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富勒烯激发态吸收增强热效腑研究 中文摘要 中文摘要 热致非线性效应作为最早研究的光学非线性之一，在激光和物质的相互作用中 常常不可避免，近年来出于其在光学限制器中约疲瘸又重新得到广泛的研究，本文 在瞬态热致= # 线性的基础上，重点磷究了富勒烯( c 6 0 ) 激发态吸收增强的瞬态热效 应。 以激发态五熊缀模型为基础，介缨了激发态吸收和折射的基本理论，结合光声 方程、热传导方程，分橱了激发态折射和激发态吸收增强翡热效成之闻的竞争以及 光克尔效应和激发态吸收增强的热效应之间的竞争，讨论了非线性折射自散焦和自 聚焦之闻的转纯，并且凌此基础上，分析了三种菲线性机制共溺作焉下的非线性折 射豹影响因素，包括激光输入能量、慕腰半径和激光脉宽等物理参数。 利用z 扫描技术在5 3 2 n m 和4 n s 脉冲激光作用下对c 6 0 甲苯溶液的光学非线性 进行研究，并应用激发态吸收增强热效盛理论对实验结果进霉亍了分析。在激光麓量 较低时，c 6 0 甲苯溶液的非线性据射的主要壶激发态折射弓l 起；戆量增大对，激发 态吸收增强的热效应和光克尔效应也起作用；激光能量继续增大时，不可避免的会 产生菲线性散射。对不阍脉宽、较大熊量激光脉冲作用下z ，扫撼实验的研究表暖， 脉宽增热导致激发态吸收增强的热效缀增加，并且葛线性散射也隧篱脉宽的增加两 增强。 关键谣：富勒烯、熟糖舅砉、z l 扫攒、非线性敖瓣、激发态折射 作者：壬金勇 指导老师：宋瑛林 窗勒烯激发态吸收增强热效心研究a b s t r a c t a b s t r a c t a so n eo ft h ef i r s td i s c u s s e dn o n l i n e a ro p t i c a lm e c h a n i s mt h e r m a ln o n l i n e a r i t i e si s a l w a y se x i s t e n td u r i n gt h el a s e rp u l s ep r o p a g a t i o nt h r o u g hn o n l i n e a ro p t i c a lm a t e r i a l s 。 r e c e n t l y , i th a sb e e nr e p a i da t t e n t i o nb e c a u s eo fi t sp o t e n t i a la p p l i c a t i o n si no p t i c a l l i m i t e r si nn a n o s e c o n dr e g i m e i nt h i sd i s s e r t a t i o n ，w e e s p e c i a l l ys t u d ye x c i t e ds t a t e a b s o r p t i o ne n h a n c e dt h e r m a lr e f r a c t i o ni nf u l l e r e n et o l u e n es o l u t i o nw h i c hi sb a s e do n t r a n s i e n tt h e r m a li n d u c e dr e f r a c t i o n t h ee x c i t e ds t a t e a b s o r p t i o na n dr e f r a c t i o n a r ed i s c u s s e df o rt h eb a s i co f f i v e e n e r g y - b a n dm o d e l ，c o m b i n e dp h o t o - a c o u s t i ce q u a t i o na n dt h ed i f f u s i