【精品论文】微米颗粒增强镁基复合材料热变形中组织.doc

精品论文微米颗粒增强镁基复合材料热变形中组织演变机理研究邓坤坤1，王晓军25（1. 太原理工大学材料科学与工程学院，太原 030024；2. 哈尔滨工业大学材料学院，哈尔滨 050001） 摘要：本文通过搅拌铸造工艺制备出了 10m5%sicp/az91 复合材料。对经固溶处理后的 复合材料依次进行锻造和热挤压，对留存在挤压凹模中的材料进行显微组织观察。通过与 az91 合金对比，研究了热变形过程中微米 sicp 对镁显微组织的影响机理。研究结果表明，10微米 sicp 不仅有利于促进再结晶形核，而且能够阻碍晶粒长大，从而导致热变形后基体晶 粒细化。关键词：金属基复合材料；微米 sicp；热变形；动态再结晶；位错中图分类号：tgl46.215the microstructure evolution mechanism of micron particle reinforced magnesium matrix composite during hotdeformationdeng kunkun1, wang xiaojun2(1. college of materials science and engineering, taiyuan university of technology,20taiyuan 030024;2. school of materials science and engineering, harbin institute of technology, harbin 150001)abstract: in this paper, 10m5%sicp/az91 composite was fabricated by stir casting. after the solution treatment, the composite was subject to the forging and hot extrusion in sequence. then, microstructures of the material which was still retained in the extrusion die were observed. by25comparing the az91 alloy with the composite, the effect of micron sicp on the microstructure of mg during hot deformation process was researched. the results illustrated that the existence of micron sic particles was not only help to promote dynamic recrystallization, but also had significant effect on hindering the growth of grains, which resulted in the obvious gain refinement of the matrix after hot deformation.30keywords: metal matrix composite; micron-sicp; hot deformation; dynamic recrystallization; dislocations0引言镁及镁合金的密度只有铝的 1/3，是目前自然界中能够使用的最轻的金属结构材料1，35因而近年来广受研究者青睐。由于镁的低模量、低强度、低的磨损抗力、高的热膨胀系数和 较差的高温性能等特点，限制了其应用范围2-4。而在镁中加入第二相可弥补其不足，拓宽 了镁作为结构材料在航空航天、电力、汽车等领域的应用空间5-7。根据增强相的形状及尺 寸不同，镁基复合材料主要分为纤维、晶须和颗粒增强复合材料。相比较而言，通过搅拌铸 造工艺制备出的颗粒增强镁基复合材料具有制备工艺简单、成本低和后续成形性能好等优40点，有望实现镁基复合材料的大规模生产8。 根据颗粒尺寸不同，颗粒增强镁基复合材料可进一步分为纳米、亚微米和微米颗粒增强基金项目：高等学校博士学科点专项科研基金新教师类资助课题（20121402120004）；国家自然科学基金（51201112 和 51101043）作者简介：邓坤坤，（1983-），男，讲师、硕士生导师，主要从事镁合金及镁基复合材料方面的研究工作。e-mail: - 9 -镁基复合材料。一般认为，当颗粒尺寸小于 1m 时，少量的颗粒可显著提高镁的力学性能，而当颗粒体积分数增加到一定程度时，由于颗粒团聚现象的出现，复合材料的力学性能降低9, 10。复合材料的弹性模量主要取决于增强相的体积分数11，目前研究表明，纳米/亚微米45颗粒增强复合材料的弹性模量同基体相比提高程度不大。当颗粒尺寸大于 1m 时，颗粒团 聚的倾向减小，可制备出颗粒分布均匀的高体积分和高模量镁基复合材料12。现有研究发现，对颗粒增强镁基复合材料进行热变形，不仅能够消除其铸造缺陷，还能 细化晶粒和改善增强相分布，进而提高其力学性能14。此外，同基体合金相比，颗粒增强 复合材料的晶粒尺寸较细。一般认为，这是由于微米颗粒的加入对镁动态再结晶形核(drx)50促进作用的结果3, 13。但关于微米颗粒在热变形过程中对镁基体显微组织如何影响？