（化学工程专业论文）数据挖掘技术在聚合过程建模与控制的应用研究.pdf

浙江大学博士学位论文 摘要 聚合过程是典型的化工过程。聚合过程具有反应机理复杂、参数测量 困难、非线性强等特点，这使得过程机理建模比较困难。人工神经网络( a n n ) 不精确依赖于过程机理的数学模型，对于任意函数映射都能按指定要求的 精度逼近，在处理复杂且缺乏先验知识的系统建模问题上表现出独特的优 越性。尽管如此，网络的训练时间往往太长，且存在局部极小值。在深入 研究国内外文献资料的基础上，本文研究改进b p 训练算法；同时引入全 局优化算法遗传算法( g a ) ，克服局部极小值，组合神经网络建模方法， 以满足聚合过程模型化工作的需要。同时将研究结果应用于苯乙烯( s t ) 和 马来酸酐( m a h ) 的热引发本体聚合和氯乙烯悬浮聚合过程中。论文工作的 主要研究内容和特色如下： ( 1 )标准b p 算法实质上是一种简单的静态优化算法。在修正网络参数 时，只知道按此时负梯度的方向进行修正，在局部虽然是“最速”下降， 但是从整体来看却下降( 收敛) 缓慢。由于标准b p 训l 练算法的训练速度较 慢，探讨误差反向传播算法( b p ) 的改进原则，并对不同的优化算法进行分 析对比。提出了一种改进的训练算法( l m b p 算法) 来提高网络的训练速 度。运行结果表明，该算法学习性能明显优于传统b p 学习算法。 ( 2 )采用遗传算法作为b p 神经网络的训练算法，解决a n n 局部极小值 问题。针对简单遗传算法( s g a ) 存在的缺陷，提出了一种新的g a 改进方法， 采用变量区间的动态调整来克服全局最优解的“逃逸”现象，并给出相应 的程序。 ( 3 )应用a n n 技术，研究了苯乙烯一马来酸酐半连续本体共聚合过程的 建模方法。用原始实验数据训练b p 网络，来预测本体共聚合过程的目标 变量一反应转化率。采用改进的b p 训练算法提高收敛速度1 0 倍以上，在 摘要 不同的初始条件下，如停留时间5 小时、聚合温度l l o 1 2 0 c 和马来酸 酐进料分量7 1 0 ，能得到满意得收敛点。在3 个输入和1 个输出( 转化 率) 的情况下，估计结果的最大相对误差为l o 1 5 ，平均相对误差小于 5 。转化率的模型预测结果与原始实验数据具有良好的拟合。此方法可以 有效地用于此类聚合过程的模型化。 ( 4 )提出了一种可以改善神经网络模型性能的组合神经网络一岭回归 ( s n n s r r ) 方法。由于定量数据建立的单一神经网络模型往往缺乏泛化 能力。通过将多个神经网络相组合可建立组合神经网络模型，而使用组合 神经网络模型则可以显著改善。在建立组合神经网络模型过程中，合适组 合权重的选择对组合神经网络模型是否具有良好预测性能是非常重要的， 因此采用了岭回归方法来选择合适的组合权重。所提出的方法己成功应用 于p v c 颗粒特性的预测研究中，研究结果表明，与单一神经网络模型相比， s n n s r r 模型具有更佳的模型预测精度和鲁棒性。 ( 5 )用神经网络模型作为系统模型，根据预测控制三大机理，本文论述 了a n n 预测控制系统的构成。给出了单步a n n 预测控制算法；采用级联a n n 多步预测方法，建立了多步预测模型，并推导出多步a n n 预测控制算法， 其中多步预测控制抗干扰性和鲁棒性较强，因此适用于聚合过程的预测控 制。通过对一个典型连续搅拌反应器温度预测控制的仿真，表明所构成的 基于a n n 模型的预测控制系统控制效果好，鲁棒性强明显常规的p i d 控 制算法，为解决非线性系统预测控制问题提供了一种可行的方法。 i i 浙江火学博士学位论文 a b s t r a c t i ti sd i f f i c u l tt om o d e l p o l y m e r i z a t i o np r o c e s s w e l lb a s e d0 ni n t e m a l m e c h a n i s mo ft h e p r o c e s s ，d u e t ot h e c o m p l e x i t yo fr e a c t i o nm e c h a n i c a l ， i n f e a s i b i l i t y o f p a r a m e t e r m e a s u r e m e n t sa n d s t r o n gn o n 1 i n e a r i t y i nt h e r e a c t i o n a r t i f i c i a ln e u r a ln e t w o r k sr a n n ) n e e d n l td e p e n do nt h e p r o c e s s s m a t h e m a t i c a lm e c h a n i s mm o d e le x a c t l ya n dc a r l a p p r o x i m a t ea n yf u n c t i o n m a p i na n yg i v e n p r e c i s i o n ；w h i c hs h o w sp a r