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圭查奎望查兰翌主鲎堡垒墨 单次扫描方法测量金属薄膜的 介电系数和厚度 摘要 本文提出了单波长单次扫描测量金属薄膜的介电系数和厚度的方法。测量的 样品结构包括：棱镜，一层直接涂于棱镜上的透明的有机薄膜和溅射在有机薄膜 上的金属薄层( 通常是金和银) ，以及外界空气，利用衰减全反射技术，在这种 的结构中同时激发两个不同的等离子表面波。其中一个是在金属空气界面上传 播的传统的等离子表面波，另外一个则是在非对称结构( 有机薄膜金属空气结构) 中传播的改进的长程表面波。实验中，通过单次扫描所得的反射率曲线可以清楚 地得到两个吸收峰。每个吸收峰可以由这样三个参数来表征：吸收峰的位置， 、 最小反射率和吸收峰半宽度，利用这些参数足以确定金属薄膜的厚度和介电系数 的实部和虚部。和传统的等离子表面波的方法：双波长法【l 】和双介质法【2 1 方法相 比，本方法不仅可以克服非同等条件下测量所带来的误差，而且可以克服因为引 、，a 入不同波长而引起的介质色散问题在结果分析中，分析了入射光束的质量( 高 斯光束) 以及棱镜对计算结果的影响。 关键字 、 j 导波光学j 金属薄膜：介电系甄s p r ( 枣亘笠离子共菇) ，a t r ( 衰越全反时) 上海交通大学硕士学位论文 s i n g l e s c a nm e t h o d f o rd e t e r m i n i n g t h et h i c k n e s sa n d d i e l e c tc o n s t a n t s o ft h i nm e t a lf i l m a b s t r a c t an o v e lm e t h o dw i t hs i n g l e w a v e l e n g t hl i g h ti sd e v e l o p e dt od e t e r m i n et h ed i e l e c t c o n s t a n t sa n dt h et h i c k n e s so fat h i nm e t a lf i l m i tb a s e so nan e wg e o m e t r yw h i c h c o n s i s t so fac o u p l i n gp r i s m ，at r a n s p a r e n tc o a t i n gl a y e rd i r e c t l yd e p o s i t e do n t ot h e p r i s mb a s e ，at h i nm e t a lf i l m ( m o s to f t e ng o l do rs i l v e r ) ，a n da i r t h ea t t e n u a t e dt o t a l r e f l e c t i o nt e c h n i q u ei se m p l o y e di no u rc o n f i g u r a t i o nt oe x c i t et w od i f f e r e n tk i n d so f s u r f a c e p l a s m o nw a v e ss i m u l t a n e o u s l y a sa r e s u l t t h er e f l e c t i v i t ys h o w st w oo b v i o u s s u r f a c ep l a s m o nr e s o n a n c ed i p si na s i n g l e s c a nm e a s u r e m e n t t h ep a r a m e t e r so f t w o d i p sp r o v i d ee n o u g hi n f o r m