（光学专业论文）石墨烯量子点量子输运性质的实验研究.pdf

中国科学技术大学学位论文原创性和授权使用声明 本人声明所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作 所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任 何他人已经发表或撰写过的研究成果。 与我一同工作的同志对本研究 所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。 本人授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学 校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子 版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据库进行检 索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 作者签名：_ 年 月 日 摘 要 - i - 摘摘 要要 量子信息科学从兴起以来一直吸引着广大科学家们的研究热情， 展现出了非 常广阔的发展空间。这一领域始终保持着非常活跃的研究氛围，一系列卓越的研 究成果、先进技术涌现出来。新的观点和问题也被不断提出，与其它学科交叉不 断深入。 基于半导体量子点上的电子自旋自由度制备半导体量子芯片， 进行固态量子 信息过程的处理是一个非常有希望的研究方向。 目前在这一方向已经有了很多卓 越的研究成果，但是同时也仍然面临着诸多困难。比如如何提高自旋量子比特的 退相干时间等。科学家们正在努力探寻解决的办法，其中一个办法就是开发利用 新材料来取代传统的砷化镓半导体材料。 本论文的研究工作，是以石墨烯材料为基础加工制造各种量子点体系，包括 单量子点、单电子晶体管超灵敏测量、串联双量子点、并联双量子点；并且通过 低温输运实验测量，研究量子点系统的一些基本特性。 文章主要内容： 1. 对量子信息、量子计算机、半导体量子芯片概念的简单介绍，石墨烯二维材 料物理和电学性质的描述。 2. 石墨烯量子点的加工制备过程和方法，并对加工过程中所使用的各种仪器做 了介绍和说明，给出了相关的实验参数条件。 3. 石墨烯单量子点的低温输运实验测量，看到库仑阻塞效应，得到了标准的库 仑菱形电荷状态图。观测到量子点上电子的基态和激发态能谱，并在此基础 上计算出相应的电荷充电能和耦合电容。 4. 设计了大小不同的两个量子点结构，其中大的量子点也被称为单电子晶体管 （set） ，被用作探测器读出旁边小量子点内的电荷状态。单电子晶体管 3 10/ehz 的高灵敏度，使得我们可以清楚地探测到量子点内的库仑充电信 号和激发态能谱，甚至传统输运测量看不到的微弱库仑充电信号也能被探测 到。 5. 我们加工测量了多栅极调控的石墨烯串联双量子点器件，通过低温输运测量 得到了双点耦合蜂窝图，双点的耦合强度可以从弱到强的调节。通过计算双 点分子态波函数，我们提取出了很大的遂穿耦合能，表明这种高度可控的系 摘 要 - ii - 统非常有望成为将来无核自旋的量子信息器件。 6. 我们加工测量了栅极调控的双层石墨烯并联双量子点，通过背栅和侧栅电极 的调控可以将并联双点调节到不同的耦合区间.从双点耦合的蜂窝图中， 我们 抽取出了相关的耦合电容、耦合能等参数。 7. 对论文工作的总结，给出了在已有实验基础上，开展下一步实验的计划和目 标。我们设计并加工了新的在双点结构上增加探测器的样品。 本论文的主要创新点为： 1. 对石墨烯量子点体系系统化的研究， 包括单量子点、 双量子点 （串联和并联） 、 单电子晶体管探测器。研究思路清晰，循序渐进，以制备性能良好、功能完 善的石墨烯量子芯片为目标。 2. 在石墨烯量子点中，观测到清晰的电子激发态谱。并利用单电子晶体管对量 子点进行超灵敏度测量，给出其激发态谱。 3. 利用量子力学遂穿原理研究石墨烯串联双量子点内分子态演化。计算出双点 的遂穿能。 4. 设计和加工了石墨烯并联双量子点样品，低温输运性质的测量给出了很好的 双点耦合图，利用集成的平面栅极可以很好地调控双量子点的耦合状态。 5. 给出了石墨烯双点系统加探测器的设计。初步的测试表明这种器件可以稳定 工作。 关键词：关键词：石墨烯，量子点，双量子点，单电子晶体管。 abstract - iii - abstract quantum information area keeps attracting scientists research interest since it comes out. it reveals a cornucopia of new physics and potential applications and has always maintained a very active research environment, many striking research efforts and advanced technologies emerge. new ideas and issues are continuously