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摘要 基于模糊集的发酵过程流加控制方法研究 摘要 微生物发酵是生物工程和现代生物技术及其产业化的基础。发酵过 程的控制和优化直接影响着发酵的产量和质量。发酵过程涉及生命体的 生长繁殖，机理复杂，具有时变、非线性等特点，当采用流加的方法控 制补料时，没有合适的控制和优化模型可循，稳定性和控制水平不能满 足发酵过程优化控制的需要。因此，发酵过程流加控制方法的研究具有 重要的理论意义和应用价值。 本文在详细分析酵母发酵过程流加控制的基础上，结合模糊理论， 提出了一种基于模糊集的酵母发酵分段流加控制方法，该方法将乙醇浓 度作为发酵过程关键被控参量，通过对流加补料速度的调控，实现对发 酵过程乙醇浓度的控制。利用半导体气敏传感器，结合汽液平衡关系原 理，给出了一种微生物发酵乙醇浓度在线检测模型，利用l m 优化算法确 立了发酵过程乙醇浓度在线检测模型的参数；设计了基于模糊集的发酵 过程流加控制器，给出了测控系统的软硬件构成，集成了基于模糊集的 发酵过程测控系统。 实验研究表明，所提出的乙醇浓度在线检测模型能实现乙醇浓度的 在线检测；所设计的基于模糊集的控制器用于酵母发酵生产谷胱甘肽过 程，实现了谷胱甘肽发酵过程优化控制，有效提高了产物得率。 关键词：发酵过程，模糊p i d 控制，乙醇浓度，测控系统 i a b s t r a c t f e d - - b a t c hf e r m e n t a t i o nc o n t r o lm e t h o db a s e do nf u z z ys e t a b s t r a c t a n i m a l c u l ef e r m e n t a t i o ni st h eb a s i so fb i o e n g i n e e r i n ga sw e l la s m o d e mb i o l o g yt e c h n o l o g ya n db i o e n g i n e e r i n gi n d u s t r i a l i z a t i o n t h ec o n t r o l a n d o p t i m i z a t i o n o ff e r m e n t a t i o nh a v ead i r e c ti n f l u e n c eo nt h e f e r m e n t a t i o n sy i e l da n dq u a l i t y b e c a u s et h ef e r m e n t a t i o np r o c e s sr e l a t e d c l o s e l yt og r o w t ha n dp r o p a g a t i o no fc r e a t u r e ，s ot h em e c h a n i s m i sc o m p l e x ， t h ef e r m e n t a t i o np r o c e s sw i t ht i m e - v a r y i n ga n dn o n l i n e a ra l s o i ft h em e t h o d o fc o n t r o lb yf e d - b a t c h ，t h e r ei sn op r o p e rc o n t r o la n do p t i m i z a t i o nm o d e l st o f o l l o w , s op e o p l ec a n n o tm e e tt h el e v e lo fs t a b i l i t ya n dc o n t r o lf e r m e n t a t i o n p r o c e s so p t i m i z a t i o nc o n t r o ln e e d s t h e r e f o r e ，t h ef e r m e n t a t i o nf e dc o n t r o l m e t h o dh a si m p o r t a n tt h e o r e t i c a ls i g n i f i c a n c ea n da p p l i c a t i o nv a l u e i nt h i sp a p e r , b a s e do nt h ea n a l y s i so fc o n t r o ls y s t e mf o rf e r m e n t a t i o n p r o c e s s ，af e d b a t c hc o n t r o lm e t h o db a s e do nf u z z ys e ti si n t r o d u c e d ，w h i c h u s et h ee t h a n o lc o n c e n t r a t i o no ft h ef e r m e n t a t i o np r o c e s sa st h ec r i t i c a l c o n t r o lp a