（测试计量技术及仪器专业论文）悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用.pdf

博士论文悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 摘要 悬浮颗粒光散射计数法因测量速度快、精度高、重复性好及适用于在线测量等优 点而在洁净领域得到了广泛应用。但由于计数法颗粒质量测量的理论模型没有严格建 立在测量统计学基础上，至今未能揭示不规则颗粒的分形基本特征，这也导致质量反 演计算模型的不完善。针对这个问题，本文探索将信息概念和信息论方法引入悬浮颗 粒计数法质量测量领域，研究颗粒不规则形貌特征决定的分形测度特性，建立用计数 信号相对幅度计算同质量颗粒子集等效质量的理论模型。 论文首先建立了颗粒质量子集概念，并且将其加以推广，应用“等效质量代替 现有测量模型中的“等效粒径 作为不规则颗粒基本参数。然后，根据测量的统计性， 将信息概念和信息论方法应用于分析物理测量过程，探讨测量信息论中信息概念的内 涵，提出信息是“测量统计的形式结构以及该结构精细程度的度量”的新观点。同时， 应用信息概念和信息论方法研究悬浮颗粒数的质量分布结构特征、计数法测量颗粒过 程中信号数的幅度分布结构特征，提出与计数信号幅度档对应信号数“等效质量 的 概念，建立了计数法颗粒质量测量的基本原理。将新的测量原理与统计学理论再结合， 建立了密度相同条件下不规则颗粒质量子集等效体积的分形测度模型，从理论上给出 了颗粒测量领域中表现出来的颗粒群分形特征成因。 论文以光散射计数法悬浮颗粒质量传感器为应用实例，结合传感器光敏区光强不 均匀性，研究颗粒散射光信号幅度档等效颗粒质量一般计算公式l n ，= k a a ，口，发现颗 粒光散射等效截面分形维数口不仅包含颗粒群质量分布信息，还包含了光敏区中颗粒 数空间分布信息。理论上证明了，该模型能够适用于0 5 m g 浓度条件下的信号计数 法颗粒测量领域中。从而解决了多通道计数法颗粒质量测量的基本理论问题，指导着 粒子计数器向着高性能、高水平的方向发展。 关键词：悬浮颗粒；质量子集；信息熵；等效体积；分形测度；光散射等效截 面分形维数；形貌参数：通道优化 博士论文悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 a b s t r a c t a e r o s o ls c a t t e r i n gc o u n t i n gm e t h o dh a sb e e nw i d e l yu s e di nt h ec l e a n i n gf i e l dd u et o f a s t , h i 曲p r e c i s i o n , g o o dr e p e t i t i o na n ds u i t a b l ef o ro n - l i n em e a s u r e m e n t h o w e v e r , d u et o t h et h e o r ym o d e lo fa e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n tb yu s i n gc o u n t i n gm e t h o dh a s h tb e e n s t r i c t l yf o u n d e d0 1 1t h em e a s u r es t a t i s t i c s ，t h ef r a c t a lc h a r a c t e ro fi r r e g u l a rp a r t i c l e sc a n tb e o p e n e do u tu p t on o w ，w h i c hl e a d st ot h ei n v e r s ec a l c u l a t i o nm o d e lo fm a s si si n c o m p l e t e a i m i n ga tt h i sp r o b l e m ，i n f o r m a t i o ni d e aa n dt h e o r yw i l lb ei n t r o d u c e dt ot h ef i e l do f a e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n tb yu s i n gc o u n t i n gm e t h o di nt h i sp a p e r t h e n ，t h ef r a c t a l m e a s u r e m e n tc h a r a c t e r i s t i cd e c i d e db yt h ei r r e g u l a rs h a p ec h a r a c t e ro fa e r o s o lw i l lb e s t u d i e d a tt h es a m et i m e ，t h et h e o r ym o d e la l s ow i l lb ee s t a b l i s h e dw h i c hu s e st h e c o u n t i n gs i g n a