proposed. spin-based semiconductor quantum dot for the solid-state quantum information process has been considered as a very promising direction. a lot of excellent efforts have been made in this area, but there are also many difficulties to deal with, such as how to extend the spin coherence time. scientists have tried many methods to solve this problem, one is to use new material to substitute currently used traditional gallium arsenide semiconductor material. in this thesis, we fabricate all kind of graphene-based quantum dot devices, including single dot, single dot with integrated set charge detector, double dot in series, double dot in parallel; we investigate devices properties by doing the low temperature quantum transport measurement. main content of the thesis: 1. we give an introduction on the conception of quantum information, quantum computer, and semiconductor quantum chip. we also describe the crystal and electronical properties of the newly discoveried material graphene. 2. we give a detailed description on the fabrication method of graphene quantum dot devices, and also introduce the relevant facilities that have been used in the fabrication process. 3. we fabricate graphene single dot device and present transport measurements in low temperature. we extract the information of the ground states and excited states and also the relevant energy scales and capacitances of the graphene quantum dot, as denoted by the presence of characteristic coulomb blockade diamond diagrams. 4. we design and fabricate a twin-dot structure in which the larger dot serves as a single electron transistor (set) to read out the charge state of the nearby gated controlled small dot. a high set sensitivity of 3 10/ehz allowed us to probe coulomb charging as well as excited state spectra of the qd, even in the regime where the current through the qd is too small to be measured by conventional transport means. abstract - iv - 5. we fabricate and measure graphene double quantum dot devices with multiple electrostatic gates. low temperature transport measurements reveal honeycomb charge stability diagrams which can be tuned from weak to strong interdot tunnel coupling regimes. we precisely