（原子与分子物理专业论文）频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控.pdf

， 誓 0 ：爹 、 q ； 矗 摘要 有效控制从一个量子态到另一个特定量子态的布居数跃迁，不仅对设计和控制化学 反应过程及产物非常重要，而且对原子光学和量子光学中特殊量子态的制备、量子态相 干操控等具有重要意义。 本文首先采用碱金属原子模型势和特殊设计的b 样条函数作为基函数展开波函数， 精确求出了自由锂原子波函数，在此基础上采用含时多态展开方法( t i m e d e p e n d e n t m u l t i l e v e la p p r o a c h ，t d m a ) ，对不同频率啁啾激光场中里德堡锂原子布居数的相干迁 移特性进行了计算研究，结果表明有效的布居数跃迁与激光脉冲形状、激光场强度、啁 啾率及脉冲半宽度有很大的关系，在合适的激光参数下，可以实现布居数在量子态之间 的有效跃迁和量子态的囚禁。同时我们还计算了里德堡锂原子处于特殊设计的常数振幅 激光脉冲、高斯和超高斯啁啾激光脉冲作用下的布居跃迁动力学过程，结果表明，在常 数振幅激光脉冲下，选取合适的啁啾率能有效的提高布居数的跃迁几率；在高斯激光脉 冲下，在保持其它参数不变时，选取合适的激光场强能有效的提高布居数的跃迁几率； 在超高斯激光脉冲下，在保持其它参数不变时，选取合适的脉冲半宽度能有效的提高布 居数的跃迁几率。总之，在多能级系统中通过优化啁啾参数和激光场强，可以使布居数 有效的从初始态迁移到末态。同时也表明，用特殊设计的b 样条函数结合碱金属模型势 在处理这类问题时是非常有效的。 关键词：啁啾激光；态囚禁；含时多态展开方法：布居数跃迁几率 9 a b s t r a c t t oc o n t r o lp o p u l a t i o nt r a n s i t i o ne f f e c t i v e l yf r o mo n eq u a n t u ms t a t et oa n o t h e rs p e c i f i cq u a n t u ms t a t e ， n o to n l yf o rt h ed e s i g na n dc o n t r o lo fc h e m i c a lr e a c t i o np r o c e s sa n dt h ep r o d u c ti sv e r yi m p o r t a n t ，b u ta l s o f o ra t o mo p t i c sa n dq u a n t u mo p t i c si nt h ep r e p a r a t i o no fas p e c i f i cq u a n t u ms t a t e ，c o h e r e n tq u a n t u ms t a t e m a n i p u l a t i o n ，a n ds oo fg r e a ts i g n i f i c a n c e i nt h i sp a p e r ，w eh a v ea c c u r a t e l yc a l c u l a t e dt h ef r e el i t h i u mw a v ef u n c t i o nb y u s i n gs p e c i a l l yd e s i g n e d b - s p l i n ef u n c t i o na st h eb a s ef u n c t i o nt oe x p a n dt h ew a v ef u n c t i o ni nc o m b i n a t i o nw i t ht h em e t h o do f m o d e lp o t e n t i a lo fa l k a l ia t o m o nt h i sb a s i s ，w eh a v ec a l c u l a t e dt h ec o h e r e n tp o p u l a t i o nt r a n s f e ra m o n g t h eq u a n t u ms t a t e so fl i t h i u ma t o mw i t hd i f f e r e n tf r e q u e n c y - c h i r p e dl a s e rp u l s e s t h er e s u l ts h o w st h a tt h e p o p u l a t i o ni sr e l a t e dt ot h ep a r a m e t e r so fl a s e rp u l s e ，a n dt h ep o p u l a t i o nc a l lb ec o m p l e t e l yt r a n s f e r r e dt o t h et a r g e ts t a