lr e l a t i v ea m p l i t u d e st oc a l c u l a t et h ee q u i v a l e n tm a s so fa e r o s o lm a s ss u b s e t 1 1 1 ec o n c e p t i o no fm a s ss u b s e ti sp r o p o s e df o ra e r o s o lf i r s t l yi nt h i sp a p e r a n di th a s b e e ne x t e n d e dt ot h ee q u i v a l e n tm a s s ，w h i c hi su s e dt os u b s t i t u t et h ee q u i v a l e n td i a m e t e r a n da st h eb a s i cp a r a m e t e ro fi r r e g u l a rp a r t i c l e s a c c o r d i n gt os t a t i s t i c a lc h a r a c t e ro f m e a s u r e q l l e n t , i n f o r m a t i o ni d e aa n dt h e o r ya r eu s e dt oa n a l y z et h ep h y s i c a lm e a s u r i n g p r o c e s s a n dt h e n , t h e c o n n o t a t i o n so fi n f o r m a t i o nc o n c e p ti nm e a s u r i n gi n f o r m a t i o n t h e o r ya r ed i s c u s s e d m e a n w h i l e ，t h en e wv i e w p o i n tt h a ti n f o r m a t i o ni st h em e a s u r e m e n t o fs t r u c t u r ea n dt h ed e t a i l e dd e g r e eo fs t r u c t u r ed e s c r i p t i o nf o rs t a t i s t i c a le x p r e s s i o n a lf o r m i sp r o p o s e d b e s i d e s ，i n f o r m a t i o ni d e aa n dt h e o r ya r ea l s ou s e dt or e s e a r c ht h es t r u c t u r e c h a r a c t e ro fa e r o s o l s m a s sa n da m p l i t u d ed i s t r i b u t i o n so fs i g n a lc o u n t i n gi nt h ep r o c e s so f a e r o s o lm e a s u r e m e n t i nf t u 咄e r ，t h ec o n c e p t i o no ft h ee q u i v a l e n tm a s sc o r r e s p o n d i n gt o c o u n t i n gs i g n a l sc h a n n e li sa l s op r o p o s e d b a s e d0 1 1t h e s e ，t h ee s s e n t i a lp r i n c i p l ei s f o u n d e df o ra e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n tb yu s i n gc o u n t i n gm e t h o d a sam a t t e ro ff a c t ， c o m b i n i n gt h i sn e wm e a s u r i n gp r i n c i p l e 诵ms t a t i s t i c s ，t h ef f a c t a lm e a s u r e m e n tm o d e lo f a e r o s o l se q u i v a l e n tv o l u m ef o rc o u n t i n gs i g n a li se s t a b l i s h e du n d e rt h ec o n d i t i o no ft h e s a m ed e n s i t y i nc o n c l u s i o n , t h i sm o d e lg i v e st h ec a u s eo ff o r m a t i o no ff f a c t a lc h a r a c t e ri n t h e6 e l do fa e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n t a f t e