extract a large interdot tunnel coupling strength for this system allowing for the observation of tunnel-coupled molecular states extending over the whole double dot. 6. we report the fabrication and transport measurements of gates controlled parallel-coupled bilayer graphene double quantum dot. it is shown that the interdot coupling strength of the parallel double dots can be effectively tuned from weak to strong regime by both the in-plane plunger gates and back gate. all the relevant energy scales and parameters of the double dot can be extracted from the honeycomb charge stability diagrams revealed through the transport measurements. 7. we summarize the work in the thesis. based on what we have done, we give a proposal on the future plans and aims. we make new design of double dot with integrated charge detector devices to perform our upcoming experiment. main innovations of the thesis: 1. we present a systematical research on the graphene quantum dot system, including single dot, single dot with set charge detector, double dot in series, double dot in parallel. we have clear ideas and research plans towards the goal of good performance and functionality graphene quantum chip. 2. we see clear excited states in grpahene quantum dot device by using transport measurement and charge detection technology. 3. we use quantum mechanical tunnel principal to investigate the molecular state of the in series coupled double dot system, and precisely extract the interdot tunnel coupling strength of the two dots. 4. we design and fabricate parallel coupled graphene double dot devices. low temperature measurements present well honeycomb charge stability diagrams. the interdot coupling strength can be effectively tuned from weak to strong by bake gate and in-plane plunger gates. 5. we further propose and make the double dot with integrated charge detector devices. primary measurements show good performance of such devices. key words: graphene, quantum dot, double quantum dot, single electron transistor. 第 1 章 绪论 - 1 - 第一章第一章 绪绪论论 科学与技术迅猛发展， 以前所未有的深度和广度影响人类文明进程， 信息化、 网络化、全球化、知识化成为时代的主题。信息科技、纳米与材料科技、生物科 技、航天与海洋科技、资源与能源科技、生态与环境科技、系统科学等成为热点 研究领域并酝酿着新的突破与进步。 自然科学领域，量子力学的建立是 20 世纪最重大的成就之一。