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文档简介

摘要 本工作是在兰州大学2 x 1 7 m v 串列加速器上完成的。对加速器 产生的0 2 6 3 m e vc q + ( q = l 一4 ) 和o 2 5 - 6 3 5 m e vo q + ( q = l 4 ) 与气体 h e 、n e 、a r 原子碰撞的各种截面进行了研究。分析了中能区的俘获 和电离机制,并进一步提出了极化模型。实验采用反冲离子飞行时间 测量技术、散射离子位置灵敏探测技术和符合测量方法,得到了随散 射离子与反冲离子电荷态分布的二维符合谱。 通过n e 的多重电离绝对截面与多体蒙特卡罗模拟计算结果比 较,分析了多重电离的机制,并研究了非全裸离子有效电荷对能量的 依赖关系。 通过0 2 + 的双单电子损失截面比与多体蒙特卡罗计算结果比较, 研究了碰撞过程中不同靶原子的平均有效电荷与速度的依赖关系。另 外,通过一价反冲离子下的0 2 + 的双单电子损失截面比的实验曲线验 证了屏蔽和反屏蔽理论的正确性。 研究了入射离子单电子损失下的h e 的电离情况,并利用屏蔽和 反屏蔽理论加以分析。 研究了不同入射离子、不同靶原子碰撞过程中入射离子双、单电 子损失截面比随速度的变化规律,从电子布居和有效电荷方面进行了 简单分析。 在独立电子模型基础上,利用半经验方法,建立了较大能区适用 的新的俘获和电离模型极化模型。该模型可以同时进行俘获、电 离和电子损失反应道耦合的最终出射道的绝对截面计算。通过计算与 文献数据及本实验数据比较发现符合较好。 a b s t r a c t t h i sw o r kw a sd o n ea tt h e2 x1 7 m vt a n d e ma c c e l e r a t o ri nl a n z h o u u n i v e r s i t y v a r i o u si o n i z a t i o n c r o s ss e c t i o n sw e r e i n v e s t i g a t e d f o r o 2 - 6 3 m e vc 9 + ( q = 1 - 4 ) a n d0 2 5 6 3 5 m e vo q + ( q = 1 4 ) c o l l i d i n gw i t hh e , n e ,a ra t o m sr e s p e c t i v e l y t h em e c h a n i s mo fc a p t u r ea n di o n i z a t i o ni n t h i se n e r g yr e g i o nw a sd i s c u s s e d ,a n dan e wm o d e l - - p o l a r i z a t i o nm o d e l w a s p r e s e n t e d t h et i m e - o f - f l i g h t m e a s u r e m e n tf o rr e c o i l i o n s , p o s i t i o n - s e n s i t i v ed e t e c t i n gt e c h n i q u ef o rs c a t t e r i n gi o n s ,a n dc o i n c i d e n c e t e c h n i q u ew e r ee m p l o y e d t oo b t a i nc o r r e l a t i o ns p e c t r a t h ep u r ei o n i z a t i o nc r o s ss e c t i o n so fn ew e r ei n v e s t i g a t e da n d c o m p a r e dw i t ht h en b o d yc l a s s i c a l t r a j e c t o r y - m o n t e - c a r l o ( n c t m c ) c a l c u l a t i o n s t h el o s sc r o s ss e c t i o n so f0 2 + w e r ei n v e s t i g a t e da n dt h ee f f e c t i v