r w a r d , t h ea e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n ts e n s o r 奶t l ll i g h ts c a t t e r i n gc o u n t i n g m e t h o di su s e da sa ne x a m p l e ，a n dc o m b i n i n g 、啊mt h en o n u n i f o r m i t yo fl i g h ti n t e n s i t yi n s e n s i t i v ev o l u m e s ，t h eg e n e r a lf u n c t i o nm j = t a j 口o fa v e r a g em a s sa n dc h a r a c t e r i s t i c p a r a m e t e ro fc o u n t i n gc h a n n e l si so b t a i n e d i nf a c t , t h ei n d e x 口i st h ef r a e t a ld i m e n s i o n m a b s t r a c t博士论文 o fe q u i v a l e n ts c a t t e r i n gs e c t i o nw h i c hi n c l u d e st h ei n f o r m a t i o no ft h ea e r o s o l s m a s sa n d s p a c ed i s t r i b u t i o n si nt h es e n s i t i v ev o l u m e s f i n a l l y , i tc a nb ep r o v e dt h a tt h em o d e lc a nb e u s e di nt h ef i e l do fa e r o s o lm e a s u r e m e n tb yu s i n gs i g n a lc o u n t i n gm e t h o dw i 廿1t h es a m p l e d c o n c e n t r a t i o ni sl i m i t e df r o m0t o5m i l l i g r a m i naw o r d , t h ee l e m e n t a lm e a s u r et h e o r yo f a e r o s o lm a s sm e a s u r e m e n ti sr e s o l v e db yu s i n gm u l t i - c h a n n e lc o u n t i n gm e t h o d e s p e c i a l l y , t h i sw o r kw i l lg u i d et h ep a r t i c l ec o u n t e r sd e v e l o p m e n tt o w a r dt h eh i g hl e v e la n d p e r f o r m a n c e k e y w o r d s ：a e r o s o l ；m a s ss u b s e t ；i n f o r m a t i o ne n t r o p y ；e q u i v a l e n tv o l u m e ；f f a c t a l m e a s u r e m e n t ；f r a c t a ld i m e n s i o no fe q u i v a l e n ts c a t t e r i n gs e c t i o n ；s h a p ep a r a m e t e r ；c h a n n e l i v 博士论文 悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 注释表一一符号定义 口 计数通道特征参数 么散射光信号幅度大小 彳 平均散射光信号幅度 厶懈质量为垅的质量子集所对应的最 大散射光信号幅度值 以血质量为肌的质量子集所对应的最 小散射光信号幅度值 缸 粒子计数器的最大信号幅度值 c 颗粒特征参数 万 颗粒群子集特征参数 c 粒子计数器测量的颗粒物质量 c 蠢 智能防爆粉尘仪测量的颗粒物质 量 d 颗粒直径 d ，筛分直径 d ，一最大筛分直径 d ，血i d , 筛分直径 磷筛分等效粒径 珥体积等效直径 ， 仪器第档的体积等效中值粒径 d ( 聊) 质量子集粒径 巩质量等效粒径 d 。 形状分维 皿 表面分维 b单颗粒与测量方法有关的归化 线度最佳单位 巩子集中单颗粒与测量方法有关的 归一化线度最佳单位 d ( s ) 颗粒测量线度 e 电脉冲信号幅度大小 厶( 所) 颗粒数质量分布概率密度函数 工( ，)颗粒数体积分布概率密度函数 z 质量计数概率分布 厂【( s ) 】测量结果出现在第个信号幅度 档中的概率 氏【，( s ) 】质量子集虬测量信号数概率 分布 s ( j ) 颗粒群中的颗粒落入第j 个信号 计数档的概率 z ( ) 第f 个质量子集的颗粒落入第歹个 信号计数档的概率 f ( m )颗粒质量概率分布 h ( m ，彳) 质量为聊的质量子集在单位时 间内产生的信号幅度为彳的颗 粒数 日( x ) 信息熵 h ( x 功损失熵，也称信道疑义度 日( 胛) z 与】，的联合熵。 