伴随着电子 信息技术的爆炸式发展，量子力学得到了更深入的研究和更广泛的应用。它深刻 地改变着人们的生活，极大地推动了人类文明的进步。量子力学与信息科学相结 合，产生了交叉学科量子信息学。它是以量子力学的态叠加原理为基础，研究信 息处理的一门新兴前沿科学。包括量子密码术、量子通信、量子计算机等几个方 面，近年来在理论和实验上都取得了重大的突破 【1】 。 人类的研究也朝向了更小尺度的领域， “纳米”这个长度单位成为了该领域 的标志，称为纳米科学领域。近些年来，纳米科技，纳米技术，纳米材料迅速发 展，已经渗透到了各个领域。 本论文主要工作是以最新发现的石墨烯 【2】材料为载体，采用纳米加工技术， 制备量子点器件，并研究器件的电学输运性质等，为未来的量子芯片做基础。下 面我们将就本论文中涉及的量子计算机、量子点、石墨烯材料做简单的介绍。 1.1 量子信息与量子计算机简介量子信息与量子计算机简介 量子力学和信息科学的高速发展，导致了新兴交叉学科量子信息学 【1】 的诞生。它是以量子力学的态叠加原理为基础，研究信息处理的一门新兴前沿科 学。它主要包括量子密码学、量子通信、量子计算机等几个方面。它的出现为信 息科学展示了美好的前景。与此同时，随着量子信息学的深入发展，遇到了许多 新课题，反过来又有力地促进量子力学自身的发展。 基于量子力学原理，量子信息可以突破现代信息技术的物理极限，有望在未 来几十年里成为继微电子之后的新一代信息技术。 量子计算机的实现是量子信息 科学的核心和长远目标。 量子计算机是一类遵循量子力学规律进行高速数学和逻 辑运算、 存储及处理量子信息的物理装置。 当某个装置处理和计算的是量子信息， 运行的是量子算法时，它就是量子计算机。 从 1946 年，第一台计算机(eniac)在美国建造完成，到 2007 年英特尔公司 （intel）推出震惊世界的 2 万亿次 80 核中央处理器(cpu- central processing 第 1 章 绪论 - 2 - unit)，短短的 60 年间计算机的飞速发展着实让人们感到吃惊。英特尔公司创始 人之一戈登摩尔（gordon moore，1975）曾指出：集成电路上可容纳的晶体管 数目，约每隔 24 个月便会增加一倍，性能也将提升一倍，当价格不变时；或者 说，每一美元所能买到的电脑性能，将每隔 24 个月翻两倍以上。这就是著名的 摩尔定律，它揭示了信息技术进步的速度，如图 1.1 所示。 图图 1.11.1 左图为摩尔定律的表述，右图给出计算机芯片发展速度图，横坐标为年 份，纵坐标表示集成的晶体管数目。 图片引自英特尔公司（intel corporation）网站。 半导体芯片几十年来一直沿着摩尔定律发展，即芯片上晶体管数目越来越 多，而每个晶体管的尺寸不断减小，目前已经小于一个流感病毒的大小。同时晶 体管上电子数目越来越少，由于量子效应的影响，人们将达到按传统方式控制电 子的物理极限。按照摩尔定律的表达方式，到 2020 年每个晶体管器件上的电子 数将趋近于 1。同时由于计算机运行时的能耗导致芯片的发热，会极大地影响芯 片的集成度，从而限制了计算机的运行速度。这些都表明传统的芯片技术不可能 按照摩尔定律无限制的发展下去。 芯片的可持续发展必然依赖新一代基于量子力 学的计算芯片的出现。 人类在 20 世纪能够精确地操控航天飞机和搬动单个原子，但却未能掌握操 控量子态的有效方法。在 21 世纪，人类应积极致力于量子技术的开发，推动科 学和技术更迅速地发展。 量子计算机的概念源于对可逆计算机的研究 【1】 。 研究可逆计算机的目的是为 了解决计算机中的能耗问题。能耗来源于计算过程中的不可逆操作。那么，是否 计算过程必须要用不可逆操作才能完成呢？事实上我们可以找到与经典计算机 相对应的可逆计算机而且不影响运算能力。 第 1 章 绪论 - 3 - 事实上，量子计算对经典计算作了极大的扩充，经典计算是一类特殊的量子 计算。量子计算最本质的特征为量子叠加性和量子相干性。量子计算机对每一个 叠加分量实现的变换相当于一种经典计算，所有这些经典计算同时完成，并按一 定的概率振幅叠加起来，给出量子计算机的输出结果。这种计算称为量子并行计 算。 可见量子计算机的一大特点就是要保持量子相干性， 无论是量子并行计算还 是量子模拟计算，本质上都是利用了量子相干性。然后，在实际系统中量子相干 性很难保持。要使量子计算成为现实，一个核心问题就是克服消相干。目前主要 的发展瓶颈是尚未找到适合于制作量子计算机的物理体系。 物理上实现量子计算 需要可扩展化、低耗散、易操控的量子系统。 一个完备的量子计算机系统需要满足五项基本要求：第一：要有明确定义的 量子比特。 第二： 体系要能够构建普适的量子门用于实现任意的量子计算。 第三： 体系可以将初态制备到一个可知的纯态。第四：体系可被测量。第五：体系的退 相干时间必须远大于量子门操作的时间。 通过几十年的研究，很多系统和方案被提出来：线性光学器件、原子和光腔 相互作用 【3】 、光晶格中的冷原子、冷阱束缚离子 【4】 、电子或核自旋共振 【5】 、量子 点操纵 【6】 、 超导量子干涉等 【7】 。 问题是在实验上实现对微观量子态的操纵确实太 困难了。这些体系的理论方案和实验验证都取得了长足的进步，各有优缺点。