（无线电物理专业论文）强关联锰氧化物体系中有序相的竞争与量子相变行为研究.pdf

2 0 0 6 年上海大学博士学位论文摘要 摘要 强关联钙钛矿锰氧化物体系存在诸多奇异而有趣的物理现象和丰富而又复 杂的物理内涵，成为近年来物理学和信息材料物理领域十分活跃而又引人注目的 前沿研究领域。特别是浚类材料中所表现出的电荷自旋轨道和晶格自由度之间 存在的相互作用和竞争现象，和由此而诱发产生的绝缘一金属转变、有序化和相 分离等一系列新奇物理现象，向现代物理学和信息科学的传统概念提出了挑战， 从而给物理学家、材料科学家和信息科学家们提出了新的研究课题，诸多与此相 关的一些新现象的解释和新概念的提出，将导致以强关联物理学、自旋物理学和 自旋电子学等为代表的基础学科和未来信息技术的革命，使得强关联钙钛矿锰氧 化物体系的研究成为二十一世纪科学技术特别是凝聚态物理强关联电子系统的 主要研究热点之一。本论文工作以具有典型低温相分离特征的p r 掺杂锰氧化物 l a s 8 j h c a 3 m m n 0 3 体系和半掺杂的( l a ，e o o5 c a o5 m n 0 3 体系为具体研究对象，在 制备高质量单晶和多晶样品的基础上，采用磁场诱导技术，研究了低温相分离特 征与s t e p 型输运异常现象的关联、电荷自旋，轨道有序结构、磁场诱导产生的自 旋重定向载流子退局域化与可能的自旋轨道量子转变的本质，以及与电荷有序 和轨道有序等多种序参量之间的关联等等，本论文共分为六章，主要内容为： 第一章综述了近年来强关联钙钛矿锰氧化物物理与自旋电子学领域的研究 进展，重点就强关联钙钛矿锰氧化物的相分离问题、c m r 机理研究和自旋轨道 之间的强耦合作用导致存在于低温下的一些奇异物理现象，并就本文工作的研究 目的和出发点进行了概括性描述。 第二章主要介绍了实验样品的制备、样品质量表征、以及物性测量手段和基 本原理，主要包括电磁输运性质和比热性质测量等。 第三章研究了利用光学浮区法制各的p r s s c a 3 8 m n 0 3 单晶的结构、输运和磁 特性。发现在几个特斯拉的较低外磁场诱导下，体系在6 0k 以下出现的s t e p 型 电荷有序反铁磁一铁磁转变( c o a f m v m ) ，存在于4 2k 以下异常陡峭的磁化s t e p 变化行为，在场冷模式下发现了存在于p r 5 8 c a 3 ，8 m n 0 3 单晶中t = 2k 下的双重磁 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文摘要 化s t e p 跳跃现象。并使m n ”离子电子的轨道占据态随磁场发生改变，电子 的轨道有序态的变化导致胁日曲线上磁化s t e p 的产生以及与历史有关的磁化效 应。在关于这种多重磁化跳跃物理机制的理解上，结合理论分析，提出了自旋重 定向的概念和物理图像，以此为出发点，对这种转变跃迁随温度的变化给予了自 恰的解释，与相应的实验结果得到了很好的符合。这一研究结果在一定程度上突 破了此前诸多研究者基于两相共存的马氏体相变机制解释这类低温下s t e p 跳跃 行为的局限，对当今锰氧化物强关联物理中占主导地位的相分离机制和理论结果 提供了直接的实验证据。 第四章研究了l a 5 ，s x p r x c a 3 g m r l 0 3 体系输运和磁特性随p r 含量x 的变化，在 实验上发现了低温下异常的单重和三重不可逆电阻率陡峭下降同时伴随着单重 和三重磁化强度s t e p 跃变的出现，给出了体系在低温区域的磁相图，发现异常的 输运行为和相分离体系中的长程( 1 r ) c o a f m 相存在着密切的关联。研究了相分 离体系中s t e p 型输运异常与低温电阻最小现象之间的紧密关联特征。结果表明， 在低场下具有相分离体系中f m 团簇很容易沿外场方向排列，当增大外磁场时诱 导量子化的轨道相变行为出现，此时轨道的极化状态被改变同时伴随着载流子退 局域化和自旋重定向行为。为澄清磁化、输运特性和电阻最小现象之问的关联， 以及该类体系异常s t e p 型转变的物理机制，我们提出了相分离体系中共存团簇的 微观竞争机制和物理图像，提出这种s t e p 型的输运异常源于磁场诱导的单重或三 重的量子轨道转变，从而证明了低温下分别存在着电荷轨道和自旋轨道自由度 的耦合相互作用。该研究结果为电荷轨道一自旋耦合以及对该类复杂相分离体系 的深入认识和理解提供了较为详尽可靠的基础实验证据。 第五章研究了半掺杂( l a ，p 0 05 c a o5 m n 0 3 体系的磁特性，发现了存在于该体 系低温下的再入型自旋玻璃( r s g ) 转变行为。发现随温度降低在该体系中相继出 现p m - f m a f m r s g 多重的转变行为，且在低温区存在有团簇s g 和f m 团簇 的共存，表明了体系的基态存在多种复杂而丰富的磁相互作用之间的竞争现象， 证明半掺杂( l a ，p 0 0 5 c a o s m n 0 3 为一种典型的纳米尺度相分离体系。由于体系中 存在的f m 双交换和a f m 超交换相互作用的竞争失措和磁矩长程关联特征的破 坏，致使磁场诱导下难以产生s t e p 型的输运特性，证明纳米尺度相分离与亚微米 尺度相分离的本质区别表现在共存团簇之间的长程关联性，前者表现为自旋关联 n 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文 摘要 的交换作用产生的短程取向无规，从而抵制了外磁场的影响使得体系难以达到自 旋的有序排列和磁饱和；而后者主要表现为共存相之间的长程相互竞争和相互作 用，对体系的输运特性有着巨大的影响，而且这两类共存团簇之间可能存在的大 量不同长程关联相，是造成大量b a r k h a u s e n 1 i k e 小的磁化s t e p 现象出现的主要 原因。 