（物理化学专业论文）从飞秒到阿秒含时波包动力学的理论研究.pdf

摘要 摘要 本文利用含时波包方法对分子飞秒含时光电子光谱进行了计算，并进一 步将这种方法扩展为研究强场中电子的运动。所有这些结论对理解强激光场 中分子的动力学行为非常重要，文中涉及的主要内容可以概括如下 1 在对什么是强激光场进行了简单概括的基础上，解释了强激光场的阂 上电离和高次谐波的产生等现象，并着重讨论了返回电子动力学。 2 从介绍含时波包方法的基本理论出发，对耦合能级的基本理论，激光 场与物质相互作用，强激光场多光子电离等方面作了详细讨论。 3 应用含时波包方法对2 分子的光电子光谱进行了计算，得到的光电 子光谱与实验结果符合较好，在解释了为什么：分子的大多数电离发生于 b 2 ：态的同时，发现各个离子态的共振行为与激光波长紧密相关，当激光波 长较长时更易于发生共振。 4 利用含时波包方法对b 屹分子的泵浦探测实验进行了模拟，理论计算 结果不但与实验符合较好，而且讨论了激光强度，偏振方向等因素对b 哼光 电子光谱中各个离子态的影响。 5 利用含时波包方法，通过求解3 维电子与核运动相关的薛定鄂方程得 到了电离电子返回与d ( ) ；碰撞的几率，并发现d ( ) + 离子主要来源于电子 与d ( 日) ；离子在各个波长第一个光周期内的第一次碰撞。 关键词：含时波包，光电子光谱，再碰撞，泵浦一探测，光周期 ! ! 垒堕! ! 生 一 a b s t r a c t i eh u ( p h y s i c a lc h e m i s t r y ) d i r e c t e db yp r o f k e l ih a n i nt h i st h e s i s ，t h ep h o t o e l e c t r o ns p e c t r ao fm o l e c u l e sh a v eb e e n c a l c u l a t e db y t h et i m e d e p e n d e n t w a v e p a c k e tm e t h o d ， a n di t s e x t e n s i o ni sa p p l i e dt os t u d yt h ed y n a m i c so fa ne l e c t r o ni na ni n t e n s e f i e l d a 1 lt h e s ec o n c l u s i o n sa r ev e r yi m p o r t a n tf o ru n d e r s t a n d i n gt h e d y n a m i c a lb e h a v i o r so fm o l e c u l e s ，t h em a i nr e s u l t sa r es u m m a r i z e da s f o l o w s 1 f i r s t l y ，“w h a ti si n t e n s el a s e rf i e l d ”i si n t r o d u c e d ，t h e nt h e p h e n o m e n a o fa b o v e t h r e s h o l di o n i z a t i o na n dh i g h 。o r d e rh a r m o n i c g e n e r a t i o ne ta 1 h a v eb e e ne x p l a i n e d f i n a l l y ，w ee m p h a s i z et h e i m p o r t a n c eo ft h er e t u r n i n ge l e c t r o nd y n a m i c s 2 t h ef u n d a m e n t a lt h e o r yo ft h ew a v e p a c k e td y n a m i c sa s s o c i a t e dw i t h o u rw o r ki si n t r o d u c e d t h eb a s i ct h e o r i e so fc o u p l e de n e r g yl e v e l s f i e l d m a t t e ri n t e r a c t i o n ，a n dm u l t i p h o t o ni o n i z a t i o ni nt h ei n t e n s e f i e l de ta 1 h a v eb e e ne x p l a i n e d a b s t r a c t l l l _ _ _ _ _ _ _ _ - _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ - _ _ _ _ _ _ _ - _ - - _ _ _ _ _ _ - _ _ _ - _ 3 t h ep h o t o e l e c t r o ns p e c t r ao f n 2 h a v e b e e nc a l c u l a t e db yt h e t i m e d e p e n d e n t w a v e p a c k e tm e t h o d 。