t ea n db et r a p p e dt h e r eb yc h a n g i n gt h ep a r a m e t e r so ft h el a s e rp u l s e w eh a v ea l s os t u d i e dt h e s t a t ep o p u l a t i o nd y n a m i c so fr y d b e r gl i t h i u ma t o m sb y e x p o s i n g t h e mt o s p e c i a l l yd e s i g n e d f r e q u e n c y - c h i r p e dc o n s t a n ta m p l i t u d el a s e rp u l s e s ，g a u s s i a na n ds u p e r - g a u s s i a nl a s e rp u l s e s ，t h er e s u l t s s h o wu n d e rc o n s t a n ta m p l i t u d el a s e rp u l s e st h ep o p u l a t i o nt r a n s i t i o np r o b a b i l i t yc a nb ee n h a n c e db y c h o o s i n gt h ep r o p e rc h i r p e dr a t e ；u n d e rg a u s s i a nl a s e rp u l s e st h ep o p u l a t i o nt r a n s i t i o np r o b a b i l i t yc a l lb e e n h a n c e db y c h o o s i n gt h ep r o p e r l a s e r f i e l dw h i l el e a v i n go t h e r p a r a m e t e r su n c h a n g e d ；u n d e r s u p e r - g a u s s i a nl a s e rp u l s e st h ep o p u l a t i o nt r a n s i t i o np r o b a b i l i t yc a nb ee n h a n c e db yc h o o s i n gt h ep r o p e r l a s e rp u l s eh a l fw i d t hw h i l el e a v i n go t h e rp a r a m e t e r su n c h a n g e d i ns h o r t ，t h ep o p u l a t i o nc a nb ee f f i c i e n t l y t r a n s f e r r e dt ot h et a r g e ts t a t ea n db et r a p p e dt h e r eb yo p t i m i z a t i o no ft h ec h i r p i n gp a r a m e t e r sa n dt h e i n t e n s i t yo fl a s e rf i e l di nt h em u l t i l e v e ls y s t e m i ta l s os h o w st h a ti s i saf a i r l yp r o p e rm e t h o dt oh a n d l e t h e s es o r t so f p r o b l e m sb yu s i n gb s p l i n e sm e t h o da n dt h em e t h o do f m o d e l p o t e n t i a lo f a t o m k e yw o r d s ：f r e q u e n c y - c h i r p e dl a s e r , p o p u l a t i o n t r a p p i n g ，t i m e - d e p e n d e n tm u l t i l e v e la p p r o a c h ( t d m a ) ，t h ep r o b a b i l i t yo fp o p u l a t i o nt r a n s f e r i i i l ， 目录 摘要i a b s t r a c t ，i i i 目录v 第一章绪论1 1 1 引言1 1 2 里德堡原子1 1 3 外场中的里德堡原子3 1 4 超高斯啁啾激光脉冲的实现4 1 5 原子的相干激发5 1 6 原子态的囚禁及重要意义7 第二章频率啁啾激光场与里德堡原子相互作用的理论和方法1 1 2 1 电磁场与里德堡原子相互作用的半经典理论和s