对 drx形核如何促进等问题，尚需进深入和系统研究。为此，本文通过搅拌铸造工艺制备出10msicp/az91 镁基复合材料，研究其热变形过程中的组织变化，揭示微米颗粒对镁显微 组织的影响机制。1实验材料及方法55本文以 az91 镁合金为基体合金，其成分为 mg-9.3al-0.7zn-0.25mn-0.02si。选用微米 sicp 为增强相，其平均颗粒尺寸为 10m。通过搅拌铸造工艺制备出颗粒体积分数为 5vol. % 的 10m sicp/az91 镁基复合材料。为了消除 sic 颗粒表面的水汽和提高颗粒与基体间的润 湿性，首先将 sic 颗粒预热到 600，待镁合金熔化后，将其冷却到半固态，开动搅拌机搅 拌，待熔体表面形成涡流后再加入 sic 颗粒。搅拌一定时间后，将炉温升到700并保温 5min。60停止搅拌，浇注到已经预热到 400的模具当中，使其在 100mpa 的压力下凝固成型。整个 材料制备过程是在 sf6 和 co2 混合气体(体积比为 1:40)保护下进行的。为提高复合材料的成形能力并消除 mg17al12 对复合材料热变形中显微组织的影响，首先对制备出的复合材料铸锭进行固溶处理（415+24h），然后对其进行两步热变形：（1） 在 420以 50%的变形量(高度减少量)进行锻造（记为 fd）；（2）在 370以 16:1 的挤压65比进行热挤压变形（记为 fd-ed）。两步热变形都是在 200t 压力机上进行的。热变形前都 采用石墨油对磨具进行润滑，变形速度均为 15mm/s。为揭示微米 sicp 对基体的影响规律， 同样对 az91 镁合金进行上述热变形。热挤压完成后，残留在挤压凹模中的材料记录了热变形中的整个组织变化过程，因此， 本文通过对复合材料的这部分组织进行研究，揭示复合材料在热变形过程中的组织演化规70律。挤压凹模中未挤出材料形貌及其光学显微组织的观察位置，如图 1 所示。其中，位置 为热变形过程中材料刚进入挤压凹模的部位，位置距离位置 5mm，位置距离位置5mm，位置距离位置 10mm，位置为热变形完成后材料在挤压凹模出口处的组织。 采用 olympus d11 型光学显微镜对 az91 合金和 10m 5%sicp/az91 复合材料进行组织观察。利用 image pro-plus 软件对合金和复合材料的光学显微组织进行分析，统计晶粒尺寸75分布并测量平均晶粒尺寸。采用 tecnai g2 f30 透射电镜(tem)观察复合材料的显微组织。 采用 nano indenter xp 型纳米压痕仪对微米 sicp 同 az91 界面处的基体进行纳米硬度测试。 选取压头的压入深度为 200nm，测试点间距为 2m。图 1 显微组织不同观察位置示意图1580fig.1 illustration of microstructure observation at different positions in the sample15.2实验结果与分析8590951001052.1微米 sicp/az91 复合材料热变形过程中的显微组织10m5%sicp/az91 复合材料在热变形过程中的光学显微组织，如图 2 所示。其中，图2(a)为一次锻造后二次热挤压前的组织，图 2(b)为复合材料刚进入挤压凹模时显微组织。通 过比较图 2(a)和(b)可以发现，热变形开始就已发生再结晶，但再结晶不完全，复合材料基体 由小的再结晶晶粒和变形组织组成。图 3 为 10m5%sicp 增强复合材料变形至位置处的 tem 组织。可见，颗粒附近存在再结晶小晶粒，而且晶粒内部位错密度较高，而在远离颗 粒处同样发现了再结晶小晶粒，并存在由位错组成的亚晶界。上述现象表明，尽管在位置 已发生再结晶，但仍处于再结晶的初级阶段。热变形至时，可以明显看到已发生再结晶区域增多，原始变形组织减少，如图 2(c) 所示。这主要是由于随着热变形的进行，变形量增大，复合材料的再结晶驱动力增加所致。 随热变形的进行，动态再结晶继续发生，直至原始组织完全被再结晶小晶粒取代，如图 2(d) 所示。图 4 为热变形完成后的 tem 组织，可见复合材料的组织以再结晶晶粒为主。比较图4(a)和(b)可知，微米 sicp 附近晶粒尺寸较小，而远离微米 sicp 处晶粒尺寸较大。 以上研究表明，热变形开始首先在 sicp 附近及原始晶粒的晶界处再结晶形核，形成再结晶小晶粒。随着热变形的进行，变形量增大，复合材料的再结晶驱动力增加，一方面，位 错可动性增加，继续向晶界和颗粒与基体界面处移动而导致位错塞积，位错塞积到一定程度 就会通过重组和合并形成位错胞和亚晶界，亚晶界通过不断吸收晶格位错而使其同基体的取 向差增大，从而转变成大角晶界，当大角晶界达到临界形核尺寸时，便发展为再结晶核心； 另一方面，已发生再结晶的小晶粒逐步吞噬原始晶粒，使得再结晶区域向晶粒内部扩展，直 至再结晶完全。2.2 微米 sicp 对 az91 基体显微组织的影响规律微米 sicp 对 az91 基体显微组织的影响，主要归因于热变形过程对动态再结晶(drx) 的影响，为了研究微米 sicp 对 drx 的影响规律，本文利用 image pro-plus 软件对 az91 合 金和 10m5%sicp/az91 复合材料在热变形过程中已发生再结晶的体积分数和再结晶晶粒尺 寸进行了统计。