a n do a rr e s u l t sa c c o r dw e l lw i t h t h ee x p e r i m e n to b t a i n e d a f t e re x p l a i n i n gt h er e a s o n st h a tm o s t i o n i z a t i o n so c c u r r i n gf r o mb 2 ：s t a t e ，w ee m p h a s i z et h a tl o n g e r w a v e l e n g t h sa r ee a s i e rt oi n d u c er e s o n a n c e 4 t h et i m e d e p e n d e n t w a v e p a c k e tm e t h o di sa l s oa p p l i e dt os i m u l a t e t h ep u m p p r o b ee x p e r i m e n to fb r 2 t h ec a l c u l a t e dr e s u l t sa c c o r dw e l l w i t ht h ee x p e r i m e n t a lo n e s ，a n dt h ee f f e c t so ft h el a s e ri n t e n s i t i e s a n dp o l a r i z a t i o nt ot h ei o n i cs t a t e si nt h ep h o t o e l e c t r o ns p e c t r ah a v e a l s ob e e ns t u d i e d 5 w eh a v ec a r r i e do u tat h r e ed i m e n s i o n s ( 3 d ) t i m e d e p e n d e n t w a v e p a c k e tm e t h o dt os o l v et h es c h r 6 d i n g e re q u a t i o no fa ne l e e t r o n c o u p l e dw i t ht h en u c i e i t h er e c o l l i s i o np r o b a b i l i t i e sb e t w e e nt h e e le c t r o na n dt h ed ( h ) ；h a v eb e e ng o t ，a n dw ef in dt h a tm o s td ( ) + i o n sc o m ef r o mt h ef i r s tr e c o l l i s i o nb e t w e e nt h ee l e c t r o na n di t s p a r e n ti o nd ( 日) ；i nt h ef i r s to p t i c a lp e r i o d k e yw o r d s ：t i m e d e p e n d e n t w a v e p a c k e t ，p h o t o e l e c t r o n s p e c t r a ， r e c o l l i s i o n ，p u m p p r o b e ，o p t i c a lp e r i o d 第一章引言 第一章引言 在过去的几十年中，人们对飞秒科学的研究相当深入 i ，飞秒含时共振 多光子电离光电子光谱方法已经被成功地应用于研究分子的里德堡态和共价 态之间的相互作用 2 ，f r e e m a n 等人在对，分子的多光子电离实验中发现 当激光场强度进一步增加并超过l o ”w c m 2 时， 譬b 2 ：态将产生里德堡共振 3 ，进一步研究发现共振行为的产生与激光波长的关系更加紧密，采用 合适的波长，在激光场强度未超过1 0 “w c m 2 时，；的三个离子态x 2 ：， 彳2 玎。和曰2 ：都会产生共振行为。近几年，大量的工作集中于研究超快泵浦 一探测光谱技术 4 8 ，l e o n e 等人通过使用4 0 0 h m 泵浦光激发中性的矾分子 到特定的激发态c l n 。，再利用超快相干软x 射线探测发生离解时吼分子的 光电子光谱，在特定的延迟时间下得到了b r ；离解过程中电子的分布信息， 在实验过程中考虑了光电子信号的四个不同来源：( 1 ) 高次谐波直接从基态电 离砒分子( 2 ) r = 0 时刻泵浦一探测双光子电离，( 3 ) 当砒分子未完全离解 条件时，将b r 。从激发态c l n 。电离，( 4 ) 当胁j 分子完全离解后，电离西原 子。实验结果不但给出了从中性态到离子态的电子分布信息，而且得到了含 时原子的光电子信号，同时对原子和分子的电离截面进行了比较 9 ，1 0 。在 此基础上，人们又利用超短激光脉冲作用下的库仑爆炸构象对分子的结构进 行了详细地研究 1 1 。 随着激光技术的发展，激光脉宽已达到飞秒( 1 0 4 5s ) ，甚至阿秒( 1 0 1 8 s ) 量级，同时人们在实验上已经获得了阿秒激光脉冲 1 2 ，1 3 ，在理论上也 2 从飞秒到阿秒含时波包动力学的理论研究 已经找到了相关模型研究分子中运动速度更快，大约l o o a s 时间尺度的电子的 运动 1 4 。除了阈上电离 1 5 ，高次谐产生 1 6 1 9 ，电荷共振增强电离 2 0 ，2 1 等现象之外，目前在对超快强激光场研究中，人们把重点放在研究影响分子 的电离和离解产率的相关因素上。除了强度，波长等激光脉冲参数的影响， 激光场的偏振方向也是个不得不考虑的因素，以最简单的也分子为例，电 离过程先是弱化了中性e 分子对一个电子的束缚，伴随着电子被电离成为自 由电子的同时，日；离子将在势能面研瞄2 z ：) 上运动，经过一段时间，电 离电子返回与日j 发生碰撞，将导致日；离子稠密度向较高能量的激发态 h ；( 42 ：) 过度。在上述过程中如果选择圆偏振光或椭圆偏振光，日；( 2 ：) 和日；( 42 ：) 态之间将存在较强的激光诱导耦合作用，直接导致分子键软化 2 2 和增强电离 2 0 现象的出现。