a t i o nt od e t e r m i n et h et h i c k n e s s ，r e a la n di m a g i n a r yp a r t o ft h ed i e l e c tc o n s t a n to ft h et h i nm e t a l f i l m c o m p a r e d t oc o n v e n t i o n a l d o u b l e - w a v e l e n g t hm e t h o da n dt h ed o u b l e m e d i u mt e c h n i q u e ，t h ep r e s e n ts i n g l e s c a n m e t h o dn o to r d ya v o i d so ft h ea m b i g u i t yo fd i f f e r e n tc o n d i t i o n sc a u s e db yt w o - s c a n t e c h n i q u e ，b u ta l s ot h ed i s p e r s i o np r o b l e mw i t hd i f f e r e n tl i g h tw a v e l e n g t h i nt h ee n d ， w e i n v e s t i g a t et h ee f f e c to f t h eg u a s s i a nl a s e rb e a ma n d p r i s mo n t h ed e c i s i o no ft h e o p t i c a lc o n s t a n t s k e yw o r d s w a v e g u i d eo p t i c s ，t h i nm e t a lf i l m ，d i e l e c tc o n s t a n t s ，s p r ( s u r f a c ep l a s m o n r e s o n a n c e ) ，a t r ( a t t e n u a t e dt o t a li n t e r n a lr e f l e c t i o n ) 圭鲞奎望查兰塑主兰堡垒查 一 第一章绪论 三十年来，以导波光学为理论基础的光纤技术、平面型光波导技术、集成光 电回路及集成光路技术获得了迅速的发展。半导体薄膜激光器、电光波导调制器 和多路光电开关等一大批实用化光电元器件正以迅猛的势头走向市场。人类从二 十世纪向二十一世纪过渡的同时，正在实现从电子学时代向光子学时代的飞跃。 在这其中，金属包覆的介质在集成光学领域中引起了人们较大的兴趣。一个 原因是许多集成光学元器件的实际需要，如在某些电光器件中，需要把射频场加 到载有导波的介电介质中去，为此需要在介质导波中沉积一层金属膜或在金属薄 膜基底上淀积介质波导层。另外，如薄膜激光器和光波导探测器的电极、声一光波 导调制器等也需要金属膜层。此外，金属薄层还可防止来自基板杂散光干扰并可 帮助散热。 另一个原因则是由金属的光学性质所决定的，在可见光和近红外区域中，大 多数金属的介电常数的实部往往是较大的负数，从而使金属包覆介质具有独特的 占= 占，+ i 6 。，占， 占( 1 1 ) 传输性质。如低损耗的射频传输线和微波波导一般是由金属线、金属条或金属管 制成的。在低频条件下，金属可看作是理想的导体，虽然由于在紫外区域电子等 离子体振荡的响应，使得金属无法在光频范围内仍然保持是良好的导体，但仍可 以制成低损耗的金属波导和金属包覆介质波导。这是因为在这两类结构中，电磁 场在金属中是以迅衰场形式存在。金属的这种重要的光学性质，使金属和介质的 界面处可传输表面等离子波( s u r f a c ep l a s m aw a v e ) ，或使夹于两介质中间的金属 薄膜可传输长程表面等离子波。