（原子与分子物理专业论文）短脉冲激光和含时场对原子回归谱的调制研究.pdf

独创声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其 他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得( 注：如 没有其他需要特别声明的，本栏可空) 或其他教育机构的学位或证书使用过的材 料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明 并表示谢意。 学位论文作者签名：j 缸确 导师签字： 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解堂撞有关保留、使用学位论文的规定，有权保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。 本人授权堂控可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可 以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。( 保密的学位论文在 解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：寺永厕 签字日期：2 0 07 年6 月9 日 字：水哆 签字日期：2 0 07 年乡月 山东师范大学硕士学位论文 短脉冲激光和含时场对原子回归谱的调制研究 摘要 半经典闭合轨道理论已被普遍用来解释原子、分子或离子在强外场中的光吸 收现象，成为联结经典理论和量子理论的重要桥梁。 近年来，因为科学实验以及实际应用的发展，含时外场的光吸收特性已引起 人们的广泛关注。与静外场不同，含时场对回归谱有复杂的调制。如高斯型短脉 冲激光对里德堡原子电子波包的量子控制就是一例。实验已经发现，采用连续激 光激发原子时，可以获得里德堡态；而当用一束短脉冲激光激发原子时，末态只 能是里德堡波包( 一系列里德堡态的迭加) 。这种定域波包具有经典性质( 如满 足动量和坐标同时可测量性) ，在短时间内沿着经典轨道运动，但是，一段时间 之后，由于波包在演化过程中发生分裂和复现，其演化变得非常复杂。在理论上， 我们可以利用自关联函数来研究波包动力学，又因为自关联函数与振子强度相对 应，从而可以利用半经典闭合轨道理论来研究这个问题。 在本课题中，我们利用半经典闭合轨道理论结合含时微扰方法，分别研究了 短脉冲激光和含时射频( f f ) 场对原子回归谱的调制作用。主要完成了以下几个 方面的工作： ( 1 ) 采用半经典闭合轨道理论和含时微扰方法，我们推导出双脉冲作用下 外场中里德堡原子的自动关联函数表达式。结果显示，双脉冲作用下的自动关联 函数可以表示成许多振荡项求和的形式，其中每一求和项都来源于电子波包的一 条闭合轨道的贡献，对应于自动关联谱中的一个峰，峰的位置、宽度及高度等特 性可由激光脉冲参数来进行控制。 ( 2 ) 利用含时的半经典闭合轨道理论，我们计算了l i 里德堡原子在静电场 加一弱的射频场中的回归谱。 当原子处于含时场中时，由于受到非稳恒场的作用，体系的能量不守恒。电 子闭合轨道的出射角、入射角、周期、经典作用量都将发生改变，增加了问题的 复杂性，出现了新的效应，产生了新的调制现象。原来的半经典闭合轨道理论 已不再适用，必须把其推广到含时体系。 作为理论方法的应用实例，对l i 里德堡原子在静电场加一弱的射频( r f ) 场 山东师范大学硕士学位论文 中的回归谱进行理论计算和分析。结果表明：在静外场时，吸收谱中会出现比较 强的回归，而当附加一与外场平行的射频场后，回归谱的强度按零阶b e s s e l 函 数形式被减弱。闭合轨道的贡献对含时场是敏感的：周期为含时场倍数的回归保 留下来了，而其它偏离共振的回归减弱或消失。这种不规则现象是由于闭合轨道 受微扰作用以及贝塞尔函数对谱的调制所产生的。 论文共分五章。第一章为综述，简要介绍半经典闭合轨道理论的发展，研究 现状及意义，选题考虑以及本文的工作。第二章，我们利用闭合轨道理论及含时 微扰方法，推导出了双脉冲作用下的自动关联函数的表达式，研究了脉冲参数对 回归峰的调制作用。第三章描述了闭合轨道理论中两个主要理论方法变量的 标度变换和f o u r i e r 变换，引入标度律和回归谱的概念。第四章，利用含时闭合 轨道理论计算了l i 里德堡原子在静电场外加一射频振荡场中的回归谱，重点分 析了振荡电场对回归谱的影响。第五章是本文的主要结论，以及今后的研究工作 和理论的应用前景的展望。 