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鄱阳湖表层沉积物有机质、总氮、总磷分布及污染风险评价摘要鄱阳湖是中国第一大淡水湖,沉积物是湖泊氮、磷、有机质的“源”与“汇”,为揭示鄱阳湖沉积物中有机质(OM),总氮(TN)、总磷(TP)的空间分布特征,并对沉积物进行污染风险评价,测定了鄱阳湖丰水期82个采样点,分析了它们之间的相关性。OM含量在6.95~57.49g/kg之间,TN含量变化范围为0.03~1.29g/kg,TP含量变化范围为0.11~0.73g/kg。Pearson相关性分析表明它们三者之间都呈显著正相关,分别为OM与TN(r=0.505,P<0.01),TN与TP(r=0.507,P<0.01),OM与TP(r=0.228,P<0.05),说明N以有机氮为主,氮磷来源上有一定的同源性。综合污染指数评价表明,鄱阳湖表层沉积物处于清洁-中度污染水平,有机污染指数评价表明其处于清洁-较清洁水平。关键词:鄱阳湖;沉积物;有机质;氮;磷;空间分布;污染评价

AbstractPoyangLakeisthelargestfreshwaterlakeinChina,andthesedimentsarethe“source”and“sink”ofnitrogen,phosphorusandorganicmatterinlakes.Inordertorevealthespatialdistributioncharacteristicsoforganicmatter(OM),totalnitrogen(TN)andtotalphosphorus(TP)inthesedimentsofPoyangLake,andtoevaluatethepollutionriskofsediments,82samplingpointsinthehighwaterperiodofPoyangLakeweredetermined.Thecorrelationbetweenthemisanalyzed.TheOMcontentrangedfrom6.95to57.49g/kg,theTNcontentrangedfrom0.03to1.29g/kg,andtheTPcontentrangedfrom0.11to0.73g/kg.Pearsoncorrelationanalysisshowedthattherewasasignificantpositivecorrelationbetweenthem,OMandTN(r=0.505,P<0.01),TNandTP(r=0.507,P<0.01),OMandTP(r=0.228,P<0.05),indicatingthatNismainlyorganicnitrogen,andthereisacertainhomologyinthesourceofnitrogenandphosphorus.ComprehensivepollutionindexevaluationshowedthatsurfacesedimentsinPoyangLakeclean-moderatepollutionlevels,organicpollutionindexevaluationindicatingthatitisclean-cleanerlevel.Keywords:PoyangLake;sediment;organicmatter;nitrogen;phosphorus;spatialdistribution;pollutionassessment

目录1引言 12材料与方法 22.1研究区概况 22.2样品的采集与处理 22.3评价方法 22.3.1综合污染指数法 32.3.2有机污染指数评价 32.4数据分析 33结果与讨论 43.1OM、TN和TP含量空间分布和相关性 43.1.1OM含量空间分布特征 43.1.2TN含量空间分布特征 53.1.3TP含量空间分布特征 53.1.4沉积物中营养盐相关性分析 63.2鄱阳湖沉积物污染状况评价 73.2.1综合污染指数评价 73.2.2有机污染指数评价 74结论 8参考文献 9致谢 121引言湖泊是支撑我国经济和社会发展的重要资源之一,具有发展渔业、开发旅游、调蓄洪水、维持生物多样性等功能ADDINCNKISM.Ref.{7E5BF44255CF488c892427D225856629}[1-2]。湖泊沉积物是湖泊营养物质的重要蓄积库,输入湖泊的氮、磷等经过一系列物理、化学和生物过程在沉积物中累积起来,易形成营养物质的内负荷,在一定条件下,成为湖泊富营养化的主导因子ADDINCNKISM.Ref.