t i c u l a ra d v a n t a g eo nm o d e l i n go f c o m p l i c a t e ds y s t e mw i t hd e f i c i e n tp r i o rk n o w l e d g e n e v e r t h e l e s s ，t h et r a i n i n g t i m eo fa n ni su s u a l l yt o ol o n ga n dt h e r ea l s oe x i s t sl o c a lm i n i m u m t og e t o v e rt h ed e m e r i to fs l o wt r a i n i n g ，t h i st h e s i sp r e s e n t ss o m en e wf a s t e rt r a i n i n g a l g o r i t h m sa n di n t r o d u c e sg l o b a lo p t i m i z a t i o na l g o r i t h m - - - g e n e t i ca l g o r i t h m ( g a li no r d e rt oo v e r c o m el o c a lm i n i m u mp r o b l e m as t a c k e dn e u r a ln e t w o r k s i sa p p l i e dt oc o n s t r u c tp r e d i c t i v em o d e lo f p o l y m e r i z a t i o np r o c e s s a n da l s o s o m ea c h i e v e m e n t sa r ea p p l i e dt ot h a r m a lb u l kp o l y m e r i z a t i o nb e t w e e ns t y r e n e ( s t l a n dm a l e i c a n h y d r i d e( m a h ) a n d s u s p e n dp o l y m e r i z a t i o n o f c h l o r o e t h v l e n e t h em a i nr e s e a r c hc o n t e n t sa n dc h a r a c t e r i s t i c si nt h et h e s i sa r e a sf o l l o w s ： ( 1 ) s t a n d a r db a c k - p r o p a g a t i o n ( b p ) s t u d ya l g o r i t h mi s as i m p l ea n ds t a t i c o p t i m i z a t i o n m e t h o d t h ei m p l e m e n t a f i o no fs t a n d a r db ps t u d y a l g o r i t h m u p d a t e s t h en e t w o r k w e i g h t s a n db i a s e si nt h ed i r e c t i o ni nw h i c ht h e p e r f o r m a n c ef u n c t i o nd e c r e a s e sm o s tr a p i d l y t h en e g a t i v eo ft h eg r a d i e n t i t s e e m st ob e “s t e e p e s td e s c e n t ”i nl o c a lr e g i o n b u ti sc o n v e r g es l o w l yi nw h o l e r e g i o n 。a ss t a n d a r db ps t u d ya l g o r i t h mi sp r o n et oc o n v e r g es l o w l y , s o m e i m p r o v e dp r i n c i p l e s a b o u ts t a n d a r db ps t u d ya l g o r i t h ma r ed i s c u s s e d t h e i m p r o v e do p t i m i z a t i o nm e t h o d sa r ea n a l y z e da n dc o m p a r e de a c ho 也o r , a tl a s t a l e v e n b e r g m a r q u a r d t ( l m ) a l g o r i t h m f o r i m p r o v i n g t h e c o n v e r g e n c e p e r f o r m a n c eo fb