关键词：半经典闭合轨道理论，含时微扰，里德堡波包，自关联函数，振荡射频 场，回归谱 分类号：0 5 6 2 3 2 山东师范大学硕士学位论文 a s t u d yo f n l em o d u l a t i o n so f m es h o r t - p u l s e1 2 l s e ra l l d t i m e - d e p e n d e n tf i e l d t oa t o m i cr e c u r r e n c es p e c 仃a a b s t r a c t d u et 0i t sd e a rp h y s i c a lp i 吐毗ea n dw i d ea p p l i c a t i o l l s ，也ed o s c d - o r b i tt h e o r y h 勰b e e n 嘣咄i v e l yu dt oe x p l a i l l 也eo s c i l l a t i l l gp h o m e i l ao ft l l ec o m p l e x 印e c 舰o f 也el l i g h l ye x c i t e dr y d b e r ga t o m s 强ds 砌ym ed y n a i n i c so f r y d b e r yw a v e p a c k e ta n db e c 锄e 锄i m p o r t a m l i n kt 0c o 姐e c t 吐l ec l a s s i c a la n dq l l a 咖t h e o 移 hr c c e my e a r s ，a l o n gw i mm ef a s td e v e l o p m e n to f i e n t i f i ce ) f | p e r j b c n t 锄d p r a c t i c a la p p l i c a t i o n ，m u c ha t c e l 坩o nh 硒b e p a i dt ot h ep h o t oa _ b r p d o nc b a r a c t e 塔 o fa t o m si n t i r d e p e l l d e n tf i e l d s d i a 融e n t 舶m 蚴i ce x t e r n a l 丘e 1 出t h c t i m e - d e p e n d e n tf i e l d sh a v em o r ec o r n p l e xi i l n 嘲c eo n 也ef c c i m 僦s p e 曲f o r e x 锄p l e ，t h eq t l a 呲咖ac o n t r o lo f m eq l a n s s i a ns h o r t p l l l s el a ro nt h er y d b e r gw 撇 p a c k c t mc x p e r i m 毗t l l er y d b e r gs t a t ec 姐b eo b t a i n e db yt h e 鲫嘣n u 哪! 勰日 e x c i t i l l g 也ea t o m s ，w l l i l et h er y d b e r gw a v ep a c k c tc a nb eo b t a i n e dw h e ns h o n - p 1 1 l s e l e re x c i t e s 也ea t o m s t h er y d b e r gw a v ep a c k e th a db c p r 印盯e ds u c h 衄i ti s f a d i c a l l yl o c a l i z e d 谢也e 】( t 黝l 丘e l da n do b s e e d 扭t “仃a l v e l s 敞eac l 舾s i c a l p a n i c l ea l o n gt h ec l 船s i c a l 订a j c c t o r yi ns h o r t 佃n ea n dm a ys p 恤锄dr e c o m b i n e c o h l y “n gi 协c v o l l n i o n i n 1 0 n g 缸e a u t o - c o 玎e l a t i o n 缸硎o n i sa c t e r i s t i cq u a 埘t ) ，t 1 1 a tc a l lr e n e c tt h ep r o p e f t i e so fd y n a m i c so fr y d b e r gw a v e p a c k e ta i l di sc o 玎c 印o n d e n t 、v i t ho s c n l a t o rs 咖g t hd e i l s 毋s ot h a lc 姐b e c a l c l l l a 钯d o nt l l eb a s eo f t l l ec l o s e d - o r b i tt 1 1 e o r y i nt h i s8 1 l b m i t t c d 也e s i sw o 豳础i n g 也ed o s e d o f b i t 也e o r ya n dt i m e d e p e n d e n tp 盯t i l r b a t i o nm e l o dt 0s t i l d yt h ci 1 1 n u e n c e so f 也es h o f tp m s el a r 她dt h e t i i l l e - d e p e n d e n t 丘e l do n 也er e c u n _ e n c es p e c 仃ao f a t o m s ，r