c h r 6 d i n g e r 方程1 1 2 2 求解里德堡原子在含时外场中s c h r 6 d i n g e r 方程的一般方法1 3 第三章频率啁瞅激光场与原子相互作用的含时多态展开方法1 7 3 1 引言17 3 2 零场下碱金属原子的模型势和波函数1 8 3 - 3 频率啁啾激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r s d i n g e r 方程的多态展开方法 2 0 第四章频率啁啾激光场中锂原子的激发与态囚禁2 5 4 1 引言2 5 4 2 理论和方法2 5 4 3 结果和讨论2 6 4 4 结论3 0 第五章相干控制里德堡锂原子激光脉冲的设计3 1 5 1 引言3 1 5 2 理论与方法3 1 v 5 3 结果与讨论3 1 5 3 1 常数振幅激光脉冲：m = c = 0 3 2 。5 3 2 高斯激光脉冲：m = 2 ，c = o 5 3 2 5 - 3 3 超高斯激光脉冲：m = 4 ，c = 0 5 3 3 5 4 结论3 7 结束语3 9 附录a b 样条函数4 l 1b 样条函数的定义4 1 2 重节点对由b 样条函数组构成的函数的影响4 2 3b 样条函数的性质4 2 4b 样条函数作为基组时需要满足的边界条件4 4 参考文献4 5 攻读学位期间发表的学术论文目录5 1 致谢5 3 独创性声明和关于论文使用授权的说明5 5 v i 第章绪论 第一章绪论 1 1 引言 随着激光技术的迅速发展和成熟，人们对特定量子态之间布居数跃迁的控制的技术 和方法有着极大兴趣，频率啁啾激光脉冲与原子相互作用中的量子相干现象也引起了很 高的研究兴趣，用频率啁啾激光脉冲控制原子量子态间的布居数跃迁，将成为控制化学 反应动力学过程以及相干操纵和控制原子分子的重要手段。因而，对频率啁啾的激光场 中里德堡原子的跃迁特性进行研究具有重要的意义。近十多年来，人们在实验和理论方 面都对该课题展开了研究【l - 4 。1 9 9 8 年，t eg a l l a g h e i 研究组做了频率调制场中里德堡 钾原子的实验，研究了里德堡钾原子的两个s t a r k 态之间的布居跃迁，观测到了很多有 趣的现象【5 1 。随后，z h a n ge ta l e 6 8 】提出了一种求解一般含时外场中碱金属原子含时 s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法，并用该方法成功地计算了频率调制场中钾原子里德堡 态2 1 s _ 1 9 f 的跃迁特性，理论结果和实验结果符合得很好【9 1 。之后，z h a n ge ta l 研究组 又成功地将其应用到双色场和超高斯脉冲激光场，得到了很好的结果【1 0 , 1 1 】。最近，采用 一束啁啾激光脉冲实现对量子态的操纵与控制受到了广泛关注【1 2 】，结果显示，布居数跃 迁几率对激光脉冲形状、强度、啁啾频率等参数非常敏感。因此，采用比较精确的量子 理论，研究如何选用合适的激光场参数以提高啁啾激光场中原子的选择跃迁几率具有重 要意义。 本文首先采用碱金属原子模型势和特殊设计的b 样条函数作为基函数展开波函数， 精确求出了自由锂原子波函数，在此基础上采用t d m a 方法，对不同频率啁啾激光场 中里德堡锂原子布居数的相干迁移特性进行了计算研究。 1 2 里德堡原子 里德堡原子是指原子中的一个电子被激发到主量子数很大的高激发原子。在里德堡 原子中，只有一个外层电子处于高激发态，价电子远离原子实( 原子核加其它电子) ， 原子实对它的静电库仑作用就象一个点电荷( - b e ) 。因此，任何原子，当它激发成高激 发态的里德堡原子时，都可视为类氢原子。把原子看作由一个外层电子与一个原子实组 成，从而可将多体问题简化为单电子问题，利用单电子原予的量子力学方法处理。里德 1 频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控 堡态因其满足由里德堡1 8 9 0 年提出的里德堡能量公式r = - r ( ，z 一一) 2 被命名，其中r 和，分别是里德堡常数和角量子数为蹭q 态的量子亏损数【1 3 】。 根据里德堡态的定义，容易得到里德堡原子有如下物理性质【1 4 】：( 1 ) 里德堡原子 的能级公式为e ，= 一篆竺寿，此式中以为主量子数，为角量子数，z 口为原子实电荷， 尺是里德堡常量，是量子数亏损。由里德堡原子的能级公式可知，里德堡原子外层电 子的结合能近似与n 2 成反比，即随n 的增加结合能迅速减小，表明里德堡原子很容易被 电离，例如，当, = 3 0 时，e ，1 5 m e v ；当n = 2 5 0 ，包，o 2 2 m e v 。里德堡原子中相邻 两个束缚态之间的能量间隔近似与托3 成反比，即随力的增加而迅速地减小，例如，当时 万= 3 0 ，崛1 m e v ，n = 3 5 0 ，a e 6 3 x 1 0 4 m e v ，这样小的能量间隔，必须要有高 分辨光谱技术才有可能检测和分辨出里德堡原子光谱。