因此，n i i k u r a 等人在实验中采用了垂直于 分子轴的激光偏振方向，得到了+ 离子的动能分布，并通过比较不同激光 偏振方向情况下日+ 离子的产率，发现在椭圆偏振光时，由于电离电子远离 h j 离子运动，从而无法得到较强的电子返回与日j 离子再碰撞信号，在超过 4 e v 位置处几乎未发现日+ 离子的信号，进而得出了关于日+ 离子主要来源的 重要结论，即日+ 离子主要产生于电离电子与日；( 2 ：) 离子的再碰撞过程 2 3 。g r a s b o n 等人对0 。分子的闽上电离电子的研究发现返回电子的再碰撞几 率除了与激光的偏振方向有关，还取决于分子轨道的对称性 2 4 。反键轨道 的分子其动量波函数的最小值应该位于沿着对称轴的方向，但是平行于分子 轴的线偏振光无法改变电子的横向动量分布，沿分子轴的对称面将干扰电子 的返回。此时，如果将激光场的方向改变为与分子轴成一定夹角，成为椭圆 第一章引言 3 偏振光，分子初始状态下动量的分布将被打破，电子可以获得足够的动量返 回与分子正离子发生碰撞。这说明反键分子只有在椭圆偏振光情况下才会出 现较高的电离产率，而成键分子则不然。 在阿秒时间尺度内研究电子的动力学行为成为了近几年强激光场领域内 研究的重点，电子被电离后返回与分子的正离子碰撞过程中还会发生电子与 正离子的复合，并产生高次谐波 2 5 ，而要想更深入地研究高次谐波产生的 内在机制，就需要更加深入地理解分子中电子的运动，最近的实验和理论工 作已经在这方面取得了很大进展 2 6 4 5 我们的理论工作将通过求解电子与和核运动相关的含时薛定鄂方程得到 在激光脉冲作用时间内电子的运动信息，通过分析电子波包随时间的演化得 到电离电子多次返回与日；离子再碰撞的几率分布情况。同样的方法也适用 于研究电子与d ；离子的相关量子动力学 4 6 。 参考文献： 1 pl u d o w i s e ，m b l a c k w e l l ，a n dyc h e n ，p e r t u r b a t i o no f e l e c t r o n i cp o t e n t i a l s b yf e m t o s e c o n dp u l s e s - t i m er e s o l v e dp h o t o e l e c t r o ns p e c t r o s c o p i cs t u d yo fn o m u l t i p h o t o ni o n i z a t i o n ，c h e m p h y s l e t t ，19 9 6 ，2 5 8 ，5 3 0 - 5 3 9 2 q 一t m e n g ，g h y a n g ，h - l s u n ，k - l h a na n dn q l o u ，t h e o r e t i c a l s t u d yo ft h ef e m t o s e c o n d r e s o l v e dp h o t o e l e c t r o ns p e c t r u mo ft h en om o l e c u l e ， p h y s r e v a ，2 0 0 3 ，6 7 ( 6 ) ：0 6 3 2 0 2 ( 1 ) 一0 6 3 2 0 2 ( 4 ) 3 】gn g i b s o n ，r r f r e e m a n ，a n d j m c i l r a t h ，d y n a m i c so ft h e h i g h - i n t e n s i t ym u l t i p h o t o ni o n i z a t i o no fn 2 p h y s r e v l e t t ，1 9 9 1 ，6 7 ( 1 0 ) ， 1 2 3 0 一】2 3 3 4 从飞秒到阿秒含时波包动力学的理论研究 4 a s a l n a s e r ，s v o s s ，x ，一m t o n g ，c m m a h a t j a n ，p r a n i t o v i c ，b u l r i c h ， t o s i p o v ，b s h a n ，z c h a n g ，a n dc l c o c k e ，e f f e c t so f m o l e c u l a rs t r u c t u r e o di o nd i s i n t e g r a t i o np a t t e r n si ni o n i z a t i o no f0 2a n dn 2b ys h o r tl a s e rp u l s e s p h y s r e v l e t t ，2 0 0 4 ，9 3 ( 1 1 ) ，1 1 3 0 0 3 ( 1 ) 一1 1 3 0 0 3 ( 4 ) 5 a j d o b b y n ，a n dj m h u t s o n ，t h ei n f l u e n c eo ft h ei o n i s a t i o np o t e n t i a lo n t h es i m u l a t e di o ns i g n a lf r o mf e m t o s e c o n dp u m p p r o b ee x p e r i m e n t s c h e m p h y s l e t t ，1 9 9 5 ，2 3 6 ，5 4 7 - 5 5 2 6 ve n g e l ，a n dh m e t i u ，t h es t u d yo fn a ip m d i s s o c i a t i o nw i t hp u m p - p r o