这两类表面波具有不同于光导波的独特性质，例 如，有效折射率的存在范围大、具有场的增强效应等。金属薄膜中表面波的传输 不仅丰富了传统导波光学的研究内容，还使金属介质波导不仅在集成光电子领域、 而且在非线性光学和生物分子学等领域获得日益广泛的应用。 也正因为这样，金属薄膜的介电系数等光学参数的确定，作为很多实验设计 和研究的前提条件，变得日益重要起来，但在实际运用中却存在着这样的问题： 上海交通大学硕士学位论文 金属薄膜的复介电系数很难确定，因为金属在薄膜与固体金属状有着很大的区别， 固体金属的介电系数已不适合于薄膜结构，而且介电系数在不同的波长下差别很 大，不仅如此，不同厚度，甚至不同金属薄膜的表面质量的介电系数都有很大差 别。在现有的技术资料中，至今没有金属薄膜的介电系数的一个统一的标准。也 正因为这样，现有很多测量金属薄膜的介电系数的方法，比如：通过扫描不同波 长下的透明基底上的金属薄膜的反射“1 或透射光谱”1 来确定，或者通过椭偏仪 “”“”来确定等等。在1 9 8 1 年，由w p c h e n 和j m c h e n “1 两人第一次系统地 提出用表面等离子波来测量金属薄膜的介电常数和厚度方法，并成功地完成了实 验部分。应该说表面等离子波方法比以前的方法相比对于实验条件和环境要求低， 计算更方便，计算量更少，这样给实验人员提供了一种简便、可行的方法，使得 可以根据实验条件的不同，来及时修定实验参数。 表面等离子波的方法应该说是给金属薄膜的介电系数的确定提供了一条捷径， 但是因为在这种系统中激发表面等离子波存在着过耦合和欠耦合两种可能，计算 的结果有两组解。必须用两次实验来确定最终的结果，w p c h e n 和j m c h e n 使 用两种不同的波长来确定表面等离子波的介电系数，其他也有通过改变金属层外 的介质。3 来确定，或提出在已知金属薄膜的厚度的前提下，来选择与理论相近的一 组。1 等，但每种方法都是要通过外加新的信息。显而易见通过两次测量不能保证实 验条件的相同性，这必将对实验的精确度带来很大的影响。通过不同的波长必须充 分考虑色散情况，通过改变金属薄膜外介质金属的方法对金属薄膜的介电系数的 确定也存在着缺陷。在1 9 8 1 年提出用表面等离子波方法测定金属薄膜的复介电系 数以来的2 0 多年，一直没有人提出通过单次扫描的方法，精确地测定金属薄膜的 介电系数和厚度。甚至有的作者断言不可能有通过单次扫描就能同时确定金薄膜 的复介电系数和厚度这些系数“1 。本文首次提出通过特定的结构，只要通过一次扫 描即能得到来确定复介电系数和厚度这三个系数所需的足够信息，从而避免了两 次测量所带来的误差，最终能精确地测量金属薄膜的介电系数和厚度，为以后相 关领域的实验设计和研究奠定了基础。 本文首次提出的单波长单次扫描方法测定金属薄膜的介电系数和厚度的方法 其中样品的结构包括：棱镜， 一层直接涂于棱镜上的透明的有机薄膜和溅射在 有机薄膜上的金属薄层， 以及外界空气，利用衰减全反射技术( a t r ) ，在金属 上海交通大学硕士学位论文 的两侧同时激发两个等离子表面波。其中一个是在金属一空气界面上传播的传统 的等离子表面波( s p r ) ，另外一个则是在非对称结构( 有机薄膜一金属一空气结构) 中传播的长程表面波( m l r s p ) 。实验中，通过单次扫描所得的反射率曲线可以清 楚地得到两个反射率的吸收峰。每个吸收峰可以由这样三个参数来表征：峰的 位置，最小反射率和峰的半宽度，利用这些参数足以通过单次扫描来确定金属薄 膜的厚度和介电系数。本方法不仅可以克服非同等条件下测量所带来的误差，实 验结果也证明了这种方法的可行性，在实验中，成功精确地测量了5 0 0 a 左右厚度， 在入射波长8 3 2 o n m 。a u 金属薄膜的介电系数和厚度。最后，将测量结果和其他 的方法所测得的结果进行了比较，同时也考虑了影响这种方法测量结果的各方面 因数。 上海交通大学硕士学位论文 2 1 金属的复介电系数： 第二章金属薄膜的性质 众所周知，在一般情况下，金属是良导体，它具有很高的电导率。