o ne q u a t i o no f c o n d u c t i o no fh e a t ，w es t u d yt h ed y n a m i c so fe x c i t e dr e f r a c t i o na n de x c i m da b s o r p t i o n e n h a n c e dt h e r m a lr e f r a c t i o n ，a sw e l la s t h ed y n a m i c so fk e r re f f e c ta n de x c i t e d a b s o r p t i o ne n h a n c e dt h e r m a lr e f r a c t i o n ，a n dd i s c u s st h et r a n s f o r m a t i o no fs e l f - f o c u sa n d s e l f - d e f o e l l s t h en o n l i n e a ro p t i c a lp r o p e r t i e so fc 6 0 t o l u e n es o l u t i o na l es t u d i e db yu s i n gz s c a n t e c h n i q u ew i t h4 n sd u r a t i o nl a s e rp u l s ea t5 3 2 n mw a v e l e n g t h ，a n dt h ee x p e r i m e n t a l r e s u l t sa r e a n a l y z e db yu s i n gt h et h e o r yo fe x c i t e da b s o r p t i o ne n h a n c e dt h e r m a l r e f r a c t i o n w h e nt h ee n e r g yo ft h ep u l s ei s v e r yl o w , t h en o n l i n e a rr e f r a c t i o no f c 6 0 t o l u e n es o l u t i o ni sm o s t l yc o u r s e da b o u te x c i t e dr e f r a c t i o n ，h o w e v e r ，w h e nt h ep u l s e e n e r g yi sh i g h e r , t h ee x c i t e da b s o r p t i o ne n h a n c e dt h e r m a le f f e c ta n dk e r re f f e c tm u s tb e c o n s i d e r e d ，f u r t h e r m o r e ，w h e nt h ep u l s ee n e r g yi n c r e a s em o r e ，n o n l i n e a rs c a t t e r i n ga l s o p l a yag r e a tr o l ei nt h en o n l i n e a r i t i e so ft h es o l u t i o n t h es t u d yo fd i f f e r e n tl a s e rp u l s e i n d i c a t e st h a tt h ee x c i t e da b s o r p t i o ne n h a n c e dt h e r m a le f f e c ta n dn o n l i n e a rs c a t t e r i n ga l e i n c r e a s i n ga l o n gw i t ht h ei n c r e a