迄 今为止，世界上还没有真正意义上的量子计算机。但就目前的研究状况而言，基 于半导体量子点上的电子自旋自由度进行固态量子信息处理可能是最有希望的 研究方向。当然将来也许现有的方案都派不上用场，最后脱颖而出的是一种全新 的设计，而这种新设计又是以某种新材料为基础，就像半导体材料对于电子计算 机一样。 研究量子计算机的目的不是要用它来取代现有的计算机。 量子计算机使计算 的概念焕然一新， 这是量子计算机与其他计算机如光计算机和生物计算机等的不 同之处。量子计算机的作用远不止是解决一些经典计算机无法解决的问题。 量子计算机可以进行大数的因式分解来破译密码， 但是同时也提供了另一种 保密通讯的方式。 量子计算机通过量子分裂式、 量子修补式可以进行一系列的大规模高精确度 的运算的。其浮点运算性能是普通电脑的 cpu 所无法比拟的，量子计算机大规 模运算的方式类似于普通电脑的批处理程序， 其运算方式简单来说就是通过大量 的量子分裂，再进行高速的量子修补，但是其精确度和速度也是普通电脑望尘莫 及的。 第 1 章 绪论 - 4 - 1.2 半导体量子芯片半导体量子芯片 如前一节所述，20 世纪 60 年代以来，半导体芯片迅猛发展，以芯片为基础 和核心技术的计算机、软件、网络、通信、消费电子等现代信息产业创造的产值 已经超过 3 万亿美金，成为全球最为活跃的生产要素和主要支柱，并将继续保持 快速发展的势头。但受到摩尔定律的制约，半导体芯片面临着不可避免的发展瓶 颈。 为了迎接未来突破摩尔定律的严峻挑战，由美国、欧洲、日本等发达国家的 半 导 体产 业界和科 技界人士 共同制定 的国际半 导体技术 发展路线 图 （international technology roadmap for semiconductors）给出了主流的共 识和答案：短期内以多核芯片等为代表的延续摩尔定律路线，中长期以纳米材料 半导体芯片（如纳米碳管、石墨烯） 、量子芯片等颠覆性革命性器件为代表的超 越摩尔定律路线。 同时为了实现量子计算机，首先要就要制备出量子芯片来。目前被广泛研究 的半导体量子芯片是将量子物理与半导体芯片技术相融合的产物， 利用量子物理 原理，量子芯片是一种颠覆性革命性的新技术，可以实现目前信息技术无法实现 的全新的信息功能。 传统的半导体芯片是利用其中每个晶体管电流的导通和截止 作为经典信息处理单元 1 和 0（比特） ，而半导体量子芯片是利用其中每个单电 子晶体管的电子自旋的向上和向下作为量子信息处理单元 1 和 0（量子比特） 。 一方面，基于量子力学的原理，量子芯片可以实现许多量子比特的相干叠加，这 就相当于实现了处理单元指数级增长的海量并行计算， 因此量子芯片可以具有现 代信息技术无法实现的强大的信息功能。另外一方面，半导体量子芯片完全继承 和兼容传统芯片的微加工和操控技术， 避免了其他方法试图彻底换代现有半导体 芯片业而带来的技术壁垒和巨额成本，因此在大规模集成、复杂性、成本等方面 拥有无可比拟的优势，其应用和最终产业化的可行性更高。 正如传统的半导体芯片包括信息制备与存储（即数据 1、0 的产生和存储） 、 信息处理（即数据 1、0 的逻辑门操作）和信息测量（即数据 1、0 的读取）等基 本过程，从而实现算法与程序运行。而半导体量子芯片也依赖于量子信息制备与 存储（即量子数据 1、0 的产生和存储） 、量子信息处理（即量子逻辑门操作）和 量子信息测量（即量子信息的读取）等关键技术的研究，进而实现量子模拟、量 第 1 章 绪论 - 5 - 子算法等功能。 基于半导体量子芯片的量子计算机在国家信息安全上具有独特的重要意义， 1994 年 bell 实验室的 peter shor 提出在量子计算机上实施大数质因子分解算 法，将可以破解现在通行于银行及网络等处的 rsa 加密体系而构成重大威胁，因 此无论是商界还是政府和国防部门都对迎接这一严峻挑战提出越来越迫切的需 求。 从本世纪初开始起， 国际上多个著名研究机构在半导体量子点作为未来量子 芯片的研究中取得一系列重大进展。 2004 年，荷兰 delft 技术大学的研究组和美国加州大学洛杉矶分校的研究 组同时做了一个重要的实验， 他们使量子点中电子与测量仪器中电流之间相互作 用，从而通过测量仪器电流的变化反过来读出量子点上的自旋状态，这是首次在 半导体器件中测量出单个自旋量子比特的信息，引起了很大的轰动。 2005 年，美国哈佛大学的研究组制备了量子点上的自旋单态和三态，并进 一步给电极上施加电压脉冲，在 180ps 时间内实现了自旋量子比特的 swap 门 操作，这是第一次在半导体器件中实现自旋量子比特的量子逻辑门操作，国际学 术界认为“半导体量子点成为量子计算的一匹黑马” （原文引自著名美国科学 观察 isi 网站 science watch 采访美国普林斯顿大学 j.petta 教授） 。 2008 年，美国普林斯顿大学的研究组通过核自旋极化，大大的改善了自旋 量子比特的量子相干性。 可以这么说，半导体量子点作为量子芯片的几个基本条件：量子比特，量子 逻辑门，量子相干性和量子测量都已经在实验中成功的实现了。 尽管利用半导体量子点的自旋进行量子信息处理已经获得许多令人瞩目的 进展，但是要成为真正的量子芯片还有很多困难需要解决。