已发生再结晶的体积分数，即再结晶率 vf 定义为16：v = a f (3-1)if a110115其中，af 为每个再结晶晶粒的面积，ai 为每张金相照片的面积，本文对每个位置统计了四张金相照片。az91 合金15及 10m5%sicp/az91 复合材料热变形过程中的再结晶率与 再结晶晶粒尺寸，如图 5 所示。可见 az91 合金和微米 sicp/az91 复合材料热变形过程都是 再结晶不断进行的过程，并随热变形的进行发生再结晶的区域增多，热变形完成后，再结晶 率达到 100%，如图 5(a)所示。但在变形各阶段的再结晶程度不同，在热变形至阶段时， az91 合金以变形组织为主，再结晶率仅为 24%；而 10m5%sicp/az91 复合材料在该阶段 的组织以 drx 晶粒为主，再结晶率达到 90%以上，并且由图 3 所示的 tem 组织可以看出， 微米 sicp 附近存在小的 drx 晶粒，而远离颗粒处仍存在由位错组成的亚晶界。上述现象 表明，微米 sicp 的加入有利于促进 drx 形核，提高再结晶率。(a)(b)(c)(d)120图 2 10m5%sicp/az91 复合材料热变形过程中的光学显微组织(a) 锻造后 fd, (b) 位置, (c) 位置, (d) 位置fig.2 optical microstructure of 10m5%sicp/az91 composite during hot deformation. (a) fd, (b) position, (c) position , (d) position(a)(b)125图 3 10m5%sicp/az91 复合材料变形至位置处的 tem 组织(a) sicp 附近的动态再结晶晶粒, (b) 远离 sicp 处的显微组织fig.3 tem microstructure of of 10m5%sicp/az91 composite at position.(a) drxed grians near sicp, (b) microstructure away sicp(a)grain3(b)grain3grain2grain4grain2grain1grain1130135图 4 10m5%sicp/az91 复合材料变形至位置处的 tem 组织(a) sicp 附近的动态再结晶晶粒, (b) 远离 sicp 处的晶粒fig.4 tem microstructure of 10m5%sicp/az91 composite at position.(a) drxed grians near sicp, (b) grains away sicp120100vf, %80604020(a)az9110m5%(b)6543average drxed grain size, m2 az9110m5% 图 5 az91 合金15及 10m5%sicp/az91 复合材料热变形过程中的再结晶率与再结晶晶粒尺寸(a) 动态再结晶率 vf, (b) 平均动态再结晶晶粒尺寸fig.5 the drx ratio vf and average drxed grain size of az91 alloy and 10m5% sicp/az91 composite during hot deformation.(a) drx ratio vf, (b) average drxed grain size140145150155160在随后的热变形过程中，az91 合金的 drx 晶粒尺寸随变形量的增加而增大，复合材料的 drx 晶粒尺寸则随变形量的增加而略有降低，如图 5(b)所示。图 5 还表明，在整个热 变形过程中复合材料的再结晶率均高于 az91 合金，而 drx 晶粒尺寸均小于 az91 合金。 由图 4 所示的微米 sicp/az91 复合材料热变形完成后的 tem 组织可以看出，颗粒附近的 drx 晶粒尺寸较小，远离颗粒处 drx 晶粒尺寸较大。上述现象进一步证实，微米 sicp 的 加入能够降低临界形核尺寸，提高 drx 形核率，即微米 sicp 在热变形过程中对镁的动态 再结晶形核有促进作用。2.3 微米 sicp 对 drx 影响机制探讨在铝基复合材料中已研究表明，当颗粒尺寸大于 1m 时，变形过程中在颗粒附近能够 产生一个有很高位错密度和较大取向梯度差的区域而形成颗粒变形区(particle deformation zone, pdz) 17。pdz 能够降低临界形核尺寸，是再结晶形核的理想区域。但由于镁合金在热 变形过程中很容易发生再结晶而消耗 pdz，因此很难在热变形中观察到颗粒附近的位错塞 积。为研究再结晶前微米颗粒附近的组织，已有研究者对微米 sicp 增强镁基复合材料经室 温变形后的组织进行 tem 观察，发现在颗粒附近存在高密度的位错和大量不规则的孪晶13。为研究变形后微米颗粒对周围基体的影响，本文对经室温拉伸后(strain=2%)的微米 sicp/az91 复合材料分别进行纳米硬度测试。微米 sicp-az91 基体界面附近纳米硬度随界面 距离的变化，如图 6 所示。可见微米 sicp 与 az91 基体界面处纳米硬度较高，随着界面距 离的增加，纳米硬度降低。由图 6 还可看出，10msicp 的影响区(影响纳米硬度的范围)大 约为18m。通过对微米 sicp/az91 复合材料经室温变形后的组织进行 tem 观察，发现微 米 sicp 附近位错密度较高，如图 7 所示。