（凝聚态物理专业论文）双量子阱中的非线性光学性质研究.pdf

广蜘大学硕士学位论文 楠耍 摘要 非线性光学是激光出现后发展起来的一门介于基础与应用之间的崭新的学科。随 着理论和实验研究的深入，在很多科学领域都获得了广泛的开发与应用。 经过长期的理论和实验研究，在对各种非线性光学现象的本质基本上搞清楚了以 后，人们就逐步转向寻找和合成具有特定功能的非线性光学材料的研究。而理想的非 线性光学材料要求具有较大的非线性光学极化率、较小的阈值功率以及非常快的响应 速度。大量研究均表明可以人工合成的低维半导体材料是非常理想的非线性光学材料 之一。而随着体系尺寸和维度的减小，其非线性光学特性将更加明显，应用范围更加 泛，同时由于晶体生长披术的曰益完善，人们可以根据需要制出不同尺度的低维量 子束缚体系，以满足实验和应用设备上的需要。因此低维半导体材料( 量子阱、量子 线、量子点) 中的非线性光学效应的研究成为非线性光学领域中的一项重要内容。 论文的的第一章对非线性光学的研究背景、基本概念及研究方法作了简单的介 绍，并对近年来人们在低维半导体系统中非线性光学的研究所取得的成果进行了综 述。 论文的第二章在有效质量近似下，通过求解系统中相应的s c h r 6 d i n g e r 方程得出 双量子系统的波函数和能级表示式。我们对阱中的参数a 、q 分别选用不同的值，分 别对它们的基态和第一激发态波函数进行比较，发现当、q 不断增大的时候，双 量子阱中的不对称程度不断增大，但当足够大的时候，双量子阱将接近于单一的矩 形量子阱，其对称性反而减少。 论文的第三章研究t x 2 量子阱中光整流。我们在第二章的基础上，利用密度矩阵 的方法和迭代方法推导出系统中光整流的解析表达式：然后以g o a s a i g o a s 双量子 阱材料为例，引入相应的材料参数进行数值计算。结果表明，系统的光整流系数随着 势阱参数的增大而增大，这是因为系统的非对称程度对偶数阶非线性有显著的影 响，非对称性越大，二阶效应越强。但当参数增大到定程度时，系统的非对称性 反而减弱，系统的光整流系数减少。因此适当调节参数和入射光场的频率，可以获 得较大、较理想的光整流系数。 论文的第四章对双量子阱中吸收系数进行了研究。本章同样利用密度矩阵方法 和迭代方法推导出非线形光学的三阶效应之一吸收系数和折射率改变的表达式。 然后仍以g a a s a i g a a s 双量子阱为例讨论了光吸收系数和折射率改变的变化规律。 广妇大学碗学位论文掏霹 首先我们给出一个双量子阱的、三阶光吸收系数图，可以发现，双量子阱的一阶光 吸收系数被三阶光吸收系数明显地减弱，以至于为了得到较准确的双量子阱光吸收系 数，我们必须考虑到三阶项。然后我们给出在不同入射光强时双量子阱中的光吸收系 数的变化，发现其随入射光强度的增大而减小出现饱和吸收现象，且与势阱参数 有关，随的增大而增大。采用同样的步骤和方法，我们观察到线性折射率改变与 入射光强度无关，而三阶非线性折射率的改变与光强度，密切相关。总的折射率改 变随着入射光强度的增大而减小，随势阱参数的增大而减小。 存论文的最后一章，我们总结了本论文所研究的主要内容，并列出了我们研究所 得到的主要结果。 关键词双量子阱；光整流；光吸收系数；折射率改变 左塑兰壁竺生垄苎 塑 一 一 a b s t r a c t a san e ws u b j e t tn n n i i n e a ro p t i c sisa s s o c i a t e dw i t ht h ef o u n d a t i o n a la n d a p p l i e d s t u d i e s a f t e rt h e i n v e n t i o no ft h e 1 a s e r ，n o n l i n e a ro p t i c s i s d e v e l o p e dq u ie k l y i nt h e o r i e sa n d e x p e r i m e n t s m a n y n o n i n e a r o p t i c a l p h e n o m e n ah a v e b e e no b s e r v e d w it ht h ef u r t h e rs t u d yo nt h et h e o r ie sa n d e x p e r i m e n t s m a n yn o n l i n e a ro p t i c a le f f e c t sh a v eb e e na p p l i e dw i d e l yi nm a n y s c i e n t j f icf i e l d s a f t e rt h ee s s e n c eo fa 1 1k i n d so fn o n l i n e a ro p t i c a lp h e n o m e n ah a sb e e n k n o w nt h r o u g hl o n g r a n g et h e o r e t i c a la n de x p e r i m e n t a ls t u d i e s n o w a d