h ( y x ) 噪声熵 ，。 光强 散射光强 ，( 而) 自信息 ，( 薯：y ，) 互信息 ，( x ；】，) 平均互信息 - 厂 测量环境 弹性常量 尼。仪器的灵敏度系数 如 消光系数 ， 信号按幅度分组数 l 介质厚度 m 颗粒质量 质量子集i 的颗粒平均质量 v 注释表 博士论文 而( c ) l t l $ m m ( m ) m 乃 m ) 1 ，) d ) e ) 颗粒群子集在颗粒参数c 中的质 量 信号档的颗粒平均质量 信号s 对应的平均颗粒质量 颗粒群总质量 颗粒子集质量 颗粒群的平均质量 颗粒子集i 、第j f 层次对应计数 第- 档的脉冲数 颗粒相对周围介质的折射率 质量计数分布函数 体积计数分布函数 通过相同筛孔的颗粒数分布 产生相同电脉冲幅度的颗粒数 分布 刀( 彳)产生相同散射光幅度的颗粒数 分布 甩( s ) 信号数分布 刀( u ) 动力学稳定速度相同的颗粒数 分布 元，i质量子集m 出现在第j f 个计数 通道中的数目 刀( 口) 幅度为a 的脉冲计数 万【_ ，( s ) 】测量输出落在第j 个信号幅度 档中的次数 颗粒群总数 m质量子集f 的颗粒数 ( m ) 颗粒质量子集r a 的总粒子数 肼( 聊) 颗粒群质量分布连续情况下的 质量计数分布函数 m ( v ) 颗粒群体积分布连续情况下的 体积计数分布函数 ( d )粒度分布 信号总数 v i i i ( 聊)质量子集册产生的脉冲总数 d 测量装置 岛颗粒子集f 、第层次对应参数 c 的颗粒数分布概率 p ，f第f 组颗粒产生的信号落在第_ ， 个幅度范围内的几率 p 0 ，i 而) 信道传递概率 p ( 彳)颗粒群信号幅度概率分布 p ( m ，a )质量为聊的质量子集的信号 幅度概率分布 尸( x ) x 的概率分布函数 g粒子计数器的计数通道数 q采样流量 质量浓度反演精度 质量浓度相对误差 耳 颗粒物的质量浓度范围 j 颗粒群依质量分组数 s 测量信号 第j f 个信号档中颗粒对应的最 大信号幅度 s ，第个信号档中颗粒对应的最 小信号幅度 妇 第- ，个信号档中子集对应的最 大信号幅度 s ，第j f 个信号档中子集对应的最 小信号幅度 t 时间参量 r 实验数据组数 “ 脉冲信号电压 第f 计数通道的中值电压 最大中值电压 第f 计数通道的下限电压 吻一 计数通道的最大上限电压 约响 计数通道的最小下限电压 博士论文 悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 空气动力学速度 颗粒单次测量体积 颗粒群总体积 单颗粒测量体积 子集单颗粒单次测量体积 子集单颗粒测量体积 颗粒群的平均体积 颗粒群子集在颗粒参数c 中的体 积 子集总体积 信道剩余度 测量对象特定形状参数 测量对象第f 档的中值 测量对象第i 档的上限 测量对象下限 测量对象上限 测量对象集合 测量结果特定信号形式 第f 档取值范围的中值 第i 档取值范围的上限 测量结果下限 测量结果上限 测量结果集合 颗粒物的光散射等效截面分形维 数 小样本的光散射等效截面分形维 数 颗粒粒度分布的分形维数 颗粒非规则几何特性对应的形貌 参数 颗粒子集非规则几何特性对应的 整体形貌参数 颗粒群整体形貌特征的参数 散射角 方位角 密度 波长 非均匀计数通道划分的系数 标准不确定度 介质的浊度 i x 石r p 力 占 盯 f u矿珞一矿一k一珞一 m 矿 工而，西z z毛，乙z 货 听 唧 秒 声明 本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在 本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人已经发 表或公布过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学 历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均 已在论文中作了明确的说明。 研究生签名：年月 日 学位论文使用授权声明 南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅 或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送 交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对 于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。 研究生签名：年月 日 博士论文悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 1 绪论 1 1 悬浮颗粒基本概念 通常把1 0 3 m 以下的粉末、液滴等统称为颗粒，它们是具有质量、体积、形状以 及其它一些复杂( 高级) 特性的实物物体，其中质量和几何形状是基本特性。 由于工业生产、地面扬尘、汽车尾气等因素，空气中的悬浮颗粒明显增多。