pn e u r a ln e t w o r kt r a i n i n g i s p r o p o s e d t h ee x p e r i m e n t a l r e s u l t ss h o wt h a tt h el ma l g o r i t h mf o rb pn e u r a ln e t w o r kc a r la c h i e v e s i g n i f i c a n ti m p r o v e m e n t s i nc o n v e r g e n c ep e r f o r m a n c e ( 2 ) t r a d i t i o n a lb pn e u r a in e t w o r kt r a i n i n ga l g o r i t h mm a yl e a dt oe n t r a pi n t o l o c a io p t i m i z a t i o n i na c c o r d a n c ew i t l lt h eg l o b a lo p t i m i z i n ga b i l i t yo fg e n e t i c a l g o r i t h mf g a ) ，g a i sp r o p o s e dt oo v e r c o m et h ep r o b l e mo f1 0 c a lm i n i m ao f t r a d i t i o n a lb pt r a i n i n g a l g o r i t h m ，i n o r d e rt o i m p m v e t h e c o n v e r g e n c e p e r f c i t n a n c e o fg a a ni m p r o v e dg ai s d e v e l o p e dt oo v e r c o m e “e s c a p e p h e n o m e n a ”o fg l o b a lo p t i m a ls o l u t i o nb yad y n a m i ca d j u s t m e n tm e t h o do f v a r i a b l er a n g e n u m e r i c a lc a t c u l m i o ni ss h o w st h a tt h ei m p r o v e dg a a l g o r i t h m i i i 摘要 i ss u p e r i o rt os t a n d a r dg a f 3 ) a r t i f i c i a ln e u r a ln e t w o r k ( a n n ) i sae f f e c t i v em o d e l i n gm e t h o d ，e s p e c i a l l y f o rc h e m i c a lp r o c e s s e sw i t hc o m p l e xm e c h a n i s m i nt h i sp a p e r t h em o d e l i n g o fs e m i c o n t i n u o u sb u l kc o p o l y m e r i z a t i o no fs t y r e n ea n dm a l e i ca n h y d r i d e b a s e do na r t i f i c i a ln e u r a ln e t w o r k sw a ss t u d i e d t h ee x p e r i m e n t a ld a t aw e r e u s e dt ot r a i nb a c k p r o p a g a t i o nf b p ) n e t w o r ki r lo r d e rt op r e d i c tt h ec o n v e r s i o n o f c o p o l y m e r i z a t i o n t h et r a i n i n gv e l o c i t y o ft h e i r e p r o v e d m e t h o d ( m a r q u a r d ta l g o r i t h m ) f o rb pn e t w o r ki s i n c r e a s e dm o r et h a n1o t i m e s u n d e rd i f f e r e n ti n i t i a lc o n d i t i o n s ，s u c ha s r e s i d e n c et i m e3 - 7h ， p o l y m e r i z a t i o nt e m p e r a t u r e1 1 0 1 2 0 a n dm a l e i ca n h y d r i d ec o n t e n ti nf e e d 7 - 10m a s s t h es a t i s f