最后，在第六章中对本论文工作给予了总结和展望，指出可以利用a 位高 度有序的r b a m n 2 0 6 ( r 为l a 、y 、p r 、s m 等) 体系在很高温度即表现出典型的 c o a f m 和f m 两相共存的特征，拓展s t e p 型输运行为研究的范围。将磁场诱导 产生输运s t e p 与自旋轨道电荷及温度影响自旋轨道波动的机制的研究向室温 过渡，期待能够给出相分离体系各有序相之间的竞争机制与动力学微观图象以及 该过程中自旋轨道结构的具体存在状态。 关键词：磁化输运s t e p 型跃变，自旋重定向，载流子退局域化，轨道量子相变 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文摘要 a b s t r a c t t h es t u d yo ft h em a n g a n i t e s ，w i d e l yk n o w nb e l o n g i n gt os t r o n g l yc o r r e l a t e d e l e c t r o ns y s t e m s ，t h a te x i s tm a n yn o v e la n di n t e r e s t i n gp h y s i c a lp h e n o m e n aa n d c o m p l e xp h y s i c a lm e c h a n i s mi sa m o n gt h ea c t i v ea n da t t r a c t i v ea r e a so fr e s e a r c h w i t h i nt h ea r e ao fp h y s i c sa n di n f o r m a t i o nm a t e r i a lp h y s i c s s i g n i f i c a n t l y , t h es t r o n g c o u p l i n ga n dc o m p e t i t i o na m o n gt h es p i n ，c h a r g e ，o r b i t a l ，a n dl a t t i c ed e g r e e so f f r e e d o mi nt h e s es y s t e m sc a ni n d u c eaw i d ev a r i e t yo fn e w l yn o v e lp h e n o m e n as u c h a si n s u l a t o r - m e t a lt r a n s i t i o n ，o r d e r i n g sa n dp h a s es e p a r a t i o ne t c a l lt h e s ec h a l l e n g e t h et r a d i t i o n a lu n d e r s t a n d i n go fp h y s i c sa n di n f o r m a t i o ns c i e n c ea n dw i l lp r o v i d e n e w l ys u b j e c tf o rt h ep h y s i c i s t ，m a t e r i a ls c i e n t i s ta n di n f o r m a t i o ns c i e n t i s t al o to f r e l a t e dn e w p h y s i c a lp h e n o m e n aa n dc o n c e p t sh a v eb e e nb r o u g h tf o r w a r d ，w h i c hw i l l a r o u s ear e v o l u t i o no fs o m eb a s i cs u b j e c t s ( s u c ha ss t r o n g l yc o r r e l a t e ds y s t e m s ， s p i n e l e c t r o n i c sp h y s i c s ) a n dt h ei n f o r m a t i o nt e c h n o l o g yi nt h ef u t u r e t h i sp r o b a b l y m a k e ss t r o n g l yc o r r e l a t e dm a n g a n i t e st h eo n eo f t h eh o t s p o t si nt h ef i e l do f c o n d e n s e d m a t t e rp h y s i c si nt h e2 1 s tc e n t u r y i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，b a s e do nt h ep r e p a r a t i o no f h i g hq u a l i t ys i n g l ec r y s t a la n dp o l y c r y s t a l l i n es a m p l e