（计算数学专业论文）周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究.pdf

摘要 超强超短激光与物质的相互作用的研究是国际重要的前沿研究领域。超强 超短激光与物质的相互作用产生若干奇特的物理现象。在理论研究方面随着激 光强度的不断提高，非线性效应不断增强，使得传统的微扰理论束手无策，新的 非微扰理论应运而生；在技术方面，随着超短激光脉冲技术的不断发展，已经能 够产生高强度的少周期和亚周期超短脉冲，这种周期量级超短激光脉冲失去了 波动所特有的周期性特征，从而导致一系列全新的物理现象与规律，开创了极 端非线性相互作用的最前沿，受到了广泛的关注。 在少周期和亚周期的尺度下，现有的近似方法存在缺陷，因此研究高精度、 无数值色散，高效率、数值稳定的数值计算方法就显得非常重要且必要，本文 重点探索建立适用的数值计算方法，并在数值模拟的基础上，研究空心波导中 高次谐波，软x 射线及单阿秒脉冲产生，多能级介质中少周期激光脉冲的传输 特性，亚周期脉冲与二能级系统的相互作用的动力学过程，以及多能级量子系 统的相干控制和选态激发等问题。取得的主要创新成果有： 1 研究了m a x w e l l s c h r s n g e r 耦合方程组的数值解法，首次模拟较高压强 下不同的惰性气体在周期性波导中高次谐波的产生，得到了效率增强、级次延 伸的高次谐波谱，同时谐波的转换效率也提高了至少两个量级；并讨论不同调 制周期对谐波的影响。在此基础上我们研究了线性啁啾调制波导中单阿秒脉冲 的产生，并找到了有利于产生单阿秒软x 一射线脉冲的方法。结果表明线性啁啾 光纤改善了频率截止区域高次谐波的相位匹配状况，截止频率附近的谐波得到 了不同程度的相位匹配，并且聚合成一个很宽的连续带，实现了单阿秒脉冲， 并使脉冲的能量提高了1 0 0 倍以上。我们分别在h e 气和a r 气中得到了波长短 至4 6 6 册t 和8 6 9 佗m 、脉宽仅为2 5 5 a 8 和2 7 9 a 8 的单阿秒脉冲。可见合理选择 啁啾参数，完全有可能产生脉宽更短的波长可至“水窗”波段的单阿秒脉冲。 2 利用移动窗口技术构造了一套求解m a x w e l l - b l o c h 耦合方程组的高阶时 域有限差分( f d t d ) 方法，该方法适用于模拟周期、亚周期量级激光脉冲在各 种介质中的传输过程，具有无数值色散、数值稳定、精度高、效率高等特点。并 且在此基础上模拟了开放二能级介质中周期量级椭圆偏振激光脉冲的传输，发 现了一些新的物理现象和效应，脉冲在传输过程中发生分裂的规律以及电离效 i l 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 应对脉冲传输的影响等。 3 研究了亚周期脉冲与二能级系统相互作用的动力学特性。我们发现，亚 周期脉冲的载波频率会发生蓝移，蓝移的程度随脉冲包络所包含的周期数呈反 向变化，当包含的周期数超过二时，频率的蓝移现象基本上消失，对于四分之一 周期脉冲，其载波频率翻了一倍。其次，模拟结果表明，载波相位在亚周期脉冲 与二能级系统相互作用的过程中扮演重要角色。我们还分别用解析方法和数值 模拟证明了旋波近似在这样的尺度下是完全失效的。 4 改进了遗传算法，提高了处理多变量优化问题的收敛速度。首次利用改 进的遗传算法实现了多能级量子系统中完全布居转移和选态激发，分别研究了 脉冲强度、延迟时间、啁啾率和失谐量等因素与完全布居转移和选态激发的关 系，并发现了一些实现完全布居转移和选态激发的必要条件。在理论模拟的基 础上还开发了试验环境中实现选态激发的自动控制软件。 关键词：相干控制、少周期脉冲、亚周期脉冲、高次谐波、阿秒软x - 射线脉冲、 调制光纤、线性啁啾光纤、高阶移动窗口f d t d 方法、遗传算法、完全布居转移 a b s t r a c t t h ei n t e r a c t i o no fh i g h - i n t e n s e f e w - c y c l el a s e rp u l s e sw i t hm a t t e ri so n eo f t h em o s ti m p o r t a n tf r o n t i e r si nm o d e r np h y s i c s t h e o r e t i c a l l y ，t h e r ei st h eb r e a k - d o w nf o rt h et r a d i t i o n a lp e r t u r b a t i v et h e o r i e s ，a n dn e w n o n - p e r t u r b a t i v et h e o r i e s h a v eb e e ne m e r g e d t e c h n i c a l l y ，t h er e c e n td e v e l o p m e n t si nl a s e rt e c h n o l o g yh a v e m a d ei tp o s s i b l et op r o d u c eh i g h i n t e n s el a s e rp u l s e sw i t hf e wo p t i c a lc y c l e s ，a n d i tl a c k st h el 。