r a m e t e r s ，c o n v e c t i v ea c c e l e r a t i o nt h r o u g hr e g u l a t i o n ，t or e a l i z et h e c o n t r o lo fe t h a n o lf e r m e n t a t i o n p r o c e s s t h es e m i c o n d u c t o rg a s s e n s o r c o m b i n e dw i t hv a p o r - l i q u i de q u i l i b r i u mr e l a t i o n st h e o r yw a sb e a nu s e d ，a n da e t h a n o lc o n c e n t r a t i o no ff e r m e n t a t i o no nl i n em e a s u r e m e n tm o d e lw a sb e a n g i v e n ，t h el ma l g o r i t h mt ob ee s t a b l i s h e dt h ee t h a n o lm o d e l 。d e s i g naf e d h i 北京化工大学学位论文 b a t c hc o n t r o l l e rt h a tb a s e do nf u z z ys e t si nf e r m e n t a t i o np r o c e s s ，t h es o f t w a r e a n dh a r d w a r eo ft h ec o n t r o ls y s t e mh a db e e ng i v e n ，t h ef e r m e n t a t i o np r o c e s s c o n t r o ls y s t e mb a s e do nf u z z ys e th a db e e n i n t e g r a t e d t h er e s u l t so fe x p e r i m e n t ss h o wt h a tt h em o d e lc a nm e a s u r et h ee t h a n o l c o n c e n t r a t i o no n - l i n e ，a n dt h ef u z z yc o n t r o l l e rc a nb eu s e di ng l u t a t h i o n e f e r m e n t a t i o n ，t h eo p t i m a lc o n t r o lc a nb ea c h i e v e di nt h i sw a y , a n dt h ep r o d u c t y i e l dc a nb ei m p r o v e d k e yw o r d s ：y e a s tf e r m e n t a t i o n ，f u z z yp i dc o n t r o l l e r , e t h a n o l c o n c e n t r a t i o n ，m e a s u r e m e n ta n dc o n t r o ls y s t e m i v 北京化工大学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独 立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论 文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的 研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人 完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 作者签名：嚷物日期：冲务砑溯 关于论文使用授权的说明 学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文 的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北 京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印 件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全 部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编 学位论文。 保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在2 年解密后适用本 授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权 书。 作者签名：嘴物日期：诃吟薅硌 导师签名：乃皇搀 日期：沙，口f 2 第一章绪论 1 1 引言 第一章绪论 生物发酵是生物工程和现代生物技术及其产业化的基础。