b e f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s ：t h eu s eo fa l li o n i z i n gp r o b ep u l s et oo b t a i nm o r e d e t a i l e dd y n a m i ci n f o m l a t i o n c h e m p h y s l e t t ，1 9 8 9 ，1 5 5 ，7 7 - 8 2 7 】j a d a v i e s ，j e l e c l m r e ，r e c o n t i n e t t i ，a n dc h a y d e n ， f e m t o s e c o n d t i m e - - r e s o l v e d p h o t o e l e c t r o n - p h o t o i o nc o i n c i d e n c e i m a g i n g s t u d i e so f d i s s o c i a t i o nd y n a m i c s j c h e m p h y s ，1 9 9 9 ，1 1 1 ( 1 ) ，1 - 4 【8 va e r m o s h i n ，a n dve n g e l ，m a n i f e s t a t i o no fp r e d i s s o c i a t i o na n dv i b r a t i o n a l r e l a x a t i o ni nf e m t o s e c o n dp u m p - p r o b es i g n a l s ：at h e o r e t i c a la n a l y s i s c h e m p h y s l e t t ，2 0 0 1 ，3 3 6 ，2 6 2 2 6 7 9 l ，n u g e n t - g l a n d o r f ，m ，s c h e e gd a s a m u e l s ，vm b i e r b a u ma n ds r l e o n e ，u l t r a f a s tp h o t o d i s s o c i a t i o no fb r 2 ：l a s e r - g e n e r a t e dh i i g h h a r m o n i cs o f t x r a yp r o b i n go ft h et r a n s i e n tp h o t o e l e c t r o ns p e c t r aa n di o n i z a t i o nc r o s s s e c t i o n s ，j c h e m p l a y s ，2 0 0 2 ，1 1 7 ( 1 3 ) ：6 1 0 8 6 1 1 6 1 0 ln u g e n t - o l a n d o r f , m s c h e e r , d a s a m u e l s ，a m m u l h i s e n , e ，r ，g r a n l x 一m y a n g ，vm b i e r b a u ma n ds r l e o n e u l t r a f a s tt i m e r e s o l v e ds o f t x r a yp h o t o e l e c t r o ns p e c t r o s c o p yo fd i s s o c i a t i o n b r 2 p h y s r e v l e t t ， 2 0 0 1 ，8 7 ( 1 9 ) ：1 9 3 0 0 2 ( 1 ) 一1 9 3 0 0 2 ( 4 ) 【11 】s c h e l k o w s k i ，rb c o r k u ma n da d b a n d r a u k ，f e m t o s e c o n dc o u l o m b 第一章引言 5 e x p l o s i o ni m a g i n go fv i b r a t i o n a w a v ef m a c t i o n s p b y s ，r e v , l e a ，1 9 9 9 ，8 2 ( 17 ) ， 3 4 16 - 3 4 1 9 12 1m d r e s c h e r ，m h e n t s c h e l ，r k i e n b e r g e r ，g t e m p e a ，c h s p i e l m a r m ，g - a r e i d e r , p b ，c o r k u m ，f k r a t i s z ，x r a yp u l s e sa p p r o a c h i n gt h ea ! t o s e c o n d f r o n t i e r s c i e n c e ，2 0 0 1 ，2 9 1 ，1 9 2 3 1 9 2 7 【1 3 m h e n t s h e l ，r k j e n b e r g e r , c h s p i e l m a n n ，1 3 a r e i d e r , n m i t o s e v i c ，t b r a b e c ，rb ，c o r k u m ，u h e i n z m a n n ，m d r e s c h e r , a n dfk r a u s z ，a 技o s e c o n d m e t r o l o g y n a t u r e ( l o n d o n ) ，2 0 0 1 ，4 1 4 ，5 0 9 5 1 