c s p e c 吐v e l y t h em a i n w o r k s a r ea sf 0 l l o w s ： ( 1 ) a p p 驰gt i n a e d 印e n d e n tp e m 曲a l i o n 也e o r y 强d r o t a l i o nw a v e a p p r o ) 【i m a t i o n ，l ef o n l l u l ao ft h ea u c o c o 玎e l a t i o no ft l l ed o u b l e 删i sd c r i v e d n s h o 、v st l l a ta 1 呦c o n e l a l i o n 矗m c t i o nc a nb ew r i t t c na sas u mo fm o d i f i e dg 铷l s s i a l l s 3 山东师范大学硕士学位论文 e a c hm o d i f i e dga _ s i a nt 咖c o m e s 丘o map a r e n to s c i l l a t i o ni n 也eo s c i l l a t o r s 缸_ e n g t l id c 工l s i t yt l l a tc a i lb ec a l c u l a t e di i s i i l gp r o c e d u r ei nc l o s c d o r b i tt l l e o 彤w i l i c hi s c h a r a c t e r i z e db yas e to fp a r a m e t e r si i l c l u d i n gi t sc e n t e rp o s i t i o l l h c i g l l t ，、v i d t l l ， d e l a y e dt i n l ca i l do t h c rp r o p 酬e s a i l dt h e nt l l ed 印e n d e i l c e so fa u _ c o c 0 玎e l a t i o n 如n c t i o no n 删o n 恤q eo f 也ep u l s e ，灿ed e l a y ，锄dr e l a t i v ep 1 1 a s ea r eb r i e n y d i s c u s s e d ( 2 )u 出g 也c 劬e d 印e n d e n ts e m i c l 勰s i c a lc l o s e d - o r b i tm e o 彤w ec a l 刚a l c m cr e c 哪n c es p e c 仃ao f 也el ir y d b e r ga t o m si ns 谢ce l e c 仃i cf i e i dp l l l saw e a k o s c i l h t i n ge l e 硎c i o 缸q u e n c y ) 丘e l da i l da n a l y z em ci n n u e l l c e so f t l l eo s c i l l a 廿n g e l e 嘶c 丘e l do nt l l er e c l | 】n c es p e c 仃a w ee 妯d 也ea p p l i c a t i o ns c o p eo ft h ec l o s e d o r b i t 也e o r y 舶m 也e 协n e _ i n d 印e n d e n ts y s t 锄st ot h et i m e - d e p e n d e n ts y s t e m s mm ep r c v i 0 1 l sr c s e a r c h e s ， t h ea p p dc x t e n l a l 矗e l d sm a tp e 叩l em o s t l ya d o p t c di n c l u d e 也es c a t i ce l e 蕊c6 e l d 、 m a 弘e t i cf i e l do f 廿l ec o e 妇s t e n c co fm ee l e c t r i ca n dm a 驴e t i cf i e l d s ，b mh a v ed o n ea f 宅wc a l c u l a c i o no n 也et i m e - d e p e n d e n ts y s t e m s w h e nt h ea t o mi sp l a c e di i l t i m e d 印e n d e n tf i e l d s ，a st h eh a 芏i l i l t 0 i l i a t lo ft h es y s t e mi sn 01 0 n g e rac 0 i l s e r v a t i o 工l ， t h e 伽t g o i l l ga i l 出e s ，r e 删n ga n g l e s ，p e r i o d s 锄dc 1 勰s i c a la c t i o n so f 也ec l o s e do