s s e s c eo fw a v e as e r i e so fu e wp h y s i c a lp h e n o m e n ao p e nu pt h e n e w e s tf r o n t i e ro ft h ee x t r e m e l yn o n l i n e a ri n t e r a c t i o n s ，a n dm u c ha t t e n t i o nh a s b e e nf o c u s e do n f o rf e wo rs u b - c y c l el a s e rp u l s e s ，t h et r a d i t i o n a la p p r o x i m a t i o na n dc a l c u l 舡 t i o nm e t h o d sf o rt h ec a s eo fm a n y - c y c l ep u l s e sa r ea l m o s tb r e a k d o w n ，a n dw h a t 8 m o r et h ea n a l y t i c a ls o l u t i o ni si m p o s s i b l e s o ，i ti sn e c e s s a r yt oe s t a b u s ha l le f f i - c i e n ta n ds t e a d yn u m e r i c a lc a l c u l a t i o nm e t h o dw i t hh i g ha c c u r a c ya n dn u m e r i c a l d i s p e r s i o nf r e e i nt h i st h e s i s ，w ea r ef o c u s e do nt h ec o n s t r u c t i o no fp r a c t i c a ln u m e r i c a lc a l c u l a t i o nm e t h o df o rf e wa n ds u b - c y c l el a s e rp u l s e s h i g h - h a r m o n i c g e n e r a t i o na n da t t o s e c o n ds o f tx - r a yp u l s ei nt h eh o l l o wf i b e r ，t h ep r o p a g a t i o n p r o p e r t i e so ff e w - c y c l el a s e rp u l s e si nm u l t i l e v e ls y s t e m s ，t h ed y n a m i c so fs u b - c y c l el a s e rp u l s e si nt h et w o - l e v e ls y s t e m s ，a n dt h eo p t i m a lc o h e r e n tc o n t r o li n m u l t i l e v e ls y s t e m sa r ei n v e s t i g a t e d t h i st h e s i si n c l u d e st h ef o l l o w i n gi n n o v a t i v e r e s u l t s ： 1 h i g hh a r m o n i cg e n e r a t i o nf r o ma ra n dh e a t o mb yf e w - c y c l el a s e rp u l s e i nt h ep e r i o d i ca n dc h i r p e dh o l l o wf i b e r si si n v e s t i g a t e dt h e o r e t i c a l l yb ys e l f - c o n s i s t e n tm o d e l b a s e do ne n h a n c e dh i g hh a r m o n i c si nt h ep e r i o d i ch o l l o w f i b e r ，ac h i r p e dh o l l o wf i b e ri sp r o p o s e dt oi m p r o v eq u a s i - p h a s em a t c h i n gf o rt h e g e n e r a t e dh a r m o n i c sn e a rt h ec u t o f f t h er e s u l t ss h o wt h a tt h ee x t e n d e da n d e n h a n c e dh a r m o n i c sn e a tt h ec u t o f fa r ew e l lp h a b e - m a t c h e d a n das i n g l ex - r a y p u l s ew i t ht h ed u r a t i o no f2 7 9a t t o s e c o n da n dw a v e l e n g t ho f8 6 9 凡mi na rg a s 。 