s i n go ft h ew i d t ho fl a s e rp u l s e k e yw o r d s ：f u l l e r e n e ；t h e r m a lo p t i c a ln o n l i n e a r i t i e s ；z s c a n ；n o n l i n e a rs c a t t e r i n g ； e x c i t e ds t a t er e f r a c t i o n i l w r i t t e nb y ：j i n y o n gw a n g s u p e r v i s e db y ：y i n g l i ns o n g 苏州大学学位论文独创性声明及使用授权声明 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行 研究工作所取得的成果。除文中已经注明弓 用的内容外，本论文不含其 他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得苏州大学或 其它教育机构的学位证书而使用过的材料尊对本文静研究做出重要贡献 的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声瞬的法律责 俄 研究生魏垂塑层期：近研究生签名：垂堡望层期：2 ：墨：塞- ! 之 学位论文使用授权声明 苏州大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、清华大学论文 合作部、中国社科院文献信息情报中心有权保留本人所送交学位论文的 复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本 人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致除在保存期内的保密论文 外，允许论文被查阅和借阗，可以公布( 包括刊登) 论文的全部或部分 - 凑容。论文的公布( 包括刊登) 授权苏州大学学位办办理。 研究生签名： 导师签名： 嚣期：丝塑：至：。! 兰 甯勒烯激发态吸收增强热效廊研究第一帮绪论 _ i ，1 课题背景 第一章绪论 激光在介质孛传播时，由于会震的吸收作用，热效应常常不可避免，本文研究 的热致非线性主要是集中于激发态吸收增强的热效应。热致爿e 线性效应是最早研究 的光学霉 线褴之一，历史上第一个光限幅器就是在连续激光器下麓基于热效应的限 幅器。在非线牲光学发矮的三十年中，入铜对热效旋从理论和实验上都进雩亍了大量 的研究。早期的研究主要集中在连续光作用或者毫秒、微秒脉冲作用产生的稳态热 效应，丽对于脉冲宽度可以帮非线整效应建立时闻相毖拟的纳秒脉冲作用产生的瞬 态热致霉 线性的研究，人嬲为了方便，要么把褥态闯题当俸稳态处理，要么认为瞬 态热效应较小，直接忽略掉，这都会导致严重的测量误差；而今，纳秒脉冲激光器 瑟经广泛应簿于各种非线性效应的研究中，对瓣态热效应的研究岗然不可避免。一 方葱是杰于瞬态热效应在光限幅器中有着广泛的应黑，另一方面庆予瞬态热效成的 存在严重限制了z 一扫描方法在纳秒时域的应用范围。因此，对瞬态热效应与其他非 线性机制共褥臻焉下豹z 一扫描蘧线进行详细研究，得到在不阐条件下瞬态热光嚣线 性效应，这对于竞限幅器的研究具有重要的意义。 目翦关于瞬态热效应的研究主要集中于线性吸收，丽对于反饱和吸收的介质， 嚣线性吸收系数随着光强增大而增大，导致热致菲线憋效应更强，函此应当考虑激 发态吸收增强的热效应。对于纳秒时域的激发态吸收增强的瞬悫热效应的深入研 究，需要从瞬态热致非线性产生的枧理出发，数值求解非线性方程，实时模拟非线 性变纯，从丽得到更接近于客观事实的结果。 1 。2 国内外热致非线性研究的现状和发展状况 热致菲线性折射静最晕研究是从稳态热效应的研究开始的，1 9 g 5 年g o r d o n 等 人首次报道了在连续光照射下的液体中的热致折射，建立了热透镜模型。