r b i 埝 疽l lb ec h a n g e dc 0 i l s i d e r a b l y ，p r o d u c i n g 鹏wm o d u l a t i o np h e l l o m e n at h e na 工l d 也e r e f o r ei n 髓e 觞h g h ec o m p l e x 埘o f 也ep f o b l 鼬 w ec a l c u l a t e 锄da n a l y z et l l er c c u n e n c es p e c t mo f t l l el ir y d b e r ga t o mi n s t a t i c e l e c 伍cf i e l dp l u saw e a ko s c i l l a t i n ge l e c 仃i cf i e l d 1 kr e s u l t ss h o w 也a tw h e n 也e r ei s o n l ys t a 廿ce 】( t e m a lf i e l d ，m e r ee x i s tm a n ys 虹o n gr c c u r 陀n c ei nt h e 曲s o r p t i o ns p e c 峨 秘1 ea i lo s c i l l a t i n ge l e c t r i cf i e l dp a r a l l 一t dt l l ee x t e m a lf l e l di sa d d e d ，n l er e s p e c 仃ai sw e a k e n e da c c o r d i n gt 0ac o m p l i c a t i 狙pa _ t t e m i ft h ep e r i o do f 也er a d i o 丘e q u e n c yf i e l dc a nb ec o m p a r e d 、】l ，i 也也ep 耐o do fm ed 鹪s i c a lc l o s e do r b 屯慨 r e c u r r e n c e 晰1 lb cr e “c e dc o m p a 甜y m o r e o v e r1 1 1 ep e t i o d i co r b i 乜a 聆s c i l s m v et o t h ep e r i o d i cf i e l d ，r e c u r r e n c e s 、) l ，i mp e r i o dn c a ri n t e g e rm u l t i p l e so ft h ep c r i o do f 曲 o s c i l l a t i i l g f i e l d g u n ，i v e ，w h i l em o s e t h a tr e c u r r c n c ed e v i a t e 仃o m 也ea _ b o v e 缸q u e n c i e sa r ew e a k e n e do re l i i n i i l a t e d n l e s ei 玎e g i l l a rp h e n o m e n aa r ec 哪e db y t l l e e f f 匆c to ft l l e 口e 芏t m b a t i o nt o 出ec l o s e do r b i t sa n dm em o d u l a t i o no f 也eb e s s e l 4 山东师范大学硕士学位论文 如n c t i o nt 0 也er e c u r r e n c es p e c t r a 1 1 1 i s 也e s i si sd i v i d e df i v ec h 印t e r s 1 1 1 ef i r s td l a p t e fi s 黜a r i z a t i o n ，w h i c h c b j e n yi n l d u c e st h ed e v c l o p m e n to fs e i n i c l 私s i c a lc l o s e d - o r b i tt l l e o 砂i l lt 1 1 es e c o n d c h 印t t h ef o 彻l l l ao f 也e 卸t 0 一c o r r e l a t i o no fm ed o u b l e p u l s ei sd e r i v e d ，印p l y i l l g c l o s e d - o r b i tt h e o r ya n d 如e _ d e p e n d e n tp e 舢b a t i o nt h e o r y ；m ed 印e n d e n c eo f a m o h c o 仃e l a t i o n 铀c 廿o nm ep a r 锄e t e = r so ft h ed o u b l e l 嬲e rp u l s e si sd i s c l l s s e d t h ec o n c 印t so fs c a l e dl a w 跹dr c c 姗衄c es p _ e