a n d2 5 5a t t o s e c o n da n dw a v e l e n g t ho f4 6 6 ，i 竹甚i nh eg a sc a nb ea c h i e v e db yf r e - q u e n c ys y n t h e s i z i n go fh i g hh a r m o n i c si nt h ew e l l - s e l e c t e dc u t o f fb a n d w i d t h t h e 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 r e s u l t ss h o wt h a ti ti sp o t e n t i a lc a n d i d a t et og e n e r a t ei n t e n s ei s o l a t e da t t o s e c o n d p u l s ei nt h e w a t e rw i n d o v ，s p e c t r u mb yt h i st e c h n i q u e 2 ah i g h - o r d e ra n dw i t h o u tn u m e r i c a ld i s p e r s i o nf d t dm e t h o dw a se 8 - - t a b l i s h e db ym o v i n gw i n d o wt e c h n i q u e ，a n di ti ss t e a d ya n de f f i c i e n t f o rf e w a n ds u b - c y c l el a s e rp u l s e s t h ei n f l u e n c e so fi o n i z a t i o no nt h ep r o p a g a t i o na n d s p e c t r u mo faf e w - c y c l ec i r c u l a r l y ( e l l i p t i c a l l y 、p o l a r i z e dl a s e rp u l s ei na no p e n t w o - l e v e lm e d i u m ( t w o l e v e lp l u sc o n t i n u u mm o d e lo fm u l t i p h o t o ni o n i z a t i o n ) w a si n v e s t i g a t e db a s e do nf d t dm e t h o d h e r e ，t h ep r o p a g a t i o nd y n a m i c so fa n a r b i t r a r ye u i p t i c a u yp o l a r i z e dl a s e rp u l s em a yb o i ld o w nt ot h a to far i g h ta n d l e f tc i r c u l a r l yp o l a r i z e dl a s e rp u l s e w h e nt h el a s e ri n t e n s i t yi sh i g he n o u g ht o c a u s ei o n i z a t i o n ，i t sp r o p a g a t i o nb e h a v i o ra n dc o r r e s p o n d i n gp r o p e r t yi sd i f f e r e n t f r o mt h ec l o s e dm o d e l ，a n di t i sd i f f e r e n tf o rt h ed i f f e r e n tp u l s ed u r a t i o n 3 t h ed y n a m i e sf o rt h ei n t e r a c t i o no fa s u b - c y c l el a s e rp u l s ea n dat w o - l e v e ls y s t e mw a si n v e s t i g a t e d t h er e s u l t si n