其后， 融轻3 和w h i n n e r y 豁1 在箕基础之上推导了通过一个挞物线型折射率变纯的热透镜的离 富勒烯激发态吸收增强热效应研究第一章绪论 斯光束的远场光强变化。1 9 8 2 年，s 。j s e l d o n m 3 发展了在弱的吸收介质中的光致热的 理论模型。1 9 8 4 年，c a c a n e r 和h a r r i s $ 3 总结前人的理论，研究高斯光束对介质 的热效应产生的远场光强分布，对温度场进行抛物线近似，把介质的基于温度的光 学效应等同予普通的透镜，完善了热透镜模型。s s 。h a r i l a l 等人阿在研究c 6 0 甲苯溶 液时发现，运用热透镜模型的理论，除了反饱和吸收机制，激发态吸收也对光限幅 起重要作用。t x i a 等人口3 在研究激发态吸收的光限幅中发现，在脉冲宽度等于或者 大于声波传播到束腰半径的时间下，热透镜对光束的传播起很强的作用，最初的实 验表明这种热效应甚至在1 0 n s 的高强度激光下起作用，这为以后的研究打下了基 础。 随着非线性光学研究的进一步深入，理论和实验手段的进一步提高。9 0 年代出 现的z 一扫描方法是一种新型的测量材料非线性性质的方法。s h e i k - b a h a e 砸1 等人首次 提出的z 一扫描方法是用单光束的激光照射沿着z 轴移动的样品，通过分析样品的透 过率曲线来测量介质的非线性吸收和折射，他们得出的c s 2 的热光系数和理论值相 符合。团建国砷3 等人在此基础上改进了z 扫描方法离轴z 一扫描方法和圆板z 一 扫描方法，利用光束通过样品之后，在远场光阑平厦处光束的线性部分主要集中在 光轴的中心部分的原理，避开中心部分，而测量离轴较远的归一化透过率，使测量 结果更多的反映由非线性造成的变化部分，大大提高了测量的灵敏度。之后又有 p b 。c a p p l e n 和x i a o d o n gl i u n 等人分别对开孔和闭孔z 一扫接下的透过率表达式做 了进一步的修正和定义。j c a s t i l l o 等人n 2 1 用双色时间分辨型z 一扫描方法研究强光入 射下有机溶液中单光子和双光子吸收导致的热致菲线性折射，把甲苯的热光系数改 小为d n d t = l 。4 1 0 q 鬈一。田建圆等人n 3 3 研究了中国茶溶液中的热致非线性，连续 光的z 一扫描结果表明透过率的峰谷差黑，和激光束腰半径的平方，和激光的强 度，成j 下比关系。b l j u s t u s 等人n 4 3 通过比较c 6 0 和苯胺黑在氯奈中的光学非线性， 根据闭孔z 一扫描曲线的特征指出c 6 0 溶液的非线性折射起源于激发态吸收增强的瞬 态热折射。e l i 等人h 叼利用z 一扫描技术研究了c o o 甲苯溶液在纳秒时域的瞬态热折 射。1 9 9 7 年p b r o c h a r d 等人“刚报道了用单色光束z 一扫描法和双光束时间分辨型z 一 扫描法研究强光入射下染料溶液中瞬态热光非线性，给出了瞬态热折射的大小与溶 2 富勒烯激发态吸收增强热效应研究第章绪论 裁、不同脉宽之闻的关系，以及简化的理论模型。圈时考虑声波传播方程霸热扩敖 效应，给澎了热透镜模型的理论分橱，定义了一个新觞热致薯# 线性挢射的参数 m = r e ，可以通过这个参数来近似的确定非线性折射系数的改变。j u nz h o u n 刀 运用上瑟的理论分概测量了口、声一不饱和酮的衍生物的菲线性吸收和折射系数， 在n d ：y a g 激光7 n s 脉冲宽度5 3 2 n m 和1 0 2 4 n m 的波长下，非线性折射率为负，通 过理论分析，作者认为这主要是热效应的贡献，对于理论值和实验值酶误差，作者 妇因于如双光子吸收等其他机铡。d + k o v s h 等人“1 在1 9 9 8 年在苯胺黑的水溶液孛 线性吸收导致的瞬态热折射实验中，研究了高强度激光在厚介质中传播的数值模 型，考虑了包括单光子吸收、竟尔效应、双光子吸收、和时阕相关盼激发态吸收和 热致菲线性等非线性效斑，得出了一个重要结论，帮将脉宽与声波传播时阆麴院值 f 。