量子芯片本质性地利 用了量子相干性，然而半导体量子点体系受周边环境的影响比较严重，控制其退 相干，维持其量子相干状态遇到了更大的挑战。 科学家们正在积极探索延长自旋相干时间的方法， 很过新型半导体材料被用 来加工制作自旋量子器件。 其中 2004 年发现的二维平面材料石墨烯 【2】尤其引起 了科学家们的广泛关注。因为在石墨等新材料中没有核自旋，自旋受轨道耦合的 作用也很弱，所以自旋量子比特具有很长量子相干时间。初步的理论和实验发现 其自旋相干时间可以达到几十 ms，而自旋弛豫时间甚至有可能达到数小时，这 在固体系统简直是非常令人吃惊的结果。 同时石墨烯材料良好的物理和电学特性 也为器件的加工和制备提供了保证。 第 1 章 绪论 - 6 - 这是目前国际上包括量子信息在内的热点研究领域， 正处于可能获得突破性 进展的关键时期，也为我国提供了参加这场国际战略竞争的机遇和空间。 1.3 量子量子点点的结构与性质的结构与性质 量子点 【8】是一种人工制造的可以用来存储电子的器件。通常的量子点器件 是将半导体材料中的电子通过各种方式束缚在一个空间尺寸约为百纳米量级的 范围，在其内部，电子因在各方向上的运动都受到局限，呈现出分立能级和量子 局限效应，是一个准零维的纳米体系。量子点中一般包含 10 3 109 个原子和数 目相当的电子。在半导体量子点中，除了少数的自由电子外，大部分的电子都被 紧紧的束缚着，自由电子的数目从零到几千不等。 量子点的种类有很多，包括自组装量子点，电控横向和纵向量子点 【8，9】 ，以 及由各种纳米颗粒，半导体纳米线 【10，11】 ，纳米碳管组成的量子点 【1214】 。最近几 年人们采用最新发现的石墨烯材料成功地制备出了量子点 【1518】 。这一开创性的 工作正是出自于 2010 年诺贝尔物理学奖得主英国曼彻斯特大学教授安德 烈海姆和康斯坦丁诺沃肖洛夫。 下面我们已经电控量子点为例，简单介绍下量子点的性质。 1.3.1 电控量子点结构 电控量子点的基本结构如图 1.2 所示， （a）图表示横向量子点， （b）图表示 纵向量子点。图中圆盘代表量子点（quantum dot） ，源电极（source）和漏电极 （drain）如图所示，黑色箭头表示电子的跃迁过程，由于量子点与源漏电极之间 存在势垒，电子需要以遂穿的方式从源电极到量子点，再从量子点到漏电极。在 （a）图中，量子点的下方有一个侧栅电极，通过改变栅极的电压值可以调节量 子点中电子的能级结构， 当量子点中某个电子能级出现在源漏电极能级所开的窗 口时，就会发生电子的跳跃现象。 第 1 章 绪论 - 7 - 图图 1.21.2 量子点结构示意图，圆盘表示量子点，它通过遂穿势垒与源（source） 漏（drain）电极相连接。与中间侧栅电极（gate）间通过电容耦合。 （a） 横向量子点示意图，（b） 纵向量子点示意图。 图片引自kouwenhoven et al.（1997） 【19】 。 目前研究最多的是砷化镓二维电子气量子点，图 1.3 给出了这种异质结的晶 体结构， 该图片引用自哈佛大学charles m. marcus组alexander comstock johnson 的博士论文 【20】 。在砷化镓与砷化镓铝异质结处，由于两种材料的能带结构不同， 为了保持费米面平齐，在该处就会形成三角形的势阱 【21】 。在图中 60nm al0.3ga0.7as 为掺杂层，但由于异质结界面处的三角形势阱为能量最低的区域， 所以那些自由载流子会聚集到势阱处，形成二维电子气（2deg-two dimentional electron gas） 。这种掺杂原子与载流子分开的情况，被称为调制掺杂。 由分子束外延技术 （mbe-molecular beam epitaxy） 可以生长出单原子层精度 的砷化镓和砷化镓铝晶体，由于它们的晶格常数非常的匹配，所以在它们的界面 处缺陷很少；其次由于掺杂原子位置的随机性而产生的势能扰动，因为远离二维 电子气的界面，而被大大减弱，这样的特性极大地增强了样品的稳定性。这种调 制掺杂形成的二维电子气在低温下载流子的迁移率可以达到很高， 平均自由程可 以高达 100 微米 【20】 。 第 1 章 绪论 - 8 - 图图 1.3 左图为砷化镓材料二维电子气晶体结构。右边为相应的能带机构示意图。 图片引用自哈佛大学 charles m. marcus 组 alexander comstock johnson 的博士论文 【20】 。 在砷化镓与砷化镓铝的界面处形成了一个三角形的势阱， 会束缚一层二维电子气（2deg -two dimensional electron gas） ， 在图中可 以看到有一个子带 （实线部分） 处于费米面以下。 虚线部分表示高阶子带， 因为在费米面以上，所以没有电子填充的。 1.3.2 量子点库仑阻塞效应 量子点器件中电子在空间三个维度都受到限制， 会出现一些独特的性质和现 象。其中在低温量子输运实验中，我们将会看到库仑阻塞现象 【19】 。 下面我们利用经典常相互作用常相互作用模型（模型（constant interaction model）来讨论这 一现象。 该模型的核心思想是将量子点与外界环境的电子库和栅极间相互作用用 纯电容耦合模型来描述。