{05582BEC50104aadA7CCE0672EEC522B}[3-4]。湖泊中磷浓度的高低同时也是衡量一个湖泊生产力高低及富营养化水平的重要指标ADDINCNKISM.Ref.{1B1EA2A258904f9eA32CEAE76536D2F6}[5]。湖泊沉积物中有机质作为一种活性物质,不仅能与重金属及有机污染物发生吸附、分配和络合等作用,同时也是反映沉积物有机营养程度的重要标志ADDINCNKISM.Ref.{4FE8F82EA50E47f493FAD2D4AA5615F8}[6]。基于此,我国学者对湖泊沉积物中的氮、磷、有机质进行了大量研究,王书锦等ADDINCNKISM.Ref.{49D6BE5D70F54564969A2DC562A55ACF}[7]研究了洱海流域入湖河口湿地沉积物氮、磷、有机质分布并对其进行了污染风险评价;杨洋等ADDINCNKISM.Ref.{DA274D09A8DC49d1A647A8C22B0DA21C}[8]对太湖流域沉积物碳氮磷分布进行研究并进行污染评价;李苗等ADDINCNKISM.Ref.{54C596D7832242b6922B09C4B1A900AB}[9]分析了那什那泡沉积物氮磷有机质污染特征并评价。鄱阳湖是我国最大的淡水湖泊,同时也是国际重要湿地。鄱阳湖容纳五河(赣江、抚河、饶河、信江和修水)来水注入长江,属季节性吞吐型湖泊,水位季节变化和年际变化显著ADDINCNKISM.Ref.{84DB75C8E0254dcb86B828A983748DC4}[10],形成了生态多样性丰富的淡水湿地系统ADDINCNKISM.Ref.{EC9C46860E38448e91E68991793FD458}[11]。近年来江西省经济发展迅速,与此同时鄱阳湖的生态系统也发生了较大变化,面临的生态环境问题日渐严峻ADDINCNKISM.Ref.{E882F818EEBE42e488988DAA508C369A}[12-14]。而水质作为反映水体质量状况的指标,备受人们关注。在2004年,王晓鸿对鄱阳湖湿地生态系统进行了详细的评估研究后,提出鄱阳湖的水质总体处于中营养水平ADDINCNKISM.Ref.{C9CF245EA16B4ee4836F3DB15E577816}[15],近年来有学者在分析鄱阳湖水质年际变化规律后指出鄱阳湖水质呈现逐渐恶化的趋势ADDINCNKISM.Ref.{55C1FDD8B47C41fe99BD4DE933B3E8E0}[16]。对于鄱阳湖沉积物的研究也不在少数,如王悦敏等ADDINCNKISM.Ref.{4766732B55654d35887826CEAD0DC6D4}[17]研究了鄱阳湖枯水期沉积物磷释放特征及对水位变化响应;向速林等ADDINCNKISM.Ref.{445F95A65A52457b8F896457B3DB95DA}[18]研究了鄱阳湖沉积物中磷的赋存形态及分布特征;王圣瑞等ADDINCNKISM.Ref.{32DC5DB0BDC24963BE4293C191FFF3F5}[19]结合历史数据及沉积物样品的测定,分析了鄱阳湖表层沉积物有机质和营养盐分布特征。但是总体来说,对于鄱阳湖沉积物中有关有机质、总氮、总磷综合研究的文章还是较少,对鄱阳湖沉积物的研究目前多集中与重金属污染方向,以及有关磷的赋存形态方向上。基于此,本研究通过增加采样点密度,对鄱阳湖湿地分区,揭示其总氮、总磷、有机质的分布特征并对其污染水平进行评价,旨在系统全面阐明鄱阳湖湿地沉积物污染现状,为鄱阳湖湿地沉积物污染防治和生态环境保护提供科学依据。

2材料与方法2.1研究区概况鄱阳湖位于江西省北部,长江中下游南岸,是我国最大的淡水湖泊。集五河(赣江、抚河、饶河、信江和修水)来水汇入长江,鄱阳湖对五河洪水以及长江至八里洪水的调蓄具有重要作用,洪水一片,枯水一线是其独特的水文特征ADDINCNKISM.Ref.{AA9B18052D5747879A1793AAF6C4B14D}[20-21]。2.2样品的采集与处理图SEQ图\*ARABIC1鄱阳湖沉积物采样点分布图根据鄱阳湖不同区域的水动力条件与沉积环境特点,共布设了82个沉积物采样点。采样时间为图SEQ图\*ARABIC1鄱阳湖沉积物采样点分布图参考张俐等鄱阳湖丰水期湖域水文地貌分区ADDINCNKISM.Ref.{FB27A33097524fb481B8F233EBFE3317}[22]将采样点大致分为五个区。