随着生物工程技术的 迅速发展，发酵工业的生产规模不断扩大，生产过程不断强化，迫切要求对发酵过程 进行先进的控制和优化。流加补料是大规模提高目的产物的产率产量、生产强度及 原料转化率的主要手段，流加培养过程具有缓和底物抑制、富集高浓度细胞、克 服葡萄糖效应以及延长操作时间等优点，所以越来越多地被应用于各种代谢产物 的生产过程中。 发酵过程有着高度的非线性、时变性、大滞后和某些参量难以实现在线测量 等特征，传统的检测与基于线性动力学模型的控制与优化理论难以适应和满足微 生物发酵过程的检测与控制的要求，而发酵过程的各种参数变化直接影响生化反 应过程，因此，发酵过程实施在线检测和有效的实时在线优化控制的研究，对产 物得率的提高具有重要的理论意义和应用价值。 1 2 模糊理论的发展及在微生物发酵中的应用 模糊控制( f u z z yc o n t r 0 1 ) 又称模糊逻辑控制，是指在控制方法上应用模糊集 合论、模糊语言变量和模糊逻辑推理，通过模拟人脑思维，对一些无法建立数学 模型的过程进行控制的一种计算机数字控制技术。模糊控制的基本思想就是在控 制方法上应用模糊集合理论。模糊控制是一种基于规则的控制，它直接采用语言 型控制规则，出发点是现场操作人员的控制经验或相关专家的知识，在设计中不 需要建立被控对象的精确数学模型，通过模拟人的思维方式对一些无法构造数学 模型的被控对象进行有效控制。 1 2 1 模糊理论的发展 美国加利福尼亚大学控制论专家z a d e hl a 教授【l 】在1 9 6 5 年首次提出用“隶 属函数”的概念来定量描述事物模糊性的模糊集合理论，这一事件标志着模糊控 制论的诞生。2 0 世纪7 0 年代以来，随着国外研究人员成功的将模糊控制应用于锅 炉、蒸汽机和水泥工业等领域，表明了模糊控制的潜力及其实用性。 模糊控制以现代控制理论为基础，同时与自适应控制技术、人工智能技术、 神经网络技术等先进算法相结合，在控制领域得到了空前的应用。 l 北京化工大学硕士学位论文 1 模糊理论与神经网络相结合 将模糊理论与神经网络相结合，可以实现有自学习能力的模糊系统，模糊神 经网络同时具有模糊逻辑和神经网络的优点，近年来被广泛应用于控制系统中。 l u or f 等f 2 】设计了一个模糊神经网络控制器，将该控制器应用到工业精馏塔， 实验表明，模糊神经网络为基础的控制器远远优于传统的控制方法。s a r g o l z a e ij 等【3 】将自适应模糊神经推理系统应用到风力涡轮机的转子建模中，取得了满意的效 果。 模糊理论与神经网络的结合即克服了传统神经网络不能很好表示基于规则的 知识，又克服了模糊方法不具有自适应和自学习能力的问题。模糊神经网络是智 能控制理论研究领域中一个重要的分支。 2 模糊自适应控制 这种控制方法有较强的适应能力，能够对控制器进行自动校正，当被控对象 的特性变化时或有扰动的情况下能保持较好的性能。 c o l l e w e tc 等【4 1 将自适应模糊控制器应用到对农业机器人的控制中，并取得了 良好的效果。b o u l k r o u n e a 等f 5 】将模糊自适应控制器用在多变量系统中，通过仿真 实验验证了可行性。崔厚梅等【6 】将模糊控制和p i d 控制相结合并设计了模糊p i d 调 速系统的转差频率仿真模型，结果表明模型具有良好的适应性。 3 人工智能模糊控制 人工智能模糊控制是用某种智能算子来仿效或近似模拟人的控制行为，从控 制结构和控制行为模仿了人的些特点和功能，包括在线特征辨识、特征记忆以 及推理逻辑等。基于人工智能模糊控制己成功用于f w k 型仿人智能温度控制器。 1 2 2 模糊理论在微生物发酵过程中的应用 微生物发酵过程是一个时变、非线性、大滞后、不确定的多变量输入输出关联系 统，涉及到生命体的生长繁殖过程，机理十分复杂，很难建立描述其过程的精确数学 模型。而模糊控制是一种基于操作人员经验或相关专家知识的控制，它直接采用语言 逻辑形控制规则，在设计时不需要建立被控对象的精确数学模型，医瓦使得控制机理 和策略易于接受和理解；从对发酵过程的定性认识出发，比较容易建立语言控制规则， 因而模糊控制对那些数学模型难以获取、动态特性不易掌握或变化非常显著的对象非 常适用；模糊控制算法是基于启发性的知识及语言决策规则设计的，这有利于模拟人 工控制的过程和方法，增强控制系统的适应能力，使之具有一定的智能水平：模糊控 制系统的鲁棒性强，干扰和参数变化对控制效果的影响被大大减弱，尤其适用于非线 性、时变及纯滞后系统的控制【7 1 。 m a r t i n e zg 等【8 】将模糊控制系统用在红滔发酵过程中。b a b u s k a r 等p 3 使用模糊 2 第一章绪论 控制器对发酵过程中的p h 值进行控制。实验结果表明，使用模糊控制能把p h 值控制 在规定范围内。h o r i u c l l i 【1 0 , 1 1 】等用模糊推理来鉴别培养期，并将此技术应用于在线模 糊控制谷氨酸、a 淀粉酶、b 半乳糖苷酶及维生素b 2 的生产。赵莎茹【1 2 】在模糊控制算 法的基础上，增加预测模型，通过求取预测误差和预测误差变化率进行了模糊决策。 实验结果表明，这种方法达到了对发酵温度的有效控制。