= 1 6 当作一个判定标准。当大于这个值的时候就可以用稳态近似方法处理， 小于这个值的时候就必须按照瞬态过程考虑。南搿大学舀建圈课题组轻垃麸理论和实 验上研究了纳移时域z 一李暑描方法中线性吸收导致的瞬态热折射的影响，以二硫化碳 为例，只考虑光克尔效应秘热效应的影响，结果表明热效应的佟髑非常显著，在一 定程度上热致非线性折射率麓够改变整个介质的正负。周文远臻越从理论和实验鼹方 面对瞬态热致非线性进行了研究，在同时考虑密度波和光波的非线性传播的条件 下，用差分数值计算模拟了瞬时热致遗# 线性效应的建立过程，得到不同样品厚度穰 不同束腰半径时z 掇接穗线筋数值解。并且利用荤光束z 扫接法测量7 不闲条件 下的碘的酒精溶液样品的热致非线性实验曲线，对数值计算结果和寓验结果进行了 比较和讨论。他们又对碘的c s 2 溶液中瞬时热致非线性效应和光克尔效应共同依照 下的z 。扫攒测量结采进行7 研究。通过改变溶液中碘的浓度改变样磊的吸收系数， 研究了不同太小的瞬时热致非线性效廒和光克尔效应之问的竞争过程，以及不同入 射激光的束腰半径和不丽群燕厚度对这一过程的影响。通过数值模拟鲍方法对这一 竞争过程遴行了理论模拟，并对实验结果和理论模拟结采进行了比较和讨论。 m f a l c o n i e r i 用高重复频率的激光照射c s 2 来区分纯粹的光克尔效应和热光非线 健对毒# 线性响应的贡献，他们焉z 扫擒联合单光束热棱镜的方法，藤7 6 m h z 的飞秒 激光研究了在波长7 7 0 n m 下c s 2 的菲线性响应。作者又建立一个基予吸收豹热致= 富勒烯激发态吸收增强热效应研究第一耄绪论 线性模型研究z 扫描来考察吸收的光子个数船引，在高重复频率的激光下，很小的线 性或非线性吸收都会得出很大的实验结果，从理论和实验上证鬻了这种高重复频率 方法的j 下确性和适用性。 在某些时候，由于脉冲间隔小，脉冲之间的热积累会导致非线性折射的变化。 装a g a n n e e v 疆秘震5 3 2 n m ，5 5 p s 的n d ：y a g 激光观察到1 0 0 n m 厚静c 6 0 薄膜的非线性 极化率的实部和虚部的值，发现激光重复频率在2 h z 的时候r e x ( 3 为负，0 5 h z 的 时候为正，这种变化是由于较强的线性吸收产生的热积累效果引起的。t a i h u iw e i 等人研究了c i a i p c 稀的甲醇溶液分别在p s 单脉冲激光和p s n s 脉冲串下的z 扫描 实验，发现在秘单脉冲作黑下，单重态的激发导致茁的j # 线性折射率，焉在p s n s 脉冲串下非线性折射率为负，作者猜测热效应在脉冲串之间有热积累的作用，另外 三重态的激发也起到一定作用。接着作者分别用5 3 2 n m 的p s 单脉冲和间隔7 n s 的脉 冲串，黑z _ 扫描方法研究tc 6 0 警苯溶液的菲线性吸收和折射，发现两者麓菲线性 折射率发生了正负的变化瞳 ，因为在7 n s 的时间间隔下，前一个脉冲吸收的热量还 没有完全耗散掉，由它产生的温度变化会对下一个脉冲产生影响，使非线性折射率 菊负。为了进一步研究这种热效应的积累，作者又一次研究了c i a l p c 稀的孚醇溶 液在1 8 p s 7 0 n s 的脉冲序列下的非线性性质啪1 。而且用分子五能级模型解释了热传 导和扩散过程，同时区分出快的热驰豫和慢的热弛豫，计算出由脉冲序列间的热积 累作用孳| 起的溢度交化产生的折射率的变化，并将理论模拟结采和实验结采进行比 较，说明了除了单脉冲的激发态吸收，脉冲之间的热积累确实起了作用。2 0 0 4 年作 者迸一步将上述理论完善汹1 ，并用以研究c 6 0 甲苯溶液在1 8 p s 7 n s 脉冲序列下的z 一 扫描实验，结栗表明纳秒时域菲线性吸收和折射的变化来源于三重激发态豹吸收和 无辐射弛豫导致的热效应。 m f a l c o n i e r i 用z 扫描联合单光束热棱镜的方法在7 6 m h z 的飞秒激光研究了 在7 7 0 n m 下，研究了c s 2 中纯光克尔效应和热光非线 生对非线性响疲的贡献。