i e dc o n v e r g e n c ew a so b t a i n e d i nt h ec a s eo f3i n p u t s a n dl o u t p u t ( c o n v e r s i o n ) t h ep r e d i c t e dm a x i m u mr e l a t i v e e r r o ri sa b o u t l0 一l5 a n da v e r a g er e l a t i v ee r r o ri sl e s st h a n5 t h eg o o da g r e e m e n to ft h e p r e d i c t e dc o n v e r s i o nw i t ht h ee x p e r i m e n t a ld a t as h o w s 血a t t h en e t w o r km o d e l c a nb ee f f e c t i v e l yu s e dt om o d e l p o l y m e r i z a t i o np r o c e s s f 4 ) as t a c k e d n e u r a l n e t w o r k s r i d g er e g r e s s i o n ( s n n s r e ) m o d e l i n g a p p r o a c h a i m e da t o b t a i n i n gi m p r o v e m e n t s i nn e u r a ln e t w o r km o d e l p e r f o r r n a n c ei sp r o p o s e d as i n g l en e u r a ln e t w o r km o d e ld e v e l o p e df r o na l i m i t e da m o u n to fd a t au s u a l l yl a c k sg e n e r a l i z a t i o nc a p a b i l i t y t h es t a c k e d g e n e r a l i z a t i o n f o rn e u r a ln e t w o r km o d e l s b yi n t e g r a t i n gm u l t i p l e n e u r a l n e t w o r k si n t oa na r c h i t e c t u r ek n o w na s ( s n n s ) ，a n dm o d e lg e n e r a l i z a t i o n c a p a b i l i t y c a nb e s i g n i f i c a n t l yi m p r o v e db yu s i n g s n n s m o d e l p r o p e r s e l e c t i o no ft h e s t a c k i n gw e i g h t s i se s s e n t i a lf o r g o o d s n n sm o d e l p e r f o r m a n c e ，s o s e l e c t i o no fa p p r o p r i a t ew e i g h t sf o rc o m b i n i n gi n d i v i d u a l n e t w o r k s u s i n gr i d g er e g r e s s i o n i s p r o p o s e d t h et e c h n i q u e h a sb e e n s u c c e s s f u l l ya p p l i e dt ot h ep r e d i c t i o nf o rp r o p e r t i e so f p v c g r a i n s t h er e s u l t s s h o ws i g n i f i c a n ti m p r o v e m e n t si nm o d e la c c u r a c ya n dr o b u s t ，a sar e s u l to f u s i n gs n n s r rm o d e l ，c o m p a r e d t ou s i n gs i n g l en e u r a ln e t w o r km o d e l f 5 1t a k i n gn e u r a ln e t w e r k sm o d a lf o rn o n l i n e a rs y s t e mp r e d i c t i v em o d a i a n d c o m b i n i n gt h r e ek i n do fm e c h a n i s mo fp r e d i c t i v ec o n t r o l ，p r e d i c t i v