e c h a r g e s o fh ea n da ra t o m sw e r eo b t a i n e dv i a c o m p a r i s o n o f e x p e r i m e n t a lr e s u l t sa n dn c t m c c a l c u l a t i o n s t h ei o n i z a t i o nc r o s ss e c t i o n so fh ew e r ei n v e s t i g a t e da n di n t e r p r e t e d i nt h es c r e e n i n g a n d a n t i s c r e e n i n gt h e o r yr e g i m e t h ed e p e n d e n c eo nv e l o c i t ya n dt a r g e ta t o m i cn u m b e ro fc q + a n d0 q + w a si n v e s t i g a t e da n da n a l y z e db r i e f l yi nt e r m so fe f f e c t i v ec h a r g ea n d r e s i d u a le l e c t r o n b a s e do nt h ei n d e p e n d e n t - e l e c t r o n - m o d e l ,p o l a r i z a t i o nm o d e lw a s e s t a b l i s h e du s i n gs e m i e m p i r i c a lm e t h o d i tc a nc a l c u l a t ea b s o l u t ec r o s s s e c t i o n sf o rc o o p e r a t e dm a n yc h a n n e l sa n d a c q u i r e sg o o da g r e e m e n tw i t h e x p e r i m e n t a lr e s u l t s 原创性声明 本人郑重声明:本人所呈交的学位论文,是在导师的指导下独立进行研究 所取得的成果。学位论文中凡引用他人已经发表或未发表的成果、数据、 观点等,均已明确注明出处。除文中已经注明引用的内容外,不包含任何其 他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究成果做出重要贡献 的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。 本声明的法律责任由本人承担。 论文作者签名:三隧日 关于学位论文使用授权的声明 本人在导师指导下所完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属兰州大 学。本人完全了解兰州大学有关保存、使用学位论文的规定,同意学校保存或 向国家有关部门或机构送交论文的纸质版和电子版,允许论文被查阅和借阅; 本人授权兰州大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行 检索,可以采用任何复制手段保存和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用 学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为兰州 大学。 保密论文在解密后应遵守此规定。 论文作者签名:鎏缝导师签名:燃 日 期:竺z :! 型 第一章引言 离子一原子碰撞的研究是原子一分子领域的研究热点之一【”1 ,尤其是强相 互作用区,由于处理的困难及反应出射道的复杂,近年来受到广泛关注。这些研 究可以对天体物理、等离子物理、核聚变、团簇物理、医学、材料、加速器等提 供重要依据【4 。9 1 。近年来由于加速器技术和测量技术的迅猛发展,该领域的研究 更加活跃。利用离子源产生的带电粒子与气体原子碰撞是研究离子与原子相互作 用的重要方法之一。具有一定动能的带电粒子与靶原子作用,可以引起原子的电 离或激发、离子与原子的电荷转移以及入射离子的自身的电离和激发。同时,碰 撞过程中还可能伴随x 射线或俄歇电子的产生。