这种 方法能够更好的减小热效应在z - 扫描实验中的影响，并且有更好的灵敏性，对于测 量较低的吸收系数或仅仅检验热光非线性的存在是非常合适的。作者又建立一个基 于吸收的热致菲线性模型研究z 扫描来考察吸收的光子个数，在高重复频率的激 4 寓勒烯激发态吸收增强热效麻研究 第一章绪论 光作用下，缓小的线性或非线性吸收都会导致很大的实验结果，从理论帮实验上证 骧了这种离重复频率方法的正确褴和适耀性。 近年来国内外研究人员对富勒烯的热效应进行了有效的研究。h e n a r i ez 等人 豁2 3 在1 9 9 3 年掇道了c 6 0 和c 7 0 在低能量下的非线性光学响应，他们将观察到的骥显 的大的霉# 线性现象妇送于热致非线性折射率的改变和薯# 线性吸收。d e n t a n v 等入汹3 通过双波混频的方法硪究了c 6 0 甲苯溶液在波长为l 。0 6 微米的激光脉冲下纳秒时域 内的菲线性光学响应，他稍认为尽篱吸收很小，纳秒脉冲作雳下的c 6 0 甲苯溶液中 主要的葛# 线性机制起源于热效应。l e f r a n t s 。等人3 报道了有关富鞠烯和碳纳米管在 光限幅中的应用，指出两种材料的光限幅机制的不同，富勒烯主要是反饱翻吸收起 主要作用，焉碳纳米管主要作用是溶剂气沲的非线性散射以及出于热效应零| 起的纳 米管的升华。c h e n w e ic h e n 等入秘懿利用z - 扫描技术，研究了在持续时间为7 0 n s 的p s 脉冲序列作用下c 6 0 甲苯溶液的非线性吸收和孝厅射，应嬲激发态五能级横型对 实验结果进行分析，指巡三重态跃迂和无辐射跃迁弓| 越的热效藏是对实验结果的主 要贡献。 关于c 6 0 溶液在一定条件的激光作用下存在非线性散射的研究，国内外研究人 虽都做了许多相关报道。m i s h r a 。s 。r 等人汹3 报道tc 6 0 溶液甲苯中薯妻线性散射在光 限幅中的作用。在3 0 n s 、5 3 2 n m 的激光脉冲作用下，c 6 0 甲苯溶液强的光限幅中非 线性散射效应起主要终用，作者透过对散射光的测量得知热效应是非线性散射的起 源。y i n g l i ns o n g 等人黼3 在大能流密度的激光脉冲作用无序凝糙样晶表面时，发现 热致非线性折射率的变化导致了很大的非线性散射，而大的非线性散射可以增加光 限幅的效聚。k o s t 。a 等人秘嘲用5 3 2 n m 和6 9 4 n m 的纳秒脉冲激光研究c 6 0 溶液的光限 幅时，发现当输入麓流密度小手5 0j c m 2 时，溶液的光限幅作用主要由反饱和吸收 和自散焦弓f 起，非线性散射不起作用。m i s h r a s r 等人汹3 报道了非线性散射对c 6 0 警苯溶液巍限鹾的贡献，他们黑c c d 捕挺两张激光髂用下c 6 0 甲苯溶液光斑照片， 一张照片是把麓量探头紧靠c 6 0 甲苯溶液懿激光出射西，收集部分国于溶液菲线性 散射的光能量，另一张魑把c 6 0 甲苯溶液移开直接收集激光能量得到的，比较得出 了在输入熊流密度为1 j c m 2 时溶液就存在非线性教射。 5 寓勒烯激发态吸收增强热效心研究第一章绪论 1 3 本论文研究的主要内容 第二章分析了不同条件下稳态、准态和瞬态热致折射率，研究了纳秒时域的瞬 态热致非线性，通过数值求解光声方程得出瞬态热致折射率，并且考虑了多种非线 性参数变化时瞬时热致j 线性折射的变化。 第三章以五能级模型为基础，介绍了激发态吸收和折射的基本理论，分析了由 激发态吸收引起的热积累，模拟了激发态热折射与激发态折射、光克尔效应对非线 性折射的贡献，另终，简单余绍了国内镣关于簿线性散射效应在c 6 0 孚苯溶液光限 幅中的影响的研究。 第四章利用z 一扫描技术研究了c 6 0 甲苯溶液在纳秒时域的非线性吸收和非线性 撕射。指出当脉冲熊量很小时可以忽略热效应的影响，当脉冲能量较大时必须考虑 非线性散射对非线性吸收的影响；并且脉冲宽度增加时，激发态吸收增强的热效应 随之增强，非线性散射效应也随之增强。 