( 2 ) 里德堡原子外层电子的轨 道半径的平均值为：一r n t = n 2 1 + 1 ( 1 一型芸) 口0 ，其中，行为主量子数，z 为角量子数，a o 为氢原子第一玻尔轨道半径。当n = 3 0 时，半径约为4 8 n m ，当n = 2 5 0 ，半径为3 3 t m ， 由此可知里德堡原子体积很大，轨道半径与胛2 成正比，里德堡原子可比没有激发的基态 原子大十万倍。( 3 ) 态的寿命长，在没有外界扰动情况下，根据量子辐射理论可知当 原子外层电子处于( n ，) 状态时的自发辐射寿命百近似与n ，成正比，这表明里德堡原子的 寿命很长，另外，由于里德堡原子能级很窄，由能量与时间的测不准关系也可知其寿命 比较长。( 4 ) 谱线的自然宽度一般比较窄，要比d o p p l e r 线宽小的多。故谱线的共振宽 度主要由d o p p l e r 宽度或者激光的宽度来决定。( 5 ) 由于自发辐射跃迁与辐射频率三次 方成正比，里德堡原子能级间的自发辐射跃迁是很慢的，即从高里德堡态自发的跃迁到 比较低的态的几率小，但由于辐射的强度和跃迁矩阵元均很大，故里德堡原子能级间的 受激辐射跃迁可以很快。 + 长期以来，里德堡原子或者里德堡态引起人们极大关注的主要原因有【l5 】：第一，由 于里德堡原子的轨道半径与刀2 成正比，原子的尺寸很大，里德堡原子中的价电子受到的 束缚很弱，里德堡原子很容易被电离；第二，由于里德堡原子中只有一个外层电子处于 高激发态，因此可视为类氢原子，故满足里德堡原子能量公式，人们可以用氢原子的理 论来预测和理解里德堡原子的能谱特性以及其与外场相互作用时的一些特性和规律，类 氢光谱与氢光谱的一个主要差别集中反映在态的量子数亏损大小上。 2 第一章绪论 近年来，随着可调谐染料激光器的诞生和激光技术的不断发展与完善，实现选择性 激发比较容易，用分步激发或多光子吸收等方法，可以比较容易地将原子激发到特定的 高里德堡态，人们可以观测和理解很多新的现象，同时也促进了我们对里德堡原子的 些新特性的认识，此领域中的很多方面的问题有待进一步的研究。 1 3 外场中的里德堡原子 里德堡原子由于其长寿命和对外场的敏感等特性，是研究外场效应的理想体系【l6 1 。 它们在外场中的行为涉及到原子物理和量子力学的许多基本概念和理论问题，如不可分 离变量的量子力学体系的求解，连续态和束缚态的耦合及其对谱结构的影响，经典与量 子的对应等。研究外场中的原子可以为天体物理、等离子体物理提供基本数据及其他应 用。随着锁模激光出现和半周期脉冲( h a l f - c y c l ep u l s e ) 技术的使用，对里德堡原子的 研究又展现出新的活力【1 7 】。在普通的基态原子中，原子内部的库仑作用比较强，外加的 电场、磁场对原子的影响比较小，但对里德堡原子，高激发态电子离原子中心很远，原 子中心部分给它的库仑作用较弱，外加电、磁场比较容易影响它，从而产生一些有趣的 现象，里德堡原子在外场中展现的一些奇特效应在天体物理、等离子体物理、激光物理、 凝聚态物理以及其他与外场中的原子有关的学科中均具有重要意义【1 8 】。 人们多数是通过分析比较与氢原子的异同来了解电场中里德堡原子的特性。与电场 相互作用的氢原子，由于只受到库仑势和静电势的作用，并且体系具有柱对称性，在抛 物坐标系( r = ，一z ，孝= ，- t - z ) 下电场中的氢原子的薛定谔方程是可分离变量的而且是 可以严格求解的【1 9 2 4 】。 人们对处于微波场和频率啁啾激光场中里德堡原子特性的研究取得了一系列成果。 1 9 7 4 年，b a y 6 e l d 和k o c h 2 5 】在实验中首次观测研究了微波场中里德堡原子的特性，研 究了氢原子n 约等于6 5 的态在不同频段的微波中的多光子电离规律，研究发现对于不 同频段的微波产生多光子电离时微波场的振幅满足的条件不同。1 9 8 8 年，m o o r m a n 等 人通过实验发现，氢原子在微波场中的电离概率随着第二个不同的频率场的加入而增大 或减弱，并且在电离概率随时间的演化曲线上出现了丰富的结构【2 6 】。随后，z h a n ge ta l 6 - 8 】 提出了一种求解一般含时外场中碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法，并 用该方法成功地计算了频率调制场中钾原子里德堡态2 1 s 一1 9 f 的跃迁特性，理论结果和 实验结果符合得很好【9 1 。2 0 0 5 年，h m a e d a 等【1 7 】的实验中，研究了放置于微弱的极化 频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控 微波场中的里德堡锂原子，锂原子的价电子锁相于微波场中，当频率啁啾到低频时，电 子从低主量子数态跃迁到高主量子数态，实现了在经典轨道中微波操控里德堡锂原子。 