分别为A区(松门山以北高流速湖泊型水域),B区(修水与赣江西支流速空间差异较大河口三角洲水域),C区(松门山以南湖泊型过渡水域),D区(赣江中支南支流速空间差异较大的河口三角洲水域),E区(饶河低流速河口三角洲水域)鄱阳湖表层沉积物有机质(OM)的实验方法为重铬酸钾外加热法,总氮(TN)用凯氏定氮法测定,总磷(TP)用消解-钼锑抗分光光度法进行测定。2.3评价方法在沉积物污染研究中对环境质量进行评价是一个最重要的课题。然而迄今国内还没有一个关于沉积物环境质量评价的标准,国际上的标准也不统一ADDINCNKISM.Ref.{575700D183714102B9B00A1C78F753DF}[23]。目前常见的是综合污染指标评价法以及有机指数评价方法。前者将选用的评价参数TN、TP综合成一个概括的指数值来表征底泥污染程度,是综合信息输出ADDINCNKISM.Ref.{05C9CFA1E02F4dacA2DE158176E2E778}[24],但是忽略了有机碳指标在沉积物污染中的作用,而有机指数常用来评价水域沉积物的环境状况,有机氮则是衡量湖泊沉积物是否遭受氮污染的重要指标,两者之间各有利弊ADDINCNKISM.Ref.{F5F5363A65614f4a99800EB721902030}[25],因此在此同时运用两种方法进行评价。2.3.1综合污染指数法总氮和总磷的评价标准采用(550mg/kg和600mg/kg),与加拿大安大略省环境和能源部(1992)发布的指南ADDINCNKISM.Ref.{D4D30E0D9E23412bBDD9997F171073F8}[26]中沉积物中能引起最低级别生态风险效应的总氮和总磷的浓度相一致。单一污染因子i的一般标准指数有如下关系式:SiFF=F2+式中,Si为单项评价指数或标准指数,Si大于1表示含量超过评价标准;Ci为评价因子i的实测值;Cs为评价因子i的评价标准值ADDINCNKISM.Ref.{2D77CBD7941844f9890233398C904C40}[27]。FF为综合污染指数;F为n项污染物污染指数平均值(STN和STP的平均值);Fmax为最大单项污染指数(STN和STP的最大值)。表1沉积物综合污染程度分级等级STNSTPFF类型1STN<1.0STP<0.5FF<1.0清洁21.0≤STN≤1.50.5≤STP≤1.01.0≤FF≤1.5轻度污染31.5<STN≤2.01.0<STP≤1.51.5<FF≤2.0中度污染4STN>2.0STP>1.5FF>2.0重度污染2.3.2有机污染指数评价有机指数通常用作水域沉积物环境状况的指标,计算方法如下:有机指数OI=有机碳(%)×有机氮(%)(1)有机碳OC(%)=有机质(%)/1.724(2)有机氮ON(%)=总氮(%)×0.95(3)评价标准是参照国内有关资料ADDINCNKISM.Ref.{3F89421897FF4c04B53499C1B8C393F9}[28],表2鄱阳湖沉积物有机污染指数评价标准类型清洁较清洁尚清洁有机污染等级IIIⅢⅣ有机指数<0.050.05~<0.200.20~<0.50≥0.50有机氮质量分数/%<0.033%0.033%~<0.066%0.066%~<0.133%≥0.133%2.4数据分析采用Excel2016进行数据统计;运用ArcGIS10.2进行有关插值分析;运用SPSS24软件计算沉积物OM、TN和TP之间的Pearson相关系数来探讨表层沉积物各营养盐的相关性。3结果与讨论3.1OM、TN和TP含量空间分布和相关性3.1.1OM含量空间分布特征图2鄱阳湖沉积物OM含量的空间分布鄱阳湖沉积物OM的含量在6.95~57.49g/kg之间,平均值为21.19g/kg,四个区平均值由高到低依次为:B区(28.07g/kg)>D区(25.30g/kg)>E区(22.95g/kg)>C区(13.50g/kg)>A区(12.71g/kg)。易文利等ADDINCNKISM.Ref.{177A737DB6774e9fA968E7DD125A3485}[29]于2011年研究了长江中下游浅水湖泊11个沉积物的有机质含量,得出污染较轻的沉积物主要分布在太湖的贡湖以及鄱阳湖,其OM的含量9.8~15.5g/kg,平均值为13.8g/kg,且有机质的分布特征与沉积物污染程度和湖泊周边的人类活动有关。由图2可以看出鄱阳湖沉积物中OM浓度主要分布在修水、赣江、抚水、信江和饶河等“五河”尾闾处,湖心处OM的浓度最低。平均值较高的B区与D区都是空间差异较大的河口三角洲水域。可能原因是五河来水注入湖心时,水域由窄变宽,流速由快变缓,由于沉积作用加剧,使得尾闾处沉积物OM的含量较高。