周国划1 3 】等提出一种基于粒 子群优化的模糊控制算法，将该方法应用于孵化过程，较好的实现了温度、湿度和含 氧量的稳定控制。仿真和实际运行结果表明了所提出算法的有效性和优越性。李景川 等【1 4 】通过分析酵母发酵过程中的影响因素，建立了控制酵母发酵过程中葡萄糖流加速 率的模糊控制器，该模糊控制器的模糊规则可以根据专家经验方便地修改以提高控制 效果。实验表明在模糊控制器控制下酵母产量比恒速流加提高了一倍。 模糊控制系统的鲁棒性强，干扰和参数变化对控制效果的影响被大大减弱， 尤其适合于非线性、时变及纯滞后系统的控制。微生物发酵生产过程是微生物在 一定的操作条件下，诸如培养基浓度、温度、p h 值、压力、通气、搅拌等条件下 进行培养发酵，而上述操作条件也是影响生物过程生产水平的重要因素，利用智 能检测和相应的流加补料策略，将微生物发酵过程准确的控制在最优的环境或操 作条件下，是提高生产水平和生产质量的一个有效方法。 1 3 乙醇浓度在线检测方法 除了某些简单物理和化学状态变量，如温度、p h 值、溶氧量、压力外，绝大 多数生物状态变量，如营养物质浓度、代谢产物浓度等很难实现精确的在线测量。 目前大多数化工生产部门检测乙醇浓度的方法还是采用间隙取样，化学滴定法或 用电解法作浓度分析，这不能使操作者了解生产的全过程，不能有效防止整个生 产流程处于非正常状态而可能造成的突发事件，若能对溶液成分进行实时准确的 分析，并采用计算机，将所得的信息实时保存并实时反馈，及时调整生产流程使 生产达到最佳状态，对提高产品质量、实行质量跟踪、降低生产成本及减轻劳动 强度等有重要意义。 目前应用于乙醇浓度在线检测的各种方法包括基于声学原理的检测技术、基 于生物原理的检测技术、基于半导体敏感材料的检测技术以及基于软测量原理的 检测技术。 上述检测方法都有其适用面和优缺点，以下就是对这些检测技术的原理以及 其适用性的概述性介绍。 1 利用声学原理的传感器检测方法 超声波传感器测量的原理主要是基于超声波在液体中传播速度与液体浓度和 温度之间建立函数关系。杨海麟等【坫1 研制的实验装置如图。由于超声波速度不易 3 北京化工大学硕上学位论文 直接测量，因此通过选择在不同温度下测量传播时间的改变量t ( 相对传播时 间) 与浓度c 之间的函数关系，来建立两者之问的关系曲线。 输 图i - i 超声波实验装置传感器装置图 f i g i - 1s e n s o ro f u l t r a s o n i ce x p e r i m e n t a ld e v i c e 该仪器能有效测量浓度大于9 0 的乙醇浓度，精度为0 1 ( v ) ；可在线测 量无水酒精或燃料酒精产品的浓度，为燃料酒精的生产增产节能。但在发酵过程 的在线检测时，生产液中会出现形状各异的气泡严重干扰超声波的传播，当液体 中存在密集的小气泡时，声速与声衰减都将发生变化，衰减明显增大，容易产生 误差；此外，一般适合于乙醇的水溶液，对于多物质溶液测量具有明显误差。并 且对于浓度小于9 0 的乙醇溶液检测效果不好。 2 基于半导体敏感材料的传感器检测方法 二氧化锡薄膜气敏传感器属表面控制型，其表面电阻的变化决定于薄膜表面 吸附气体与半导体材料之间的电子交换。通常感应薄膜工作环境是空气，空气中 的氧电子兼容性较大，与半导体材料接触时吸附表面电子锁带的负电荷，使n 型 半导体材料的表面空问电荷层区域的传导电子减少，导致薄膜表面电导减少，于 是薄膜表面处于高阻状态。 乙醇气敏传感器就是利用二氧化锡感应薄膜表面吸附乙醇气体后表面电阻的 变化来测试乙醇浓度。其原理是当n 型的二氧化锡膜被加热到一定温度后，其空 穴中的电子将吸附在其表面的氧气分子变成带电状态( 0 2 一或者o 一) ，此时气敏薄 膜的电阻发生相应变化。经过该过程后二氧化锡薄膜才会对被测气体是否具有还 原性敏感，通常将该过程称为敏感化过程；当敏感化后的二氧化锡薄膜接触到乙 醇气体时，乙醇气体分子与s n 0 2 表面带电的氧离子发生反应，反应结束后电子重 新回到s n 0 2 表面的空穴当中，于是二氧化锡薄膜的表面电阻再次发生变化，根据 标定的数据可以推算乙醇气体的浓度【1 6 】。 3 基于生物原理的传感器检测方法 生物传感器是利用生物催化剂( 生物细胞或酶) 和适当的转换原件制成的传 4 第一章绪论 感器。用于生物传感器材料包括固定化酶、微生物、抗原抗体、生物组织或器官 等，用于产生二次响应的转换元件包括电化学电极、热敏电阻、离子敏感场效应 管、光纤和压电晶体等。 生物传感器包括酶电极、微生物电极、免疫酶电极及其他生物化学电极。陈 珠丽等【1 7 】在细丝印刷电极上利用吸附法固定乙醇脱氧酶，并用纳米进行修饰，以 铁氰化钾为介体制作了乙醇生物传感器。乙醇从待测溶液中因毛细作用进入电极 中的小电解池，被固定在电极表面上的乙醇脱氢酶氧化，使氧化态n a d + 还原成还 原态n a d h 1 8 1 。 生物传感器具有以下特点： ( 1 ) 具有特异性和多样性，可制成检测各种生化物质的生物传感器； ( 2 ) 无需添加化学反应试剂，检测方便、快速； ( 3 ) 可实现自动检测和在线检测。 由于生物活性材料不能耐受高温灭菌，其在线应用仍存在困难，而且稳定性 有待提高，使用寿命有待延长。 