2 0 0 6 年，h m a m a 等【2 7 】观钡, t l t 微波场中里德堡锂原子的量子态布居数的转移，经研究 发现多光子绝热快速通道( m u l t i p h o t o n a d i a b a t i cr a p i dp a s s a g e ) 方法是布居数从一个量 子态到另一个量子态迁移的最有效方法。2 0 0 7 年，h m a e d a 等【2 8 】研究了非扩散波包， 非扩散波包停留在理论结构上直到激光锁模技术的出现，非扩散波包可以被用来对量子 信息进行操控。最近，d j o t y a n t l 2 】等人采用一束频率啁啾激光脉冲实现对量子态的操纵 与控制受到了广泛关注，结果显示，布居数跃迁几率对激光脉冲形状、强度、啁啾频率 等参数非常敏感。2 0 0 6 年，z h a n g 研究组用含时多态展开方法研究了频率啁啾激光场中 钾原子的激发和态囚禁，结果表明，在合适的激光参数下，可以实现布居数在两个量子 态之间的完全迁移和量子态的囚禁。之后，z h a n g 研究组又成功地将其应用到双色场和 超高斯脉冲激光场，得到了很好的结果【l o ，u 】。因此，进一步研究里德堡原子在频率啁啾 激光场中的一些现象，不仅对理解里德堡态的性质有重要意义，而且对于利用一定手段 来控制特定里德堡态具有现实意义。 1 4 超高斯啁啾激光脉冲的实现 激光技术是二十世纪6 0 年代初发展起来的，以原子物理、量子理论、光学技术和 电子技术为基础的- 1 7 高新技术。自2 0 世纪7 0 年代以来，由于激光惯性约束核聚变以 及原子分子物理学等研究的需要，高功率、超短脉冲技术迅速发展，激光器的光强迅速 提高，已经发现了许多新的现象，现已在工业、农业、医疗卫生、通信、宇航和军事等 方面得到了大量而广泛应用。进入八十年代，人们吸收了半导体物理发展的最新成果， 采用了量子阱( q w ) 和应变量子阱( s l q w ) 等新颖性结构，制作出的激光二极管( l d ) ， 其阈值电流显著下降，转换效率大幅度提高，输出功率成倍增长，使用寿命也明显加长。 在实验中如果由直接调制半导体激光器产生的光脉冲作为控制信号脉冲，这种信号脉冲 具有比高斯脉冲更为陡峭的前后沿，其形状更接近于超高斯脉冲，并通常带有一定量的 啁啾。 超高斯激光脉冲的形状a ( t ) t 2 9 】( 如图1 1 ) 描述为： 么( f ) = 么e x pi - c ( t t r ) mi 其中是4 激光场的强度，c 是初始参量，f ，是脉冲半宽度，m 是激光脉冲形状参数，其 4 第一章绪论 取值范围为偶数，其中m = 2 时描述的为高斯激光脉冲，m 取大于2 的偶数时描述的为 超高斯激光脉冲。从图l 。1 中我们可以看出，超高斯激光脉冲随着m 的增加，脉冲有窄 化的趋势，且前沿和后沿更为陡峭。 1 5 原子的相干激发 原子和分子的激发广泛应用于原子物理学的各个领域。原子在常规条件下处于基 态，只有使原子获得一定的能量才可将原子由基态激发到高激发态，随着激光技术的迅 速发展，人们可以利用调制激光器来实现选择性激发，通常采用分步激发或多光子吸收 方法将原子激发到特定的高里德堡态。布居数从一个态到另一个特定量子态的跃迁结果 依赖于光的相干特性，可分为三类【3 0 】： ( a ) 不相干激发。我们应用微分方程来量化不相干激发的激发特性，假设原子初始时 刻处于基态，此时受激辐射( 处于激发态的发光原子在外来辐射场的作用下，从高能态 向低能态或基态跃迁时，并辐射出光子的现象) 大于自发辐射( 处于激发态的原子中 的电子在激发态能级上只能停留一段很短的时间，即使在没有外界光的照射，也可 能跃迁到某些较低能级，同时辐射出一个光子的现象) 。则可用下式描述t 时刻布居数 的跃迁几率： 足o ) = 去 1 一e x p 卜口f o ) ) 其中，口是吸收系数。脉冲能量密度f ( f ) 是脉冲强度，( f ) 与脉冲持续时间t 的积分， 即：，( f ) ：l ( f ) d t ，脉冲强度m ) 的值为：，( f ) ：堕型鱼。上式即是布居数跃迁几率 随时间演化的表达式，如图1 2 中粗线表示，激发态上布居数的跃迁几率最大值只有 5 0 。 ( b ) 相干激发。可以用含时薛定谔方程来定量讨论相干激发，其基本方程为： 丢砸) 一寺邯) c ( f ) 其中c ( f ) 是与时间有关的几率幅向量，而t c ( 0 1 2 为f 时刻体系处于态i 以) 的几率。这些 方程的演化是和哈密顿矩阵h ( t ) 相联系的。我们假设初始时刻原子布居在基态，对于由 电偶极矩的作用而引起的受激辐射跃迁来说，我们可以把辐射场理想化为一个近似单色 电磁场，频率为0 9 ，振幅为e ( t ) c o s ( c o t ) ，e ( t ) 为常数。非相干激发的关键参数是脉冲强 频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控 度，( f ) ，对于相干激发的关键参数是拉比频率q ( f ) ，其值为：q ( f ) ：掣，其中，s ( f ) 为电场强度，为沿电场方向的电偶极矩。