6 富勒烯激发态吸收增强热效应研究第奄瞬态热致非线件理论 2 1 引言 第二章瞬态热致非线性理论 激光在介质中传播时，出于贪质的吸收作用，热效应常常不可避免，早期的研 究主要集中在连续光作用或者毫秒、微秒脉冲作用产生的稳态热效应，而对于脉冲 宽度可以和非线性效应建立时间相比拟的纳秒脉冲作用产生的瞬态热致非线性的 研究，人们为了方便，要么把瞬态问题当作稳态处理，要么认为瞬态热效应较小， 煦接忽略掉，这都会导致严重的测量误差；而今，纳秒脉冲激光器已经广泛应用于 各种非线性效应的研究中，对瞬态热效应的研究自然不可避免。一方面是由于瞬态 热效应在光限幅器中有着广泛的应用，另一方露由于瞬态热效应的存在严重限制了 z 一扫描方法在纳秒时域的应用范围。因此，对瞬态热效应与其他非线性机制共同作 用下的z 一扫描曲线进行详细研究，得到在不同条件下瞬态热光非线性效应，这对于 光限帻器的研究具有重要的意义。z 一扫攒方法作为测量非线性折射和非线性吸收的 一种方便而有效的实验方法，它是根据空间光束相位变化原理得到的一种灵敏度很 高的测试方法，由于这种方法采用单光束测量，处理方法简单，并且测量精度很高， 因此已成为非线性光学研究中的酋选方法。本章麸热致毒# 线性折射的基本原理出 发，讨论了稳态、准态和瞬态热折射的区别及数值求解光声方程得出瞬态热致折射 率，并且考虑了多种非线性参数变化时热致非线性折射的变化。 2 2 瞬态热致非线性折射基本原理 2 2 1 热致非线性折射的分类 当强度调制的激光束照射于液体时，溶液通过线性或非线性吸收将入射光的能 量转化为热，使介质温度升高。周期性热流使周围的介质热膨胀而激发声波，这种 将光能转化为声能的现象被称为光声效应( p h o t o a c o u s t i ce f f e c t ) 。声波在液体中的 传播造成液体密度的起伏，从而导致不同位置的折射率发生变化。丽热量同时又以 传导的方式向周围扩散，同样引起液体密度和折射率的改变。因此在热光非线性的 7 窝勒烯激发态吸收增强热效心研究第二常瞬态热致非线性理论 发生过程中除了光波的传播以外，还有热膨胀导致的声波和热扩散导致的热波在介 质孛传播着，这三种波在介质中相互作用，相互影响，直接决定着折射率变化的大 小和分布，所对应的非线性折射为自散焦。这里有三个特征时间n 0 1 ； ( 1 ) 激光脉宽f 。 f w l 2 m 脉宽f 口定义为光强从最大值降为最大值1 2 时所用时间的两倍； h w l e m 脉宽f 定义为光强从最大值降为最大值1 e 时所用时间； r p r = 2 面= l 。6 7 ( 2 ) 热传导的特征时闻。 岛= 万2 4 d ，其中d = 彭c 。夕是热扩教系数，劈为样品所在位置处激光光斑的 尺寸，髹为热导率，c 。为定压比热，p 为密度。通常掺杂溶质浓度很低，对溶剂的 物理性质改变很小，所以对于非线性溶液可以采取溶剂的热力学参数。在大于热传 导特征时间范溺内，热量开始以传导的形式扩散。另外，如果两个激光脉冲的时间 间隔接近或小予热扩教的特征时闻乇，当下个脉冲到来时，上一个激光脉冲产生的 热量还没有完全耗散掉，多次激光脉冲产生的热量叠加在一起，会导致脉冲之间盼 热积累。反之，如果两个激光脉冲的间隔远大于热扩散的特征时间勤，则不考虑脉 冲之间的热积累。 ( 3 ) 声波在激光光斑范围内传播的特征时闻。 气= 万痧c , ，其中e 为声波在液体中的传播速度，即声速；y = 巴c 为溶 液的定压比热与定容毙热的比值。娄时闻大于声波传播的特征时闻，声波传播到 了光斑范围以外，对密度和折射率的影响已经消数。 常用的激光束腰半径为微米量级，而液体中的声速通常在1 0 0 0 m s - - 2 0 0 0 m s 之 间，所以在毫秒量级，k 通常为几个到几十个纳秒。 根据f 口、如和三者之闻的关系，以及热传导方程和光声方程在不同时域的 8 鬻勒烯激发态吸收增强热效s , v t i j l c 究第二帮瞬态热致椎线性理论 表现形式，可以把热效应分为稳态、礁惫和瞬态三种。 