图 1.4（a）给出了量子点的电容耦合示意图。源漏电极 电压用 vs，vd表示， 侧栅电压用 vg表示， 量子点 （qdquantum dot） 与源 （source） 漏（drain）电极之间的耦合电容用 cs， cd来表示，与侧栅之间的耦合电容用 cg表示。rs , rd表示遂穿耦合的等效电阻。量子点与源漏电极之间除了电容耦合 外还有遂穿耦合，而与侧栅电极之间只有电容耦合。 第 1 章 绪论 - 9 - 图图 1.4 量子点构型图。（a） 量子点的电容耦合模型图， 图中 vs，vd，vg ，cs， cd ， cg为源漏电极和栅极电压值以及与量子点的耦合电容值。 rs , rd表示遂穿 耦合的等效电阻。 （b）连续调节侧栅门电极电压，可以引起量子点内电子 数目 n 的改变， 其中在电子数目发生突变的地方， 相应会出现库仑峰。（c） 图为量子点能级示意图。实线部分为被占据的 n 个电子能级，虚线部分 为未被占据的第 n+1 个电子的可能的能级。 ec为它们之间的能级间距。 表示虚线部分的能级间距， 为遂穿能级展宽。kt 和 evsd分别为源漏电 极热涨落和加偏压下的费米面能级差。 （d）图表示在零偏压下，通过基态 的电子输运。 （d）图中，源漏电极之间加了偏压 vsd，且 vsd ，那么有 多个能级可以被电子占据，因此会出现电子的激发态谱。 图片引用自哈 佛大学charles m. marcus 组alexander comstock johnson 的博士论文 【20】 。 当量子点中的电子数目由 n 个变成 n+1 的时候，需要提供两种能量，一个 为电子相互间的库仑排斥能，即充电能 u；另一个为第 n+1 个电子与第 n 个电 第 1 章 绪论 - 10 - 子间的能级差 n e，因此所需能量为： 2 ()(1)()/ dotdotdotn nnneec=+= +， （1） 其中 2 /uec=, sdg cccc=+为总的量子点耦合电容。 实验中，我们通过调节栅极电压改变量子点内的能级结构，如图 1.4（b）所 示，栅极电压不断增加，相当于对量子点的一个连续充电过程。但是量子点内的 电荷数目呈现的是阶梯型增长，也就是说，只有当充电的能大于（1）式中的充 电能时，才会发生电子跃迁。库仑峰的位置对应与发生电荷跃迁的位置。图 1.4 （c） （d）给出了库仑阻塞效应的能级示意图。图 1.4（e）为在源漏电极加上偏 压的情形，此时会有多个能级出现在源漏电极的窗口中，电子除了从最低能级跃 迁外，还可以从高能级跃迁，对应于电子激发态。 1.3.3 双量子点 单量子点通常被称作人造原子，双量子点则被称为人造分子。双量子点体系 是一个很好的研究多体相互作用的系统。在双量子点系统中，两个量子点的耦合 强度可以从弱到强地调节。在弱耦合情况下，双点类似与离子键结合，它们之间 主要为电容耦合；在强耦合情况下，双点类似与共价键结合，它们之间主要通过 量子力学的遂穿耦合 【22】 。 有两种双量子点几何构型，一种是串联，一种为并联。如图 1.5（a） （b） 所示。对于串联双量子点，载流子需要连续穿过两个量子点才能有电流流过，对 于并联双量子点，只要载流子可以通过其中一个量子点，就会有电流流过。早期 的量子输运实验主要研究的是串联双量子点体系 【8,9,19】 ，在其库仑阻塞区，看到 了很多瞩目的物理现象，比如电导峰的劈裂、准周期拍 【23，24】 、共振遂穿 【25】 、电 导图形的演变 【26】 、库仑峰位置的移动、磁场下库仑峰的调制 【27】等。 对于并联双点的研究相对比较少一些 【2838】 。并联双量子点也是一个研究相 互作用、 相互干涉的很好的体系。 有很多丰富的物理现象， 比如 ab 效应、 kondo 效应、fano 效应等 【3237】 ；利用并联双量子点系统，可以很好地探测和控制其中 形成的分子态 【38】 。 第 1 章 绪论 - 11 - 图图 1.5 砷化镓双量子点图。 （a）图为串联双量子点示意图。图片引自j. r. petta et al. science 2005. 【39】 （b）图为并联双量子点示意图。图片引自alexander w. holleitner et al. science 2002. 【22】 同样采用经典的电容模型 【8】来处理双量子点的问题。下面我们以串联双量 子点为例简单地介绍双点的电荷输运过程。 图 1.6 引自哈佛大学charles m. marcus 组alexander comstock johnson 的 博士论文 【20】 。 （a） 为串联双量子点耦合电容图。 qd1 和 qd2 分别代表两个量子点， 它们彼此以及与源漏电极之间用一个小方盒相连，小方盒代表并联的电容与电 阻， 在实际的器件中为遂穿势垒层， 其中电容代表电容耦合， 电阻代表遂穿耦合。 通过调节势垒的高度可以改变耦合的成分。势垒层越高，电容耦合成分越大。量 子点与栅极之间则为纯电容耦合，耦合电容用cg1 和cg2表示。 图 1.6 （b） 为零偏压下， 扫描栅极电压vg1和vg2的所得到的双点耦合蜂窝图。 （n，m）表示左右量子点中的电子数目。在蜂窝图的顶点处有最大的电流流过。 我们称之为三相点（triple point） ，它们是成对出现的。