d i c a t et h a tt h e r ei ss i g n i f i c a n tb l u e s h i f ti nt h ec a r r i e rf r e q u e n c yo fa s u b - c y c l el a s e rp u l s e ，a n dt h ef e w e rc y c l el a s e r p u l s e sr e s u l ti nm o r eb l u es h i f t t h ec a r r i e re n v e l o p ep h a s eh a sa ni m p o r t a n t r o l ei nt h ed y n a m i e sf o rt h ei n t e r a c t i o no ft h es u b - c y c l el a s e rp u l s ea n dt h et w o - l e v e ls y s t e m s ，a n dr w aa p p e a r si n v a l i df o rt h es u b - c y c l el a s e rp u l s eb a s e do n a n a l y t i c a la n dn u m e r i c a la n a l y s i s 4 i no r d e rt oi m p r o v et h ec o n v e r g e n c eo fg e n e t i ca l g o r i t h m sf o rm u l t i v a r i a b l ep r o b l e m s ，as e a r c hr e g i o nr e t r a c t i o nm e t h o dh a sb e e ni n t r o d u c e d t h e p o p u l a t i o nt r a n s f e ri nt h r e e - l e v e l 人s y s t e mi ss i m u l a t e dn u m e r i c a l l ya n do p t i - m i z e di nt h i sp a p e r a l m o s tc o m p l e t ep o p u l a t i o nt r a n s f e rf r o m1 1 ) t o1 3 ) i s a c h i e v e db yg e n e t i ca l g o r i t h mw h i l et h ep o p u l a t i o ni ns t a t e1 2 ) r e a c h e dm i n i - m u mo v e rt h ee n t i r ee v o l u t i o na tt h es a m et i m e t h er e s u l t si ss h o w nt h a tt h e o p t i m a lp u l s es e q u e n c ei st h ew e l l - k n o w ns t i m u l a t e dr a m a na d i a b a t i cp a s s a g e ( s t i r a p ) s c h e m e ，t h ed e t u n i n g p ，。o fp u m pp u l s ea n ds t o c k sp u l s ew i t h o p p o s i t es i g na n dc h i r p sw i t ht h es a m es i g ni si nf a v o ro ft h ec o m p l e t ea n dr o - b u s tp o p u l a t i o nt r a n s f e r r a b if r e q u e n c yn pa n dn sh a v ei n s e n s i t i v ee f f e c t so n t h ep o p u l a t i o nt r a n s f e rd u r i n ga l 盯g es c o p eo ft h e i rr a t i o ，s od ot h ep h a s e s i n a d d i t i o n ，t h es o f t w a r ef o re x p e r i m e n t sw a sd e v e l o p e d a b s t r a c t k e y w o r d s ：c o h e r e n tc o n t r o l ，f e w - c y c l ep u l s e ，s u b - c y c l ep u l s e ，h i g h - o r d e rh a r - m o n i c sg e n e r a t i o n ，a t t o s e c o n dx r a yp u l s e ，m o d u l a t e df i b e r ，c h i r p e df i b e r ，h i g h - o r d e rm o v i n gw i n d o wf d t dm e t h o d ，g e n e t i ca l g o r i t h m s ，c o m p l e t ep o p u l a t i o n t r a n s f e r 表格 2 1 数值模拟中选用的参数3 0 4 1 s e c h 型亚周期脉冲的频率漂移情况7 2 a 1 原子单位a u 与国际单位s i 的换算表 a 2 高斯单位与国际单位s i 的换算表 a 3 实现相位匹配的最佳压强 a 4 惰性气体折射率【9 0 】 9 5 9 6 9 6 9 7 插图 2 1 三种电离机制1 3 2 2 高次谐波产生的“三步”模型1 5 2 3 h e 气中产生的高次谐波1 8 2 4 半径周期调制的空心波导2 3 2 5 电磁波的吸收系数2 5 2 6 h h g 数值模拟的全过程3 0 2 7 驱动脉冲在波导中的传输3 1 2 8 普通光纤和周期光纤中的高次谐波3 1 2 9 周期光纤中的高次谐波3 2 2 1 0 周期光纤中频率截止区域的高次谐波3 3 2 1 1 不同啁啾调制光纤中的高次谐波3 4 2 1 2 不同啁啾调制光纤中频率截止区域的高次谐波3 5 2 1 3 光纤中不同位置处的高次谐波3 6 2 1 4 光纤中不同位置处频率截止区域的高次谐波3 6 2 1 5 充a r 波导中产生的阿秒脉冲3 8 2 1 6 充h e 波导中产生的阿秒脉冲3 9 3 1 最近十年f d t d 方法的发展轨迹4 5 3 2 移动坐标中的f d t d 算法4 9 3 3 开放二能级系统6 0 3 4 圆偏振脉冲与布居数反转6 4 3 5 5 ，s 1 0 7 r 和2 0 丌圆偏振脉冲的传播过程6 4 3 6 圆偏振脉冲在不同吸收截面介质中的传播6 5 3 7 圆偏振脉冲在不同密度介质中的传播6 7 3 8 圆偏振脉冲的光谱效应6 8 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 r w a 和n o n r w a 下布居数的反转 布居数的反转与载波相位 “共振”时亚周期脉冲的布居反转 亚周期脉冲与完全布居转移， 较大蓝失谐情况下布居数的反转 三能级a 系统示意图 遗传算法流程图 改进的遗传算法 区域收缩法 布居数随失谐量的变化 布居数随延迟时间的变化 布居数随r a n 频率的变化 布居数随啁啾的变化 布居数随失谐量和啁啾的变化 铭弛俺 跎踮踞卵舯鸥鼬5； 1 2 3 4 5 l 2 3 4 5 6 7 8 9 4 4 4 4 4 5 5 5 5 5 5 5 5 5 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作 及取得的研究成果据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本 论文不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研 究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示 谢意。 作者签名：、i 鱼亟氢 学位论文授权使用声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定， 学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文 的电子版和纸质版有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制 并允许论文进入学校图书馆被查阅有权将学位论文的内容编入 有关数据库进行检索有权将学位论文的标题和摘要汇编出版保 密的学位论文在解密后适用本规定。 学位论文作者签名： 7 “挪旬 日期：狸! z ：至：! ! 导师签名：弘蚴 第一章引言 量子相干控制研究是国际上近年来兴起的激光物理和量子光学等学科交叉 前沿领域，深入开展原子系统非线性光学特性的量子相干控制研究，将会促进 光物理、光化学、光生物学、量子信息科学及阿秒科学等许多新兴或交叉学科 的发展，极具挑战性并可望有重要突破。 所谓量子相干控制是指处于一已知初始状态的一个( 初始波函数、初始粒 子数分布等) 系统，通过特定的激光脉冲来控制某一动力学行为或过程，最终 实现人们所需要的目标状态。量子相干控制技术在相干控制化学反应、强激光 控制电离、高次谐波和阿秒的产生及相干控制量子态转移并进而实现量子信息 的处理和存储等方面有非常重要的应用价值。过去的1 0 年里，量子相干控制反 应的理论，实验和相应的激光技术都有长足的进展，从原子或小分子到大分子； 从气相到凝聚相；从人为选控相位到自洽选控相位，人们看到了一个个令人振 奋的新成果，不断地引导着潮流前进。 量子相干控制是从化学反应动力学的研究中提出来的。