4 基于软测量原理的检测方法 软测量技术是近年来在测控领域发展比较迅速的一种方法，其基本思想是把 自动控制理论与生产过程知识有机的结合起来，应用计算机技术对难以测量或者 暂时不能测量的重要变量，选择另外一些容易测量的变量，通过构成某种数学关 系来推断或者估计，以软件来替代硬件的功能。应用软测量技术实现元素组分含 量的在线检测不但经济可靠，且动态响应迅速、可连续给出生产过程中元素组分 含量，易于达到对产品质量的控制。软测量技术主要由辅助变量的选择、数据采 集与处理、软测量模型几部分组成。其中软测量建模是测控过程中的重点和难点。 张海丽等【1 9 】提出了以面包酵母发酵为例进行乙醇浓度的软测量。其选用的二 次变量有发酵罐压力、搅拌速度、空气流量、发酵温度、p h 值等。 软测量技术的重点和难点在于建立一个合适的软测量模型来找n - 次变量与 被测变量的关系，从而更好更快的检测出乙醇浓度甚至对其做出预判。 在发酵工业中大多数采用半连续发酵( f e d b a t c h ) 形式，因为如果乙醇( 酒精) 浓度过高，会抑制生物质的生长或产物的形成，为了获得高的优化产率，对乙醇 的浓度在发酵过程中要加以控制，使其保持在优化轨迹上。因此，发酵液中乙醇 浓度的测量极其重要，然而，对这些物质浓度的在线测量仪表至今仍在改进和研 发中。当前，乙醇浓度在线检测方面的研究依然不够【2 0 , 2 1 】，一方面市场上乙醇浓 度传感器的性能达不到直接检测溶液中乙醇浓度的高要求，需要间接检测；另一 方面离线检测长期在实际中广泛应用，操作人员熟练这种检测方式使得相关研究 工作重视不够，因此生产中普遍存在低效率的工作方式等问题，迫切需要研究出 具有较高准确度和测量精度的乙醇浓度在线检测技术。 与 北京化工大学硕七学位论文 乙醇浓度是酵母发酵中的重要控制参数，培养过程中乙醇浓度的变化可以反 映出酵母菌生长的进程，同时可以反映出酵母生产中糖液是否流加过量。实际生 产中要求能够快速、准确地对发酵罐中的乙醇浓度进行定量。 1 4 课题的研究意义及主要研究内容 1 4 1 课题研究意义 生物发酵是生物工程和现代生物技术及其产业化的基础。随着生物工程技术 的进步和发酵工业生产规模的不断扩大，迫切需要对发酵过程进行先进的控制和 优化。而传统的过程控制和优化理论都是基于过程动力学模型的基础上的，但发 酵过程有着非线性、时变性、大滞后和某些参量难以实现在线测量等特征，难以 建立精确的控制和优化模型，传统的控制与优化理论难以适应和满足发酵过程控 制的要求。， 流加补料是目前常见的发酵过程补料方式，而乙醇浓度对酵母发酵生产谷胱 甘肽的产量有明显影响。因此，在酵母发酵过程中可以通过控制乙醇浓度来控制 整个流加过程，使乙醇浓度随着设定的优化曲线变化，从而获得高产量产率。由 于发酵过程非线性、时变性、大滞后和某些参量难以实现在线测量等特征，很难 建立描述其过程的精确的控制模型。并且，由于发酵过程的复杂性，对微生物发酵 过程的乙醇浓度检测技术还不能满足生产要求。 随着生物技术的发展，微生物发酵的重要性日益提高，发展和建立与发酵过 程特点相适应的优化控制技术的要求也越来越高，为了实现发酵过程的优化控制， 有效提高发酵产物的质量和产物产率，对发酵过程的参数实施在线检测以及有效的 实时在线优化控制的研究，对于提高发酵过程的总体性能以及提高目的产度的产 量产率，具有重要的理论意义和应用价值。 1 4 2 课题主要研究内容 本课题以微生物酵母发酵生产谷胱甘肽过程中的乙醇浓度为控制对象，基于模糊 理论，提出一种酵母发酵生产谷胱甘肽过程的分段流加控制策略。解决了由人工操作 所带柬的效率低、控制精度低等弊端，给出一套从乙醇浓度检测、发酵系统辨识到乙 醇浓度控制的较为完整的控制方案。 课题的主要研究内容如下： 1 研究发酵过程的控制特性，将乙醇浓度作为被控对象，基于半导体传感器的 机理及汽液平衡原理，给出微生物发酵过程乙醇浓度在线检测模型；研究基于l m 的 6 第一章绪论 参数优化算法，给出辨识模型参数的实现方法。 2 研究基于模糊集的控制算法，根据发酵过程实际情况，给出一种基于模糊集 的发酵过程分段流加控制方法。 3 基于模糊集的发酵过程流加控制方法，研究发酵过程测控系统的软硬件构成， 设计基于模糊集的发酵过程分段流加补料控制器；基于p x i 总线，集成发酵过程测控 系统的构建方法。 4 在发酵生产谷胱甘肽过程中，验证乙醇浓度在线检测模型的实用性和基于模 糊集的流加控制方法的有效性。 7 第二章微生物发酵过程乙醇浓度在线榆测模型的建立 第二章微生物发酵过程乙醇浓度在线检测模型的建立 2 , 1 引言 控制系统被控变量的选择是控制系统设计的核心问题。选择正确的被控变量将有 益于稳定生产，提高产品的产量，改善产品的质量，节约能源，降低生产成本。在微 生物发酵生产谷胱甘肽过程中，控制碳源( 葡萄糖) 浓度是实现发酵过程优化的关键。 可是，葡萄糖等碳源电极的价格昂贵，操作和同常维护复杂，使用时受到多种条件的 限制，而乙醇浓度与碳源( 葡萄糖) 浓度密切关联，能及时反映细胞及细胞代谢的 强弱。所以，乙醇浓度的在线检测对于发酵过程的优化控制具有重要意义。 本章根据发酵过程的控制特性，将乙醇浓度作为被控变量，在分析气敏传感器作 用机理和汽液平衡的基础上，研究发酵过程乙醇浓度在线检测模型的建立方法，利用 基于l m 算法辨识乙醇浓度在线检测模型的参数。 2 2 气敏传感器作用机理 在酵母发酵生产谷胱甘肽过程中，乙醇的产生速率说明初级代谢的方向，其 浓度主要受到氧的供给和葡萄糖流加速率的影响。