对于作用于两态体系的共振跃迁的跃迁几率 为： 啪) = s 洫扣卜 1 + c o s a ， 其中a ( t ) 为拉比频率与持续时间的积分，其值为：彳( f ) = l q ( f 渺。激发态布居数 随时间变化为正弦曲线即在1 0 0 和o 之间交替发生，当a ( t ) = ( 2 n + 1 ) 刀时，跃迁几率 达到最大值( 如图1 2 细线所示) ，其中共振频率为拉比频率。 ( c ) 绝热跃迁。为了实现比上述更有效的布居数跃迁，我们可以用频率缓慢变化的 相干激光脉冲作用于里德堡原子，使体系经历绝热过程，这样可以使布居数高效的和有 选择性的从一个态迁移到另一个态上。也可以用其它绝热方法使体系经历绝热过程。这 项技术的应用对三态体系来说是一个更具挑战性的任务。绝热过程中布居数从一个态到 另一特定量子态的跃迁特性如图1 1 虚线所示。 对于三能级系统来说，一个成功的抽运布居数的方法是s e p ( s t i m u l a t ee m i s s i o np u m p ) 技术，在这种情况下，由于辐射的相干特性与抽运方法无关，人们可以按照态速率方程 来处理原子的激发。在此方法中，p u m p 激光先与里德堡原子作用，经过一段时间后， s t o k e s 激光与里德堡原子作用，如图1 3 所示。如果激光足够强，则在p u m p 激光与里德 堡原子作用结束后，有5 0 的布居数从初态1 1 ) 上跃迁到中间态1 2 ) 上，仍有5 0 的布居 数留在初态1 1 ) 上。s t o k e s 激光与里德堡原子作用结束后，只有5 0 的布居数从中间态f 2 ) 上跃迁到末态1 3 ) ，从以上分析可以发现，只有2 5 的布居数从初态跃迁到了末态，另外 2 5 的布居数由于自发辐射的衰变而跃迁到了其它态上。由于s e p 方法是相对容易实现， 在处理碰撞动力学和光谱学的问题上已经得到了广泛的应用。高选择性的缺乏是使得此 方法的应用受到极大限制的主要原因。经研究发现，绝热快速通道( a d i a b a t i cr a p i dp a s s a g e ) 方法是布居数从一个量子态到另一个量子态迁移的最有效方法，可以实现布居数在多能 级系统中完全的迁移。由于该方法潜在的应用背景，近十几年来，受到了国外原子分子 物理和光物理学者们的广泛关注，并取得了一些很好的研究成果。目前，在实验上实现 布居数完全迁移的绝热快速通道方法有两种：受激拉曼绝热通道( s t i m u l a t e dr a m a n a d i a b a t i cp a s s a g e ，s t i r a p ) 方法和啁啾拉曼绝热通道( r a m a nc h i r p e da d i a b a t i cp a s s a g e ， 第一章绪论 r c a p ) 方法。s t i r a p 方法适用于人系统中布居数的迁移，该方法首先让s t o k e s 激光作用 于系统，形成中间态和末态的相干叠加态；然后让一束能使初态和中间态形成共振的泵 浦激光作用于系统实现布居数从初态到末态的相干迁移。s t i r a p 的最大的优点是，在 绝热范围内，布居数迁移效率高，中间态始终没有被激发。近年来，关于r c a p 方法实 现布居数的从一个量子态到另一个特定量子态的完全跃迁的理论研究也倍受青睐。 r c a p 方法则是通过一束频率啁啾合适的激光实现布居数从初态到末态的相干迁移，该 方法多用于在阶梯形分子振动能级系统中布居数从低能级到高能级的逐级迁移。理论研 究原子在啁啾激光场中的激发问题，要想得到精确的结果，不能只考虑所选取的态的影 响，还必须要考虑到其他态的影响。因而使用t d m a 方法，采用特殊设计的b 样条基函 数并结合碱金属原子的模型势进一步研究频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干激发 是很有意义的。 1 6 原子态的囚禁及重要意义 原子态或布居数囚禁现象引起了物理学家的广泛关注，是指在一定的外场条件下 使处于激发态的原子比较长时间的保留在原来的激发态而不向其它态跃迁的现象。由于 原子态囚禁或者布居数囚禁( p o p u l a t i o n 仃a p p i n 曲在原子物理学的各个领域和量子光学中 有重要地位 3 l 】，对量子态的操纵与控制具有非常重要的意义，它的应用也比较广泛，比 如，相干布居数囚禁现象可以提供一种全新的实现原子钟的方法。因此，近年来一直引 起人们的极大关注，但对实际的多能级系统中如何产生原子态囚禁的研究较少，我们有 必要进一步探讨和研究实际的多能级系统实现原子态布居数囚禁。 7 一 频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控 二= 一 e u 弋 图1 0 1 高斯和超高斯脉冲波形图 图1 2 两态体系中激发态布居数随时间的变化曲线。粗线为不相干激发；细线为相干激发： 为绝热过程。 8 co一苟一clo刁要一q口 9 椠日薯狲墨铷嚣中嘉华详荡翠辁娶中缉珊目翠士秣砷祟鞠a 紧著审w 禁薯驾 。