所以，在 研究金属的光学性质时，必须考虑电导率的影响。以下将首先考虑由电导率引起 的复介电常数给出定性的解释。 ，盯 s = + 一 占o ( 2 1 ) 其中，介质的介电常数为氏占，磁导率为，电导率为盯，占，分别为该媒质的 相对介电常数和相对磁导率。 应用初等电子理论，可建立一个简单的物理模型来描述金属的相对介电常数的 物理意义。该理论认为，介质对电磁场的响应主要由那些靠准弹性力束缚于原子 核周围的电子的行为决定。而对导电媒质来说，并非所有电子都被原子所束缚。 还存在一些在原子之间运动的自由电子。实际上，所谓“自由电子”并不是完全 自由的，它们为整个金属晶格所共有，并在晶格上的正离子与其他电子所组成的 势场中运动，不断地与这势场相互作用而交换能量，形成等离子体振荡。可以认 为整个势场的平均总效果相当于一个阻尼力，这个阻尼力与一个代表全体电子平 均情况的模型电子的速度成正比，而方向相反。因此，这个模型电子在电场e 中 的运动方程为 m 害+ 咿妾：p e ( 2 2 ) d t z 3 d t j 。 式中：m 是电子质量，e 是电子电荷量，e 是宏观电场，口是单位质量的阻尼常数， 假定e = 磊p 1 “，则上式的解是两项之和，一项为衰变运动，另一项为周期运动。 可得： n e | 一硼 ( 2 3 ) 由式( 2 1 ) 可知，复介电常数对频率的依赖关系，不仅是由电导率盯( 自由电 圭查奎垩垄兰堡主芏堡垒查 一 子的贡献) ，依赖于频率引起的，而且还由实介电常数s ( 束缚电子的贡献) 依赖 于频率引起的。但是，只要占不接近共振频率，可以证明束缚电子的贡献比自由 电子的贡献要小得多。在式( 2 1 ) 中就可以用1 代替，这样式( 2 3 ) 可以写成 善= l n e 2而ieomc o ( c o+ f p j 把上式的实部和虚部分开，可得 r e 善= ，一而丽n e 2 m l 十口j 晶 ( 2 4 ) i m 。= 而丽n e 2 f l ( 2 5 ) 由于对于金属而言，r e ( 善) 为负数，并且一般来说，实部的绝对值要比虚部大得 多。 2 2 金属薄膜 金属薄膜通常是由电镀，热蒸镀或者溅射等加工工艺在其他介质表面涂覆上 一层金属，厚度一般小于l o o n m 在近二十年来，金属包覆的的介质光波导在集成 光学领域中越来越引起人们的兴趣，一个原因是许多集成光学元器件的实际需要， 如在某些电光器件、薄膜激光器以及光波导探测器的电极都需要有一层金属薄膜， 将射频场加到载有光波导介电介质中去。另一个原因是由于上节的金属的光学性 质：在可见光和近红外区域，大多数金属的介电系数的实部是较大的负数，从而 可使在金属和介质的交界面处存在等离子体表面波，并且金属的介电系数的虚部 是很小的，损耗很小。这些对于波导光学理论的发展和新光波导器件机理的探索 具有较大的意义。不仅如此，金属薄膜和介质的界面处传输的等离子波，以及夹 于两介质中间的金属薄膜传输的长程表面等离子波，具有场的增强效应，使得表 面等离子波在生物学、化学、材料学以及仪器等学科中获得了广泛的应用。 在这样的情况下，金属薄膜的光学参数对于实验的设计和进一步的研究都很 重要，但在实际使用中，发现金属薄膜的介电系数【占( 五) = ( n 以) + 腩以) ) 2 】很难 确定，一般能查阅到的金属的介电系数是金属呈固体时的数据，金属薄膜有别于 金属固体，因为薄膜的厚度很薄，有的甚至达到量子数量级，其光学，物理等性质和 相同的金属固体有着很大的差别。图2 1 给出了金属a u 呈固态时的色散曲线 2 2 ， 可以看出金属的色散很大。 上海交通大学硕士学住论文 o2 0 0 04 c 0 06 0 0 08 0 0 01 0 0 0 0 w a v e l e n g t h ( a ) 图2 1a u 金属( 固体) 折射系数1 3 色散曲线 o2 0 0 0 4 ( ；0 06 0 0 08 0 0 01 0 0 0 0 w a v e l e n g t h ( a ) 图2 2a u 金属( 固体) 吸收系数k 色散曲线 而且在金属薄膜的厚度很薄的情况下，介电系数随着金属薄膜的厚度的变化 有很大的变化，不同的金属成膜方式的薄膜介电系数也有差别。