乙醇浓度是谷胱甘肽发酵过程 中重要的过程参数，直接影响着发酵过程的控制和优化，以及发酵产物的质量和 产量。当发酵液中葡萄糖浓度大于一定的数值之后，将会发生c r a b t r e ee f f e c t ( 葡 萄糖效应) ，酵母会将一部分葡萄糖转化为乙醇，表现为发酵液内乙醇浓度增加， 这样会抑制细胞合成谷胱甘肽【2 2 。2 4 1 。当前，乙醇浓度在线检测方面的研究依然不 够，迫切需要研究出具有较高准确度和测量精度的乙醇浓度在线检测技术。 实验数据 采集信号乙醇浓度 图2 - 1 基于汽液平衡原理的乙醇浓度检测 f i g 2 1e t h a n o lc o n c e n t r a t i o nd e t e c t i o nb a s e d0 1 1t h ep r i n c i p l eo fv a p o r - l i q u i de q u i l i b r i u m 按照敏感机理分类，半导体气敏传感器可分为电阻型半导体式、非电阻型半导体 9 北京化工大学硕士学位论文 式等类型，主要用来检测气体的类别和浓度。电阻型半导体气敏元件是根据半导体接 触到气体时其阻值的改变来检测气体的浓度；非电阻型半导体气敏元件则是根据气体 的吸附和反应使其某些特性发生变化对气体进行直接或间接的检测。 电阻型半导体气敏传感器是利用吸附作用引起的表面化学反应和体原子价态变 化来识别化学物质的，即这类传感器检测的是化学反应产生的量，以及由吸附、化学 反应引起的化学量的变化，所以这类气敏传感器属于化学传感器。乙醇气敏传感器是 一种半导体气敏传感器。 由于金属氧化物以及与气体作用形式的多样性，要完整统一的解释这类传感器的 敏感机理比较困难。按照气体敏感材料与气体的作用方式可以分为两大类，即表面吸 附控制型和体电阻型 2 s 】。 2 3 乙醇浓度在线检测模型的建立 乙醇浓度作为发酵过程的重要参数，直接影响着发酵过程的控制和优化，以及 发酵产物的质量和产量。本研究使用t g s 2 6 2 0 作为乙醇浓度传感器。图( 2 2 ) 为 乙醇气体提取结构图。 蠕动 样 发酵罐 图2 - 2 乙醇气体提取结构图 f i g 2 - 2e t h a n o lg a ss a m p l i n gi nf e r m e n t e r t g s 2 6 2 0 为表面吸附控制型气敏传感器，它对有机溶剂或其他挥发性气体有很高 的灵敏度，因为敏感素子很小，所以t g s 2 6 2 0 只需要5 o 2 v 的直流或交流加热电压， 这种传感器的敏感部分被装入标准的t o 5 的金属封装中。通电后，待检测环境到一 定温度，其电导率就发生较大的变化，因此，在进行检测时，气敏元件需要加热到一 个合适的温度，以保证传感器敏感元件处于最佳感应温度下。一般s n 0 2 气敏元件的最 1 0 第二章微生物发酵过程乙醇浓度在线榆测模型的建一 佳工作温度在3 0 0 。c 左右，z n o 气敏元件的最佳工作温度为4 5 0 。c - 一5 0 0 。c 。实际应用 中，气敏传感器都配有合适的加热器以保证最佳工作温度。如图( 2 3 ) 为气敏传感 器最基本的测量电路。 g a s ( 一l 图2 - 3 乙醇传感器测量电路 f i g 2 - 3e m a n o ls e n s o rm e a s u r i n gc i r c u i t r s 是气敏敏感元件电阻，用于感应相应的气体，r 为加热电阻，为加热电阻 的供电电压，用于给敏感材料r 。加热，以维持传感器的敏感元件处于一个最佳工作 温度下。r 。为外接的负载电阻，用于输出电压信号。v c 为外接电源。 当被测气体和敏感元件r s 接触时，将导致敏感元件r s 的电阻值发生变化，变化 的大小和气体的浓度成一定的关系。于是敏感元件r s 和负载电阻r 就组成了分压电 路，由电路原理可以计算出r ，。 敏感元件电阻r s 计算公式为 驴学x 心( 2 - 3 ) ( 1 ) 半导体气敏传感器对数模型 传感器元件的电阻r 。与被测气体浓度c 大致有以下关裂2 6 】 lgrs=mlgc+n(2-4) 进一步得出 c = 1 0 t t l g r s - n ) 7 m 】 ( 2 - 5 ) 其中r 。为器件在一定浓度的检测气体中的电阻值，单位为欧姆( q ) ，c 为气体 体积浓度，单位为p p m 。 采样电阻r ，的取值为9 8 2 0 q ，根据测量，在系统运行时电压v c 为4 9 v ，所以 北京化t 人学硕j ：学位论文 愿= r l ( v c v o ) ( 2 6 ) 故被测电压v o 和气体乙醇体积浓度关系可以表示为 c ：10 e ( 1 9 ( r l 。( 比一) 7 阳) 一n ) 7 ，f 】 ( 2 7 ) 其中m 、n 为常数，m 为器件相对于气体浓度变化的敏感性，n 与检测气体灵敏 度有关，随器件材料、气体种类而异，并随测试条件有所不同。 ( 2 ) 气体分压定律及汽液平衡原理 混合气体所具有的压强，称为总压，用昂表示。当某组分气体单独存在，且具 有总压时，其所占有的体积，称为该组分气体的分体积，用v 表示。关系式为 吃k = n i r t ( 2 - 8 ) 因为混合气体的总压等于各组分气体的分压之和。