壬 治明刨酶裂刨业翠士暂吾彰吾i 目劬瞬瓤马翠延控半观蕊餮茸显轲杀华士菩妙一搿星 士留吾势百斟业辫砒哲蟛少一吾搿星瞬珊印碰萁瞬皲砷檠辨半瞬谛葛明耐甄萄蒙少 茸d 丑甘劬互群鲷壬自吾鹭百与瞬靶审琶抱半砚配话豸杀茸滥琳叫箍中喜牢翠 乱毕妁s w p q q 。s 廿耋孤靛话西末明茸勘互戡士崮萄彰百与脚现审i 乙 娶毕口圭歌醯明甘勘互目幸壬髫萄彰吾与瞬采獬糊勘搴磐嘉= 喾 裂g 哇砚醯明日勘互群士蓟吾辩酉与瞬采张袖嘶索骈辜= 髻 ：椠亚辜( 9 乙) 哂 ( 州守a 卜m y 警却 ! 釉嘲卜州： ( 州等) 叫力川以m r 等卜7 力 ( 缎守a 卜助知7 伽昌讣碍 ：甲摹( 9 。z ) y 抖摹( 乙) 琳 护7 i hr 鲁 豳卸瓜( ，! ) 7 力卜r 吾j 豳= ( ，! ) 瓜 。帽摹聚擎朝融肇斌u ! p o r q o s 一暂朝i 鲜碑鸳并翠唾台； 半辫砸卫男专y i 台串辛( 9 - 乙) 翠裂觐伯乜 j 挂 。裂肇驺暑u 印q p s 轴号明串瞬靴砷翠士髫吾氍百i 馨群瑁聚翠瞢箪( 9 一z ) 蛳卜协r 等一z 引娟小 ：群科鲤诩阳( 哥一z ) 鲁- g 动 灿卜力乙一半卜灿 ：睾默七b 融阜w 髯徘辫甄卫 琴明堡生裂娶询卫￥兰辫雨与业，刨脚士醒珥敷z y 弼娶酢卧上茸爵士甲 渺力蛳l ( ) a + ：v - 夕- - f 埘- 咄r 等一。引娟瓜詈￥z ：椠砸( i 。乙) 乱阜髻壬r 鲫一2 9 ! 一r g 勒罾留 拯朝r 与垡哇( 瞬颤￥群阜少一瞽r 犁群d 首) 0 = r 勒罾联辫明瞬珊印甘唑 ( 。乙),w2m so 坦= ( 7 ) y ：紧种鲤翠( 乙。乙) 刨翱士潍珥￥鲷瞬瓤印期邓瞬印母簖吾搿垦厢血辊 砰矾驻瞬目i - 彳 协娶碑卧yj 台词血掣圈娶、f ￥士留翠。( 功杀r q o f l 鬃。移) o z 7 瑁骑鲷士崮壬￥娶娶d 酉o z 7 y 并繇朝瞬珊砷朝收捌椠璇妆断朝甘鲻叫錾崾犁霉 群凝士群明士自酪再截百七b 瞬粜搿辅阢壶磁 第二章频率啁啾激光场与里德堡原子相互作用的理论和方法 z 壳昙三c 尹，t ，= 一z h ，2 竹7 2 + v ( r ) + 一2 ，e 咒2 c z4 2 + 詈罢尹 少上c 尹，r ，c 2 ， 也将( 2 5 ) 式作同样的幺正变换把么2 项消去。考虑电场强度和磁场强度可以用相应 的势能来表示，即庄( f ) ：一上生坚堕一v ，b = v a ，由于电磁场的标势= 0 ， cd f 且在原子中，电子的速度v c ( 光速) ，磁场对电子的作用远小于电场作用，则电场 强度与矢势的关系变为： 云( f ) ：一土掣 c0 t ( 2 1 2 ) 则( 2 1 1 ) 式可以简化为： 访鲁州咖) - f - 石h 2v 2 + v ( r ) - e 7 凰) h 力) ( 2 - 1 3 ) 在本文中我们将采用长度规范来研究和计算在原子实和电磁场作用下的里德堡原 子价电子的含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 2 - 1 3 ) 式。 2 2 求解里德堡原子在含n , - j 、场中s c h r 6 d i n g e r 方程的一般方法 当一个里德堡原子与一个频率啁啾的激光场相互作用时，由于该激光场是一种非周 期的交变电磁场，从理论上讲，要研究里德堡原子在频率啁啾的激光场中的一些特性， 可以归结为求解原子的含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式。除了少数体系( 例如谐振子， 氢原子等) 外，该方程往往不能严格求解。因此，在处理各种实际问题时，需要采用合 适的近似解法，目前主要有三类方法来处理这个问题，即微扰法、解析法或半解析法和 直接数值求解法。 实验表明高激发态原子的能级特性与外场异常敏感而且复杂，理论研究也很困难。 当外电磁场的电场强度远远小于原子核对价电子的c o u l o m b 场作用时，可将外电磁场作 为微扰来处理，一般使用微扰法求解薛定谔方程计算能级的劈裂、移动和展宽，可以得 到比较理想的结果。但微扰法的使用具有一定的局限性，不能适应太强的激光场，否则 不能给出有意义的结果，而要严格求解含时外场的薛定谔方程，这变得很困难，这种困 难主要在于外场的静电力、洛仑兹力和核的库仑力具有各自不同的对称性，这时就要用 非微扰法来求解含时s c h r s d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式。在此方法中，由于解析解不仅能给出 频率啁啾激光场中里德堡锂原子的相干操控 简单的结果，便于人们把握其规律，而且给出的结果物理意义比较明确，因此人们非常 希望能够找到含时s c h r 6 d i n g e r 方程的解析解( 或半解析解) 。但是在一般情况下方程 ( 2 1 3 ) 是不可分离变量的，因此该方程无法求出其解析解。要实现求解该方程能给出 解析或半解析的结果，需要在某些特定的条件下，并且采用某些简化近似的模型。