c 仃i ) s c o p ya r ep r e s e n _ t e di nt h et h i r d c h p t e r i nt h en e md m p t e r ，w ee ) ( t e n dt h ec l o s e d - o r b i tt h c o r y 五r o mt b e t i m e i n d e p e n d e ms y s t c mt 0t l l e 痂n e - d 印e n d e n ts y s 惦ma n dc a l c u l a t ct l l er e c u r r c n c e s p e c 衄o f 也cl ir y d b e r ga c o mi ns 协t i ce l e 僦cf i e l dp l l l saw e a ko s c m a t i n ge l e c t r i c f i e l d ，1 ee 腩c t so f t l l eo s c i l l a t i n gf i e l do nt l 圮r e c i l n 姐c es p e c 舰a r e 锄a l y z e di i ld e t a i l a tl a s t ，w em a k e 趾i n 印e “o nt 0 也ec h a l l e n g e 孤d 血ea p p l i 训o no f t h i st h e 0 够 k e yw o r d s ：s 锄i c l 越s i c a ld o s e d o r b i t 也e o 啦丽n 地- d e p e n d e n tp e r h l r b a t i o n r y d b e r gw a v ep a 幽吒a u t o c o 仃e l a l i o n 缸而吣o s d u a t i n g 枷o 自羽u e n c yf i e l d ，r e c m t e n c es p 咖 c l a s s i f i c a t i o n ：0 5 6 2 3 5 山东师范大学硕士学位论文 第一章综述 1 1 半经典闭合轨道理论的发展 早在二十世纪五六十年代，半经典近似就被用于原子分子物理以及化学上， 特别是研究原子分子之间的碰撞激发和反应动力学。i 趾p e r e i v a l 的一篇文章【l 】 使得爱因斯坦1 9 1 8 年的关于可积体系与混沌体系之间的关系的文章【2 1 再次受到 重视，文章指出混沌在量子体系中是如何体现的。j b d e l o s 认为里德堡态原子 在研究有序和混沌之间的过渡是一个很好的模型，里德堡体系的自由度数目很 少，哈密顿量可以精确地写出来，精确的实验也是可行的。 1 9 6 7 年，g 此州1 l e r 等人开始探寻经典混沌体系通向量子力学的途径，他们 后来意识到在混沌体系中，唯一的最简单的动力学不变量就是周期轨道闭，正是 由于这些周期轨道使得量子体系的态密度发生了振荡【4 川。g u 乜砸l l c r 从格林函数 迹的精确的量子表达式出发，用格林函数的半经典近似代替它的量子形式，应用 稳定相近似给出了一个态密度的半经典公式，式中包括一个平滑项和一个包含了 所有周期轨道振荡的求和项。q 舵晰l l e r 的理论又称为态密度的周期轨道理论。 杜孟利和j b d e l o s 发现对于原子分子体系来讲，对产生吸收谱信号的有贡献的 是闭合轨道而不是周期轨道，与经典轨道有关的原予谱的解释称为回归谱，通过 谱的测量，可以看到当体系的动力学性质从有序趋向混沌时，这些轨道的产生和 分岔。1 9 8 8 年他们在这一理论的基础上采用格林函数和库仑散射方法提出了半 经典闭合轨道理论i s 唧，并以磁场中的氢原子为例，首次定量给出了关于氢的共 振谱结构一个清晰的理论推导和物理图像描述，成为非线性动力学的一种重要理 论方法。根据闭合轨道理论，磁场中原子的光吸收截面作为能量的函数可以表示 成无场时的光滑吸收截面加上很多正弦振荡项。每一个振动项都与电子在库仑场 和磁场作用下的一条闭合轨道对应，振动的振幅取决于闭合轨道的稳定性。也取 决于原子吸收光以后产生的向外传播的电子波的角分布以及闭合轨道的出射角 和入射角。闭合轨道理论提供了一种在有限分辨率下量子振幅与半经典闭合轨道 相联系的特别简单的理论解释，形成了原子谱学的新方法一回归谱学。1 9 8 9 年，美国融c c 大学的两位科学家通过对臭氧的紫外振荡现象的理论分析证实了 这一理论的正确【蚺l l l 。作为周期轨道理论的修正和改进，闭合轨道理论由于具有 7 山东师范大学硕士学位论文 物理图像清晰、应用范围广泛等特点，成为人们解决原子或分子在强外场中光吸 收现象的主要工具，架设了一座连接量子理论和经典世界的重要桥梁。 随着半经典闭合轨道理论的提出，人们已经利用这一理论成功地对h 一一这 一重要的理论和实验模型系统在平行电磁场、交叉电磁场、以及任意夹角的电 磁场情况下的光剥离振荡特性做出了比较完整的研究陋m j 。近期还有详细讨论负 离子的光剥离截面的量子公式、经典公式、近似量子公式的理论研耕切。对h 原子等简单体系分别在电场、磁场情况下的光吸收问题也作了研究1 8 1 。