最初，人们想利用 激光的单色性，来选择性地激发分子中特定的化学键，从而达到在分子水平上 直接控制化学反应的目的。最初由b r u m e r 和s h a p i r o 在1 9 8 6 f 1 1 提出了相干控 制的设想：如果两个反应通道的初始本征态相同而终态又都湮没在同一组简并 的连续态之中，则可以通过调制激发态到该连续态的激光的相位，控制相应波 函数的边界条件来调节这两个通道的比率。 1 1弱场和强场下的相干控制 激光技术已经对科学技术和人类社会产生了深刻的影响。特别是最近二十 年激光技术取得的激动人心的发展。超短超强激光与物质的相互作用及其相关 的应用研究是目前光学，甚至现代物理学中一个非常重要的前沿研究领域。随 着超短激光脉冲技术的不断发展，实验上己经能够产生高强度的周期量级超短 脉冲【2 ，为光与物质的相互作用研究提供了前所未有的实验手段和极端的物理 条件。开拓了光与物质相互作用的崭新的研究领域，产生了所谓的“极端非线 性光学”，大大丰富了光学的研究内容。将激光与原子、分子、离子、电子、团簇 2 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 以及等离子体等各种形态的物质之间的相互作用研究，推进到一个前所未有的 高度非线性和相对论的强场范围。具有深远的科学意义和广阔的应用前景【4 i 。 超短、超强激光与物质的相互作用过程中，出现了许多奇特的物理现象。一 方面，随着激光强度的不断提高，各种非线性效应( 如：阈上电离 5 ，6 ，7 1 、隧穿 电离【8 ，9 】、高次谐波生成f 1 0 ，1 2 ，1 3 】等) 不断增强。这些强烈的非线形效应使 得传统的微扰理论束手无策：另一方面，周期量级超短激光脉冲失去了波动现 象所特有的周期性特征，从而导致一系列全新的物理现象与规律，开创出极端 非线性相互作用的最前沿3 】。它提供了一种新的实验工具应用于化学反应的相 干控制 14 】、非线形光学【1 5 1 以及新近兴起的亚周期电子波包的控制【1 6 ，1 7 】等 领域，以及它提供了一种新的时间尺度一阿秒( a t t o s e c o n d ) ，从而有可能在多个 领域引起新的变革，因此受到了广泛的注意【1 8 ，1 9 l 。 比如在相干控制高次谐波方面，目前已经进行了大量的理论和实验研究工 作【1 1 缸1 2 0 1 。我们知道高次谐波辐射是产生超短脉冲x u v 和x 一射线相干辐射 光源的主要途径之一，具有广阔的应用前景和重大的理论价值。高次谐波研究 离实际应用还有着很大的差距，主要原因在于高次谐波辐射的能量转换效率太 低。如何获得更短波长的谐波和提高谐波的转换效率应该是强场高次谐波理论 和实验研究最主要的方向。量子相干控制是使高次谐波真正走向实用，并真正 服务于人类的有效途径。 自从1 9 8 7 年m c p h e r s o n 等人f 5 9 1 在强激光和气体相互作用的实验中观察到 非微扰的高次谐波辐射以来，作为一种高亮度的相干x 一射线光源，高次谐波的 研究在短短的十几年时间里，随着超短激光技术的发展，取得了令人振奋的进 展。 气体作为谐波发生的常用介质之一，特别适合作为超短超强脉冲作用下谐 波辐射的介质。固体物质不能承受超高光功率密度的辐照，然而气体的破坏阈 值高，并且自身具有修复性，因此采用气体介质的谐波发生具有良好的重复性。 此外，气体介质还可在很大程度上避免有限的相位匹配带宽以及群速度色散导 致的基频光和谐波的脉冲波包出现时间分离等不利的交互作用。 上世纪8 0 年代末，法国s c a l a y 研究中心报导了他们采用将3 6 p 8 的钕激光 束聚焦在惰性气体喷束中得到的高次谐波产生f 1 1 】。在3x1 0 ” w c m 2 的光强 作用下，从a r 、k r 及x e 喷束中分别测量到了3 3 、2 9 及2 1 级次的谐波输出。到 了9 0 年代各国的科学家纷纷采用各种飞秒激光器【6 0 ，6 1 ，6 2 】，包括染料、钛宝 石、和k r f 等激光器，从h e 至x e 多种惰性气体中观测到了高阶h h g 输出，所 第一章引言 3 获得的最短波长的h h g 是k r f 激光束在h e 中的3 7 阶谐波( 波长为6 7 n i n l ，这 说明在实验室已能观测到波长短于l o n m 的谐波辐射。最近几年，我国对高次谐 波的研究也取得了很大的进展【6 3 ，6 4 1 0 中国科学院上海光机所强光光学重点实 验室也相继报导了在a r 气等气体中的高次谐波辐射【6 4 】，观察到的最高次谐波 为8 l 阶( 对应波长为9 7 n m ) 。 最近，m i c h i g a n 大学超快光学中心【2 1 】和v i e n n a 技术大学的实验小组f 2 2 1 分别使谐波辐射成功地进入了“水窗”波段，这是高次谐波实验研究的一个里 程碑。m i c h i g a n 大学的实验小组利用脉宽为2 6 f s ( 十个光周期) 的7 8 0 n m 激光 脉冲与i e 相互作用，观察到了2 9 7 次谐波辐射( 2 7 3 r i m ) 。