a y so u r r e s e a r c h e sa r eb e i n gf o c u s e do ns e a r c h i n ga n dc o m p o s i n gt h en o n l i n e a ro p t jc a 】 m a t e r i a l sw i t hs p e c i a lr u n e t i o n t h ei d e a ln o n l i n e a ro p t i c a l m a t e r i a ls r e q u i r ev e r yl a r g en o n l i n e a ro p t ic a ls u s c e p t i b i l i t y ，s m a l lt h r e s h o l dp o w e r a n dv e r yf a s tr e s p o n s eti m e al a r g en u m b e ro fr e s e a r c h e sh a v es h o w nt h a tt h e 1 0 wd i m e n s i o n a ls e m i c o n d u c t o rm a t e r i a lsa r eo n eo ft h ei d e a ln o n l i n e a ro p t i e a l m a t e r i a l s 。w i t ht h e p r o g r e s s o f c r y s t a lg r o w t ht e c h n o l o g y ，m a n y l o w d i m e n s i o n a l q u a n t u ms y s t e m s w i t h ( 1 i f f e r e n td i m e n s i o n sa n ds i z e sc a nb e f a b r i c a t e d s ot h en o n l i n e a r o p t i c a l e f f e c t si nt h e1 0 wd i m e n s i o n a l s e m i c o n d u c t o rm a t e r i a l s s u c ha sq u a n t u m w e l ls q u a r t t u m w i r e sa n dq u a n t u md o t s b e c o m ea n i m p o r t a n tr e s e a r c hc o n t e n ti nn o n l i n e a ro p t i c a l f i e l d s i nt h ef i r s tc h a p t e ro ft h ed i s s e r t a t i o n ，t h er e s e a r c hb a c k g r o u n d ，t h e f u n d a m e n t a lc o n c e p t i o na n dt h em e t h o dh a v eb e e ni n t r g d u c e d ，a n dt h er e g e n l r e s e a r c ha e h i e v e m e n t so fn o n l i n e a r o p t i c s i nt h e1 0 wd i m e n s i o n a l s e m i c o n d u c t o rm a t e r i a l sh a v eb e e ns u m m a r i z e da l s o ， i nt h es e c o n dc h a p t e r ，u n d e re f f e c t i v e m a s sa p p r o x i m a t i o n ，w es 0 1 v et h e s c h r s d i n g e re q u a t i o n t op e tt h e e x p r e s s io n s o ft h ew a v ef u n c t i o na n d e i g e n e n e r g yo ft h ed o u b l eq u a n t u mw e l l s ( 1 ) q w s ) s y s t e m t h e nw ea d o p td i f f e r e n t v a lu e so ft h ep a r a m e t e ra n w it ht h a t t h ei rf is t - a n dt h ir d - o r d e rw a v e f u n c t i o n sh a v eb e e nf i g u r e do u t ，w ef i n dt h a tw it ht h ei n c r e a s i n go ft h e q 。 