事实 上，使用直接数值求解含时s c h r s d i n g e r 方程的方法比解析法或半解析法应用范围广、 结果更精确。下面简单概述几种常用的直接数值求解含时s c h r s d i n g e r 方程的方法： f l o q u e t 方法：1 9 5 5 年a u t l e r 和t o w n e s 首次用f l o q u e t 方法研究了在外电磁场中 两态原子模型的跃迁过程【3 3 1 ，后来人们用该方法研究了在单色外电磁场作用下原子的多 光子激发和电离过程 3 4 - 3 6 】。该方法的优点是求解过程相对简单，从理论上讲只要所选取 的基函数足够多，就可以达到很高的精度。该方法的缺点是只能用来求解周期性的激光 场，而我们用的光源往往是脉冲，而且求解过程很费机时，甚至是不可能的，这使得这 一方法的应用受到了限制。1 9 9 9 年r a o 等【3 7 , 3 8 1 改进了f l o q u e t 方法，改进后的方法能极 大地减少了对计算机内存的要求，使得用该方法对多光子过程的理论进行探索和研究有 了实质性地进展。 分裂算符法( s p l i t o p e r a t o rm e t h o d ) ： f e i t 等人【3 9 】于1 9 8 2 年提出了该方法，后来也 被广泛用来研究强外电磁场与原子分子的相互作用【柏郴】。该方法利用快速傅立叶变换来 求解在强激光场作用下原子的含时薛定谔方程，从而加快了时间演化的速度。它的缺点 是为了保证计算的精确度，必须将网格点取得很密，结果导致由于所取网格点数目十分 巨大而给实际计算带来了极大的困难，而且对长时间的演化会有数值稳定性的问题。近 年来，伪谱( p s e u d o s p e c t r a l ) 分裂算符方法【4 4 ，4 5 】提高了计算效率，在很大程度上得到了 广泛的应用。伪谱法和分裂算符法的基本原理都是在含时薛定谔方程形式解的基础上通 过劈裂哈密顿算符来实现的。 有限差分法( f i n i t e d i f f e r e n c em e t h o d ) 该方法一直被广泛应用于数值求解偏微分方 程中，是比较经典的算法之一。它的缺点就是为了提高计算精度，要求所取的网格点很 密，对计算机的速度和内存的要求很高，使得该方法的应用范围受到了很大的限制。 密耦方法( c l o s e c o u p l i n gm e t h o d ) ：人们用密耦方法成功的处理了离子和原子碰撞 过程中电子的激发、电离和电荷转移的问题。近年来该方法也常被用来研究在交变电磁 场( 如激光场) 的作用下原子的多光子过程【妊5 2 1 。该方法能把求解偏微分方程的问题转 化为求解一阶常微分方程组的问题。它的缺点是当基函数数目太大时，需要计算大量的 1 4 第二章频率啁啾激光场与里德堡原予相互作用的理论和方法 矩阵元，还要求解数量很多的耦合微分方程组，这使得该方法严格求解的计算过程变得 很复杂，计算耗费的机时常常用是难以忍受的，有时甚至是不可能的。 线性最小二乘拟合法：该方法克服了密耦方法中基函数太大所造成的困难，s d k y 和l i i l 成功地用该方法研究了离子和原子碰撞过程中电离电子的动量分布问题。该方法 避免了计算大量的矩阵元，因此极大地节省了用机时间，最近z h o u 等【5 3 , 5 4 1 首次用该方 法求解了一维原子在强激光场作用下的含时s c l 6 d i l l g e r 方程，对阈上电离谱、高次谐 波和电离几率问题进行了计算研究均得到了令人满意的结果。该方法的误差在( t ) 2 量级。 谱拟合方法( s p e c t r a lf i t t m gm e t h o d ) ：最近由q ia o 【5 5 1 等提出的谱拟合方法是求解含 时s c h r s d i n g e r 方程的新方法。谱拟合方法汲取了伪谱分裂算符法中的一些优点，用相对 简单的计算得到包括出高次项贡献的含时波函数，克服了分裂算符法以及非线性最d , - 乘拟合法中出高阶项造成的误差，这样保证了长时间演化计算的可靠性，并将这一方法 用于强激光场中氢原子高次谐波谱的计算，得到了与其它方法一致的结果。谱拟合法具 有以下4 个优点：第一，采用的网格点是g a u s s 积分点，这比一般的网格点方法所需的网 点数要少得多；第二，利用g a u s s 积分的特点，在时间演化过程中所有的空间操作都是 精确的，这确保了计算的数值稳定性；第三，能方便地得到时间步长高次项的贡献，这 在其它的方法中都比较困难；第四，本方法计算简单，演化过程只需要简单的矩阵矢 量乘法计算，这样能大大节省机时。 r - m a t r i x f l o q u e t 方法【5 6 4 0 ：该方法是由r m a t r i x 方法( 研究原子碰撞的最有效方 法之一) 与f l o q u e t 方法结合起来而形成的，用来研究强激光场与原子的相互作用。该 方法的优点是计算精度高，并且可以统一处理原子在激光场作用下的多光子过程和激光 场中电子与原子的碰撞过程。r - m a t r