利用射线探测技术可以测量碰撞 产物的状态、x 射线能谱、出射电子的动量及角分布等。 由于低能时,离子与原子的碰撞反应以俘获为主,故可以单独研究俘获机制。 为了简化计算,一般选用较轻的原子靶,例如h 和h e 在这方面进行的实验和理论 研究已经很充分。根据实验结果建立起来的理论有b o h r - - l i n d h a r d t 模型【1 0 l 、过 垒模型o b m ( o v e rb a r r i e rm o d e l ) h 】、分子库仑过垒模型m c b m o v i o l e c u l a r c o u l o m bo v e rb a r r i e rm o d e l ) t 1 2 1 、o b k ( o p p e n h e i m e r - b r i n k m a n - k r a m e r s ) 模型13 1 、 b e t h e b o r n 理论【1 4 1 、分子轨道理论m o ( m o l e c u l a ro r b i t s ) 【1 5 】、原子轨道模型a o ( a t o m i co r b i t s ) 【1 6 1 ,以及各种半经典近似计算方法如:b e a ( b i n a r ye n c o u n t e r a p p r o x i m a t i o n ) 【m 、s c a ( s e m i - c l a s s i c a l a p p r o x i m a t i o n ) 【1 8 】、c t m c ( c l a s s i c a l t r a j e c t o r ym o n t oc a r l om e t h o d ) 1 9 , 2 0 1 等等。 理论模型和计算的主要目的是根据俘获的机制,计算单电子( 或多电子) 俘 获的几率、俘获半径,然后得到俘获截面与实验数据进行比较。计算过程中,可 能由于多电子的俘获几率总贡献使得单俘获几率大于1 ,因此需要进行归一化。 一些根据实验数据刻度反应截面的半经验方法主要目的在于获得多种靶原子( 分 子、离子) 、多种入射离子在不同能区的反应截面的规律性。 对于中能区到高能区,电离作用变得越来越明显。而俘获作用也伴随在各个 出射道之中。因此需要仔细鉴别具体的出射道是由哪几个反应道的共同作用。 。离子一原子碰撞过程是一个复杂的多体相互作用过程,存在多个反应道。通 常将碰撞过程表示为: 么9 + + 召争a 9 7 卜+ b 件十( f r ) e 一( 1 1 ) 上式中,4 。+ 为电荷态为q 的入射离子:b 为中性靶原子;a ( q ”卜为散射离子; 在碰撞过程中有( f 一,) 个电子发射。根据碰撞产物的电荷态,可以将碰撞过程分 为: 纯电离( p u r e i o n i z a t i o n ) :,= 0 ,i 0 , 电子俘获( e l e c t r o nc a p t u r e ) :i = , 0 转移电离( t r a n s f e ri o n i z a t i o n ) :i r 0 入射离子的电子损失( e l e c t r o nl o s s ) :r v ,) ,入射离子能量比较高,与入射离子作用过程中,靶原子 的电离、激发过程占优势。反应道相对单一,实验和理论相对比较容易处理。在 能量较高的区域,k n u d s e n 3 5 1 认为存在一种两步过程一n 一s t e p l ,在这个模型中, 入射离子与其中一个电子作用并使其电离,在这个电子出射的过程中,与另一个 电子碰撞,使之电离。另一种两步过程,即t w o s t e p 2 2 ”,认为h e 原子的两个 电子是与入射离子两次独立的碰撞下被电离的。t w o s t e p 2 适用于能量相对较低 的能区。当入射离子能量很高时,描述双重电离的主要理论模型是s h a k e - o f f 机 制【3 6 】,认为第二个电子的发射是被电离一个电子的靶离子在弛豫过程中发射出 来的,靶原子的第一个电子被电离后的一瞬间,其他电子均未被扰动,仍处在它 们原先在原子时的状态,这种碰撞为一步过程,即碰撞一步完成。在这种机制下, 双电离与单电离截面比近似为常数: r :。:乓:c d 脚 ( 1 2 ) 盯 s h a k e o f f 机制与t w o s t e p 机制在实验上难以区分,往往是这两种机制同时起作 用。 