1 。稳态热拆射 当f 妒 时，热效威为稳态热效应，又被称斑热透镜效应n 1 ，激光为毫秒默冲 或者连续光照射时，热效应比较骥曼。密度翻折射率的改变霹溢度的改变达到了一 致，热量以传导的方式逐渐扩散。温度变化可以由带扩散项的热传导方程给出 唔删娴= 是 浯董 熊中，a r 为温度的改变；i 为入射光的光强；搿为溶液的吸收系数。密度和折射 率的改变是由溢度交讫直接雩 起的，折射率变化稆温度变优成正比 纽一- 一l a 丁) 盎 其中a n 为折射率的变化，( d n l 嚣) 。为液体的热光系数。 2 准稳态热折射 当毛 时，热效应为准稳态过程。由予激光脉宽小予热传导特征时间， 热传导方程( 2 一王) 扩散项可以忽略，准稳态热光非线性效应的湿度变化可以出以 下方程给出： 剥2 者势= 去殳啪弦 浯3 ) 其中9 为热量。由于声波的影响已经消散，密度和折射率的改变同样和局域的温度 变讫达到致，折射率的变讫仍南公式( 2 - 2 ) 褥出。 3 。瞬态热攒射 当f 一 时，温度变化由( 2 3 ) 得出。液体的密度和折射率的变化主要出声波 在光斑范溺内传播引起的，露温度的变化以声波轰媒介阀接弓| 起折射率的变化。掇 据流体力学三个基本方程，人们推导獭了液体中的光声方程 学号v 2 曼r k d t ) o v 2 沁) 浯4 ) 9 窗勒烯激发态f 5 l 收增强热效应研究 第二窜瞬态热敏非线性理论 联立求解公式( 2 3 ) ( 2 一矮) 就可以得到激光光斑横截夏不同缀置的热致折射率的 大小。 2 。2 2 瞬态热致折射的基本理论 在介质中，由密度零i 起的介电常数的改变远大于直接由温度导致的变化，即 ( a n a t ) 矿f ( a n l a ：) r 肇 ( 2 5 ) 根据流体力学的三个基本定律，可以接导爨质量、动量耦合方程 降+ 等v 2 + 旦昙v 2a p ) + c ? 芦p p o ( p o叫= 上2 n o c v 2 j 治6 ) k 蠢2 y 貔 芦 7 和质量、能量耦合方程 ( 珐g 吾划p 一竽掣划 治7 ) 其中v ：为拉普拉斯算符，在圆对称的柱坐标体系中v 2 ；一1i 0 ，曼+ 罢；s 觥t j l ； r 防b r 庞 警是液体的有效粘度；谨必溶液介质酶菲线性吸收系数；岛是液彝的密度；n o 是液 体的线性折射率；t 端【( 印纠，p 是液体的绝热声速；c 是光速；，= q g 是液 体的定鹱比热和定容比热酌毙值；, 6 = - ( 1 l v ) ( a v l o r ) f 是液体的热膨胀系数；繁是 液体静热导率；广= 热( 锄2t a p ) r - - ( 辨0 2 一1 ) 毪2 + 2 ) 1 3 是液体的电致伸缩藕合常数。 从公式( 2 6 ) 可以看趱，在液体中热效应和电致伸缩效应都糍导致密度的变化， 焉折射率变化与密度起伏之闻豹关系为 血= c 易，r 印= 去印= 亟警卸 c 2 8 ， 当吸收系数醴大于1 0 噶c m 。时候，电致姊缩效应缀小，因此褥以忽略；对于大多 数溶剂，由于七1 ，粘度项也可以忽略n 6 喇1 。把公式( 2 8 ) 代入公式( 2 6 ) p o 万( s 就得囊了巍声方释( 2 4 ) 。 1 0 富勒烯激发态吸收增强热效，峨研究第二二章瞬态热致1 f 线性理论 在激光的光斑尺寸猡远大于激光渡长静条释f ，撙品睾横阍溢凄梯凄裁会远大 于传撵方灏的温度梯度，可以近锨认为热膨胀仅仪发生在横向，即 学c 罗s 2v _ t _ 2 t 蜘等( 嘉卜陴， 9 ) 其中v 上2 = 三昙，昙。对予大多数液体y 接近于一，公式( 2 - 9 ) 往往简化成 ro ro r 学e 2 v2 ( 酬( 筑嗽叁趵 浯坳 由于密度变化对温度的影响很小，因此方程( 2 - 7 ) 可以简化为热传导方程( 2 - 1 ) 。 豢 跃迁，并很快驰豫到 sl1 ) ；处于激发态sf 1 ) 的分子有多种跃迁途径：以内力瘫率往高阶激发态ll ) 跃迁，这个过