大。这是因为随着Si元素比例的减小，金属链间距减小，电子在链间的跳跃更加容易，其有效质量减小，导致费米速度增大。通过对不同Si元素比例样品的ARPES实验结果的对比，可以清晰地观察到狄拉克费米子从一维特性到二维特性的转变过程。在转变过程中，狄拉克费米子的费米速度、能带结构等特征都发生了连续的变化。这种变化与理论预期相符，进一步证实了通过调节Si元素比例可以实现对狄拉克费米子维度和速度的有效调控。4.1.3结果讨论与意义实验结果表明，通过精确调节NbSixTe₂中Si元素的比例，可以实现狄拉克费米子从一维特性到二维特性的连续转变。这种对狄拉克费米子维度的精确调控，为深入理解低维电子特性提供了重要的实验依据。在低维电子体系中，电子的运动受到维度的限制，其物理性质与三维体系存在显著差异。通过研究狄拉克费米子在不同维度下的特性，能够深入了解低维电子体系中的量子限域效应、电子-电子相互作用等物理现象。在一维特性下，狄拉克费米子表现出的自旋电荷分离、手性无耗散输运等现象，为研究低维量子输运提供了新的视角。这些现象的研究有助于揭示低维电子体系中的基本物理规律，为发展低维量子电子学提供理论支持。在低维电子学器件应用方面，NbSixTe₂中狄拉克费米子的可调控特性展现出巨大的潜力。狄拉克费米子具有无能隙、高电子速度（~10⁵m・s⁻¹）及良好的可调谐性等特征，这些特性使得它非常适合用于制备高性能的低维电子学器件。在制备一维纳米电子器件时，可以利用狄拉克费米子的一维特性，实现电子的高效传输和精确控制。在制备纳米线晶体管时，通过调控狄拉克费米子的特性，可以提高晶体管的开关速度和降低能耗。在制备二维电子器件时，狄拉克费米子的二维特性能够提供更广阔的电子运动空间，有利于提高器件的性能和集成度。在制备二维场效应晶体管时，通过调节狄拉克费米子的维度和速度，可以实现对器件电学性质的精确控制，满足不同应用场景的需求。对NbSixTe₂中狄拉克费米子维度调控的研究，不仅丰富了人们对新型拓扑费米子材料电子结构和物理性质的认识，也为低维电子学器件的发展提供了新的材料基础和技术思路。通过进一步优化材料的制备工艺和调控方法，有望实现基于NbSixTe₂的高性能低维电子学器件的实际应用，推动低维电子学领域的发展。4.2MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构电子结构研究4.2.1分子束外延生长与ARPES探测在研究MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构的电子结构时，采用分子束外延（MBE）技术进行材料生长。MBE技术是一种在超高真空条件下，利用热蒸发源将原子或分子束以受控的方式沉积到基底表面，从而生长高质量薄膜的技术。其生长过程基于真空蒸发和物质迁移原理，在高真空环境中，通过加热分子束源使得原材料分子蒸发，并在衬底表面凝结。在生长MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构时，首先对衬底进行严格的预处理，以确保表面清洁无污染。将蓝宝石衬底放入丙酮、酒精等有机溶剂中超声清洗，去除表面的油污和杂质。然后在高温下进行退火处理，进一步去除表面的氧化物和吸附气体。经过预处理的衬底被放入MBE设备的生长腔室中。在生长过程中，精确控制分子束源的温度和蒸发速率，以实现原子层级的薄膜生长。对于MnBi₂Te₄层，将Bi和Te的分子束源加热至适当温度，使Bi和Te原子蒸发形成分子束流，同时将Mn分子束源加热，控制其蒸发速率，使得Mn、Bi和Te原子在衬底表面逐层生长，形成高质量的MnBi₂Te₄薄膜。生长Bi₂Te₃层时，同样精确控制Bi和Te分子束源的温度和蒸发速率，在已生长的MnBi₂Te₄薄膜上继续生长Bi₂Te₃薄膜。最后，再次生长MnBi₂Te₄层，形成完整的MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构。在整个生长过程中，利用反射高能电子衍射（RHEED）技术实时监测薄膜的生长情况，通过观察RHEED图案的变化，判断薄膜的生长层数和质量，确保生长过程的精确控制。