3 1 4 】x m t o n g ，z x z h a o ，a n dc d l i n ，p r o b i n gm o l e c u l a rd y n a m i c sa t a t t o s e c o n dr e s o i u f i o nw i t hf e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e s ，p h y s r e v l e t t 2 0 0 3 、 9 1 ( 2 3 ) ，2 3 3 2 0 3 ( 1 ) 一2 3 3 2 0 3 ( 4 ) 1 5 p h b u c k s b a u m ，mb a s h k a n s k y , r r f r e e m a n ，t j m c i l r a t h ，a n dl e d i m a u r o ，s u p p r e s s i o no fm u l t i p h o t o n i o n i z a t i o nw i t hc i r c u l a r l yp o l a r i z e d c o h e r e n tl i g h t p h y s r e v l e t t ，1 9 8 6 ，5 6 ( 2 4 ) ，2 5 9 0 2 5 9 3 【1 6 】b i j o yk r ，d e y ，a n db m d e b ，at h e o r e t i c a ls t u d yo ft h eh i g h o r d e r h a r m o n i c so fa2 0 0 n ml a s e rf r o mh 2a n d 地旷c h e m ，p h y s l e t t ，1 9 9 7 ，2 7 6 ， 1 5 7 1 6 3 1 7 】s s e l s t o ，m f o r e ，j p h a n s e n a n dl b m a d s e n ，s t r o n go r i e n t a t i o n e f f e c t si ni o n i z a t i o no f h 2b ys h o g ，i n t e n s e ，h i g h f r e q u e n c yl i g h tp u l s e s p l a y s r e v l e t t ，2 0 0 5 ，9 5 ( 9 ) ，0 9 3 0 0 2 ( 1 ) 一0 9 3 0 0 2 ( 4 ) 【1 8 m a n f r e dl e i n ，a t t o s e e o n dp r o b i n g o fv i b r a t i o n a ld y n a m i c sw i t h h i 曲一h a r m o n i cg e n e r a t i o n ，p h y s r e v l e t t ，2 0 0 5 ，9 4 ( 5 ) ，0 5 3 0 0 4 ( 1 ) 0 5 3 0 0 4 ( 4 ) 1 9 】t k a n a i ，s m i n e m o t oa n dh s a k a i ，q u a n t u mi n t e r f e r e n c ed u r i n gh i g h o r d e r h a r m o n i cg e n e r a t i o nf r o mn i g n e dm o l e c u l e s n a t u r e ( l o n d o n ) ，2 0 0 5 ，4 3 5 ， 4 7 0 4 7 4 6 从飞秒到阿秒含时波包动力学的理论研究 2 0 】e c o n s t a n t ，h s t a p e l f e l d t ，a n drb c o r k u m ，o b s e r v a t i o no fe n h a n c e d i o n i z a t i o no fm o l e c u l a ri o n si ni n t e n s el a s e rf i e l d s p h y s r e v l e t t ，1 9 9 6 ， 7 6 ( 2 2 ) ，4 1 4 0 4 1 4 3 2 1 】gn g i b s o n ，m l i ，c g u o ，a n dj n e i r a ，s t r o n g - f i e l dd i s s o c i a t i o na n d i o n i z a t i o no fh 2 + u s i n gu l t r a s h o r tl a s e rp u l s e s p h y s r e v l e t t ，1 9 9 7 ，7 9 ( 11 ) ， 2 0 2 2 2 0 2 5 ， 2 2 】a z a v r i y e v , ph b u c k s b a u m ，h gm u l l e r ，a n dd ，ws c h u m a e h e r ， i o n i z a t i o na n dd i s s o c i a t i o no fh 2i ni n t e n s el a s e rf i e l d sa t1 0 6 4u n l ，5 3 2 n m ，a n d 3 5 5 n m p h y s r e v a ，1 9 9 0 ，4 2 ( 9 ) ，5 5 0 0 - 5 5 1 3 2 3 】h n i i k u r a ，el e g a r e ，r h a s b a n i ，m i s h ay ul v a n o v , d m v i l l e n e u v ea n de b c o r k u m ，p r o b i n gm o l e c u l a rd y n a m i c sw i t ha t t o s e c o n dr e s o l u t i o nu s i n g c o r r e l a t e dw a v ep a c k e tp a i r s n a t u r e ( l o n d o n ) ，2 0 0 3 ，4 2 1 ，8 2 6 - 8 2 9 2 4 f g r a s b o n ，g g p a u l u s ，s l c h i n ，hw a l t h e r ，j m u t h b o h m ，a b e c k e r ，a n d f 。