即在混合气体中，组分气体是 各自独立的，这是分压定律的实质。 在试验中把带有乙醇气体的混合气体看成理想气体，则 吃吒= n r t ( 2 - 9 ) 号= n i r t ( 2 1 0 ) 式( 2 1 0 ) 式( 2 9 ) 得 晏：n l ：) 【i ( 2 - 1 1 ) 吃 n 1 即 暑= 危x x i ( 2 1 2 ) 组分气体的分压等于总压与气体摩尔分数之积。 式( 2 8 ) 式( 2 9 ) 得 旦v = 旦= x i ( 2 1 3 ) z n 1 l z 。l jj 故 卑= p , 总x x i5 圪瓦r i2 吃c ( 2 1 4 ) 7 总 由上式可得出，组分气体的分压等于总压与气体体积分数之积。 根据汽液平衡原理来计算被测电压和乙醇液体体积浓度之间的关系。其中汽液平 衡原理可以表示为，在一定压力和温度下，使一定量的吸收剂与混合气体充分接触， 气相中的溶质便向液相溶剂中转移，经长期充分接触之后，液相中溶质组分的浓度不 再增加，此时，气液两相达到平衡，此状态为平衡状态。 1 2 第一二章微乍物发酵过程乙醇浓度d ：线检测模型的建讧 当系统总压不高( 一般小于5 1 0 5 p a 时) ，温度不变时，稀溶液上方溶质的平衡 分压与该溶质在液相中的浓度存在着如下关系【2 7 】 c 液= 幽 ( 2 _ 1 5 ) 式中cr 溶质在液相中的摩尔浓度，k m o l m 3 ； h 一溶解度系数，k m o l ( m 3 l 1 0 5 p a ) ； p r 溶质在气相中的平衡分压，p a 。 其中h 值的大小可表示出溶质气体溶解的难易程度，h 值大表明易溶，h 值小 则表明难溶。并且h 值随液相温度升高而减小。温度高则h 值小，温度低则h 值大。 因为在发酵过程中，发酵罐内物质由气体、液体、固体等混合物构成，所以，把 乙醇气体的溶解度系数看成一个随环境变化的参数日，其单位为k m o l ( m 3 1 x 1 0 5 p a ) 。 将式( 2 7 ) 和式( 2 1 4 ) 带入式( 2 一1 5 ) 后得 e = 日x p x l 0 嘲凡“比一场川一”川 ( 2 1 6 ) 又因为乙醇相对分子量m 为4 6 0 6 8 4 4 9 m o l ，根据插值法算出乙醇在2 9 5 c 下的 密度p 为0 7 8 9 9 e r a 3 ，发酵过程中发酵罐内气压为1 x 1 0 5 p a 。所以式( 2 1 6 ) 的摩尔 浓度换算成为体积浓度后表示如下 e：hxpxioi(19crl(vc-v。)v。!-)1x m x l 0 - 7 ( 2 - 1 7 ) 。p 上式即为被测电压v o 和乙醇液体体积浓度e 的关系，其中待定系数为h 、m 以 及n 。日和乙醇在发酵液内的溶解度有关，m 为器件相对于气体浓度变化的敏感性， 1 1 与检测气体灵敏度有关，随器件材料、气体种类而异，并随测试条件有所不同。 以检测电压输出值v o 作为测量模型的输入量，而将人工操作时获取的标准仪器 测量的乙醇浓度信号值作为模型的输出量，再通过参数辨识计算出模型中的待定系 数。 2 4 影响气敏传感器的因素 跏q 气敏传感器通常在加热状态下工作，当放置长时间而初次加热时，其电阻会 迅速下降，经过一段时间后又开始回升，直至达到稳定值，这个过程称为砌a 气敏 传感器的初始过程【2 8 】。董海耐2 9 1 用实验证明了环境湿度会使砌d 半导体材料灵敏度 下降。丁继军掣3 0 】通过控制加热器上的电压来改变气敏材料的温度，研究了温度对材 料电阻的影响，实验表明，某些气敏电阻对温度有一定的依赖行为。夏星欣1 3 l j 分析了 气敏元件的温度特性，得出气敏元件的输出电压受温度影响的结论，并对气敏元件进 行了相应的温度补偿。 1 3 北京化_ t 人学硕i ：学位论文 2 5 基于l m ( l e v e n b e r g - m a r q u a r d t ) 算法的参数辨识 当测量的函数模型是非线性模型时，一般是将非线性模型利用泰勒公式近似化为 线性模型，然后利用l s ( 最小二乘) 法处理。非线性的最小二乘法是有偏的，且具 有方差非最小的特点。在需要高精度求解非线性模型参数时，这种线性化的计算结果 精度较低【3 2 1 。由于本研究中所提出的乙醇浓度在线检测模型为非线性函数，所以使用 l m ( l e v e n b e r g m a r q u a r d t ) 算法进行模型的参数辨识。l m 算法是目f i f 应用较为广泛 的非线性优化算法，克服了牛顿法的不能有效地处理奇异和非正定矩阵及对初始点要 求比较苛刻的缺点【3 3 】。 2 5 1l m 算法设计 设计了一个平方和函数，使乙醇浓度的计算值与实际值的残差平方和最小的优化 数学模型成为一个无约束非线性规划问题，采用快速而准确的l m 方法对模型的参数 进行辨识。 设均方误差 z 2 圭i = 1 q c ( ，日，z ，m ) 】2 2 1 8 ) 为最优化数学模型，当h 、n 、m 满足 z = 幽吉i = 1 g - c ( 薯，跏，聊) 】2 ( 2 - 1 9 ) 时，模型式( 2 1 7 ) 与实际的乙醇浓度拟合效果最好。