t h ea s y m m e t r yo ft h es y s t e ma l s oi n c r e a s e a n dw h e nai sl a r g ee n o u g h ，t h e d q w sw i l ib ea st h es a m ea st h er e c t a n 9 1 eq u a n t u mw e l l i nt h et h i r dc h a p t e r ，o p t ic a l r e c t i f i c a t i o n ( o r ) a n de l e c t r o o p t i e e f f e c t si nd o u b l eq u a n t u mw e l la r es t u d i e d f i r s t l y t h ea n a l y t i cf o r m u l a s f o ro ra n d e l e c t r o o p t i c e f f e c t sa r e d e r i r e db y u s i n g t h e c o m p a c t d e n s i t y m a t r i xa p p r o a c h a n di t e r a t i v em e t h o d t h e n n u m e r j c a l r e s u l t sa r ep r e s e n t e df o rt y p i c a lg m s a i g a a sd o u b l eq u a n t u mw e l i s ( d o w s ) t h er e s u l t ss h o wt h a tt h eo p t i c a lr e c t i f i c a t i o nc o e f f j c i e n ta n de l e c t r o o p t i c e f f e c t si n c r e a s ew it ht h ei n c r e a s eo fa f o rt h ea s y m m e t r yo ft h es y s t e r np l a y s a ni m p o r t a n tp a r ti ne v e no r d e rn o n li n e a ro p t i c s ，t h a ti st os a yt h e l a r g e r 丛塑壁竺生望苎 塑 t h ea s y m m e t r yo ft h es y s t e m ，t h es t r o n g e rt h es e c o n d o r d e rn o n l i n e a r i t i e s t h ea s y m m e t r yo fd q w sb e c o m e sl a r g ew i t h t h ei n c r e a s ei nt h ep a r a m e t e ra - b e t t e rr e s u l t sw i l lb eo b t a i n e dw h e nt h ep a r a m e t e r aa n dt h ei n c i d e n tp h o t o n f r e q u e n c ya r ea p p r o p r i a t e l ys e l e c t e d i nt h ef o u r t hc h a p t e r ，t h ee x p r e s s i o n so ft h ea b s o r p t i o nc o e f f i c i e n t a n dt h er e f r a c t i v ei n d e xc h a n g e s h a v eb e e nd e r i r e di nd q w s b yu s i n g t h e c o m p a c t - d e n s i t y m a t t i xa p p r o a c ha n di t e r a t i v em e t h o da s t h es a m ei nc h a p t e r t h i r d w ea ls ou s et h eg a a s a i g a a sd o u b l eq u a n t u mw e l l st of i n do u th o wt h e a b s o r p t i o ne o e f f i c i e n ta n dr e f r a c t i v e i n d e xc h a n g e s f i s t ，w eg i v eo u tt h e f i r s t a n dt h i r d o r d e ra b s o r p t i o nc o e f f i c i e n to ft h ed o u b l eq u a n t u mw e l l s w ef j n dt h a tt h ef i r s t o r d e ra b s o r p t i o nc o e f f i c i e n ti sd e c r e a s e do b v i o u sb y l h