v i e n n a 技术大学的实 验小组利用脉宽仅为5 f s ( - - 个光周期) 的7 8 0 n m 激光脉冲与h e 相互作用观察 到的谐波辐射波长也小于3n m 。到目前为止，只有这两个实验小组在惰性气体 介质实验中观察到的高次谐波辐射进入了“水窗”波段。 提高谐波的转换效率和获得更高级次( 更短波长) 的谐波辐射，仍然是高 次谐波辐射实验研究的主要方向，相比之下，前者显得尤为重要。因为高次 谐波辐射的应用是以其具有相当功率密度为前提的。1 9 9 5 年，美国里弗莫尔 实验室( l l n l ) 的实验小组对高次谐波的转换效率进行了实验测量，发现平台 区内的高次谐波转换效率仅为1 0 _ 1 0 量级【6 5 1 。在如何提高谐波的转换效率方 面，m i c h i g a n 大学实验小组【6 6 】日本的激光技术实验室f 6 7 1 和l a n g e 等f 6 8 1 作 了比较成功的尝试。m i c h i g a n 大学实验小组利用l k h z 、2 0f s 、8 0 0n m 的激光脉 冲与充在毛细管内的惰性气体相互作用，所产生的高次谐波辐射比以前提高了 二、三个数量级，达到1 0 - 6 一l o 。他们主要是摒弃了传统的喷嘴式气体靶， 利用圆柱形波导( 毛细管) 对色散的补偿作用，极大地改善了高次谐波产生过 程中的相位匹配，大大提高了谐波能量的转换效率。日本的激光技术实验室在 空心波导中也报导了相关谐波相位匹配的研究。其结果表明：在自由空间传播 时，随着级次的升高，谐波强度逐渐降低；而在光纤中，可以看到由2 1 到2 7 级 次的谐波的强度有了明显的增强，其中第2 5 次谐波的强度增强最明显( 数百 倍的增强) ，远远高于周围级次的谐波，因此还可以实现对第2 5 次谐波的选 择。l a n g e 等人则是利用自导波超短激光脉冲与惰性气体相互作用，实现了谐波 辐射过程中的准相位匹配，这是一次大胆的尝试。2 0 0 3 年，p a u l 等人f 8 1 1 利用周 期性波导实现了准相位匹配，得到更高级次的谐波并使截止频率附近的谐波转 换效率大大提高。 另外，b a r r e l s 【7 8 】等人了用自适应最优控制理论在实验上精密控制了基频 4 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 驱动场的相位来改善高次谐波的强度，通过遗传算法实时控制基频驱动场的相 位，形状，成功地把谐波的能量集中到某些级次上的谐波中，同时抑制其他级次 谐波的产生，从而提高某些级次谐波辐射能量的转化效率。 弱场下的相干控制就是借助于激光的相干性制备具有确定相位的量子态， 再利用物质波的干涉效应主动控制原子和分子的量子力学过程，即通过各种跃 迁途径的干涉相干、相消的效应来控制原子和分子等系统的动力学行为，最终 实现需要的目标状态。 早期的研究主要是相干布居囚禁( e o h e r e n tp o p u l a t i o nt r a p p i n g ，c p t ) ，利 用三能级原子与两束连续光波相互作用，由于双场激发产生的不同跃迁途径干 涉相消，导致所有的原子都被囚禁在一个相干叠加态上，不再与激光场耦合，因 此没有吸收产生，也就没有原予再被激发。与之紧密相联系的就是电磁感应透 明( e l e c t r o m a g n e t i c a l l yi n d u c e dt r a n s p a r e n c y ，e i t ) 效应，首先由h a r r i s 研究小 组发现 3 5 】，一个强的驱动场和一个弱的探测场与三能级系统共同作用，在双光 子共振下两条跃迁途径的干涉相消导致即使是不透明的介质也会体现出透明特 性，介质对探测场既不吸收，也不色散。伴随电磁感应透明，介质的折射率性质 也会发生明显变化。利用这一特性，人们研究了光速减慢、超光速和无反转激 光等。弱场相干控制领域还有一个很重要的控制技术一一绝热跟随技术。是指 当系统从一个已知的初始状态，通过场绝热变化来控制某一动力学行为，从而 实现需要的目标态。 强场下量子相干控制方法跟弱场下的并没有严格的界限，方法可以交叉互 用。相信随着相干控制若干前沿问题和应用研究的深入和广泛开展，必然会促 进光物理、光化学、光生物学、量子信息科学及阿秒科学等许多学科的飞速发 展。 1 2 周期量级激光脉冲的传输 目前，关于周期量级的超强超短脉冲激光的产生、传播和应用的研究已 经成为当前强场物理的最新研究热点。在理论上已经取得了许多优秀的成 果i 3 8 ，3 6 ，3 7 ，3 9 ，3 ，1 0 6 】。从理论上严格地研究光脉冲与原子团的作用、甚至光 与单个原子的作用都是不可能的。因此，一般都假设光场是理想的单色光，其频 率与原子的一个跃迁频率一致，原子系统用二能级近似。理论研究一般都采用 激光与物质相互作用的半经典理论，电磁场用m a x w e l l 方程描述，工作介质用 第一章引言5 密度矩阵方程( b l o c h 方程) 描述。