ec o n t r 0 1 a l g o r i t h m i s p r e s e n t e d t h eo n e s t e p a n d m u l t i - s t e pp r e d i c t i v e c o n t r o l a l g o r i t h ma r ed e v e l o p e db a s e do nn e u r a ln e t w o r k s t h em u l t i - s t e pp r e d i c t i v e c o n t r o la l g o r i t h mh a ss t r o n g e rr o b u s ta n db e t t e ra n t i - d i s t u r b i n gc a p a b i l i t y t h e c o n t r o ls i m u l a t i o nf o rf lc o n t i n u u ms t i r r e dt a n kr e a c t o ri sm a d e t h er e s u l t s i n d i e a t et h ep r e d i c t i v ec o n t r o lb a s e do nn e u r a l n e t w o r k sm o d a lh a ss t r o n g r o b u s ta n dg o o dc o n t r o le f f e c ta n di sb e r e rt h a nt r a d i f i o n a lp i d t h ec o n t r o l a l g o r i t h mi sae r i e c t i v em e t h o df o rt h ep r e d i c t i v ec o n 订0 1o f n o n l i n e a rs y s t e m i u s tl i k ep o l y m e r i z a t i o np r o c e s s 浙江大学博士学位论文 第一章绪论 1 1 引言 随着数据库技术的迅速发展以及数据库管理系统的广泛应用，人们积 累的数据越来越多，但是目前数据库系统所能做到的只是对数据库中已有 的数据进行存取，人们通过这些数据所获得的信息量仅仅是整个数据库所 包含的信息量的一部分，隐藏在这些数据之后的更重要的信息是关于这些 数据的整体特征的描述及对其发展趋势的预测，这些信息在决策生成的过 程中具有重要的参考价值，因此在人们面临被数据淹没，却渴望得到隐含 在数据中的知识的情况下，数据挖掘( d a t am i n i n g ) 技术便应运而生，并已 经形成了相关的数据挖掘标准和数据挖掘框架。 数据挖掘技术是当今智能系统理论和技术的重要研究内容，它综合运 用人工智能、计算智能、模式识别、数理统计等先进技术，从大量的、不 完全的、有噪声的、模糊的、随机的数据中，提取隐含在其中的、人们事 先不知道的、但又是潜在有用的信息和知识，为生产过程设计、优化、控 制服务，因而近年来得到国内外极大重视和研究。化学、化工是实验科学， 是数据挖掘技术大有可为的“用武之地”，因此近年来，化学、化工的数 据信息采掘技术正在成为一个兴起的新研究热点。它不仅可用于化工生产 优化、辅助新产品试制，而且在分子设计、材料设计、化合物和物系的性 质预报等基础研究中也很有用。 由于化工过程系统的日益复杂化，以及具有严重非线性特性，因此化 工过程建模一直是化工领域的研究难点和热点。以计算机为代表的信息技 术自产生以来便对化学工业的发展起着不断推动的作用，促进了信息技术 和化学工业的进一步结合：化工过程监测和控制硬件设备技术的发展，也 第一章 绪论 为数据挖掘技术在化工过程建模中的应用准备了十分有利的条件，因此近 十年来，许多研究者积极投入到将数据挖掘技术应用于化工过程建模的研 究中，并取得了很多极具实用价值的研究成果，为化工过程信息处理和建 模提供了一种新途径，也为数据挖掘技术的应用开辟了一个新领域。 1 2 聚合反应工程以及聚合过程的特点 聚合过程是一个典型的化工过程，聚合反应工程研究以聚合动力学和 聚合物系的传递过程为基础，并把两者结合起来，从明确一般的定性规律 深入到数学模型，从解决一般的技术问题到聚合反应器的设计、放大、聚 合过程的开发和工程分析、优化工艺条件的确定和操作设计、聚合反应器 的动态特性和操作稳定性、聚合过程优化以及包括聚合反应在内的全过程 的系统工程等。 随着反应工程、高分子化学等学科的不断发展，以及大量基础数据的 累积，必将促使聚合反应工程迅速的发展。因此可以认为，聚合反应工程 是化学反应工程学科中比较复杂而又不成熟的一个分支，但同时也是一个 富有发展前途的分支。 聚合反应过程是种极其复杂的化工过程，其复杂性和特点主要表现 在以下几个方面： ( 1 ) 微观上反应机理复杂，聚合反应本身是由若干基元反应串联和并 联组合而成的，各基元反应的速率常数难以进行准确、全面的测定； ( 2 ) 宏观上传递的复杂，聚合物系往往是高粘体系，而且聚合过程中 粘度递增，要保持比较均一的温度场和浓度场比较难，而且它对混合传热 有特殊的要求： f 3 ) 聚合物需要表征和检测的物性数据众多，其与聚合工艺参数间的 定量关系难以得到建立，而且许多关键数据，如分子量及其分布、共聚物 组成及其分布等，难以在线测量； 2 浙江大学博士学位论文 ( 4 ) 聚合工艺复杂，前后流程之间存在严重的反馈和关联耦合： ( 5 ) 聚合过程中随机因素众多，从而使过程表现出强烈的非线性特征。 ( 6 ) 反应中释放出大量热量使反应体系粘度增大，造成反应器传热性 能变差， 以上诸多因素都促使聚合反应体系成为一个独特的动态系统。 1 3 聚合过程中的数据挖掘技术 数据挖掘技术的研究方法主要建立在人工智能、计算智能、统计方法 等理论和方法的基础上，这主要包括：计算智能方法( 神经网络、遗传算法】、 统计方法( 主元分析、偏最小二乘法) 、模糊理论方法、粗集理论、机器学 习方法( 决策树) 等，其中在化工过程中的应用主要有神经网络、遗传算法、 主元分析和偏最小二乘法等。 对于聚合反应过程，传统的研究方法是建立基于过程机理的数学模型 或统计回归模型，以在此基础上进行过程的动态分析、工程优化和放大， 乃至实现自动控制【1 】【2 】。但是由于聚合反应过程具有上面所述的特点，因 此直接建立机理模型或统计回归模型面临着很大的困难；即使已经建立模 型，在进行模拟或优化计算时，也经常碰到求解困难、实时性差、迭代不 收敛、模型稳定性不好等问题。而且传统的模型推广性较差，一旦过程条 件发生变化、稳定工作点迁移后，原模型参数将不再适用，需要重新进行 参数辨识和估计。 基于上述原因，可知聚合过程建模已经成为了一个具有挑战性的问题。 为此，本文充分发挥各种数据挖掘技术的优点，将数据挖掘技术引入到聚 合过程建模和预测控制研究中。由于神经网络能够以任意精度逼近任意非 线性映射，以及聚合过程表现出强烈的非线性特征，因此将神经网络选为 主要支撑技术。 由于每一种数据挖掘技术都存在着一些方法本身无法避免的缺点。因 3 第一章 绪论 此可以将这些数据挖掘技术相结合，以达到取长补短，取得比单独使用某 一种数据挖掘技术要好的效果，因此本文将神经网络和遗传算法相结合， 避免了神经网络在训练过程中易陷入局部极值的缺点。此外，本文还将数 据挖掘方法与现代先进控制技术相结合，使数据挖掘技术能在聚合过程建 模和控制中发挥更大的作用。 1 3 1 神经网络 人工神经网络( a r t i f i c i a ln e u r a ln e t w o r k s ，简称a n n ) 3 】，是由大量处 理单元( 简称神经元) 相互连接而成的非线性动力系统，是理论化的人脑神 经网络的数学模型。它不精确依赖于过程的数学模型，具有较强的自组织、 自适应和自学习能力，同时还具有高度的并行性、良好的容错性与联想记 忆功能。近年来，随着对a n n 的研究，它己成为一种公认的、强有力的 建模工具，其应用领域遍布于系统辨识、控制、优化、故障诊断、模式识 别等各方面 4 8 】。 作为建模工具，a n n 不需要预先对模型的形式结构和参数加以限制， 只需根据实际过程的运行数据就可以自动寻找输入输出间的映射关系，且 训练好的a n n ，能在极短时间内得出计算结果，进行在线使用，因而在 处理复杂系统的建模问题上表现出独特的优越性。 尽管a n n 具有许多优点，但也存在如下不足： 1 、网络结构的确定尚无通用的方法： 2 1 网络性能与过程数据的数量和覆盖范围密切相关； 3 1 训l 练时间过长； 4 ) 训练中存在局部极小值。 其中，第一点涉及到a n n 的基础理论性研究；第二点与具体的过程 特性有关，并影响网络模型的泛化能力：后两点则取决于a n n 的训练算 法。在克服局部极小值方面，遗传算法为许多困难的全局优化问题的解决 d 浙江大学博 学位论文 开辟了一条新的途径。 神经网络由于具有非线性映照能力、并行分布处理方：式、自学习和自 适应能力等特性，因此在化工过程建模、控制等方面发挥了巨大作用。判 断所建立的神经网络模型性能好坏的一个重要标准是其预测精度，以往所 建立的神经网络模型预测精度还有待进一步提高，因此为了改善神经网络 模型的预测精度，许多研究者提出了解决方法，其中建立组合神经网络模 型就是其中一种可以改善预测精度的方法。 在神经网络建模中通常是使用单一最优神经网络，而这是在单个神经 网络能提取出给定数据集的所有有效信息的假设下，然而通常无法保证通 过使用单一神经网络模型来提取出数据集中所有有效的信息。近年来， w o l p e r t 提出了组合泛化的思想，而且s r i d h a r 等利用该思想，通过将多个 单一神经网络模型组合在一起的方法，而得到了一个称为组合神经网络的 结构。由于合理选择组合权重对于所建立的组合神经网络模型是否具有良 好性能是非常关键的，因此现在已经提出了许多方法来合理选择组合权 重，如多元线性回归、主元回归方法和信息推理组合方法等。 1 3 2 遗传算法 遗传算法( g e n e t i ca l g o r i t h m ，简称g a ) 9 】是密西根大学h o l l a n d 等创 立，来源于进化论和群体遗传学，原先用于模拟自然系统的白适应现象， 后来被引向广泛的工程问题。