态密度 的振荡现象及实时回归现象已经在许多原子分子中观察到，类似现象在微波腔中 或在半导体器件的微连接中已得到证实。应用扩展的闭合轨道理论自洽地计算多 电子原子和分子的回归谱，不仅消除了通常回归谱段时间标度的限制，而且包括 了轨道的相干、复合、分岔等复杂过程，提高了谱的分辨率。应用含时微扰理论 和旋转波近似，通过计算不同外场下双脉冲自动关联函数，确定里德堡波包随时 间演化与闭合轨道的对应关系，可以发展新的理论方法，拓展现有理论的适用范 围。此外它也是核物理中某些基本模型的计算理论。这一理论的优点还在于它提 供了研究经典混沌性质的量子谱体现的理论框架和实用手段。不论是规则运动的 可积体系还是不规则运动的不可积体系，它都可以给出清楚的物理解释。它还可 以用来研究经典力学的极限问题。 1 2 研究的现状和意义 当前这一领域的研究比较热门的课题有： 一、分析碱金属原子的l i 、r b 、c s 等的量子亏损问题，以及在电离阈附近， 碱金属原子或离子的光吸收。 二、对实验的( 量子) 谱进行分析，从中抽取闭合轨道以及研究微波电离。 三、采用多通道量子亏损理论结合s 矩阵方法计算眠、0 等分子的里德 堡吸收谱。 四、研究高里德堡原子的波包动力学问题以及计算原子体系的自动关联函 数。 五、关于混沌动力学的研究 边界能的确定和闭合轨道分岔的分析，能级统计学以及波函数的疤痕和局域 窨 山东师范大学硕士学位论文 化问题等等，从而揭示经典混沌的量子体现。 原子高里德堡态在外磁场中的振荡问题是原子物理学的前沿领域。它们表现 出复杂的标度律，e p p n e r 认为这是单电子体系的最后一个难题。这一问题的解 决可以促进原子物理学基本理论的发展，同时加深对经典力学和量子力学之间的 联系的认识。利用半经典闭合轨道理论研究高激发态原子或离子在强外场中的性 质，如混合态结构、轨道的稳定性以及分岔问题、实散射现象例、混沌现象、 波包动力学等。结果将发展对原子抗磁性、碱金属原子的量子亏损等问题的认识。 这些不仅对丰富和发展理论本身意义重大，而且在天体物理、等离子体物理、表 面科学、核聚变、激光分离同位素等高科技领域中有重要的应用前景。 1 3 选题 我们所选的课题是；短脉冲激光和含时场对原子回归谱的调制研究。我们的 主要工作分为两个部分： ( 1 ) 利用短脉冲激光激发里德堡原子，研究里德堡波包的动力学性质洲。 早在二十世纪九十年代，原子物理中里德堡原予电子波包的量子控制就已经产 生，所有此领域的工作的共同点在于使用短脉冲产生里德堡态电子波包。波包是 一系列处于里德堡能级的原子本征态的相干叠加，砧b e r 和z o l l e r 认为波包“架起 了一座量子力学与粒子运动轨迹的经典概念的桥梁坼5 1 。当原子被连续激光激发 到里德堡态后，其在外场中的运动可用闭合轨道理论来研究。而当采用脉冲激光 激发原子里德堡波包产生其在外场中的运动也有闭合轨道，是闭合轨道的另一种 表现形式。当不存在任何外场时，里德堡原子可被一束短脉冲激发径向定域波包， 波包在很短时间内的运动是沿经典轨道的口7 l 。但是，一段时间之后，波包的 演化会变得很复杂。这些波包的演化提供了原子分子动力学的“实时”测量。多数 数值和实验研究所用的波包都是径向波包，即径向定域的里德堡态波函数的迭加 口剐。对于角方向定域波包2 9 1 ，最典型的就是用一束短脉冲产生定域里德堡波包， 波包几乎沿着经典轨迹运动，当波包回到原点时，它或者被第二束脉冲电离，或 者退激到原来的基态。这就是“泵清探测”实验。但是里德堡波包的电离非常困 难，所以，这种技术效率比较低。后来n o o r d 锄等人提出利用双脉冲研究波包 动力学【3 0 】，所谓“双脉冲”就是两束除相位之外其他参量完全相同的脉冲。这种方 9 山东师范大学硕士学位论文 法的效率很高，已经被用于测量若干体系的自动关联函数。 对于高里德堡原子，在n - 混合区，l 相同的态，出现径向定域化，这时态 可用一个波包来描述，表现为测不准关系取最小值，类似于经典力学，对应着闭 合的k c p l e r 轨道，从而可以利用b o n s o r n m e 疵l d 的量子化通则来处理，其相位 与b e r r y 相位有关。对于m 相同的态，角方向出现定域化，对于高里德堡态，加 入射频场，使之发生l 混合，这时，其相位可用一对锁相脉冲来实现激发和探 测。运用锁相脉冲技术与半经典理论相结合的里得堡波包干涉法口1 1 ，在理论上 可以用来计算自动关联函数，因为自动关联函数、双脉冲激发布居与振子强度密 度相对应，从而可以利用半经典闭合轨道理论来计算【3 2 】。 双脉冲技术是一项前景非常广阔的技术，可以用来研究与波包的初始分布相 关的运动0 3 0 1 ，我们可以用双脉冲研究原子体系中电子波包的产生以及演化。 q i a 0 1 i n gw 缸g 和s t a r a c e 用双脉冲对日一在平行电磁场中的光剥离截面进行了理 论研究0 3 4 5 】。他们用s 矩阵的方法得到了双脉冲谱。但是因为这种方法需要涉及 很多的参数，所以分析非常困难。但是如果将双脉冲谱与闭合轨道理论联系起来， 问题将会大大简化。 a 1 b e r 等人对双脉冲与原子之间的相互作用进行了研究，让第一束脉冲激发 里德堡波包，在波包回到原点的那一瞬间开启第二束脉冲，那么两束脉冲之间的 相位差决定了两束脉冲产生的波包之间的干涉是相长还是相消。