这一现象与王苏锦等对洱海的研究较一致ADDINCNKISM.Ref.{FB7EB34968A645a2A0D21174CF1D6156}[7]。图2鄱阳湖沉积物OM含量的空间分布沉积物中有机质的来源可以分成两种:内源输入、外源输入。前者指的是水体生产力本身产生的动植物残体、浮游生物及微生物等的沉积而得,后者主要是指在外界水源补给过程中携带进来的颗粒态和溶解态的有机质ADDINCNKISM.Ref.{8F51413FE1084c928B323D4CD2CCDAC7}[6]。王毛兰等ADDINCNKISM.Ref.{B095C91951F54769950DFC594352DA8B}[30]通过对沉积物的有机碳同位素研究发现鄱阳湖及其主要入湖河流沉积有机质主要的3种来源是土壤有机质、水生维管束植物以及浮游植物,其中土壤有机质的贡献最大。有学者曾谈到鄱阳湖地区降雨时间集中,强度大,暴雨次数多,山地面积大,山高坡陡,土壤抗侵蚀性能差等自然因素以及人为因素导致该流域水土流失严重ADDINCNKISM.Ref.{AF828B46A8A54c18A1868D00DE4595FF}[31]。这就使得鄱阳湖附近农田等土壤有机质,极易随地表径流进入鄱阳湖。

3.1.2TN含量空间分布特征图3鄱阳湖沉积物TN含量的空间分布鄱阳湖沉积物污染层TN含量及空间分布见图3。鄱阳湖表层沉积物TN的平均值为0.53g/kg,其含量变化范围为0.03~1.29g/kg之间,空间分布差异较大。从各个分区的污染状况来看,E区(1.13g/kg)>A区(1.02g/kg)>B区(0.60g/kg)>D区(0.38g/kg)>C区(0.25g/kg),根据美国环境保护署(EPA)制定的沉积物TN污染的评价标准,E区和A区的TN平均值在1.00~2.00g/kg之间,属中度污染区;其余区的TN含量在1.00g/kg以下,属轻度污染。TN含量空间分布上呈现:支流的入湖口以及靠近岸边的浓度值高,越靠近湖区中间,浓度逐渐降低。这是由于在丰水期受主要支流口径流影响较大,鄱阳湖湖边城区的污染物携带营养盐进入鄱阳湖,在岸边沉积,而湖区中间受人类作用影响较小,并且鄱阳湖中间湿地的自净作用较强ADDINCNKISM.Ref.{1584CCA9D8784f7bA4204C75F185B43F}[32]C区(松门山岛以南湖泊型过渡水域)氮浓度最低,该区域为湿地自然保护区且底质为草型,营养盐基本上被图3鄱阳湖沉积物TN含量的空间分布3.1.3TP含量空间分布特征鄱阳湖沉积物TP含量及空间分布见图4。鄱阳湖沉积物TP的平均值为0.45g/kg其含量变化范围为0.11~0.73g/kg之间,四个分区平均值大小排序为:E区(0.73g/kg)>A区(0.53g/kg)>B区(0.42g/kg)>C区(0.41g/kg)>D区(0.40g/kg),E区与A区依旧排名靠前,其余三个分区平均值相差不大。根据美国EPA制定的沉积物TP污染的评价标准,E区大于0.65g/kg,属重度污染区;A区的TP平均值在0.45~0.65g/kg之间,属中度污染;其他各区均小于0.42g/kg,属轻度污染区。据研究鄱阳湖TP年总入湖负荷为7758吨,五条主要入湖河流径流负荷中以赣江为主,占主要入湖河流总径流负荷的57%ADDINCNKISM.Ref.{EAF5D1F1EC9F4fd3AB165CF4746F0F6B}[33]。丰水期期间,来水量的增加显著提高了湖心及松门山以北湖区沉积物中TP的含量。沉积物TP中具有较高图4鄱阳湖沉积物TP含量的空间分布含量的OP(有机磷),在水较深且下层缺氧的湖心区域,有机质分解速率较低,导致OP含量相对较高ADDINCNKISM.Ref.{2F52FAFF393B4ec281BAF9DAD76948B8}[34],或许也是湖心处TP含量高的原因。由于丰水期来水增加,大量污染物随地表径流进入湖体,促进了泥沙的扰动,鄱阳湖的采砂业则使的原本聚集在南部尾闾区泥沙的再悬浮,迁移至松门山以北湖区ADDINCNKISM.Ref.{15863DC868704fb09FB3C0FC00D397F1}[19]。朝阳磷矿年产10~15万吨过磷酸钙,其磷矿生产废水的直接排放是导致信江下游TP含量偏高的主要原因ADDINCNKISM.Ref.{4018D5B7911C4a45B3F62F28700B3D91}[35]。图4鄱阳湖沉积物TP含量的空间分布E区代表饶河低流速河口三角洲水域,饶河入湖处的采样点由于靠近养殖业发达的鄱阳县,鱼虾的养殖使得含有大量悬浮物质和营养盐的水排入河流中,每年在地表径流影响下,产生的大量氮磷营养盐在该区域内沉积下来,致使该区域沉积物氮磷含量明显偏高。