遗传算法是一种仿生全局优化技术，它模拟 生命进化机制，将较劣的初始解通过一组遗传算子，在求解空间按一定的 随机规则迭代搜索，直到求得问题的最优解。 遗传算法是一种基于自然选择和自然遗传的全局优化算法，采用从自 然选择机理中抽象出来的选择、交叉和变异3 种遗传算子对参数编码字符 串进行操作。由于操作是针对多个可行解构成的群体进行，故在其世代更替 中可以并行地对参数空间的不同区域进行搜索，并使搜索朝着更有可能找 5 第一章 绪论 到全局最优的方向进行。该算法在寻优过程中只使用评价函数，不要求目标 函数的可微性。因此，g a 算法具有全局性、并行性、快速性、较好的适 应性和鲁棒性的特点。 遗传算法以其解决非线性问题的鲁棒性、全局最优性、不依赖于问题 模型的特性、可并行性及高效率，具有独特的吸引力，由于遗传算法具有 这么多不同于传统方法的优点，以及其思想的新颖性以及计算机技术的飞 速发展，遗传算法在优化、机器学习、模式识别、自动控制、神经网络 1 0 】【1 1 等诸多方面得到成功的应用，显示出其求解复杂优化问题的巨大潜力，因 而受到了人们的广泛关注。 在实际应用中a n n 面临着两大问题：高效的学习算法和网络拓朴结 构的优化设计。g a 的提出为解决这两大问题提供了有力的工具，可以用 于优化a n n 的结构和权值。g a 与a n n 的结合可在不同层次上：低层的 结合是在a n n 结构己定的前提下，利用g a 来确定连接权系数；高层的 结合是利用g a 来设计网络结构。 1 3 3 预测控制 7 0 年代初期，现代控制理论已经有了巨大的进步，在航空航天等领域 的应用也获得了巨大的成就，然而在过程控制方面却并不很成功，主要原 因在于这些方法需要精确的对象模型，但事实上却往往很难获得，而且过 程常常具有不确定性。因此过程工业迫切需要更新的优化控制方法，预测 控制便在这样的背景下发展起来了。工业上应用的成功，使预测控制的研 究不断发展，直到现在，它一直是控制界关注的热点至今各种预测控制 算法不下数十种。 各种预测控制的共性体现在以下三个方面： ( 1 ) 预测模型 它们都是基于模型的控制算法，需要预测模型； 6 浙江大学博士学位沧文 ( 2 ) 滚动优化 控制的优化是滚动进行的。在任一时刻k ，依据目标、模型和现状可 以计算出在今后一段时期应该施加的控制作用量。 ( 3 ) 反馈校正 考虑到预测模型不完全准确，并有未考虑的扰动存在，需要进行反馈 校正，修正预测值，以使优化不仅基于模型，而且根据反馈的实际信息， 构成闭环优化。 预测控制的主要特征是它具有以上这三个共性，这三个共性也是预测 控制的强大生命力所在，但目前的预测控制算法普遍存在着模型预测精度 不高、滚动优化策略少、反馈校正方法单调等问题。如何突破原有建模框 架，利用所有可能获取的反映过程未来变化趋势的动态信息，采用诸如模 式识别、人工智能等新技术和新方法，建立高精度的信息预测模型，是提 高模型预测精度的有效途径。 1 4 本文的主要研究内容 本文的主要研究内容安排如一f ： f 1 ) 回顾和总结了神经网络技术在聚合过程不同领域中的应用和发 展，如聚合过程建模、过程预测、过程控制和过程优化等，对神经刚络技 术进行较全面的简介和分析。 ( 2 ) b p 算法是一种强有力的学习算法，而且b p 神经网络应用最多， 本文采用b p 神经网络来建立聚合过程模型。由于b p 算法采用按误差函 数梯度下降的方向进行收敛是导致学习收敛速度慢的一个瓶颈，因此本文 研究了几种改进优化算法来代替梯度下降法，使神经网络的收敛速度提高 了一个数量级，并对改进算法进行了分析比较。 ( 3 ) 由于传统训练算法易使b p 神经网络在训练过程陷入局部极值，而 数据挖掘方法中的遗传算法可以有效防止搜索过程收敛于局部最优解t 有 7 第一章 绪论 较大的可能求得全局最优解，因此本文研究b p 神经网络与遗传算法相结 合，使神经网络在训练过程达到全局最优。由于标准遗传算法( s g a ) 存在 着一些缺陷，因此提出对s g a 算法的改进方法。 ( 4 ) 以苯乙烯- 马来酸酐本体共聚合过程为对象，进行神经网络建模研 究。其中采用前向神经网络建立苯乙烯马来酸酐本体共聚合的过程模型， 并在所建立的a n n 模型基础上，进行仿真计算，分析过程性能，考核与 实际过程的拟合程度。 ( 5 ) 评价一个神经网络模型的主要性能指标是学习收敛速度和泛化能 力。学习收敛速度表现在神经网络模型以一定的精度逼近学习样本所需的 时间，泛化能力则表现在神经网络模型对学习样本集外的样本的逼近程 度，即神经网络模型是否具有良好的预测精度和鲁棒性。因此在如何提高 神经网络模型预测精度和鲁棒性方面，本文提出了一种组合神经网络岭回 归方法，并将该方法应用于p v c 树脂颗粒特性预测研究中。 ( 6 ) 本文将神经网络与现代先进控制技术预测控制相结合，根据 预测控制三大机理，提出了基于神经网络的预测控制算法，讨论了基于神 经网络的预测控制系统构成，推导了a n n 预测控制算法。并通过一个连 续搅拌反应器的仿真，论证该算法对一类非线性系统控制的有效性。 ( 7 ) 本文最后对全文工作进行了总结，并提出了今后进一步研究的设 想和建议。 8 浙江大学博士学位论文 第二章神经网络及其在聚合过程中的应用 2 1 引言 神经网络( a n n ) 是人类中枢神经系统的简化模型。