et h i r d - o r d e r s s ot og e tag o o dr e s u l to fa b s o r p t i o nc o e f f i c i e n ti nd o u b l e q u a n t u mw e l l s t h et h i r d o r d e rs h o u l db ec o d s i d e r a t e d t h e nw eg i v eo u tt h e r e l a t i o n s h i p o ft h e a b s o r p t i o n c o e f f i c i e n t w it ht h ei n c i d e n to p t i c a l i n t e n s i t y t h ea b s o r p t i o nc o e f f i c i e n td e c r e a s e sw i t ht h e i n c i d e n to p t i c a l i n t e n s i t yi n c r e a s i n g ，a n dt h e nt h es t r o n ga b s o r p t i o ns a t u r a t i o no c c u r s l a t e r w ea l s of i n dt h a tt h ea b s o r p t i o nc o e f f j c i e n ti n c r e a s ew i t ht h ew e l lp a r a m e t e r u s i n gt h es a m em e t h o d w es e et h a tt h e1 i n e m t r e f r a c t i y ei n d e xc h a n g e s d on o tr e l a t e dt ot h ei n c i d e n to p t i c a l i n t e n s i t y h o w e v e r ，t h e i n c i d e n t o p t i c a li n t e n s i t yh a s a s t r i k i n g i n f l u e n c eo i lt h et h i r d o r d e rn o n l i n e a r r e f r a c t i v ei n d e xc h a n g e s w h e nt h ei n c i d e n to p t i c a li n t e n s i t yi n c r e a s e s ，t h e t o t a lr e f r a c t i v ei n d e xc h a n g e sw i l lr e d u c e ，b u tw h e n i n c r e a s i n g ，t h et o t a l r e f r a c t i v ei n d e xc h a n g e sw i11d e c r e a s e i nt h el a s t c h a p t e r ，t h e d i s s e r t a t i o nh a v eb e e ns u m m a r i z e d ， m a j nc o n t e n t sa n dc o n c l u s i o n so ft h e a n ds e q u e n t i a lr e s e a r c hw o r ki ss p e c i f i e d k e y w o r d s ：d o u b l eq u a n t u mw e l l s ：o p t i c a lr e c t i f i c a t i o n ：o p t i c a la b s o r p t i o n r e f r a c t i v ei n d e xc h a n g e 广州大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指 导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引 用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰 写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体， 均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律 后果由本人承担。 学位论文作者签名：日期：年月日 广州大学学位论文版权使用授权书 本人授权广州大学有权保留并向国家有关部门或机构送 交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权 广州大学可以将学位诠文的全部或部分内容编入有关数据库 进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇 编学位论文。( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名： p 表9 睾f 日期：如e 厂年6 月日 导师签名：道精，墨 日期：p 。睥f 月占日 广珀大学硕学位论文 第一章 1 1 研究背景和目的 第一章绪论 非线性光学是激光出现后发展起来的一门介于基础与应用之间的崭新的学科。 它所研究的是光与物质的非线性相互作崩以及由此而导致的光波之间的非线性相 互作用。它的产生是由于外加光场与物质体系中的带电粒子相互作用的结果。因 为在强光波场的作用下，介质中的带电粒子的电荷分布将发生畸变，从而导致极化 强度不仅与光波场的线性项有关，而且与光波场的二次项乃至高次项有关，而产生 的非线性电极化场将辐射出各种与入射场频率不同的电磁辐射，从而产生各种各样 的非线性光学现象。 激光器问世以前，人们对于光学的认识主要限于线形光学，即光束在空间或介 质中的传播是相互独立的，几个光束可以通过光束的交叉区域继续独立传播而不受 其他光束的干扰；光束在传播过程中，由于衍射、折射和干涉等效应，光束的传播 方向会改变，空间分布也会有所变化，但光的频率不会在传播过程中改变；介质的 主要光学参数，如折射率、吸收系数等，都与入射光的强度无关，只是入射光的频 率和偏振方向的函数。这是传统的现象光学的基本图象，人们可以用它来解析所观 察到的大量的光学现象，似乎这就是光在介质中的传播及光于物质相互作用的基本 规律。 但随在】9 6 0 年诞生了世界上第一台激光器以后，光与物质的相互作用出现了 许多新的、用传统线形光学原理无法解析的现象。1 9 6 1 年夫琅肯( f r a n k e n ) 【2 1 将红 宝石晶体所产生的波长为6 9 4 3 n m 的激光束入射到石英晶体。按传统观点，出射的 光的波长应该也为6 9 4 3 n m ，但实验过程却发现两束出射光，一束是原来入射的红 宝石激光，其波长为6 9 4 3 a m ：而另一束是新产生的紫外光，其波长为3 4 7 2 n m ， 频率恰好为红宝石激光频率的两倍，从而确认了它是入射光的二次谐波，这就是国 际上首次发现的激光倍频效应实验。这个实验的完成，标志着对非线性光学性质进 行广泛的实验研究和理论研究的开始。f r a n k e n 的想法是很简单的，在低频波段的电 磁波的谐波产生已经知道很久了，光的谐波产生遵循同样的原理，因而也应能被观 广蠛大学颀i 学位论文 第一章 察到。但是，对十这样的实验来说，通常的光源实在是太弱了，一般要有一个大约 i k v c r a 的场才能在介质内感应起非线性响应，这相当于大约2 5 k w c m 2 的光束强度 l l 。因此，在观察光学谐波产生对，必须用激光束。随后，布洛姆伯根( n b l o e m b e r g e n ) f 3 及其同事们在1 9 6 2 年开展了关于光波混频的理论工作，揭示了光波在介质中非线 相互作用的原理，从而奠定了非线性光学的理论基础。从此，这一领域一直以惊人 的速度发展着，迄今方兴未艾。 非线性光学理论的创始人布洛姆伯根( n b 1 0 e m b e r g e n ) 1 3 曾给这门学科下了 一个定义：电极化强度或感应电流密度是外加电磁场的一个或几个电场振幅的二 次、三次幂函数，换言之，电极化率或电导率本身是场的一次或以上的幂函数。如 果我们只讨论电极化强度和电极化率，则上述定义可用所谓的本构方程表示： 卢= 岛z 1 萤+ c o z 2 丘丘+ z 3 施云+ t t ， ( 1 1 ) f _ = 式各项分别对应着线性效应、二阶非线性效应、三阶非线性效应，相应的z ( 1 ) 、 z “、z o 分别称为线性、二阶、三阶极化率，各项极化率的数值逐项下降几个数量 级。e 为总的光场。 可以认为，所有的介质基本上都具有非线性光学特性，即使在真空的情况下， 光子也能通过真空极化而相互作用，当然这种非线性效应是如此小，以至于我们完 全可以把它忽略。不同的介质对光场的非线性响应的差异很大。日常生活中，我们 通常把介质对普通光源的响应看作是线性的，换言之，介质的光学性质与入射光的 强度无关，即上述( 1 1 ) 式只取第一项。一般情况下，这已经是一个足够好的近 似。所谓的线性介质，也只是在外界扰动较弱时，它们的响应才看作是线性的。当 外加电场足够强时，介质的光学性质依赖于入射光的强度，这时光波与介质相互作 用，光波首先在介质内感应出非线性响应，然后介质再产生反作用时非线性地改变 传播的光波，结果导致了许多在线性光学中不曾有过的丰富多彩的效应，这就是非 线性光学效应。例如：极化强度的二阶项将引起光整流、二次谐波产生、光学的和 频与差频，以及光学参量振荡等效应；极化强度的三阶项将引起三次谐波产生、戏 光子吸收、四波混频、光束聚焦和受激散射等现象吼随着实验与理论研究的深入， 非线性极化所产生的这些独特的性质，儿乎在所有的科学领域中都获得了广泛的应 用。例如，非线性饱和吸收效应用于染料调q 开关、被动锁模、激光稳频和吸收光 广确大学硕士学位i z 2 - 第一章 谱学；双光子吸收i j 于超短脉冲测量、消除多h 勒加宽光谱技术以及红外光子计数 器：激光感应折射率变化用于信息存贮和制作双稳态元件：光学相位共轭技术用于 波前畸变的自动补偿和光学信息处理等l ”。