其中， 粒径小于1 0 0 z m 的称为总悬浮颗粒物( t s p ) ；小于1 0 z m 的称为可吸入颗粒物，用p m l 0 表示：小于2 5 p m 的称为呼吸性颗粒物，用p m 2 5 表示( 姻。这些悬浮颗粒物易进入人 体呼吸道，粒径越小，对人体危害越大。大量研究表呀拍】：1 0 z m 以下的颗粒物可进 入鼻腔，小于7 a m 的颗粒物则可进入咽喉，小于3 坍的颗粒物可达支气管，小于1 m 的颗粒物则可深达肺部【7 】。悬浮颗粒物对人体健康的影响，取决于颗粒物的浓度和人 在其中暴露的时间，研究数据表明，因上呼吸道感染、心脏病、支气管炎、气喘、肺 炎等疾病到医院就诊人数的增加与大气中悬浮颗粒物浓度增加密切相关【8 ，9 1 。 由于可吸入颗粒物质量轻，不易沉降，总是飘浮在空气中，阳光照射在颗粒上会 被吸收或散射，因此会降低大气的能见度 1 0 , 1 1 1 。而随着工业技术的发展，工业生产对 生产环境洁净度的要求越来越高，特别是微电子行业，工作环境中悬浮颗粒物的大小 和浓度直接影响芯片的成品率，实践表明，对于基本尺寸为0 8 p r o 到1 2 j u m 的半导体 器件，大约有5 0 的废品是由于颗粒物的污染引起的【1 2 1 ；同时，医疗、食品、化妆品、 生物制品等部门越来越多的关注生产环境中悬浮颗粒物的浓度 1 3 ，1 4 1 ，采用监测仪器实 时监控，以提高产品质量。 由上述可知，空气中悬浮颗粒物对人体健康、环境污染、电子产品产量和性能等 方面产生了重要的影响，而大气污染物的治理是一个非常复杂的系统工程，必须从预 防、管理与技术等多方面综合考虑，才能达到控制污染的目的。一方面，需从污染源 入手，减少粉尘的排放；通风除尘，使污染物粉尘进入除尘设施后排出；另一方面， 加强环境科学研究，建立建全环境监测机构，提高监测水平。因此，研究能够测定污 染并进行定量分析的方法和仪器具有重要意义【1 5 ，1 6 】，因为有了这些手段才能对周围空 气质量进行及时有效的监测，从而进行合理的控制。 1 绪论博士论文 悬浮颗粒的基本特征参数 一、颗粒质量子集及颗粒质量： 无论悬浮颗粒个体有多少种类的不同特征，其中质量是最基本的。颗粒质量越小， 在空中的平均悬浮时间就越长，所以颗粒质量大小直接影响颗粒的动力学特性：形貌 相同的颗粒，质量越大几何线度越大，颗粒线度不同在测量中的影响也明显不同。 随机过程产生的同质量颗粒的几何形状可以有很大差别，一般颗粒群并不存在趋 于一致的形状概念1 7 1 。任何颗粒群能够根据颗粒质量坍的大小顺序进行分类，从 而将颗粒群分成不同质量级别的颗粒“质量子集 j v ( m 1 。单颗粒的质量肌显然与颗 粒测量过程无关。与“线度 相比而言，用m 定义颗粒大小，概念将更加明确。在颗 粒测量领域中常用的“标准粒子”聚苯乙烯颗粒球实质上是颗粒质量子集的一个 特例。 需要说明的是，在以往的研究中，通常都是采用等效粒径来表征颗粒的大小及形 状，并未采用颗粒质量子集的概念。 由同质量颗粒组成的子集( m ) 将具有很复杂的“几何参数 结构d 埘( - ，) ，正是 颗粒群几何参数的粒子数分布( d ，) 构成了各种颗粒测量方法的度量基础。考虑到 颗粒产生的随机性，相邻质量子集内部几何结构具有一定的相似程度 1 7 1 。子集的质量 差异越小，这种几何相似度越高。悬浮颗粒群质量子集中颗粒个体的形貌差异虽然比 较明显，但子集中颗粒数的几何参数分布虬( d ，) 却比较稳定。子集中的颗粒数目 n ( m ) 越大，这种颗粒数d ，分布的稳定性也越高。由于悬浮颗粒质量测量都是统计性 测量，所以颗粒质量子集的颗粒数统计分布在颗粒质量测量中具有重要理论意义和应 用价值。 二、颗粒数分布函数： 颗粒群两个基本参数分别为颗粒群总质量m 和颗粒总数。m 与颗粒群所占空 间体积的比一般称为质量浓度c = m 。目前对质量浓度测量采用的计算公式为 c = 兰珑，其中n 为颗粒数，d 珥为颗粒质量等效粒径【1 8 】。该公式中采用的是 。 等珑p 来计算与测量信号对应的单颗粒的质量，而由于不同测量方法给出的颗粒质量 。 等效粒径不尽相同，因此对同一颗粒可能给出不同的测量值。这显然是不对的。究其 原因，是由于颗粒是不规则的。对不规则单颗粒而言，根据非欧氏几何学，颗粒的体 2 博士论文 悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 积y 用线度d 的更高维尺度d 口进行度量。对不规则几何体，线度维数口( 2 ，3 ) ，且 不同的测量方法口的值不一样。 我们从颗粒质量子集出发，设颗粒群按质量子集的质量大小顺序划分成s 个区 间，每个区间的的颗粒数为弼，质量子集m 的颗粒平均质量为( 质量是属性，平 均质量是该属性的度量结果) 。则m 可表示成： m = z u , g ( 1 1 )， 定义颗粒数质量概率密度函数z 为比值m 的数学期望，即z 量熙等。显然 悬浮颗粒质量可以表示成 m = 窆z 面 ( 1 2 ) 由于悬浮颗粒太小，颗粒质量m 和面都难以直接测量。但可通过一定的物理学方法 s ( m ) ，测量颗粒对应的信号档s ，再由信号档数分布嚣( s ) 、与s 对应的平均颗粒质 m s 应用( 1 1 ) 式或( 1 2 ) 式计算悬浮颗粒质量浓度。原理上，以( s ) 可以看成是的 数分布以( 瓦) ，称之为广义的颗粒数等效质量分布函数。则有 膨：芝石石：芝玎( s ) 石 ( 1 3 ) s - 5 二-5 = 5 _ ( 1 3 ) 式即为颗粒质量浓度测量更基础的原理。 