生长完成后，利用角分辨光电子能谱（ARPES）对异质结构的电子结构进行探测。将生长好的MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构样品转移至ARPES设备的超高真空样品腔中。选择合适的光源，如同步辐射光源，利用其可变更光子能量、辐射光强度大以及极化特性等优势，对样品进行激发。在探测过程中，精确控制光电子的收集角度和能量分析器的参数，以获取高质量的ARPES数据。调整能量分析器的接受角度，使其能够准确收集不同出射角度的光电子，同时设置合适的能量分辨率和角分辨率，一般能量分辨率可达到1meV，角分辨率小于0.1°。通过测量光电子的动能和发射角，依据能量守恒和动量守恒原理，获取异质结构中电子的能量和动量信息。4.2.2狄拉克费米子与带隙观测通过ARPES实验测量，在MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构中观测到了一系列重要的电子结构特征。在能量-动量色散图中，清晰地观察到了强烈六角形扭曲的狄拉克费米子。这种狄拉克费米子的色散关系呈现出独特的六角形扭曲特征，与传统的狄拉克锥有所不同。通过对ARPES数据的分析，发现这种扭曲是由于异质结构中不同层之间的相互作用以及晶体场的影响所致。MnBi₂Te₄层的铁磁性和Bi₂Te₃层的拓扑特性相互耦合，导致狄拉克费米子的色散关系发生扭曲。这种扭曲的狄拉克费米子具有特殊的物理性质，其电子的运动行为和输运特性与常规狄拉克费米子存在差异。还观测到了约75meV的带隙。这个带隙的出现是由于异质结构中磁性和拓扑性质的相互作用。MnBi₂Te₄的铁磁性使得体系的自旋发生极化，而Bi₂Te₃的拓扑特性则导致了能带的反转。这两种效应相互作用，在狄拉克点处打开了一个带隙。通过对ARPES数据的进一步分析，确定了带隙的位置和大小，并且发现带隙的大小与异质结构的生长条件和层间耦合强度有关。当层间耦合强度增强时，带隙会相应增大；而当生长条件发生变化时，如温度、分子束源的蒸发速率等，带隙也会发生微小的变化。4.2.3对量子反常霍尔绝缘体研究的贡献MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构的这些研究结果对理解量子反常霍尔绝缘体的形成机制具有重要贡献。量子反常霍尔绝缘体是一种具有特殊量子特性的材料，其在零磁场下能够实现量子化的霍尔电阻，且具有无耗散的边缘态输运特性。在MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构中，观测到的狄拉克费米子和带隙的存在，为解释量子反常霍尔效应的形成提供了关键线索。狄拉克费米子的存在使得材料具有高载流子迁移率和特殊的电子输运性质，而带隙的打开则是实现量子反常霍尔效应的必要条件。当材料处于量子反常霍尔绝缘体态时，电子在带隙中的运动受到限制，只能在边缘处形成无耗散的边缘态输运，从而实现量子化的霍尔电阻。这些研究结果也为量子反常霍尔绝缘体的应用提供了理论基础。量子反常霍尔绝缘体的无耗散边缘态输运特性使其在低能耗电子学器件中具有巨大的应用潜力。在未来的高速电子器件中，利用量子反常霍尔绝缘体的特性，可以实现低能耗、高速的电子传输，提高器件的性能和效率。在量子计算领域，量子反常霍尔绝缘体也可能作为量子比特的候选材料之一，其特殊的量子特性有助于实现量子比特的稳定运行和高效量子计算。通过对MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构的研究，为这些应用的开发提供了重要的实验和理论依据，推动了量子反常霍尔绝缘体在实际应用中的探索和发展。4.3其他材料体系的ARPES研究成果4.3.1CoSi材料中新型手性费米子研究中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员丁洪、钱天和副研究员孙煜杰团队与中国人民大学物理学系雷和畅等合作者共同在三维材料CoSi中发现了新型手性费米子存在的确切证据。手性在物理学中是一种重要的对称性，在相对论物理中，手性是指无质量粒子的自旋和动量方向平行或者反平行。