h m f a i s a l ， s i g n a t u r e s o f s y m m e t r y i n d u c e d q u a n t u m i n t e r f e r e n c ee f f e c t so b s e r v e di na b o v e - t h r e s h o l d i o n i z a t i o ns p e c 订ao f m o l e c u l e s ，p h y s r e v a ，2 0 0 1 ，6 3 ( 4 ) ，0 4 1 4 0 2 ( 1 ) 一0 4 1 4 0 2 ( 4 ) 2 5 】ym a i r e s s e ，a d eb o h a n ，l j f r a s i n s k i ，h m e r d j i ，l c d i n u ，p m o n c h i c o u r t ，p b r e g e r , m k o v a c ev ，i lt a i e b ，b c a r t e ，h ，gm u l l e r , p a g o s t i n i ， p s a l i e r e s ，a t t o s e c o n ds y n c h r o n i z a t i o no fh i 曲一h a r m o n i cs o f tx r a y g ：s c i e n c e ， 2 0 0 3 ，3 0 2 ，1 5 4 0 - 1 5 4 3 2 6 】a i k u l e f j b r e i d b a c h , a n dl s c e d e r b a u m ，m u l t i e l e c t r o nw a v e - p a c k e t p r o p a g a t i o n ：g e n e r a lt h e o r ya n da p p l i c a t i o n j c h e m ，p h y s ，2 0 0 5 ，1 2 3 ( 4 ) ， 0 4 4 1il ( 1 ) 一0 4 4 111 ( 1 0 ) 【2 7 】i k a w a t a , h k o n o ，a n dy f u j i m u r a , a d i a b a t i ca n dd i a b a f i cr e s p o n s e so f j 嘭t oa l li n t e n s ef e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e ：d y n a m i c so f t h ee l e c t r o n i ca n dn u c l e a r 第一章引言 7 w a v ep a c k e t ，j c h e m p h y s ，1 9 9 9 ，11 0 ( 2 3 ) ，111 5 2 111 6 5 【2 8 p j o l m s s o n ，r l o p e z - m a r t e n s ，s k a z a m i a s ，j 。m a u r i t s s o n ，c v a l e n t i n , t r e m e t t e r ，k v a r j u ，m b g a a r d e ，y m a i r e s s e ，h w a b n i t z ，p s a l i e r e s ，p h b a l c o u ，k j s c h a f e r , a n da l h u l l l i e r , a t t o s e c o n de l e c t r o nb r a v ep a c k e t d y n a m i c s i n s t r o n g l a s e r f i e l d s p h y s r e v l e t t , 2 0 0 5 ，9 5 ( 1 ) ， 0 1 3 0 0 1 ( 1 ) 一0 1 3 0 0 1 ( 4 ) 2 9 】tk r e i b i c h ，m l e i n ，ve n g e l ，a n de k u g r o s s ，e v e n - h a r m o n i c g e n e r a t i o nd u et ob e y o n d b o r n o p p e n h e i m e rd y n a m i c s p h y s r e v l e t t ，2 0 0 1 8 7 ( 1 0 ) ，1 0 3 9 0 1 ( 1 ) 一1 0 3 9 0 1 ( 4 ) 【3 0 】a ，d b a n d r a u k ，a n ds c h e l k o w s k i ，o nl a s e rc o u l o m be x p l o s i o ni m a g i n go f p r o