s ，t h et y p i c a lp h a s e - s e p a r a t e d l a s 8 q p r x c a 3 s m n 0 3a n dh a l fd o p e d ( l a ，p r ) 0s c a o5 m n 0 3s y s t e m sw e r ei n v e s t i g a t e di n m a g n e t i cf i e l d s t h ec o r r e l a t i o nb e t w e e nl o wt e m p e r a t u r ep h a s es e p a r a t i o na n dn o v e l s t e p l i k et r a n s p o r t ，a n dt h ec o r r e l a t i o na m o n go r d e r i n gp a r a m e t e r ss u c ha sc h a r g e o r d e r i n ga n do r b i t a lo r d e r i n ge t c w e r es t u d i e dm e a n w h i l e ，t h ec h a r g e s p i n o r b i t a l o r d e r i n gs t r u c t u r e ，t h e m e c h a n i s mo fm a g n e t i ci n d u c e ds p i nr e o r i e n t a t i o n c a r r i e r d e l o c a l i z a t i o n ，a n dt h ep o s s i b l eq u a n t u ms p i n o r b i t a lt r a n s i t i o nw e r es t u d i e di nt h e s e s y s t e m s t h ec o n t e n to ft h ed i s s e r t a t i o na r ed i v i d e di n t os i xc h a p t e r sa n dm a i nr e s u l t s a r es u m m a r i z e da sf o l l o w s t h ef i r s t c h a p t e rd e s c r i b e st h ec o n t e n t s t a t u sa n dp r o g r e s so ft h es t u d i e s c o n c e r n i n gt h es t r o n g l yc o r r e l a t e dm a n g a n i t e sa n dc o r r e l a t i v es p i ne l e c t r o n i cp h y s i c s ， s t r e s s i n go nt h ep h a s es e p a r a t i o ni nt h em a n a n i t e s ，t h em e c h a n i s mo ft h ec o l o s s a l 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文 摘要 m a g n e t o r e s i s t a n c ee f f e c t ，a n daw i d ev a r i e t yo fn e w l yn o v e lp h e n o m e n aa t l o w t e m p e r a t u r e sd u et ot h es t r o n gc o u p l i n go fs p i n o r b i t a la n dc h a r g e o r b i t a l m e a n w h i l e ， t h ea i m sa n dm o t i v a t i o n so f t h ep r e s e n tw o r kw e r es y n o p t i c a l l yg i v e n t h es e c o n d c h a p t e rg i v e s t h e p r e p a r a t i o n o fs a m p l e s ，t h es t r u c t u r a l c h a r a c t e r i z a t i o no ft h es a m p l e ，a sw e l la st h em e a s u r e m e n tt e c h n o l o g ya n db a s i c p r i n c i p l e s m a i nm e a s u r e m e n t si n c l u d ee l e c t r i c a la n dm a g n e t i cp r o p e r t i e sa n dt h eh e a l c a p a c i t ym e a s u r e m e n t t h et h i r dc h a p t e rd i s p l a y st h es t r u c t u r a l ，m a g n e t i ca n dt r a n s p o r tp r o p e r t i e so f p r s g c a 3 8 