从插图中的能级图中， 我们可以清楚地看到电子跃迁的过程。这种情况下，两个量子点中的能级与源漏 电极费米面平齐，所以电子可以连续地跳跃过双点，从而形成电流。上面的点通 常被称为空穴三相点 （hole triple point） ， 下面为电子三相点 （electron triple point） 。在六边形的边上，代表的情况是，只有一个量子点的能级与源漏费米面 匹配，电子需要通过共振跃迁的方式越过量子点形成电流，该过程受温度的影响 很大。图中带双箭头的直线表示电子数目相同的情况时，即（n，m+1）和（n+1， 第 1 章 绪论 - 12 - m） ，电子的跃迁过程，v 为两者的能量差，称为失谐能（detuning） 。 （c）在有限的偏压下，三相点会演变为三角形。在三角形的顶点处发生基 态与基态之间的电荷跃迁。 三角形内部的平行线为则表示电荷通过激发态的跃迁 过程。插图部分的能级示意图给出了详细的解释。 （d）图研究在有限遂穿耦合能t下，相同电荷数（n，m+1）和（n+1，m） 的两个量子态能量随 detuning 的变化关系。在两个能级交汇处，能级间会通过 杂化形成基态和激发态能级，而避免交叠。 下面我们给出电容模型下，双点耦合的静电能表达式下面我们给出电容模型下，双点耦合的静电能表达式 【8 8】 ： 22 121121212 11 (,)(,) 22 ccmgg u n nn enn n ef vv=+ （1） 1211112 1 (,)() | | ggggccm f vvc vn en e e =+ 22122 () ggcmc c vn en e+ 222 111221122 2 111 22 ggcgcggggcm c v ec ec v c v e e + （2） 2 12 1 12 1 1 c m e e cc c c = 2 22 2 12 1 1 c m e e cc c c = 2 12 2 1 1 cm m m e e c c c c = 12 ,n n 表示电子数目， 12 , gg cc 为与栅极的耦合电容， 12 , cc ee为两个量子 点的充电能。 cm e为某个量子点充入一个电子时，另一个量子点能量的改变。 第 1 章 绪论 - 13 - 图图 1.6 双量子点模型图。 （a）双量子点电容耦合模型图。qd1 和 qd2 分别代表两 个量子点，与它们相连的小方盒表示并联的电容与电阻，为量子点与源漏电极之 间的势垒层。电容代表电容耦合，电阻代表遂穿耦合。量子点与栅极之间为纯电 容耦合，耦合电容用cg1 和cg2表示。 （b）图为零偏压下，扫描栅极电压vg1和vg2 的所得到的双点耦合蜂窝图。 （n，m）表示左右量子点中的电子数目。在蜂窝图 的顶点处有最大的电流流过。我们称之为三相点（triple point） ，它们是成对 出现的。上面的点通常被称为空穴三相点（hole triple point） ，下面为电子三 相点（electron triple point） 。在六边形的边上可以发生电子的共振跃迁。当 我们考虑总的电子数目相同的情况时， （n，m+1）和（n+1，m） ，v 为两者的能 量差，称为失谐能（detuning） 。 （c）在有限的偏压下，三相点会演变为三角形。 在三角形的顶点处发生基态与基态之间的电荷跃迁。 三角形内部的平行线为通过 激发态的跃迁过程。 （d）图表示在有限遂穿耦合能t下，相同电荷数的两个量子 态能量随 detuning 的变化关系。图片引用自哈佛大学charles m. marcus 组 alexander comstock johnson 的博士论文 【20】 。 第 1 章 绪论 - 14 - 1.4 石墨烯二维晶体材料石墨烯二维晶体材料 1.4.1 石墨烯晶体的发现与结构特性 碳元素是自然界中非常重要和广泛存在的元素，有着非常重要的应用。它有 很多的同素异形体，像金刚石，石墨和线性碳。最近几十年来，科学家们又陆续 发现了新的碳单质形态：富勒烯(c60，纳米碳管等)，石墨烯。 图图 1.1.7 7 石墨类系列材料。石墨烯是组成其它石墨类材料的基石：通过包裹形成 零维的球形富勒烯分子；沿某一方向卷可成一维纳米碳管；通过一层层 地堆叠形成石墨体材料。 富勒烯是由碳原子以球状，椭圆状或管状结合在一起，形成的稳定结构。其 中的代表成员 c60，是由 60 个碳原子，通过化学键结合成 12 个正五边形，20 个 正六边形，外形类似足球的分子结构，又被称为足球烯，是零维材料。纳米碳管 是由碳原子组合形成的无缝管状结构的大分子， 具有超常的强度、 热导率、 磁阻， 第 1 章 绪论 - 15 - 性质会随结构变化而变化，可由绝缘体转换为半导体、由半导体转换为金属，属 于一维材料体系。 2004 年一种新的碳的同素异形体-石墨烯(graphene)被发现 【40】 。 这是一个只 有单原子层的二维材料，由碳原子按照六边形排列成为整齐的蜂窝状结构，结构 非常稳定。它的出现填补了二维材料的空白。科学家很快发现这种材料有着非常 优良的物理和电学性质，而且还有着不同与其它材料的独特性质。2010 年的诺 贝尔物理学奖授予它的发现者英国曼彻斯特大学物理学家安德烈海姆和 康斯坦丁诺沃肖洛夫，以表彰他们“研究二维材料石墨烯