当光脉冲含有很多个光周期时，可以对电磁 场运用慢变包络近似( s l o w l yv a r y i n ge n v e l o p ea p p r o x i m a t i o n ，s v e a ) ，忽略脉 冲包络中每个周期内的变化，对密度矩阵方程可以采用旋转波近似( r o t a t i n g w a v ea p p r o x i m a t i o n ，r w a ) ，忽略远离共振的项。目前的研究已经进入周期量 级的超强超短激光脉冲，与含有很多周期的激光脉冲相比，周期量级的激光脉 冲作用迅速，而且其电场变化速度很快，因此单单用振幅和载波频率还不能完 整地刻画周期量级的激光脉冲f 3 1 3 ，此时上述两种近似都是无效的。慢变包络近 似要求与一个能级跃迁相关的线宽要远小于光场频率，这在宽带的染料或钦宝 石激光器中是难以实现的，实验结果阻0 1 与近似理论结果也存在明显的差别。 旋转波近似也难以保证结果的有效性| 4 l 卜 于是，人们发展了多种理论方法来研究周期量级的脉冲与非线性介质的相 互作用。b r a b e c 等推导了改进的三维包络方程来研究单个周期内光脉冲的非线 性传播，提出了慢变波近似( s l o w l y - e v o l v i n g - w a v ea p p r o x i m a t i o n ，s v w a ) ，可 以精确地描述短至一个周期的脉冲的包络演化f 4 2 1 ，m u r i e l 则利用投影技术求 解了二能级原子在任意形状的脉冲作用下的密度矩阵，得到了二能级原子在正 弦场中的精确表达式 4 3 】，g e o r g e 等从m a x w e l l 方程出发，建立了任一脉宽的超 短脉冲( 包括单周期脉冲) 在自由空间中传播的理论，并通过数值模拟进行了 验证4 4 】，c a s p e r s o n 利用密度矩阵方程，详细讨论了超短脉冲与二能级原予介 质的相互作用，发现了极化率的明显的延迟和失真，并讨论了奇偶性、速率方 程和旋波近似对周期量级脉冲的局限性【4 5 1 。这些模型基本上都以m a x w e l l 方 程为基础，在模拟时，由于传输介质的几何尺寸与激光的波长相比是非常巨大， 导致计算量巨大。对于较长距离的传输问题现有算法难于实现。因此需要研究 高精度、高效率和数值稳定的计算方法。 本文的安排如下， 1 3 论文的安排 第一章，简述了激光脉冲与物质相互作用研究的发展，并指出了研究的热 点问题。 第二章，研究m a x w e l l - s c h r s n g e r 耦合方程组的数值解法，模拟较高压强 下不同惰性气体在周期性波导中高次谐波的产生和传输，模拟线性啁啾调 6 周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究 制波导中单阿秒脉冲的产生，并寻找有利于产生单阿秒软x 射线脉冲的 方法。 第三章，研究适用于模拟周期、亚周期量级激光脉冲在介质中传输，具 有无数值色散、数值稳定、高精度和高效率的移动窗口高阶时域有限差 分( f d t d ) 方法。并且在此基础上研究开放二能级介质中周期量级椭圆 偏振激光脉冲的传输特性。 第四章，研究亚周期脉冲与- - 能级系统的相互作用的动力学过程，探讨亚 周期脉冲频率较大漂移的机理。 第五章，利用遗传算法研究多能级量子系统中完全布居转移和选态激发， 探索实现完全布居转移和选态激发的必要条件。 第六章，总结本文研究工作。 第二章周期波导中高次谐波的产生 谐波辐射一直是非线性光学中的重要研究内容之一。也一直是获得新相干 辐射谱线最主要的途径。近几年来，随着超短超强激光技术的飞速发展，谐波辐 射研究获得了前所未有的技术支持，开创了新的时代。现在，实验上可以获得 脉宽短至数个周期的脉冲激光，聚焦后的激光功率密度已经达到甚至超过了氢 原子内部的库仑场对应的功率密度。当这样的强激光与物质相互作用时，会出 现一系列传统的微扰理论无法解释的现象，高次谐波辐射就是其中之一。激光 与原子 5 0 ，5 1 】、原子团簇 5 2 ，5 3 】、分子【5 4 】相互作用产生的谐波辐射可以获得 许多新的相干辐射谱线，而且利用高次的谐波可以获得波长极短的相干光，尤 其是“水窗”波段( 4 n m - 2 3 r i m ) 的软x - 射线【2 0 】。因此，高次谐波辐射可能成为 优质的的软x - 射线相干光源。强激光与物质作用产生高次谐波的研究一直是非 常活跃的领域。目前，利用超短超强激光脉冲与原子相互作用产生高次谐波辐 射的理论和实验研究正受到越来越广泛的关注| 4 1 ， 2 1 高次谐波研究的概况 高次谐波产生在强激光场与原子相互作用间题中占有很重要的地位，这 是因为它不仅有重要的理论研究价值，而且它有极为重要的实用价值，它是产 生x 射线激光的重要方法。谐波就是频率是基波频率整数倍的波。高次谐波的 产生是强激光场的一种重要而且具有广泛应用的非线性效应。高次谐波与的频 次通常可以达到数百次，从而达到“水窗”波段( 4 4 n m - 2 6 r i m ) 1 2 0 】。高次谐波 研究的主要动力来自于它极有潜力的应用前景。 首先，利用高次谐波辐射可以获得相干的、脉冲持续时间短的x u v 和x - 射 线源，人们实现阿秒相干脉冲的首选光源f 2 3 ，2 4 1