t o nm o t i o n c h e m p l a y s l e t t ，2 0 0 1 ，3 3 6 ，518 5 2 2 31 】r r f r e e m a n ，丁j m c l l r a t h ，rh b u c k s b a u m ，a n dm b a s h k a n s k y , p o n d e r o m o f i v ee f f e c t so na n g u l a rd i s t r i b u t i o n so fp h o t o e l e c t r o n s p h y s r e v l e t t ，1 9 8 6 ，5 7 ( 2 5 ) ，3 1 5 6 3 1 5 9 【3 2 1gk p a r a m o n o v , i o n i z a t i o na n dd i s s o c i a t i o no fs i m p l em o l e c u l a ri o n si n i n t e n s ei n f r a r e dl a s e rf i e l d s ： q u a n t u md y n a m i c a l s i m u l a t i o n sf o r t h r e e d i m e n s i o n a lm o d e l so f l i d + a n d h 2 + ，c h e m p h y s l e t t ，2 0 0 5 ，4 1 1 ，3 5 0 3 5 6 ， 3 3 j j m a c k l i n ，j d k m e t e c ，a n dc lg o r d o n ，h i g h o r d e rh a r m o n i c g e n e r a t i o nu s i n gi n t e n s ef e m t o s e c o n dp u l s e s p h y s r e v l e t t ，1 9 9 3 ，7 0 ( 6 ) ， 7 6 6 - 7 6 9 3 4 】k h a r u m i y a ，h k o n o ：a n dyf u j i m u r a ，i n t e n s el a s e r f i e l di o n i z a t i o no fh 2 e r t h a n c e d b y t w o - e l e c t r o n d y n a m i c s p l a y s r e v a ， 2 0 0 2 ， 6 6 ( 4 ) ，0 4 3 4 0 3 ( 1 ) 一0 4 3 4 0 3 ( 14 ) 3 5 3j l k r a u s e , j j s c h a f e r , a n dk c k u l a n d e r , 两曲o r d e rh a r m o n i c g e n e r a i o nf r o ma t o m sa n di o n si nt h eh i g hi n t e n s i t yr e g i m e p h y s r e v l e t t ，19 9 2 ， !丛兰型型堕型鱼堕鎏鱼塾塑堂堕堡丝婴塑 6 8 ( 2 4 ) ，3 5 3 5 3 5 3 8 【3 6 】t rd gw a l s h ，f a i l k o v , s l c h i n ，f c h a t e a u n e u f , t tt n g u y e n d a n g ，s c h e ：l k o w s k ia n da d b a n d r a u k ，m a do a t a b e k ，l a s e r - i n d u c e dp r o c e s s e sd u r i n g t h ec o u l o m be x p l o s i o no fh 2i nat i s a p p h i r el a s e rp u l s e p h y s r e v a ，1 9 9 8 ， 5 8 ( 5 ) ，3 9 2 2 3 9 3 3 f 3 7 】m s c h m i d t ，d n o r m a n d ，a n dc c o r n a g g i a ，l a s e r - i n d u c e dt r a p p i n go f c h l o r i n em o l e c u l e s 丽t l lp i c o a n df e m t o s e c o n dp u l s e s p h y s r e v a ，1 9 9 4 ，5 0 ( 6 ) ， 5 0 3 7 5 0 4 5 【3 8 】a h i s h i k a w a ，a 1 w a m a e ，a n dk 。y a m a n o u c h i ，u l t r a f a s td e f o r m a t i o no f t h e g e o m e t r i c a ls t r u c t u r eo fc 0 2i n d u c e di ni n t e n s el a s e rf i e l d s p h y s r e v l e t t , 1 9 9 9 ，8 3 ( 6 ) ，11 2 7 113 0 3 9 】a h i s h i k a w a , a 1 w a m a e ，a n dk y a m a n o u c h i ，u l t r a f a s t s t r u c t u r a l d e f o r m a t i o no fn 0 2i ni n t e n s el a s e rf