闭合轨道理论是 一个将吸收谱中的振荡与体系的闭合轨道相联系的理论。如果我们将自动关联函 数表示为包含振子强度密度和短脉冲激光的傅立叶变换的一个积分，这样自动关 联函数也可以和闭合轨道理论联系起来。g a l l s s i a n 型的激光单脉冲和双脉冲对原 子吸收谱的影响及与闭合轨道理论的关系，对于实现激光对原予的控制是很有用 的。 ( 2 ) 利用含时的半经典闭合轨道理论，我们计算了l i 里德堡原子在静电场 和一弱的振荡电场中的回归谱。 将闭合轨道理论从不含时的体系推广到了含时的体系。在前人的研究中，人 们大多讨论的是稳恒电场、磁场或电磁场的情况，对于外场随时间变化的情况却 很少进行计算。但是，近年来，含时外场的吸收谱特性已引起人们的广泛关注， 当原子处于含时场中时，由于受到非稳恒场的作用，闭合轨道的出射角、入射角、 1 0 山东师范大学硕士学位论文 周期、经典作用量都将发生改变，增加了问题的复杂性，产生了新的调制现象。 对l i 里德堡原子在静电场和一弱的振荡电场中的回归谱进行理论计算和分 析。计算结果表明：仅存在静止外场时，吸收谱中会出现许多很强的回归，当附 加一与外场平行的振荡电场后，回归谱按照一种复杂的零阶b e s s e l 函数形式被 减弱：当外加射频场的周期与经典闭合轨道的周期可比时，回归将被减弱；周期 性的轨道对射频场是敏感的，周期为振荡场倍数的回归保留下来了，而其它偏离 共振的回归减弱或消失。这种不规则现象是由于闭合轨道受微扰作用以及贝塞尔 函数对谱的调制所产生的。该研究结果与实验符合较好，是对半经典闭合轨道理 论的推广，又是对该理论的验证和完善。 山东师范大学硕士学位论文 第二章短脉冲激光作用下的原子的自关联函数 2 1 引言 短脉冲激光技术的发展，促进了原子体系中波包动力学的研究。自关联函数 是t 刻波包与零时刻波包的关联程度，既是实验上的可观测量，又可反映波包动 力学。n 0 0 r d 锄等人提出的双脉冲技术即用一束激光激发里德堡波包用另一束激 光来探测里德堡波包的技术，在研究波包动力学方面应用非常广泛。在实验上， 已经应用双脉冲技术测量了静电场中i 曲原子的自关联函数，并且也可以用于其 他体系，所以自关联函数的理论计算变得非常必要。显然，计算自关联函数的最 直接的方法就是首先把波包传播到t 时刻，得到t 时刻的波包y “) ，然后计算重 叠积分。传播波包有多种方法，其一为：把( f ) 表示成体系各本征态的叠加。 原则上来说，这种方法对任何体系都适用，但是，我们只能准确得到极少数特殊 体系的各本征态。为了避免以上困难，我们采用含时半经典传播方法，把波包表 示成几个可以直接传播的子波形式。 在本章中，我们应用闭合轨道理论和含时微扰理论，首次给出了双脉冲作用 下外场中原子的自动关联函数的计算公式。结果显示：自动关联函数可以表示为 包含振子强度密度和短脉冲激光参数的傅立叶变换的积分形式。如果在求积分时 采用振予强度密度在闭合轨道理论中的近似表达式，自动关联函数可以进一步写 成许多修正的高斯项的和的形式，其中每一个修正的高斯项来源于闭合轨道理论 中振子强度密度中的振荡项。自动关联函数中的每一个修正的高斯项表现为一个 峰，峰的中心位置、高度、宽度以及其它性质可由一系列的参数来表征。( 本章 公式出现的物理量均为原子单位) 2 2 半经典闭合轨道理论 2 2 1 物理图像及思想 当原子吸收了光以后，原子处于很小区域的电子就获得了能量，电子以电子 波的形式从原子核向外传播。在原子核附近，外场对电子的影响可以忽略，电子 只感受到库仑力的存在，随着电子离原子核距离的增加，电子越来越感受到外场 1 3 山东师范大学硕士学位论文 的存在。在离原子核较远的地方，电子的波函数类似于近零能库仑出射波，波从 原子核按照半经典力学规律向外传播，与出射电子的经典轨迹相关。由于电子的 运动受库仑力和外场力的共同作用，电子不可能一直向无限远处运动。因而，沿 某些特定方向离开原子核的电子就在短时间内被挡回到原子核上。这些开始于原 子核然后又回到原子核的电子轨道叫做闭合轨道，由于沿着闭合轨道传播的电子 波又回到原子核处，这样就产生了量子干涉效应，从而在吸收谱上出现了振荡。 图2 1 以h 原子为例，形象的表现了这一过程。 图2 1 闭合轨道理论的物理图像 应用闭合轨道理论，我们需要把研究空间分成三个区域：1 ) 核区( 大约为 1 0 嘞) 。这一区域中，外场的作用可以忽略，电子波函数须用量子方法求得。 2 ) 绕实库仑区( 匹配区) ( 大约1 0 l o o ) 。在这个区域中，电子主要受 库仑力作用，外场的影响也是比较小。3 ) 库仑外部区域( 1 0 0 口0 ) ，在这个 区域，外加电磁场对激发电子的作用和库仑力作用相当。我们的方法是：在核区 和绕实库仑区域，用量子力学方法求解其波函数，在库仑外部区域用半经典方法 1 4 山东师范大学硕士学位论文 求解，然后在库仑区合适的位置对解进行连接。初出射波函数和返回波函数之间 进行耦合就可以得到振子强度。 2 2 2 振子强度密度 闭合轨道理论采用了古兹维乐( g i l t z 、i l l e r ) 的半经典理论，详细地计算了 与光吸收截面a ) 直接有关的振子强度密度分布矿( e ) 。