设 z ( 曲= e c ( 鼍，h ，玎，聊) ( 2 2 0 ) s = f i r ( 工) z ( x ) ( 2 2 1 ) 将方程z ( 曲对未知参数求偏导数，得到4 = 磁( z ) ，设q f = 群4 ，q = z 。 解方程( q + 以) 易= 一g ，其中校正量为 p i = 一 q + 名，】一g 更新 ( 2 2 2 ) 五+ 。= 置一 q + a ，】1 g l ( 2 - 2 3 ) 重复迭代，直到满足条件，输出最佳估计值k + 。式中，九为j 下的常数，i 为单 位矩阵。 1 4 第二章微生物发酵过程乙醇浓度在线榆测模型的建立 算法的每次迭代都对九进行自适应调整，当接近一个解时，九逐渐减小，权值调 整类似于g a u s s n e w t o n 法，当远离解时，九逐渐增大，权值又类似于梯度下降法， 可以进行全局搜索，所以l m 算法同时具备了牛顿法的局部收敛性和梯度法的全局搜 索性的优点。由于l m 算法利用了近似的二阶导数信息，其训练速度比梯度下降法大 大加快。另外由于 q + 以】是正定的，所以式( 2 2 3 ) 的解总存在，保证了算法的稳 定性。 图2 - 3l m 算法程序流程图 f i g 2 - 3l ma l g o r i t h mp r o g r a mf l o wc h a r t 2 5 2 参数辨识算法实现 否 l m 算法程序在虚拟仪器l a b v i e w 8 5 软件平台上开发。图( 2 - 4 ) 为拟合算法程 序的软件界面。 北京化工上学硕学位论女 基于l m 算法的系数辨识 一m 一 i - 5 ；r 圜 图2 4 基丁l m 算法的参致辨识软件界面 f i g 2 4s o f t w a r e m c e o f p a r a m e t e r i d e n t i f i c a t i o nb a s e d o nl ma l g o r i t h m 以检测到的电压输出值作为测量模型的输入量，而将人工操作时获取的标准仪器 测量的乙醇浓度信号值作为模型的输出量，再通过l m 算法的辨识功能，计算出待辨 识参数。显示模块能立即显示数据闯的关系曲线，图形显示不仅显示实际输入数据的 曲线，还同时显示数据辨识扭台之后的曲线，两条盐线同时显示，便于作直观比较， 从而可以立即判断出数学模型的参数拟合性能。 ! 塑骂 尊卜二誊刊 崾i=_! 各l 刺酽二言民”：l i n i 司 = l 黧訇： 照 b 一网 务静? p 口 飞 国2 - 5 基丁l m 算法的参数辨识程序界面 f i g , z _ 5p r o c e d u r e p a r a m e t e r i d e n t i f i c a t i o n b a s e dq n l ma l g o d t h m 2 6 小结 本章深八分析了微生物发酵过程的特点，研究了气敏传感器的气敏效应机理和汽 渡平衡原理，给出了乙醇浓度在线检测对数模型；讨论了影响乙醇浓度传感器正常工 作的因素，研究了乙醇浓度在线检测模型的非线性参数辨识方法，提出了利用l m 算 法辨识模型的参数。 第三章基于模糊集的发酵过程流加控制算法研究 第三章基于模糊集的发酵过程流加控制算法研究 3 1 引言 在发酵过程中，反馈流加补料的方式是提高产量的有效途径。某些代谢产物的浓 度会影响物质的生长和产物的形成，因此，为了获得高的优化产率，要对这些代谢产 物浓度在发酵过程中加以控制，使其保持在优化轨迹上。 本章分析基于模糊集的控制算法在发酵过程中构造和实现上的优势，将谷胱甘肽 发酵过程作为研究对象，以乙醇浓度作为控制目标，提出一种基于模糊集的分段流加 优化控制方法。 3 2 基于模糊集的控制算法分析 基于模糊集的智能控制是指模糊逻辑在智能控制领域中的应用。模糊控制的主要 特征是将操作者或专家的控制经验或先验知识表示成语言变量描述的控制规则，然后 利用这些规则去控制执行装置，从而达到智能控制的目的。因此，模糊控制尤其适用 于数学模型难以建立的或复杂的非线性系统控制。 模糊控制是以模糊集合论、模糊语言变量及模糊逻辑推理为基础的一种计算机数 字控制阴】，是一种非线性智能控制，一个模糊控制系统通常通过各种检测元件( 测量 仪表、传感器等) 代替操作人员来完成对被控对象的观测任务；利用模糊控制器来代 替人脑来实现控制决策；模糊控制器通过输入输出接口从被控对象获取数字信号量， 并将模糊控制器决策的输出数字信号经过数模转换，利用执行机构( 调节阀) 去控制 被控对象。模糊控制器和常规的控制器相比【3 5 】，具有无需建立被控对象的数学模型， 对被控对象的滞后、非线性以及时变性具有一定的适应能力等优点，同时对噪声也具 有较强的抑制能力。 但模糊控制器本身消除系统稳态误差的性能比较差，难以达到较高的控制精度， 所以，本文中采用模糊控制和p i d 控制相结合的方法对发酵过程进行控制。 3 2 i 模糊控制器的结构 模糊控制器的控制规则通常根据操作人员的经验而设定，所以按照操作人员对输 入量的敏感程度来排序，为偏差、偏差的变化以及偏差变化的速率。而模糊控制器的 输出通常选择控制量的变化。 其中模糊控制器的输入变量个数称为模糊控制器的维数，有单输入单输出模糊控 1 7 北京化t 大学硕上学位论文 制器，双输入单输出模糊控制器，以及三输入单输出模糊控制器。一般情况下，单输 入单输出模糊控制器用于一阶被控对象，由于此类控制器的输入变量只有偏差一项