m n 0 3s i n g l ec r y s t a l ，w h i c h w a s s u c c e s s f u l l yg r o w nb y t h e o p t i c a l f l o a t i n g z o n em e t h o d o n es t e p l i k ec h a r g eo r d e r e da n t i f e r r o m a g n e t i c - f e r r o m a g n e t i c ( c o a f m f m ) t r a n s i t i o nw a so b s e r v e da tt h et e m p e r a t u r e sb e l o w6 0km a dt h e a p p l i e dm a g n e t i cf i e l do faf e w t e s l a s u c has t e pi nt h em - hc u r v eb e c a m eu l t r a s h a r p a tt h et e m p e r a t u r e sb e l o w4 2k t w o - s h a r p s t e pt r a n s i t i o na p p e a r e di nt h ed i f f e r e n t f i e l d - c o o l e d ( f c ) c o n d i t i o n sa t ag i v e nl o wt e m p e r a t u r e ( 2 0k ) t h e s er e s u l t s i n d i c a t e dt h a tm a g n e t i cf i e l dc a ni n d u c ec h a n g i n go fo r b i t a lo c c u p a n c yo ft h e e g e l e c t r o ni nm n 3 + w i t ht h em a g n e t i cf i l e d a n dt h e nt h i so r b i t a lo c c u p a n c yo fe g e l e c t r o nc a u s e st h eo c c u r r e n c eo ft h em - hs t e pa n dt h eh i s t o r y d e p e n d e n t m a g n e t i z a t i o ne f f e c t a c c o r d i n gt ot h em o d e lo fs p i na n do r b i t a lc o u p l i n g ，t h es t e p s s h o u l db et h er e s u l to fs p i nr e o r i e n t a t i o nu n d e rt h em a g n e t i cf i e l d s m e a n w h i l e ，t h e p h y s i c a lp i c t u r ew a sp r o v i d e d b a s e do nt h e s e ，t h ec h a n g eo fs t e p l i k et r a n s i t i o nw i t h t e m p e r a t u r ew a se x p l a i n e dc o m p l e t e l y t h e s er e s u l t sb r e a kt h r o u g ht os o m ee x t e n tt h e c i r c u m s c r i b i n go fm a r t e n s i t i cm o d e lb a s e do np h a s ec o e x i s t e n c ea n dt h e yc o n t r i b u t e t od i r e c t l ys u p p o r tt h ep h a s es e p a r a t i o ns c e n a r i ot h a ti so n eo ft h el e a d i n gt h e o r i e st o e x p l a i nt h ep h y s i c so f m a n g a n i t e s t h ef o u r t hc h a p t e ri s m a i n l ya b o u tt h es t u d yo ft r a n s p o r ta n dm a g n e t i c c h a r a c t e r i s t i co fp h a s e s e p a r a t e d ( p s ) l a 5 8 _ x p r x c a 3 s m n 0 3 ( f o o 加6 2 5 ) m a n g a n i t e s n o v e ls i n g l ea n dt r i p l e xi r r e v e r s i b l er e s i s t i v i t ys h a r pd r o pa c c o m p a n y i n gw i t ht h e s i n g l ea n dt r i p l e xm a g n e t i z a t i o ns t e p w e r