假定原子的初态为 i ) ，吸收一个光子后跃迁到末态l 竹) ，则振子强度可由下式给出： 厶= 2 ( 巧一e ) i ( l 西i ) 1 2 ( 2 1 ) 其中，d 为偶极算符在激发电磁场极化方向上的分量。对于离散谱的情况，振子 强度密度分布的表达式为： 巧( e ) = 2 ( e 一互) 万( e 一弓) 的l 西i ) 1 2 ( 2 2 ) 为了得到振子强度分布的半经典近似，将上式右边用格林函数来表示： 删) = 蜘莩喾岩 旺， 把0 + ，办，五) 分解成实部和虚部，可得： h n o + 瓴，q 。，e ) = 一万y ：屯弦( q 。弦( e q ) ( 2 4 ) 将格林函数6 + 白。，吼，e ) 看成波函数空间上的算符，写成6 + ： i m o + = 町万p 一目】约) ( i ( 2 5 ) 因此，( 2 2 ) 式可以改写成： 巧( e ) = 2 一劭i n l ( 观l 龟l 砒) ( 2 6 ) 当跃迁发生在一初态和一组末态之问时，总的跃迁几率应该由平均振子强度 密度来表示： 曰( e ) = 2 ( e e ) i n l ( d i 忍j d ) ( 2 7 ) 把上式中的格林函数用它的半经典表达式来代替，利用稳定相近似把格林函 数的表达式分解成短程轨道和长程轨道的贡献两部分。考虑到电子的初态波函数 山东师范大学硕士学位论文 白) 分布在原子核附近，而吸收光子后电子的运动范围相对要大得多，因此在 计算长程轨道对坳动的贡献时，只需要考虑过原点的闭合轨道。至于短程轨道 的贡献，则因为在原子核附近外场对电子运动的影响可以忽略，所以可以不用半 经典近似，而直接用外场强度等零时的格林函数，通过上式算出。因此，振子强 度分布可以写成： 巧 ) = 觋仁) + 4s i n 限仁) + 。) ( 2 8 ) j 上式中，伍) 是短程轨道的贡献，它是一光滑的背景项，k 用来标记各个过原 点的经典闭合轨道，最 ) = 侈回是闭合轨道的作用量，。是与马斯洛夫指数 有关的相移。 2 2 3 定量计算公式 用平均振子强度密度来研究外场中高激态原子的光吸收的振荡现象时，我们 对研究的体系作一下简单处理： 1 ) 不考虑从单一初态到一确定末态之间的跃迁，而是考虑从一初态到一组 末态之间的跃迁，希望得到分辨率与实验可比拟的吸收谱。 2 ) 选择固定的初态，色0 ，d 是定域的。 3 ) 核附近，半经典近似不适用。在这一区域中，忽略抗磁效应，即忽略外 场的影响，只考虑核与电子之间的库仑相互作用，所以体系哈密顿量为球对称的。 4 ) 在核区，i 三饥) 和磊i 三奶) 与角度的关系非常简单，它们分波展开一般情 况下包含一到三项，因此，我们对6 ：i d ) 应用半经典近似而不是直接对每应 用半经典近似。 5 ) 只计算电离阈附近很窄的能量间隔内的光吸收谱。 以氢原子为例，计算吸收振荡谱需要以下步骤： ( 1 ) 初态定为2 p 态，结合偶极算符的表达式，得到i d 虻) 的分波展开式为： d = r 如( ，) 6 ；，。巧，( 口，矿) ( 2 9 ) ( 2 ) 原子被激发到e = o 附近，所以出射电子波的零能库仑波为l d ) ， 1 6 山东师范大学硕士学位论文 在原子核附近( ， 5 0 ) ，忽略了抗磁效应，g 函可以进行分波展开，其零能径 向库仑波函数为b e s 辩l 函数。 砰。，8 ( r ) ：以，+ 1 “8 r ) ) ，_ ； ( 2 1 0 ) 砰帅一( ，) ：硬，。( ( 8 ，) ) ， ( 2 1 1 ) 6 作用在i 砒) 上，可以得到j p ”( r 5 0 处，波函数沿经典轨道传播。由于出射波为柱对称的，角 可忽略。因此，轨道的计算，经典作用量s ，及经典密度p 只涉及两个坐标，( ，) 和口o ) 的积分，找出在时间z o 内回到初始球面的所有轨道，所有轨道用脚及k 来标记。 需要计算的物理量是： 1 ) 初始角及返回角铲，泸 2 ) 经典作用量：s = f ( p ，+ 另扫弦。 1 7 山东师范大学硕士学位论文 s 嘲省= 器卜磋， 其中，j a c o b i a i l 量为：以( f ) = ( 5 ) 返凹到初射球面的波函数继续向传播与出射波函数重叠。在核附近， 半经典近似不适用，返回波函数近似认为柱对称零能库仑散射波。 ( 6 ) 在e = o 附近，平均振子强度密度公式为： 毋( d = 仁) + c 帆s i n 乜k e + 峨) ( 2 1 4 ) 其中，觋是由短程轨道形成的光滑背景项，为不存在外场时的振子强度密度， 可由下式得出： 璐( e = o ) = 一生笋莓m 叫) 1 2 ( 2 1 5 ) 由闭合轨道k 引起的振荡项，其振幅c 怫及相位吨可由下列公式得出 e x p ( f 嘶) = ( - e ) 2 1 万( s i i l 铲s i i l 垆严f 成k 严 唧吨一三吨+ 2 ( 8 ) 一爿胛嘞+ ( 垆) - ( 2 1 6 ) 其中，y ( p ) = ( 一1 ) 冼，( 珂，) ( p ，o ) 。 ( 2 1 7 ) 2 3 自关联函数 随着短脉冲激光技术的发展，使得应用短脉冲激光激发原子产生波包，进而 研究波包在无外场或有外场存在情况下随时间的演化成为可能【2 6 ，3 0 】。由于波包在 演化过程中会发生分裂