此外，非线性光学对其它学科也有很大 的影响，促进了等离子体物理、声学、无线电物理学中对非线性波现象的研究。虽 近义深入到利用非线性光学现象研究固体表面，把非线性光学和表而物理结合了起 来【“。非线性光学也向其它学科进行渗透，如凝聚态物理、化学等学科。总之，非 线性光学的产生和发展，不仅给光学这门丫i 老的学科增添了新的活力，而且在未来 的科技世界中也将占有一席重要的位置。 当大多数的非线性光学现象和产生机理基本弄清楚后，人们的兴趣转向对荐种 材料的非线性光学性质的研究。从实际应用的角度出发，人们一直在寻找非线性光 学系数大、闽值功率低的优良非线性光学材料，尿素、磷酸钛氧钾、偏硼酸钡等晶 体早就受到了人们的关注，液晶是一种特殊的非线性光学介质，有机物制成高非线 性光学材料己成为现实。最近，人们的视线已经从传统的有机、无机和半导体材料 转向低维人造材料i5 。在过去的十几年中，人们对低维人造材料的光学和电学等物 理性质无论是理论研究还足实验探索方面都进行了大量的工作，并取得了很大的进 展。 自从1 9 7 0 年l e s a k i 和r t s u 开刨性的提出半导体超晶格的概念，1 9 7 3 年c h a n g 等人首次制造出超晶格以来，经历了三十多年，半导体超晶格和量子阱等半导体微 结构的研究已取得了令人瞩目的成就，其中1 9 8 0 年德国k ，v k l i t z i n g i 拘研究小鲴发 现了整数h a l l 效应，1 9 8 2 年崔琦i ”l 等人又意外地在a l 。g a l 一。a s g a a s 的异质结中发现 了分数h a l l 效应，这是物理学领域最重要的发现之一，他们也因此先后获得了1 9 8 5 年和1 9 9 8 年的诺贝尔奖。1 9 8 0 年后，由于微制造技术，如液相外延( l p e ) 、气相 外延( v p e ) 、金属有机化学气相沉积( m o c v d ) 以及分子束外延技术( m b e ) 等先进 的材料生长技术方法的出现和日臻发展，使得各种低维半导体量子器件( 如半导体 超晶格、量子阱、量子线和量子点等) 的毒8 造成为可能。因此，低维半导体材料中 非线性光学特性的研究逐渐成为研究的热点。 在先前的研究中人们发现：一方面各种不同的量子器件的非线性光学效应有很 大的区别，另一方面人们还发现哪怕是同一种量子器件，随着其材料、外形、尺寸 等各种因素的不同，其非线性光学效应也有很大的差别f 1 4 - 17 1 。半导体材料随着尺度 广她大学硕士学位论文 第一章 和维度的减小，体系的能带结构和光电等性质呈现出新的特点。特别是当半导体材 料的尺寸减小到纳米量级以后，它的物理性质变化特别明显l “】。尤其光学性质对量 子受限效应非常敏感撺 ，因为在半导体中传导电子的有效质量仅为自由电子的7 左右，同时半导体的介电常数很大，故其有效玻尔半径就较大；而当低维半导体的 结构尺寸接近或小于这个半径时，支配体系的是量子力学规律。因此这种低维半导 体材料不仅具有比体材料优越的光学性能，而且其光学性质可以通过选择半导体材 料、控制尺寸等手段来加以改变 2 0 - 2 2 】，这使得它们成为可实际应用于光电子学领 域、全光学领域的最有希望的材料之一【2 3 - 2 6 1 。在众多的研究手段中，光学过程与系 统的微观过程相联系，能揭示出系统的物理本质，而且对系统的破坏性甚少，实验 难度也相对较低，这也是低维半导体材料的光学性质引起人们浓厚兴趣的另一个原 因 2 2 9 1 。 对于低维半导体量子器件中的非线性光学效应的研究，如对于量子阱( 二维) 、 量子线( 一维) 、量子点( 零维) 等低维半导体材料的研究，人们根据参与跃迁能 级的情况，可分为两种：一种是研究价带到导带的带问跃迁( i n t e r b a n d t r a n s i t i o n s ) 引起的非线性光学性质；另一种是研究价带或导带内的子带间跃迁 ( i n t e r s u b b a n dt r a n s i t i o n s ) 呈现出的新奇特征，如图( 卜1 ) 所示。 圈( 卜1 ) ：半导体量子阱带闸和了带问光跃迁的永意图 f i g ( 1 1 ) ：i n t e r b a n dt r a n s i t i o n sa n di n t e r s u b b a n dt r a n s i t i o n s i ns e m i c o n d u c t o rq l l a n t u l nw e l1 对于带间跃迁，波长一般在可见到近红外波段，与集成光电子学有着密切的关 广 + l 大学碗士学位诡文 第章 系。对于带间跃迁的研究主要集中在新型近红外激光器、激子型的非线性光学效应、 量子受限s t a r k 效应、共振隧穿效应、光调制器、量子阱光折变效应、光学双稳器 件等方麻。但对于带问跃迁来说，由于禁带的存在，能级寿命一般为1 0 - 6 1 0 - 9 s 之间， 对观察高阶非线性过程是不利的：同时由于价带和导带载流子的有效质量符号相 反，很难实现共振增强作用。所以在这方而的研究相对较少一些 3 0 】。例如：r o s e n c h e r 以外加电场来破坏方形量子阱的结构对称性，利用