如图2 3 ，2 4 所 示，金属a g 的在入射波长a = 6 4 0 r i m 时折射率 和吸收率k 随金属薄膜的厚度变 化的实验曲线图“，在图中也可以看出热蒸镀和溅射这两种不同的加工工艺在薄 膜厚度较薄时对金属薄膜的光学参数也有影响。 抛 他 们 吣 ” c芒|。薯8 cob幛专j 6 5 4 3 2 ， o 兰岳!。墨oo uo写c爱山 圭塑奎墨垄主塑主兰堡堕查 n l mt h i c k n e s s ( n m ) 图2 3a g 金属薄膜折射系数i 1 随薄膜厚度的变化 o51 01 52 0z 53 0 f i l mt h i c k n e s s ( n m ) 图2 4a g 金属薄膜吸收系数k 随薄膜厚度的变化 从上图可以看到金属薄膜的介电系数s = m + i k ) 2 随着薄膜的厚度以及薄膜的 成膜质量的不同变化很大，这对金属薄膜的介电系数的确定带来了很大的影响， 一种便捷，精确的测量金属薄膜的介电系数和薄膜厚度的测量方法显得尤为重要。 8 7 6 5 4 3 2 1 0 一eco寸。苗一cd呈mi芑eji 5 4 3 2 1 o 言u0藩苟一)i芒!。eo。uo弓c翼 上海交通大学硕士学位论文 第三章表面等离子波的基本原理 3 1 表面等离子波的存在条件 o ( ) 毛( 脚) z 图3 1 两种半无限大介质构成的简单界面 考虑图3 1 所示的两种半无限大、各向同性介质构成的简单界面。设表面等 离子波沿z 轴方向传播，取x 轴沿界面法向，零点取在界面处。x 0 处为介质1 ， 其介电常数为毛0 ) ；x o ) 1 豆：g ，t ) = e2 。e x p ( a ：x ) e x p b 她一烈) 】( x o ) f 3 4 把( 3 4 ) 式代入方程( 3 3 ) ，并利用 v e = o 圭查壅望查芏堡主兰堡丝查 一 可得 州= 陪硌硌e o ：唧h 州删) 球) = ( - 罢畦，岛e 乏 e x p ) g d ) h y ( x ) = aj e ”+ b 2 e ”，“( 0 x d ) ( 3 - 1 2 ) l a o e “( x d 2 ) 爿2 p 屯1 + b 2 e 叫2 1( o x d 2j a l g a ，+ b 1 e a r ( - d j x 0 ) 3 1 7 爿。p ( x + d t )g e 1 2 和k ：i q ，岛。为便于分析，先构造一无损耗的理想系统，在这系统中 有占2 = 占，2 、而占。2 = 0 。 考虑在金属薄膜结构中沿z 方向传输的t m 波，三个区域中的场分布为 h y ( x ) = a e 4 f 1x 0 a 2 e 8 缸+ b 2 e 一8 ；1 0 r _ 【 o o 寸d n o o 上海交通大学硕士学位论文 用0 t t o 结构来激发表面等离子波达到测量金属薄膜的厚度和介电系数的方 法很少使用，因为2 层的空气的厚度是通过压点来调整的，是不能定性的测量， 这样对测量引近了不确定因数。但通过一些定性的状态“1 ，仍能测量出金属薄膜 的光学参数。 如图4 1 2 所示的结构图，可以得到t m 波的近似的反射率公式是： r ：! 坐! ! 蟹型划竺亟 幽( 4 1 9 ) 1 + i p 2 1 1 2 2 2 + 2 x l p 2 l l e o s ( ￥2 l + y ，2 ) 其中x = e x p ( 2 i k ：2 d ) 野= 等篙u 驴隅 k 。：竺、厅i 面万f _ 3 , 2 ，1 实验通过用压点来调整空气隙的厚度，使得反射吸收峰最强， 罢i 。= o 这时扫描反射光，记录下吸收峰的位置p ，半宽度a 0 ，以及最小反射率r 。 