三、颗粒体积及等效粒径参数 除了质量参数外，颗粒的另一个基本特征参数是体积。颗粒的体积矿定义为颗粒 外表面所包围的空间大小，比值m 矿为颗粒的密度p 。对确定密度的颗粒，可由颗 粒体积计算出颗粒质量。颗粒体积显然与“线度 有关，在颗粒测量领域中，常用“等 效粒径概念来描述颗粒线度。等效粒径d 的原意为：与颗粒体积相等的球半径，即 有珥基摆。 悬浮颗粒形貌不规则，其体积难以直接测量，实用中是通过具有几何线度效应的 测量方法d ( s ) 获得与颗粒数相关的信号数分布玎( s ) ，进而计算颗粒的体积 i 绪论博士论文 y = 以( k 彬。而颗粒的形貌结构对几何线度效应d ( s ) 影响很大。常用的颗粒等效 粒径数分布测量方法有伽嘲：筛分法，通过相同筛孔d 档的颗粒数分布阼( d ) ；库尔 特法，产生相同电脉冲幅度e 档的颗粒数分布万( e ) ；光散射法，产生相同散射光幅 度彳档的颗粒数分布刀( 彳) ；空气动力学方法，产生相同动力学稳定速度u 档的颗粒 数分布甩( 【厂) 。 。 由于颗粒形貌不同和测量系统具有随机性，测量信号与颗粒质量没有一一对应关 系。颗粒质量测量要解决的原理性问题就是确定与测量信号第_ ，档对应的颗粒平均质 量一m s ( 歹) ，再通过( 1 3 ) 式计算颗粒质量。对于不规则单颗粒而言，质量与体积成正比。 但根据非欧氏几何学，颗粒的体积矿用线度d 的更高维尺度d 口进行度量。对于规则 几何体，维数口= 3 ，对不规则几何体，线度维数满足3 口 2 。即一般情况下，用 测量线度表示颗粒体积y 芘d 口中的维数口为非整数。由此得颗粒群质量为： d - 一 m 宣胍乃骘 ( 1 4 ) d 一k 其中桕? = ，k 为仪器的灵敏度系数。具体的推导过程常见第三章。 四、颗粒的形状表达参数 颗粒的形状对颗粒的光散射特征、衍射特征、颗粒的流动性、颗粒被涂料的覆盖 能力、颗粒的聚合能力、颗粒大小的评定等等均有较大的影响，从而必须对形状有一 个识别方法。不少研究者在这方面做了大量工作且取得了相当进展。现综述如下： ( 1 ) t p m e l o y 等f l 勺f o u r i c r 颗粒形状描述。t p m e l o y y 等3 位研究工作者独立地提 出颗粒形状的描述方法【2 1 。2 3 1 。这种方法是把颗粒的轮廓展开，用一组f o u r i e r 函数的系 数及相角来描述和再现颗粒形状。在此基础上提出所谓的形态学定律，形态学定律可 用一系列图表示；还提出可以用其他的正交函数如w a l s h 和h a a r 函数来描述和再现颗 粒形状，并把它们与f o u r i e r 函数进行了比较 2 4 1 。 ( 2 ) 图像处理技术在颗粒形状提取中的应用。图像处理技术不但可确定颗粒粒度 大小，而且可以用于颗粒形状的提取。最近几年，这方面已有很大的进展，如d j e u l i n 基于体视学及数学形态学建立了粉末形态学分析数学模型，n n c l a r k 等提出的颗粒 形状描述模板匹配法( t e m p l a t em a t c h i n g ) 口引，这些方法为颗粒形状的描述提供一条新 4 博士论文悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 的途径。t s h i b a t a 等提出一种直接测定颗粒形状的方法【2 6 】，称为线图移动x 、i ，坐 标探测法，可直接提取颗粒形状参数。 ( 3 ) 颗粒形状的分形描述。自然界中的物体在某种程度上都存在不规则性，在我 们所接触到的颗粒中，其形状大部分是不规则的，这正是分形几何学描述的对象。 k a y e 最早应用该技术确定碳黑聚集体的粗糙度【2 7 1 ；m e d a l i a 贝, u 对标准碳黑聚集体和模 拟的碳絮凝体进行测定，表明理论和实际结果非常一致 2 引，李功伯等对粉碎产品的颗 粒形状进行了分数维测定，测定结果表明形状分维d 1 ，但小于3 ，而表面分维 d 。= d 。+ 1 1 7 , 2 9 1 ：m a l l e n 等对测量颗粒边界分维的最新技术进行了全面总纠3 0 l 。 在颗粒形状的描述中，作为描述不规则物体的工具一一分形是有相当生命力的， 随着分形技术的发展，分形在颗粒测量领域也应用的越来越广泛。但这些研究大多是 从煤粉的破碎过程来认为颗粒的大小分布和形状具有分形结构，并以此为依据计算其 分形维数，并没有给出颗粒测量结果具有分形特征的理论基础。 根据上述这些分形维数，可以给出颗粒在统计意义下的体积大小，从而根据( 1 3 ) 式计算颗粒群的质量。显然其中的核心问题就是从理论上建立颗粒分形维数、测量信 号幅度、质量之间的关联关系。 1 2 悬浮颗粒质量测量的基本方法和特点 到目前为止，人们已经发展了许多基于各种不同原理的颗粒质量测量方法，为质 量浓度监测提供了强有力的手段。根据测量原理可以将这些测量方法分为两大类：直 接测量法弄n l b - 接测量法 3 1 1 ，图1 1 y u 出了这些方法。 图1 1 颗粒质量测量方法的分类 5 1 绪论 博士论文 1 2 1 直接测量法 直接测量法是指“用这种方法可以直接获得被测量的数值，而无需根据被测量和 其它实测量之间的函数关系进行附加的计算”【3 l 】。图1 1 中所罗列出的方法中显然只 有滤膜称重法属于直接测量法。 ( 1 ) 滤膜称重法 滤膜称重法是颗粒物质量测定的基本方法，以规定的流量采样，将空气中的颗粒 物捕集于高性能滤膜上，称量滤膜采样前后的质量，由其质量差求得捕集的粉尘质量， 其与采样空气体积之比即为粉尘的质量浓度。仪器主要由采样仪、分析天平等组成， 根据所用的采样仪的流量大小不同，将采样仪分为大流量( 1 m 3 m i n 以上) 、中流量 ( 1 0 0 l m i n 左右) 和小流量( 1 0 , - 一3 0 l m i n ) - 种，在选用采样仪时，应考虑它们之间的可 比性。称重法单独或配合切割器可测量t s p 、p m i o 、p m 2 5 ，其测定颗粒物质量浓度 时需要的时间一般较长( 3 一- 2 4 h ) 。该方法测定的是颗粒物的绝对质量浓度，其优点是 原理简单，测量不受颗粒物形状、大小、颜色等性质的影响，但在测定过程中，存在 操作烦琐、费时、采样仪笨重、噪声大等缺点，不能立即给出测试结果。 根据采样通道数的不同，将采样仪又可分为单通道和双通道两种。单通道采样器 每次只能单独采样p m l 0 或p m 2 5 ，因此采用此方法测量到的仅仅是颗粒群的质量浓 度，而不是颗粒群的质量分布。而采用双通道时，由于切割器是分段的，因此通过此 方法得到的是颗粒群质量分布的分段不连续形式。 1 2 2 间接测量法 间接测量法是指采用几个具有不同单位的中间步骤来获得被测参数，这些中间步 骤以确定的方式联系在一起 3 1 】。例如，光散射计数法测量颗粒物的质量，此方法直接 测量的是颗粒物的散射光脉冲信号幅度，根据信号幅度分布，利用一定的公式计算颗 粒物的质量分布和浓度。如图1 1 所示，间接测量法有以下几种： ( 1 ) 射线吸收法 射线吸收法是在称重法基础上的一种相对方法，在颗粒测量中应用也很广泛。 起初，该方法仅用于煤矿粉尘与工业燃烧烟尘的测量【3 2 - 3 4 1 。后来，随着仪器灵敏度的 提高，该方法逐渐用于监测气溶胶质量浓度【3 5 3 9 1 。 射线吸收式测量仪的工作原理是：射线在通过颗粒物时会被吸收，当射线能 量恒定时，射线的吸收量与颗粒物的质量成正比。测量时，经过切割器，将颗粒物 捕集在滤膜上，通过测量射线的透过强度，即可计算出空气中颗粒物浓度。仪器可 6 博士论文悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 以间断测量，也可以进行自动连续测量。射线是由射线源产生的低能射线，安全耐 用，其半衰期可达数千年，十分稳定。 利用射线吸收法生产的典型仪器主要有美国m e t o n e 公司的b a m 1 0 2 0 型颗粒 物监测仪、美国t e 公司的f h 6 2 系列颗粒物监测仪及武汉天虹仪器集团的t h 2 5 型大 气颗粒物浓度监测仪等。该方法的优点在于测量的动态范围宽，且测量结果与气溶胶 的种类、粒径、形状、颜色及化学组成等无关，只与颗粒的质量有关。但是由于存在 放射性辐射源，容易产生辐射泄漏，因此该方法存在安全隐患，用于现场测量对操作 人员的素质要求较高，同时，系统要求增加各种屏蔽措施，结构设备复杂且昂贵。因 此，射线吸收法一般适用于对测量有特殊要求的场合。 ( 2 ) 压电晶体法i 删 压电晶体法，又称为压电晶体频差法，采用石英谐振器作为测量颗粒物的敏感元 件。其工作原理是使空气以恒定流量通过切割器，进入由高压放电针和微量石英谐振 器组成的静电采样器，在高压电晕放电的作用下，气流中的颗粒物全部沉降于测量谐 振器的电极表面上，因电极上增加了颗粒物的质量，其振荡频率发生变化，根据频率 变化可测定颗粒物的质量浓度。石英谐振器实际上相当于一个超微量天平。 若采样流量为q ，采样时间t ，则颗粒物质量浓度c 可用下式计算： c = 昙v ( 1 5 ) 9 。 、7 式中：彳为常数，为采样后石英振荡器的频率变化。测量时，q ，f 均已固定，因 此颗粒物质量浓度c 与石英振荡器的频率变化成正比。 压电晶体法同样也需经过取样过程，但石英谐振器对其表面量的变化十分敏感， 会影响测量的精度，因此使用一段时间后需要清洁石英晶体，清洗的时间间隔视颗粒 物质量浓度大小而定。 ( 3 ) 微量振荡天平法 4 1 , 4 2 l 微量振荡天平法( t e o m ，t a p e r e de l e m e n to s c i l l a t i n gm i e r o b a l a n c e ) ，是近年发展 起来的颗粒物质量浓度测量方法，测量原理是基于锥形元件振荡微量天平原理，由美 国r & p 公司研制，符合美国e p a 标准。本类仪器以美国r & p 公司的t e o m 系y u l 4 0 0 a 环境颗粒物监测仪为代表。这类仪器的核心部件为锥形元件振荡器，整个部件是中空 的，如图1 2 ，其中一端固定，另外一端装有滤膜架可以自由摆动，整个部件以它固 有的频率精确振荡，正反馈控制电路补充能量保证没有能量损失，自动增益控制电路 7 1 绪论 博士论文 使得振荡保持恒定的幅度。 锥形元件振荡器在其自然频率下振荡，振荡频率由振荡器件的物理特性、参加振 荡的滤膜质量和沉积在滤膜上的颗粒物质量决定。仪器通过采样泵和流量计，使环境 空气以一恒定的流量通过采样滤膜，颗粒物则沉积在滤膜上。