在固体中，一些材料的体态电子结构因某些对称性或者拓扑的保护致使能带交叉时不会杂化，出现能带简并，在简并点附近会激发各种类型的费米准粒子。此前，实验已经证明“固体宇宙”中存在3种费米准粒子，即四重简并的狄拉克费米子、二重简并的外尔费米子以及三重简并费米子，其中只有外尔费米子具有手性，狄拉克费米子和三重简并费米子本身没有手性，但可以通过破缺对称性，如外加磁场，将它们退简并成手性的外尔费米子。而在众多关于新型手性费米子的理论预言中，过渡金属硅化物CoSi因其理想的能带结构引起了国际上多个研究团队的关注。角分辨光电子能谱实验可以为新型手性费米子的存在提供直接证据，但对样品表面质量要求极高，需要原子级平整的样品表面。由于CoSi是三维材料，传统的解理方法难以获得满足实验要求的表面。论文通讯作者之一孙煜杰和论文第一作者、中国科学院大学博士生饶志成借助“抛光－轰击－退火”的方法，经过长时间的不断摸索，终于在CoSi单晶样品上得到原子级平整的表面。利用上海光源“梦之线”开展ARPES实验，观测到清晰的体态和表面态能带。实验结果显示，在体布里渊区的中心和角落处存在体态能带简并点。通过对表面态的细致分析，确定了简并点处存在手性的费米子，这一实验结果与理论计算结果高度吻合。此次研究成功证实了新型手性费米子的存在，为探索由手性费米子引起的新奇物理现象提供了一个理想的平台，也在拓扑半金属领域取得了重要突破，为进一步研究手性费米子相关的物理现象开辟了新途径。4.3.2碳化钨家族材料中三重简并费米子研究2017年，中国科学院物理研究所的科研团队通过ARPES在碳化钨家族材料MoP中发现了三重简并费米子，这一发现是凝聚态物理领域的重要突破。在实验过程中，首先需要制备高质量的MoP单晶样品。采用化学气相传输法，将高纯度的Mo和P单质粉末按照一定的化学计量比放入石英管中，在高真空环境下密封。然后将石英管放入管式炉中，按照特定的温度程序进行加热，先缓慢升温至一定温度使原材料充分反应，再升温至更高温度促进晶体生长，最后缓慢降温得到MoP单晶样品。对制备好的样品进行严格的表征，使用X射线衍射（XRD）技术确定其晶体结构，利用扫描电子显微镜（SEM）观察表面形貌，通过能量色散X射线光谱（EDS）分析元素组成，确保样品质量符合实验要求。利用ARPES对MoP样品进行测量。选用同步辐射光源，利用其高亮度、能量连续可调等优势，对样品进行激发。通过精确测量光电子的动能和发射角，依据能量守恒和动量守恒原理，得到MoP的电子能带结构。实验结果清晰地观测到体态能带的三重简并点。在考虑自旋-轨道耦合的前提下，晶体对称性保证了沿r-A方向自旋两重简并的能带和自旋非简并的能带交叉时不会杂化，从而导致了4个三重简并点的出现。通过与理论计算结果进行对比，进一步证实了在MoP中存在三重简并费米子。这一发现首次证实了非传统类型的费米子——三重简并费米子的存在，并揭示了其非平庸拓扑性质，为固体材料中电子拓扑态研究开辟了新的方向，也为进一步探索新型拓扑材料和量子现象提供了重要的实验依据。五、研究结论与展望5.1研究成果总结本研究通过角分辨光电子能谱（ARPES）技术，对新型拓扑费米子材料的电子结构进行了深入研究，取得了一系列重要成果。在新型拓扑费米子材料体系与特性研究方面，对典型的新型拓扑费米子材料进行了详细介绍。研究了NbSixTe₂材料体系，发现通过精确调节Si元素比例x，能够实现狄拉克费米子速度和维度的可控调节。当x较大时，狄拉克费米子呈现一维特性，电子波函数被局限于一维金属链上，费米速度随x增大而减小；当x较小时，狄拉克费米子呈现二维特性，电子波函数在链间交叠，费米速度随x减小而增大。还探讨了MnBi₂Te₄/Bi₂Te₃/MnBi₂Te₄异质结构，该结构由两层二维铁磁绝缘体MnBi₂Te₄夹一层超薄拓扑绝缘体Bi₂Te₃构成，能够发生新奇的物理现象，如转变为量子反常霍尔绝缘体。此外，列举了其他材料体系，如MoP是首个被实验证实的具有三重简并费米子的材料，PtBi₂中理论上预测存在TP点接近费米能级的TP费米子。在角分辨光电子能谱实验方法与技术研究中，详细阐述了ARPES实验装置与原理