s i n2 0 _ 1 垒! ! ( 4 2 0 ) s 3s 2 + 占l 臼：三生旦 4 4 a - ( 南 4 4 ( 4 2 1 ) ( 4 2 2 ) 其中爿- ( 剥2 ( 鲁口= 高赢 用以上的计算公式，通过两个波长入射，可以得到的金属薄膜的介电系数 毛= s ，+ f q “，但金属薄膜的厚度d 不能用这种方法得到。 上海交通大学硕士学位论文 第五章单扫描测量金属薄膜介电系数和厚度的方法 通过光波导的方法即用表面等离子波的方法来测量金属薄膜的一些光学参数 是一种可行，简便的测量方法，测量所需的仪器，及测量条件的要求都不高，并 且测量的结果精确度高，为金属薄膜在光学方面的应用奠定了扎实的基础。但这 种方法存在着必须在不同条件下进行多次测量，给测量结果带来了误差，如何解 决这个问题一直是决定着用表面等离子波方法广泛应用的关键问题。 本文提出了一种通过特殊的样品结构，只要单次扫描测量金属薄膜介电系数 和厚度的新型的测量手段，本章将具体分别介绍首次提出的单扫描等离子波方法 的理论基础、样品制备以及实验装置。 5 1 单扫描方法的基本原理 = 毛+ l 黾。 e 0 图5 1 改进型的k r o t s c h m a n n 结构，其中毛，s 2 ，占l 以及占。分别为棱镜，透明介质， 金属薄膜以及空气的介电系数d t ，dz 分别为金属薄膜和透明介质的厚度 图5 1 是一种改进型的k r e t s c h m a n n 结构，我们在棱镜和金属薄膜之间加入 了一层透明的介质，当棱镜的介电系数同时大于金属和透明介质，如图5 2 所示， 这时在金属和透明介质的薄膜层中都为衰减场，从而在金属薄膜的上下两个表面 都存在表面等离子波，只是在金属薄膜的下表面即金属一空气表面，为严格的 k r e t s c h m a n n 结构的表面等离子波( s p r ) 。传播在金属薄膜的上表面即金属一透明 介质表面是非对称结构的长程表面等离子波( m l r s p ) “。因为存在着两个表面等 离子波，所以全反射光在不同的入射角出现两个衰减全反射吸收峰如图5 3 所 示。这样所得的实验曲线将提供两个吸收峰的角度，半宽度以及最小反射率，六 个确定的参数足以精确地确定金属薄膜的介电系数和厚度，实现了通过单次扫描 上海交通大学硕士学位论文 用表面等离子波方法测量金属的各项参数。 图5 2 两个表面等离子波的色散关系示意图 4 05 06 0 _ r h e 4 e o f m d d m l h ep f i n ( 8 ) 图5 3 通过单次扫描得到的两个衰减全反射吸收峰 如图5 3 ，对于第一个吸收峰的入射角， p l = k q 、l 3s m o 而对于金属的下表面的等离子波的传播常数为： m 咖辱 ( 5 2 ) 其中 k o = 2 x 2五是入射光的波长，c oq ，c 2 乇的设置为图5 1 所示。 只有当= r e ( r ) n ，激发表面等离子波，形成第一个全反射吸收峰。所以 上海交通大学硕士学位论文 从式( 5 1 )和( 5 2 )可得到： 引= 蒜 ( 5 3 ) 这样从第一个全反射吸收峰的角度b 和已知的, f f 。、毛，可以得到金属的介电 系数的实部s 第二个全反射峰是非对称型的长程表面等离子波吸收峰，由非对称金属薄膜 结构的色散方程( 3 2 5 ) 改写得： l + r 2 1 r o le x p ( - 2 a i d , ) = 0 ( 5 4 ) 也可以写成：d t 2 i n ( 一r 2 tr 0 ) 2 c t ， ( 55 ) 其中：r 2 l = 0 l 口2 一占2 口1 ) 0 i 口2 + 占2 口1 ) r o l = 0 。o f l 一6 1 o f 。) g 。o f l + 占l ) 口：= 扛再历- q ：扛丽：扛丽 对于入射角为只，屈2 如岛s i n 0 2( 5 6 ) 求上式的一次微分得：”= 妻i c o s 0 ：a o ： ( 5 7 ) 这样的系统的微扰应该分为两个方面，其中一个是金属薄膜的介电系数实际上是 一个复数，其介电系数的虚部可以