鄱阳湖总体氮素供应充足,生物量增长的限制性因子是磷素。其中农业农村面源污染以及工业排放是鄱阳湖TN、TP的主要污染源ADDINCNKISM.Ref.{3C5632E120F641d787F5847B4A7E0B76}[36]。采集时间正值晚稻插秧季节,因此沉积物氮磷含量可部分归咎于有机氮肥(如农家肥)和磷肥广泛施用的结果。3.1.4沉积物中营养盐相关性分析表3鄱阳湖沉积物营养盐相关性分析OMTNTPOM1.000TN0.505**1.000TP0.228*0.507**1.000注:**P<0.01,*p<0.05,n=82.表层沉积物OM与TN(r=0.505,P<0.01),TN与TP(r=0.507,P<0.01)均呈显著正相关(表3),且相关系数接近。沉积物OM与TP含量之间具有相关性,但相关系数较低(r=0.228,P<0.05)。TN与TP的相关性较高,表明N、P的形态、来源以及在水中的迁移转化过程可能具有一定相似性ADDINCNKISM.Ref.{30684624CF4443e7A49B79055AE2CC01}[34],农业面源以及部分工业及生活污染废水是鄱阳湖沉积物TN与TP的最主要来源之一。OM与TN的相关性较高,侧面验证了沉积物TN中主要化学形态为有机态氮,可以占到总量的70%—90%ADDINCNKISM.Ref.{569141FB8AEE4cc29941D32EA8A27B6D}[37-38]。3.2鄱阳湖沉积物污染状况评价3.2.1综合污染指数评价表4鄱阳湖沉积物综合污染指数评价区域STN等级STP等级FF等级A区B区1.851.09320.880.70221.621.0032C区0.4510.6820.631D区0.7010.6720.691E区2.0541.1831.853根据鄱阳湖研究区的数据,结合公式以及表1的评级结果,可得到表4。综合指数大小为:E区>A区>B区>D区>C区,且E区和A区属于中度污染,B区属于轻度污染状态,D区和C区为清洁状态,值得引起注意的是E区的STN属于重度污染状态。3.2.2有机污染指数评价表5鄱阳湖沉积物有机污染指数评价区域OC/%ON/%ON等级OIOI等级A区B区0.7371.6280.0970.103IIIIII0.070.17IIIIC区0.7830.042II0.03ID区1.4670.066III0.10IIE区1.3310.107III0.14II根据鄱阳湖研究区的数据,运用有机污染指数法以及表2的评级结果,可得到表5。鄱阳湖有机污染分布情况为:B区>E区>D区>A区>C区,除C区在清洁等级,其余四区有机指数等级都在较清洁等级。有机氮污染情况为E区>B区>A区>D区>C区,也只有C区有机氮污染在较清洁,其余四区都在尚清洁水平。FF和OI的评价结果,稍有不同。FF表明,E区和A区属于中度污染水平,其余3区中,B区属于轻度污染状态,只有D区与C区属于清洁水平,且E区的STN属于重度污染状态,我们需要特别关注该区域的污染控制。OI指数表明B区、E区、D区、A区属于较清洁水平,C区属于清洁水平。从有机污染指数评价来看,鄱阳湖目前尚在可接受的范围内,这与鄱阳湖水循环周期或许有着密切的联系,鄱阳湖水循环周期为19天,而一般河水的循环周期或更新期为12~20天,单从水循环周期角度看,鄱阳湖实际上也相当于一条河。但是鄱阳湖作为中国最大的淡水湖,承担着重要作用,当前的污染状况仍不容忽视。

4结论(1)鄱阳湖表层沉积物OM含量在6.95~57.49g/kg之间,平均值为21.19g/kg;TN平均值为0.53g/kg,其含量变化范围为0.03~1.29g/kg之间;TP的平均值为0.45g/kg其含量变化范围为0.11~0.73g/kg之间。其中E区靠近养殖业发达的鄱阳县,TP、TN的含量都最高,状况最不容乐观。(2)对鄱阳湖沉积物OM、TN和TP进行Pearson相关性分析,结果表明它们三者之间都呈显著正相关,分别为OM与TN(r=0.505,P<0.01),TN与TP(r=0.507,P<0.01),OM与TP(r=0.228,P<0.05)。说明N以有机氮为主,氮磷来源上有一定的同源性。(3)综合污染指数评价表明,鄱阳湖表层沉积物处于清洁-中度污染水平。有机污染指数评价表明其处于清洁-较清洁水平。但E区的STN属于重度污染状态,需要引起我们的注意。

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