上述研究结果证实，微米 sicp/az91 复合材料在 变形的过程中，由于微米 sicp 同 az91 基体的变形不匹配，颗粒与基体界面处能够形成含 有高密度位错的畸变区，即 pdz。颗粒增强镁基复合材料在热变形的过程中，由于颗粒附近 pdz 中变形程度较大，位错 密度较高，因而单位体积畸变能的变化 es 较大，根据再结晶形核的临界形核半径 r=2/es (其中， 为单位面积的界面能)，可知再结晶临界形核尺寸减小，核心数增多。图 5(b)已表 明，热变形过程中 10m5% sicp/az91 复合材料的 drx 晶粒尺寸均小于 az91 合金，证实 微米颗粒周围 pdz 的存在，能够提高再结晶驱动力，降低临界形核尺寸，有利于促进 drx形核。5nano-hardness, gpa4321051015202530distance from particle surface, m图 6 微米 sicp 与 az91 基体界面附近的纳米硬度165170175fig.6 the nano-hardness near the interface between micro sicp and az91 matrix.图 7 微米 sicp/az91 复合材料室温变形后的 tem 组织fig.7 tem microstructure of micron-sicp/az91 composite after deformation at room temperature.根据上述研究结果，热变形过程中微米 sicp 影响 drx 示意图，可由图 8 所示。由于 微米 sicp 同 az91 基体的变形不匹配，热变形的过程中能够在微米 sicp 周围形 pdz，如图8(b)所示。pdz 中畸变度较大，位错密度较高，有利于促进 drx 形核。另外，晶界也可阻 碍位错运动，导致位错在晶界附近塞积。因此热变形过程中，首先在 pdz 和晶界处形成 drx 核心，如图 8(c)所示。由于 pdz 对 drx 形核的促进作用，热变形完成后微米 sicp 附近晶 粒尺寸较小，远离颗粒处晶粒尺寸较大，如图 8(d)所示。因此，微米 sicp 的加入能在其周 围形成 pdz，pdz 中畸变度较大，位错密度较高，能够降低临界形核尺寸，促进再结晶形 核，故可通过促进 drx 而细化基体晶粒尺寸。180185190195200205210(a)-sicp(b)pdz(c)pdz drx(d)图 8 热变形过程中微米 sicp 影响 drx 示意图(a) 动态再结晶前的显微组织, (b) 微米 sicp 附近的颗粒变形区 pdz, (c) 在 pdz 和晶界附近优先形成的drx 核心, (d) 微米 sicp 附近的动态再结晶晶粒fig.8 schematic illustration of drx influenced by micron sicp during hot deformation.(a) microstructure before drx, (b) pdz formed around micron sic particles, (c) drx nucleation priority in pdzand at grain boundaries, (d) drxed grains around micron sic particles3结论本文通过研究 10m5%sicp/az91 复合材料在热变形过程中的组织变化，揭示了微 sicp热变形过程中对镁基体的影响机理，得出主要结论如下：（1）随热变形的进行，sicp/az91 复合材料的再结晶率逐渐增大，变形组织逐渐减小， 热变形完成后基体完全由再结晶小晶粒组成。（2）由于微米 sicp 同 az91 基体的变形不匹配，在热变形过程中，颗粒与基体界面处 能够形成含有高密度位错的畸变区（pdz），pdz 的存在有利于降低临界形核尺寸和促进再 结晶形核。（3）微米 sicp 的存在，一方面有利于促进 drx 形核；另一方能够阻碍晶界迁移，从 而导致热变形完成后基体晶粒细化。参考文献 (references)1 garcs g, rodrguez m, prez p, adeva p. effect of volume fraction and particle size on the microstructure and plastic deformation of mg-y2o3 compositesj. materials science and engineering a, 2006, 419: 357-364.2 林肇琦. 有色金属材料学m. 沈阳: 东北工业学院出版社, 1986.3 rauber c, lohmller a, opel s, singer r f. microstructure and mechanical properties of sic particlereinforced magnesium composites processed by injection molding j. materials science and engineering a, 2011,528(19-20), 25: 6313-6323.4 王晓军. sic 颗粒增强镁基复合材料搅拌铸造工艺及高温变形行为d. 哈尔滨: 哈尔滨工业大学博士论文, 2008.5 inem 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