v 屹) 时,碰撞引起电子转移的机制是不 同的。低速碰撞的主要机制是准分子形成,而高速碰撞时,转移主要取决于速度 匹配。b o h r 和l i n d l 州t 首先建立了适用于低速和高速碰撞转移的经典模型。 入射离子a q + 与靶原子b 碰撞过程中单电子转移可以用下式描述: 彳9 + + b 4 ( g 一1 卜+ b + ( 2 3 1 ) 。 如图2 3 1 所示,当a 旷接近b 时,它们之间的位垒高度越来越低,当他们 之间的距离为r 时,靶原子中某电子的总能量与势垒高度相同,电子就可以越 过势垒从而成为共用电子,在两核分离过程中被入射粒子俘获。 用z a 和z b 分别表示入射离子和靶原子的核电荷数。则电子在靶原子中的总 能量为: e = 筝 ( 2 3 2 ) , 其中,n 为电子所在轨道的主量子数。 假如入射离子为裸离子,电子受到a 粒子的库仑场的影响获得的平均s t a r k 能为: e = 一百z a ( 2 3 3 ) , 被俘获前靶电子总能量为: e - - 一三驽一互( 2 3 4 ) 。 2 r 在核间连线上,核间的库仑相互作用构成一个库仑势垒,将该电子束缚在原 子b 中,这一库仑势垒在点x 处的势能为: 附卜争一去x 一x 可以证明当x :;咚时,该势垒有极大值: q z a + 0 z b 、 = 一去( 厄+ 厄) 2 v ( x ) 0 ( 2 3 5 ) , ( 2 3 6 ) 。 图2 3 1 核间距位r 时的库仑位垒 砹当r - r l 盯,玖电亍巨岜重与孩j 日j 厍岔劈垒局发v 岱) 彳h ,寺,此剐力电亍口j 从 靶原子中逃离的临界条件。可以求得临界距离( 最大俘获距离) 为: 蜀= 学 叫, r i 为电子逃逸半径,由此可计算出该电子的逃逸几何截面斌。2 。 电子相对入射离子的平均动能丢巧2 ,在核间距离为r 时,电子受a 粒子作 用的库仑能平均为一j 。只有该电子相对入射离子a 核的总能量小于等于零, 即一卺+ 吉2s o 时,电子才能被a 俘获,因而可以求得电子的最大俘获半径为: 尼:姿 ( 2 3 8 ) 。 当速度很低时,r : r 。,这时俘获截面远大于逃逸截面,可以认为,凡逃 逸出来的电子均被俘获,于是转移截面即为万冠2 。对于轻核入射重靶可写成: c r = ,r r , 2 1 6 n - n 4 可l a ( 2 3 9 ) 。 当碰撞速度升高使得r : r 。时,这时情况稍复杂些。因为在核间距离 恐 马时) 的 推理在低电荷态的入射离子与靶原子碰撞时也是不成立的,应该有一些分子化后 的电子回到靶原子上。 2 3 2 过垒模型( o v e rb a r r i e rm o d e l ) 1 9 8 5 年,b a r a n y 等人将b o h r - l i n d h a r d t 模型推广到多电子俘获过程,多 电子体系仍采用独立电子模型描述,并认为电子在原子中的束缚能就是逐个被电 离的电离能,靶中第一个电子被俘获的条件是b o h r - l i n d h a r d t 条件。入射离子与 靶原于继续接近,核i 司厍仑势垒继续降低。当势垒鬲反与第二个电子的总能量( 第 二电子能加上一级s t a r k 能量修正) 相等时,即达到第二个电子被俘获的条件。 继续接近,可达到第三个,四个,电子被俘获的条件。 对于靶上第k 个电子,其束缚能为一厶一百z a ,为了适用于非全裸离子入射, 将核间库仑势垒用入射离子电荷态表示。则俘获k - 1 个电子后的两核间势垒最大 值为: = 一去( 石+ 厨( 2 3 1 1 ) , 其中口表示以被俘获的k 1 个电子对第k 个电子感受的入射离子电荷的屏蔽。 b a r a n y 等人认为是完全屏蔽,即口= k 一1 ,由此得第k 个电子俘获条件为: 十詈一去( 而+ 丙2 ( 2 3 1 2 ) 。 因此可在求得最大俘获半径为: r = k + 2 丁k 厕+ l - k ) ( 2 3 1 3 ) 。 根据这一物理图象,a q + 入射离子从靶原子b 中俘获一个,二个,多个 电子的截面可表示为: o i = 万( 砰一r ;) 盯:= 万( 一霹) 该模型给出了中低速下靶电子与入射离子上的电子依次过垒的图像,而且根 据2 3 1 3 式可以看出俘获电子数有饱和度。但过垒后不考虑电离情况是不恰当 的。由于没有考虑入射离子能级情况,而且实际上在小碰撞参数时第k 个靶电 子感受的入射离子有效电荷( 已俘获k - 1 个电子) 不再受其上的外部电子屏蔽, 所以此模型与实验数据相比还有差距。 