e o b s e r v e da tl o wt e m p e r a t u r e s t h e r e s u l t i n gp h a s ed i a g r a mi n d i c a t e st h ec o r r e l a t i o no fn o v e lt r a n s p o r tj u m pa n dt h e1 - 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s p i ni nt h ec o m p l i c a t e dp h a s e - s e p a r a t e ds y s t e m s t h ef i f t h s c h a p t e r s t u d y t h e m a g n e t i cp r o p e r t i e s o fh a l f d o p e d ( l a ，p r ) o5 c a 05 m n 0 3m a n g a n i t e s t h er e e n t r a n ts p i ng l a s sb e h a v i o rw a so b s e r v e da t l o wt e m p e r a t u r e s t h ed i s t i n c t i v ef e a t u r ei st h a tt h er s gs t a t eu n d e r g o e ss e q u e n t i n m u l t i p l em a g n e t i c t r a n s i t i o n so fp a r a m a g n e t i c ( p m ) 一f e r r o m a g n e t i c ( f m ) 一 a n t i f e r r o m a g n e t i c ( a f m ) 一r e e n t r a n ts p i ng l a s s 限s g ) t r a n s i t i o n s m e a n w h i l e ，t h e p r e s e n te x p e r i m e n t a ld a t ae s t a b l i s h e st h ec o e x i s t e n c eo ff mc l u s t e r sa n ds p i ng l a s s c l u s t e r s ，w h i c hi n d i c a t e s t h ec o m p l e xc o m p e t i n gi n t e r a c t i o n sa n di sat y p i c a l m i c r o s c o p i cp h a s e s e p a r a t e ds y s t e m d u et ot h ef r u s t r a t i o nc a u s e db yt h ec o m p e t i t i o n b e t w e e nf m ( d o u b l ee x c h a n g e ) a n da f m ( s u p e r - e x c h a n g e ) i n t e r a c t i o n sa n dt h e d e s t r u c t i o no fl o n gr a n g ec o r r e a l a t i o n ，t h e r ed i d n ta p p e a ra n ys t e p - l i k et r a n s p o r tf o r t h e s y s t e m i n m a g n e t i cf i e l d s p r o b a b l y ，t h ed i f f e r e n c e o fn a n o s c o p i ca n d s u b m i c r o m e t e rs c a l ep h a s es e p a r a t i o ni sw i t ho rw i t h o u tt h el o n gr a n g ec o r r e l a t i o n t h ef o r m e ri sr e l a t e dt ot h ed i s o r d e ro fs h o r tr a n g es p i no r i e n t a t i o nd u et oe x h a n g e i n t e r a c t i o n ，w h i c hc a nr e s i s ta p p l i e dm a g n e t i cf i e l d sa n dm a k ei th a r dt ob ec o m p l e t e s p i no r d e r i n g w h e r e a s ，t h el a t t e rr e f l e c t st h el o n gr a n g ec o m p e t i n ga n di n t e r a c t i o n s h o w i n ga ni m p o r t a n te f f e c to nt h et r a n s p o r tp r o p e r t i e so fs y s t e m s t h e r ep o s s i b l y e x i s tav a r i e t yo fc