关于 申经网络的定义 为：一种由许多简单的、高度互连的处理单元( 又称神经元) 构成的运算 处理系统，它对外部输入作出动态响应的形式处理信息。神经网络的最基 本特点是并行处理的模式。与传统的串行运算处理模式比较，这一特点可 以使信息处理的效率得到惊人的提高。由于信息分布式存储的作用，当部 分网络损坏、输入信息不完整或受到噪声干扰时，神经网络仍有可能表现 出良好的性能，即神经网络具有高度的容错能力( 或称鲁棒性) 。此外， 神经网络还具有自适应、自学习和联想记忆等特性。 a n n 应用于化工领域可追溯至1 9 8 8 年，当时h o s k i n s 和h i m m e l b l a u 将a n n 首先应用于化工过程中的故障诊断。b h a g a t 等又在1 9 9 0 年发表了 关于a n n 在化学工程中应用的介绍性文章。自此以后，有关a n n 在化工 中应用的研究发展很快。 a n n 在聚合过程中的应用领域主要有：( 1 ) 过程建模；( 2 ) 过程预测；( 3 ) 过程控制；( 4 ) 过程优化：( 5 ) 过程故障诊断及模式识别。 2 2 神经网络的类型 目前神经网络模型的种类相当丰富，已有近4 0 余种各式各样的神经 网络模型，其中典型的有多层前向传播网络( b p 网络) 、h o p f i e l d 网络、 c m a c 小脑模型、a r t 自适应共振理论、b a m 双向联想记忆、s o m 自组 织网络、b l o t z m a n 机网络和m a d a l i n e 网络等【3 】。 根据连接方式、学习方式和学习算法的不同，神经网络可以分成以下 9 第二章 神经网络在聚合过程中的应用 几种类型。 2 2 1 连接方式 神经网络的强大功能是通过神经元的互连而达到的。根据连接方式的 不同，神经网络可分为以下四种形式： ( 】) 前向网络 神经元分层排列，组成输入层、隐古层和输出层。每一层的神经元只 接受前一层神经元的输入。输入模式经过各层的顺次变换后，在输出层输 出。各神经元之间不存在反馈。感知器和误差反向传播算法中使用的网络 部属于这种类型。 ( 2 ) 反馈网络 这种网络指的是只在输出层到输入层存在反馈，即每一个输入节点都 有可能接受外部的输入和来自输出神经元的反馈。这种模式可用来存储某 种模式序列，如神经认知机即属于此类，也可以用于动态时间序列过程的 神经网络建模。 ( 3 ) 相互结合型网络 与前面两种层次结构不同，相互结合型网络属于网状网络。这种神经 网络在任意两个神经元之间都可能有连接。h n n 或b o l t z m a n 机网络都属 于这一类。在无反馈的前向网络中，信号一旦通过某个神经元，过程就结 束了。而在相互结合网络中，信号在神经元之间反复往复传递网络处于 一种不断改变的动态中，从某初态开始，经过若干次的变化，才会到达某 种平衡状态，根据网络的结构和神经元的特性，还有可能进入周期振荡或 其它如混沌等平衡状态。 ( 4 1 混合型网络 它是层次型网络和网状结构网络的一种结合，通过层内神经元的相互 结合，可以实现同一层神经元之间的横向抑制或兴奋机制，这样可以限制 t 0 浙江大学博士学位论文 每层内能同时动作的神经元数，或者把每层内的神经元分为若干组，让每 组作为一个整体来动作。 2 2 2 学习方式 通过向环境学习获取知识并改进自身性能是神经网络的一个重要特 点，在一般情况下，性能的改善是按某种预定的度量通过调节自身参数( 如 权值) 随时间逐步达到的，学习方法( 按环境所提供信息的多少分) 有三 种： ( 1 ) 有导师学习 这种学习方式需要外界存在一个“导师”，他可对一组给定输入提供 应有的输出结果( 正确答案) 。这组已知的输入一输出答案称为训练样本集。 学习系统( 神经网络) 可根据已知输出与实际输出之间的差值( 误差信号) 来调节系统参数。 ( 2 ) 无导师学习 无导师学习时不存在外部导师，学习系统完全按照环境所提供数据的 某些统计规律来调节自身参数或结构( 这是一种自组织过程) ，以表示外 部输入的某种固有特征( 如聚类，或某种统计上的分布特征) 。 ( 3 ) 强化学习 这种学习介于上述两种情况之间，外部环境对系统输出结果只给出评 价( 奖或惩) 而不是给出正确答案，学习系统通过强化那些受奖励的动作 来改善自身性能。 2 2 3 学习算法 ( 1 ) 误差纠正学习 令y 。( ”) 为输入x ( n ) 时神经元t 在n 时刻的实际输出，、d 。( n ) 表示相应 的应有输出( 可以由训练样本给出) ，则误差信号可写为 第二章神经网络在聚合过程中的应粥 e k ( n ) = d ( ) 一y i ( n ) ( 2 2 3 一1 ) 误差纠正学习的最终目的是使基于e 。( 竹) 的目标函数达最小，以使网络 中每一输出单元的实际输出在某种意义上最一逼近应有输出。一旦选定了 目标函数形式，误差纠正学习就成为一个典型的最优化问题。最常用的目 标函数是均方误差判据，定义为： 薛呱2n ，) ( 2 2 3 2 ) 其中e 是求期望算子，上式的前提是被学习的过程是宽平稳的，具体 方法是可用最速下降法。直接用，作为目标函数时，需要知道整个过程的 统计特性，为解决这一