另外,有人【1 3 1 根据半经验刻度方法和该模型得到了总的单俘获截面 = ( 2 6 x 1 0 1 3 ) ( 留+ g ) 2 ,其中i i 为靶的第一电离能,以e v 为单位,截面单 位为c m 2 。恰好俘获r 个电子的截面近似为虻= ( 2 7 1 0 4 3 ) q r l , 2 。 1 3 2 3 3 分子库仑过垒模型( m c b m ) n i e h a u s 进一步发展了更为详尽的经典过垒模型,即分子过垒模型 m c b m l l 4 1 。他把每一个离子的轨道分为“w a yi n ”和“w a yo u t ”两部分。 在w a yi n 过程中,随着核间距r 的减小,核间库仑势垒高度逐渐降低,低 至第一个电子总能时,第一个电子被分子化,即这个电子开始在复合分子( a b ) q + 的公共势阱中运动,而不是局限于靶原子的局部势阱中。该电子并没有被俘获, 而是在它们共有的势场中运动。随r 的进一步减小,靶原子中的电子将逐个被 分子化,当r 减小到两核最近距离如时,分子化过程结束。设这时共有k 个电 子被分子化,则有; r “ r p 0 转移电离( t r a n s f e ri o n i z a t i o n ) :i r 0 入射离子的电子损失( e l e c t r o nl o s s ) :, 0 2 ( z 为入射离子的核电荷数,v 为入射速度,均用原子单位) ,两 个靶电子的先后作用是有足够时间来调整的。k n u d s e n e t a l 【4 】小组发现靶原子的 双电离与单电离截面之比r 与速度的关系为胄“( 刀坪i n ( f ) 一。对于z v _ 1 1 0 时,电子损失截面不再增加。这在一级近似计算下, 对反屏蔽作用贡献是存在的,但对屏蔽作用的贡献是不存在的。 s i g a u de t a l t 1 6 1 小组随后也报导了相似的实验结果。他们用1 0 m e v 的h e + 入 射原子和分子的气体靶,发现入射离子电子损失总的产额随着靶的原子序数增加 而趋于饱和。 在处于激发态的高电荷态离子与中性靶原子碰撞实验中也观察到了同样的 饱和屏蔽作用f 1 7 - 2 2 。有一些理论试图解释这些实验结果,有的用非扰动方法,有 的用二级修正,某些情况下也取得了成功【1 7 ,1 8 捌- 2 6 1 。 利用一级微扰来处理非全裸离子在与重的中性靶原子碰撞过程电子损失的 屏蔽作用贡献是失败的,其原因在于小碰撞参数下有重要的碰撞贡献发生。这意 味着入射离子的电子与被电子屏蔽的靶核作用是非扰动的鲫。另一方面,反屏蔽 作用贡献可以用扰动来处理,因为它是由几个电子间的相互作用引起的【_ 7 】。 屏蔽作用对总的电子损失截面的非扰动的计算可以是耦合道的方法,g r a n d e e t 以哪】,j 、组对h e + 的数据进行了处理,详见文献5 尽管与一级近似计算相比有 很大的进步,这些计算也只是部分成功。这种模型仍不能完全解释用重的靶原子 所做的实验结果。 v o i t k i ve l 口f 】,j 、组采用了瞬时接近的计算方法。计算表明:靶原子的电离 反应道对h e + 电子损失过程有着重要作用。然而,对于复杂的多电子的入射离子, 没法应用这种繁琐的方法计算。 对于单俘获反应道,同样的饱和现象由a n h o l t e ta t 3 0 1 d x 组报导出来。他们 做了( 1 0 - - 4 2 ) m e v 的碳离子与气体和固体靶的碰撞实验。实验结果与用瞬时接 近【3 ”3 1 计算结果符合很好。然而,在低至中能区时,即接近扰动区时,俘获过程 的理论描述是困难的。 综上所述,在中能区附近还没有成功的理论来描述多电子的入射离子的电子 损失情况。在此,我们想在实验上探究入射离子电子损失的规律性,并结合靶原 子的电离和电子被俘获,来研究电子损失的机制。迸一步分析,最终纳入考虑入 射离子和靶原子的所有电子情况下的新模型当中。并由新的模型对入射离子电子 损失截面随靶原子序数增加而趋于饱和作出解释。同时也从机制上试图解释入射 离子的多电予损失。 