o l l e c t i v ee f f e c t so fp h a s e sb e t w e e nt h et w ot y p e so fp h a s e v i 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文 摘要 s e p a r a t i o n ，p r o d u c i n gas e r i e so f b a r k h a u s e n - l i k es m a l lm a g n e t i z a t i o ns t e p s i nt h es i x t hc h a p t e r ，as u m m a r i z a t i o no ft h ep r e s e n tw o r kw a sg i v e n ，a l t o g e t h e r w i t ht h ee x p e c t m i o n so ft h ef u r t h e rw o r k d u et ot h et y p i c a lp h a s es e p a r a t i o n c h a r a c t e r i s t i ca p p e a r i n ga th i g h e rt e m p e r a t u r ei na s i t e o r d e r e dr b a m n 2 0 6 ( ri sl a 、 y 、p r 、s m ) s y s t e m s ，o n e c a r ll o o ki n t ot h es t u d yo ft r a n s p o r ts t e pb e h a v i o ra n dc a n s t u d yt h em a g n e t i c f i e l di n d u c e dt r a n s p o r ts t e pc h a r a c t e r i s t i ca n dt h ec o u p l i n g f l u c t u a t i o no fs p i n o r b i t a li naw i d et e m p e r a t u r er a n g e ，e v e nt ot e m p e r a t u r e t h e s e r e s u l t sw i l lb ee x p e c t e dt op r o v i d et h ec o m p e t i n gm e c h a n i s ma m o n ga l lt h e s e o r d e r i n g s ，t h ed y n a m i c a lp i c t u r e ，a n dt h ec o n c r e t es p i n o r b i t a ls t r u c t u r ei nt h ep r o c e s s k e y w o r d s ：m a g n e t i z a t i o n t r a n s p o r ts t e p - l i k et r a n s i t i o n ，s p i nr e o r i e n t a t i o n , c a r r i e r d e l o c a l i z a t i o n ，o r b i t a lq u a n t u m t r a n s i t i o n 原创性声明 本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。 除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发 表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的 任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 签名：垄丝蠢日期塑遂：i 二占 本论文使用授权说明 本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，b 口： 学校有权保留及送交论文复印，允许论文被查阅和借阅；学校可以 公布论文的全部或部分内容。 ( 保密的论文在解密后应遵守此规定) 签名：鲎煎鱼导师签名： j 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文第一章综述 1 1 引言 第一章综述 钙钛矿锰氧化物体系存在诸多奇异而有趣的物理现象和丰富而又复杂的物 理内涵，十余年来，无论是关于它的实验现象的观察，还是c m r 机理的理论解 释方面，人们进行了大量的研究工作，特别是该材料中所表现出的近1 0 0 的自 旋极化率和强的铁磁序及其与电输运特性之间的紧密关联等现象，为该类材料的 未来应用开拓了极其诱人的前景；另一方面，由于在浚类材料中电荷一自旋轨道 一品格自由度之间存在强的相互作用，从而诱发产生绝缘金属转变、有序化和相 分离等一系列新奇现象，成为近年来物理学特别是凝聚态物理研究中十分活跃而 又引人注目的前沿领域，给物理学家提出了新的研究课题，将导致与凝聚态物理 紧密相关的自旋电子学、轨道电子学、强关联电子学等全新概念的产生，并向其 它学科移植和渗透，成为二十一世纪科学技术特别是凝聚态物理强关联电子系统 的主要研究热点之一。 锰氧化物体系的典型特征主要表现在输运和磁特性之间的紧密关联性方面。 