测量出一定间隔时间前 后的两个振荡频率，就能计算出在这一段时间里收集在滤膜上颗粒物的质量，再除以 流过滤膜的空气总体积，得到这段时间内空气中颗粒物的平均浓度，所采样的颗粒物 质量与振荡器的频率变化之间的关系为： 11 a m = ( 寺一音) ( 1 6 ) j1j0 式中为弹性常量，兀为初始频率，z 为变化后的频率，a m 为质量的变化量，通过 测量振荡频率的变化可以得到颗粒物的质量。 样品流 图1 2 微量振荡天平框图 微量振荡天平能够用于实时连续监测空气中颗粒物的浓度，其测量精度和实时性 是传统方法所无法比拟的【4 3 1 。配以不同的切割器，r p l 4 0 0 a 可用于测量t s p 、p m l 0 和p m 2 5 。仪器每2 秒测量一次滤膜的振荡频率，同时仪器也可输出0 5 、1 、8 、2 4 h 的平均浓度。但需特别注意的是该仪器在测量时受温度、湿度影响较大嗍。 ( 4 ) 黑度法i 舒1 早在1 0 0 多年以前，面临世界工业革命时期到来所引起的严重大气污染，法国工 程师林格曼( r i n g e l m a n n ) 限于当时的技术发展水平首先提出了烟尘浓度的目测法，称 为林格曼黑度法。它是利用操作人员的视觉观察含尘样气的黑度，并将其黑度与标准 的林格曼黑度表相比较来确定样气浓度。该表一般在纵1 4 e r a ，横2 0 e r a 的白纸上描成 宽度分别为1 0 ，2 3 ，3 7 ，5 5 ，1 0 0 r a m 的方格黑度图，对应于各个黑度级黑色部分所占 面积比例分别为0 、2 0 、4 0 、6 0 、8 0 、1 0 0 ，将含尘样气浓度从视觉上分成 6 级( o 、l 、2 、3 、4 、5 ) ，各级黑度与烟尘浓度的对应关系如表1 1 所示 8 博士论文 悬浮颗粒数的质量分布信息模型及其应用 表1 1林格曼黑度级与烟尘浓度对照表 这种方法使用简单、方便，操作人员很容易掌握使用。但显然它的测量结果容易 受测量人员视力、判断力等人为因素及天气、周围环境等客观条件的影响较大，因此 它的准确性有争议，而且很难用于自动在线监测。显然，这种方法也不适用于水泥厂 所排出的灰白色烟尘和钢铁化工等企业所排放的有色烟尘等。总的来说，这种方法还 是比较粗糙，精度比较低，它无法得知粉尘的绝对浓度与粒径大小。 ( 5 ) 光散射法l 钙t 6 1 光散射颗粒测量方法的基本原理是，用一个或几个光源发出的光照射至被测颗粒 上，在一定的方向上用光电转换元件接收散射光的信号，然后根据所测得的信号，按 照一定的理论公式计算出相应的被测颗粒的质量分布、质量浓度等有关参数。该原理 也是本文所采用方法的基本原理，故在此不做具体介绍，详细的表述请参见第四章。 ( 6 ) 光透射法 光透射法( 又称消光法) 的发展和应用经历了一个较长的时期。在发展早期，人 们主要把这一方法用来测量多分散颗粒系的某一平均粒径。至于这一方法能否给出多 分散颗粒系的粒度分布及质量浓度，曾经有过不同的看法和争论4 7 4 9 1 。直至u 1 9 8 9 年， k o u r t i 在他的博士论文中针对出现的不同观点加以详细的评述和分析，圆满地解决了 它们之间的分歧，使得这一技术得以顺利地向前发展。 光透射法的测量原理如图1 3 所示【5 0 】。当一束强度为，。的光束穿过含有颗粒的介 质时，由于受到颗粒的散射和吸收，使得穿过介质后的透射光强度受到衰减，则透射 光的强度为： i = i oe x p ( - r l ) ( 1 7 ) 式( 1 7 ) 即是著名i 拘l a m b e r t b e e r 定律 5 l 】：其中f 为介质的浊度，为介质厚度。 厶 斗 i 三 图1 3 光透射法测量原理图 9 1 绪论博士论文 透射光的衰减程度与颗粒的大小和数量( 浓度) 相关，这就为颗粒物的浓度测量 提供了一个尺度。通过计算介质的浊度，得到颗粒物的质量浓度表达式： c = ；兰2 1 啦塑( 1 8 ) 3 【k , 叫n ( d ) d d d 式中p 为被测颗粒的平均密度，足翻为消光系数，n ( d ) 为粒度分布。 光透射法一般用于低浓度范围的测量，用于浓度测量时必须预先知道被测对象的 粒度分布或平均粒径，具有一定的局限性。 以上介绍的测量方法各有自己的优缺点，有自己的适应范围，都在悬浮颗粒物质 量浓度测量中发挥着重要作用。近几十年来，随着激光和计算机技术的发展，光散射 法作为一类非常重要的非扰动测量方法，以测量速度快、精度高及重复性好等优点受 到了科学家和工程师们的青睐，并广泛应用于颗粒特性参数测量【5 2 1 。基于光散射法的 颗粒质量分布和浓度在线测量仪器国外已经投入商业化运行，国内也开展了这方面的 工作，显示出了良好的应用前景。 1 3 光散射计数法反演颗粒质量的研究现状 利用光散射原理测量颗粒物质量的方法主要有两类：一类是颗粒群光散射法：另 一类是单粒子光散射法。 1 3 1 光散射计数法反演颗粒质量浓度的发展状况 ( 一) 颗粒群光散射法 颗粒群光散射法测量颗粒物质量浓度的基本原理是：在颗粒性质一定的条件下， 颗粒物的散射光强度与其质量( 或体积) 浓度成正比，通过同时测量多个颗粒在不同 空间角度处的散射光强信号来反演颗粒物的质量浓度【5 3 1 。颗粒群光散射法测量质量浓 度已得到了广泛应用，国外出现了许多商业化产品，如美国s k c 公司h a z d u s t v d m 7 5 0 0 、h a z d u s tir e a l t i m ep a r t i c u l a t em o n i