图5 4 1c 寸a r 碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 图5 4 2c 叶h e 碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 图5 4 3c q + + n e 碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 图5 4 40 q + 州h 碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 图5 4 50 q + + h e 碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 v ( u 图5 4 6o 铲。钾帕碰撞产生的入射离子损失两个电子与损失一个的总截面比 从图5 4 1 图5 4 6 对比中可以看出,入射离子的双单电子损失的总截面比 r 2 l 呈现复杂的现象,与5 3 节有所不同。5 2 节中对0 2 + 与m 和h e 的碰撞系统 已经做了分析。本节我 f 从入射离子和靶原子的原子结构上来寻找新的规律性, a ) 对于同元素的入射离子,电荷态越低,r 2 i 的值越大。可以定性解释为电 荷态高时,电离能增大,更难有足够的能量使其双电离。电离阈值随电荷态升高 而增加也是这个道理。 b ) n e 与舡靶的实验曲线大致相同,可以解释为仅最外层s 个电子起作用; 而h e 靶的曲线低于相应的同电荷态下的n e 和a r 的曲线,这与5 2 节的解释一 样,是由于h e 的平均等效电荷低。 c ) 随速度升高,对于h e 靶极值点已经出现,可以预计随速度进一步升高, 对于不同靶下的入射离子双单电离总截面比都将出现极值点。r 2 l 随速度上升而 上升的解释如5 2 节所述。当升到一定速度后,靶的等效电荷将达到最大值,故 r 2 l 不再增加。另一方面,从能量观点来看,当速度较高时,相互作用时间短, 碰撞使电子获得的能量相对就少,低于电离能时则不能电离入射离子上该电子。 因此,速度的进一步升高,反而使r 2 l 下降。由于入射离子的电离能依次增大, 所以电荷态越高的入射离子峰位出现得越晚( 即对应速度越高) 。当速度进一步 升高至高能区时,可以预计,r 2 l 将趋于平缓直至为常数,这是因为s h a k eo f f 机 制作用的结果。 参考文献: 【1 】r d d u b o i s ,p h y s r e v a3 6 ,2 5 8 5 ( 1 9 8 7 ) 2 】t k i r c h n e r , a c f s a n t o s ,h l u n a , m m s a n t a n n a , w s m e l o ,qm s i g a u d , a n de c m o n t e n e g r o ,p h y s r e v a7 2 ,0 1 2 7 0 7 ( 2 0 0 5 ) 【3 】e c m o n t e n e g r o ,gm s i g a u d ,a n dw e m e y e r h o f , p h y s r e v a 4 5 ,1 5 7 5 ( 1 9 9 2 ) 4 】h k n u d s e n , l h a n d e r s e n , p h v e l p l u n d , g a s t n e r ,h c e d e r q u i s t ,h d a n a r e d , l l i l j e b y , a n dk - g r e n s f e l t , j p h y s b 1 7 ,3 5 4 5 ( 1 9 8 4 ) 【5 】j h m c g u i r e ,p h y s r e v a3 6 ,111 4 ( 1 9 8 7 ) 6 】j h m c g u i r e ,p h y s r e v l e t t 4 9 ,l1 5 3 ( 1 9 8 2 ) 【7 】e c m o n t e n e g r o ,w e m e y e r h o a n dj h m c g u i r e ,a d v a t ,m 0 1 ,o p t p l a y s 3 4 ,2 4 9 ( 1 9 9 4 ) 8 】e c m o n t e n e g r o ,w s m e l o ,w e m e y e r h o f , a n da g p i n h o ,p h y s r e v l e t t 6

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