在顺磁和反铁磁情况下，该类体系表现为典型的绝缘体特性；而对铁磁相而言， 由于双交换作用表现为电荷载流子的巡游特征，当体系阳离子半径相对于晶格畸 变保持合适的话，这种铁磁性将增加体系的金属性输运特性。在一定条件下，该 类体系中会出现电荷有序反铁磁 h ( c o a f m ) 与铁磁相( f m ) 的共存。而且，这些 共存的不同电子相对外场都十分敏感，从而展示出丰富多彩的物理现象。迄今为 止，就这一强关联体系物理机制研究方面，人们已经达成了不少共识，诸如多个 电子相的共存和竞争问题、j t 畸变、逾渗作用与马氏体相变问题等等。其基本 认识是体系中具有关联性的基态表现为材料内部各种相互作用和有序性之间相 互竞争而又相互统一。其物理机制与体系内部的白旋、电荷、轨道以及品格自由 度之间存在着相当复杂的关联和相互影响 1 3 。在这一研究中，1 9 9 9 年，u e h a r a 等人在l a c a m n o 体系中发现存在有亚微米尺度的c o a f m 和铁磁f m 团簇的共 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文第一章综述 存现象 4 4 ，在l a ( c a ，s r ) m n o 和p r c a m n o 体系又发现存在有所谓的相分离和渗 透竞争等现象 5 _ 8 。诸如多重相分离、电子隧穿与自旋g l 道有序、电荷有序和 电荷和轨道自由度之问的关联和竞争等可能对c m r 的物理本质起着至关重要的 作用。从这个意义上，似乎关于浚体系的物理框架已经建立。然而，新近的一些 研究表明，早期较为成熟的双交换机制、j - t 畸变、逾渗效应等并非能解释在该 体系中物理现象的全部，特别是近年来一些全新现象的发现，如h a r d y 和x i a o 等人发现在外磁场诱导下，l a c a m n o 体系存在有多重电子态，并提出将这种多 重电子态的出现归因于体系中反铁磁耦合的一维“之”字型电荷有序铁磁链受外 磁场影响所发生的磁结构变化f 9 1 2 ；中科院物理所的王志宏等人电曾在f e 替 代的钙钛矿锰氧化物中发现过在远低于所谓自旋冻结温度以下存在的分步磁化 现象 1 3 。另外，从对本实验室利用光学浮区法生长的( l a i - y p r y ) c a x m n 0 3 单晶的 研究也表明，仅从上述的渗透竞争和马氏体相变等模型并不能解释这种多重磁化 输运行为的全部【1 4 1 6 ，在这一体系低温下所表现出的包括多重磁化输运在内 的很多有趣物理现象，有可能反映了存在于体系中的某种自旋重定向行为和自旋 轨道的量子相变特征( 被a p l 审稿人称为：其完美的实验结果和创新性的解释 及时并有力地支持了当今锰氧化物强关联物理中占主导地位的相分离理论 1 4 】) 。p c m o 体系存在着自旋波刚度常数不连续变化行为也从一个重要的方面 证实了微观自旋相互作用在该体系中的主导作用【1 7 1 。基于相分离锰氧化物体 系自旋轨道有序、电荷有序等极其复杂和丰富多彩的物理现象和各种电子相， 并伴生磁性、输运特性等物理性质的巨大变化，对它们的研究涉及到自旋轨道 极化、自旋积累及弛豫、自旋一电荷一轨道耦合和条纹相等一系列量子相干效应， 使得这些复杂体系的复杂现象给物理学提出了新的挑战，在一定时期内仍将是凝 聚态物理研究领域的重要课题。同时可以看到，关于相分离锰氧化物体系微观相 互作用的图像尚缺少有利的实验证据，关于自旋、电荷和轨道自由度之间的相互 关联机制在物理学家中也远未达成共识。也就是况，在锰氧化物c m r 体系物理 机制的研究方面，在相分离c m r 体系与磁化输运s t e p 现象相关的诸多悬而未决 的问题亟待澄清。 2 0 0 6 年上海大学博士学位论文 第一章综述 1 2 强关联锰氧化物体系的基态物理性质 关于强关联锰氧化物的研究起始于上世纪五十年代。19 5 0 年v a ns a n t e n 和 j o n k e r 报导了他们关于l a m n 0 3 - c a m n 0 3 ，l a m n 0 3 一s r m n 0 3 ，和l a m n 0 3 b a m n 0 3 中存在铁磁性的研究结果 18 ，并发现铁磁性与金属导电性之间存在着相互关 联。v o l g e r 1 9 】首次测量了l a os s r o2 m n 0 3 多晶样品的磁电阻并观察到外加磁场 0 3t 时约l o f 1 9 负磁电阻效应。与此同时，z e n e r 等人 2 0 的理论工作指出铁 磁金属相是由所谓“双交换”作用引起的，在这个方面似乎实验和理论工作都已经 很完备，致使以后很长一段时间内对锰氧化物的研究进入低潮。自从j i n 等 2 1 在l a o6 7 c a o3 3 m n 0 3 薄膜样品中发现低温下可达1 2 7 0 0 0 的庞磁电阻效应以后， 锰氧化物体系才真正引起物理学家和材料学家广泛关注并开展了深入研究。该体 系中所表现出的c m r 效应、电荷有序、a f m f m ( m i ) 转变和铁磁有序等， 无不引起物理学家的极大关注和兴趣。早期的实验和理论研究主要集中在具有较 高居里转变温度的x = 0 _ 3 掺杂量附近 2 2 ，2 3 。最近大部分的研究则转向x 0 5 的区域，因为在这些区域存在着诸如铁磁、反铁磁、电荷有序等等之间 的复杂竞争和丰富有趣的物理现象。在c m r 机制方面，众多研究业已发现，早 期较为成功的双交换机制虽然能够成功的解释锰氧化物的铁磁金属行为，但对体 系所表现出的高温顺磁相、电荷轨道有序相、铁磁绝缘相以及它们对外磁场的 响应则存在着“先天不足”。锰