（凝聚态物理专业论文）铁基高温超导体的穆斯堡尔谱与磁性研究.pdf

摘要 最近发现的超导转变温度可以达到5 5k 的铁基高温超导材料引 起了人们极大的兴趣。研究发现铁基超导体与铜基超导体类似，通过 电子或空穴掺杂其母体能够压制其结构与反铁磁相变，最终出现超导 电性。因此，此类超导体中存在着极其重要的磁与超导电性的相互作 用。多数学者认为当反铁磁转变被压制是会出现自旋涨落并且对超导 配对机制的理解有着极其重要的作用。然而，对于结构与反铁磁相变 出现的物理根源还存在很大的争议。因此，铁基超导体的磁性与相变 研究对于理解这些问题有很重要的意义。 本论文制备并详细研究了c e f e a s o o 8 4 f o 1 6 多晶超导体与c a f e 2 a s 2 单晶母体的磁性与穆斯堡尔谱，并得到了如下主要结论： 1 、 c e f e a s o o 8 4 f o 1 6 ：本论文研究了c e f e a s o o 8 4 f o 1 6 超导体的微 观与宏观磁性。我i i j n 量了样品不同温度下的d c 与a c 磁 化率曲线与变温穆斯堡尔谱。结果显示样品的超导转变温度 为3 6k ；从样品的磁化曲线我们得到了样品的不同温度下 的第一临界场h c l ( t ) 。m ( t ) 与m ( h ) 结果得到当温度低于 3k 时反铁磁态与超导电性共存；这主要是由于c e 原子4 f 电子的局域磁距引起的。1 5k - 2 9 5k 的变温穆斯堡尔谱可 以由一个单峰很好的拟合，证明样品中铁原子只有一种局域 环境；并且得到的超精细参数显示铁原子最可能处于低自旋 ( s = o ) 正二价态( f e 2 + ) 。最后我们计算得到了其德拜温度 为3 3 6k 。 2 、c a f e 2 a s 2 ：我们用穆斯堡尔谱的方法对单晶母体c a f e 2 a s 2 的结构与磁相变进行了详细的研究。在反铁磁转变温度之 上，样品的穆斯堡尔谱可以由一套不对称的双峰拟合。说明 样品中只有一种铁原子局域环境；并且通过计算双峰的峰强 比我们得到铁原子周围的电场梯度主轴分量v z z 大于零。 从v z z 随温度的变化曲线我们可以得到样品的结果相变( t s 1 6 5k ) 为第一性相变，与同质异能移及磁性测量结果一 致。我们用b e a n r o d b e l l 模型对超精细场随温度的变化进 行了拟合，得到结构参量r l = 1 3 5 ；说明磁相变为第一性相 变( t n 1 6 5k ) 。并且得到了样品的压缩率k = i 6 7 1 0 。2 g p a 。因此，我们认为样品的结构与磁相变存在很强的耦 合作用，并且可能是由于自旋涨落引起的。 关键字：铁砷，高温超导，结构相变，反铁磁相变，磁性，s q u i d ， 穆斯堡尔谱。 a b s t r a c t t h er e c e n td i s c o v e r yo fs u p e r c o n d u c t i v i t ya t 疋su pt o5 5ki ni r o n - a r s e n i d e s y s t e m sh a st r i g g e r e de n o r m o u si n t e r e s ti nt h i sc l a s so fs u p e r c o n d u c t i n gm a o t e r i a l s i n i t i a lc h a r a c t e r i z a t i o nh a sr e v e a l e dt h a ts u p e r c o n d u c t i v i t ye m e r g e s u p o nd o p i n gc a r r i e r si n t o 叭a n t i f e r r o m a g n e t i c ( a f m ) p a r e n tc o m p o u n d ， w h i l et h es t r u c t u r a la n da f m p h a s et r a n s i t i o n sa r es u p p r e s s e d t h i ss u g - g e s t sa l li n t e r e s t i n gi n t e r p l a yb e t w e e nm a g n e t i s ma n ds u p e r c o n d u c t i v i t y i t i sw i d e l yb e l i e v e dt h a tt h ed y n a m i cs p i nf l u c t u a t i o n sa s s o c i a t e dw i t ht h e g r a d u a ls u p p r e s s i o no ft h ea f mo r d e ra r ec r u c i a lf o rt h em e c h a n i s mo f s u p e r c o n d u c t i v i t y h o w e v e r ，t h eo r i g i no ft h em a g n e t i s ma n dt h ed r i v i n g f o r c et h a tr e s p o n s i b l ef o rb o t ht h es t r u c t u r a la n da f mp h a s et r a n s i t i o n si s s t i l lh i g h l yu n d e rd e b a t e d e t a i l e ds t u d i e so nt h em a g n e t i cp r o p e r t i e so f t h e s u p e r c o n d u c t o ra n dt h ep h a s et r a n s i t i o n so ft h ep a r e n tc o m p o u n dm a y c o n - t r i b u t et oa d d r e s st h i sp r o b l e ma n dt h u ss h e dl i g h t so nt h eu n d e r s t a n d i n g o ft h ep a i r i n gm e c h a n i s mi nt h e s em a t e r i a l s i nt h i st h e s i st w od i f f e r e n tk i n d so fi r o n - b a s e ds u p e r c o n d u c t o r s ，n a m e l yt h e p o l y c r y s t a u i n e1 1 1 1 - t y p ec e f e a s o o 8 4 f 0 1 6s u p e r c o n d u c t o ra n dt h es i n g l e c r y s t a l1 2 2 一t y p ec a f e 2 a s 2n o n s u p e r c o n d u c t i n gp a r e n tc o m p o u n d ，h a v e b e e np r e p a r e d 1 c e f e a s o o 8 4 f 0 1 6 ：t h em i c r o - a n dm a c r o s c o p i cm a g n e t i cp r o p e r t i e s o ft h ec e f e a s o o 8 4 蜀i ss u p e r c o n d u c t o rh a v eb e e ns t u d i e d t e m p e r - a t u r ed e p e n d e n to fd ca n da cm a g n e t i cm e a s u r e m e n t sa n dm s s s - b a u e rm e a s u r e m e n tb o t hi nn o r m a la n ds u p e r c o n d u c t i n gs t a t eh a v e b e e nc a r r i e do u t o u rr e s u l t ss h o wt h a tt h es u p e r c o n d u c t i n gt r a n - s i t i o nt e m p e r a t u r ei s 死= 3 6k a n dt h ev a l u e so ft h ec r i t i c a lf i e l d h ia tv a r i o u st e m p e r a t u r e sa r ea l s od e d u c e df r o mm ( 日) c u r v e s t h e m ( t ) a n dm ( h ) p l o t ss h o wt h a ta f m c o e x i s tw i t hs u p e r c o n d u c t i v i t y u n d e rt e m p e r a t u r e sl e s st h a n 珊= 3kb e c a u s eo ft h ec e4 l o c a lm o - m e n t s f u r t h e r m o r e t h e5 7 f em s s s b a u e rs p e c t r ac o n s i s to fas i n g l e t w i t hi s o m e rs h i f tv a l u e st h a ti n d i c a t et h ei r o ni nc e f e a s o o 8 4 f 0 1 6 c o m p o u n di sm o s tl i k e l yi nal o ws p i n ( s = 0 ) f e r r o u s ( f e 2 + ) s t a t e ， a n dn om a g n e t i co r d e rw a sd e t e c t e di nt h et e m p e r a t u r er a n g eo f1 5k t o2 9 5k t h ed e b y et e m p e r a t u r ei sc a l c u l a t e dt ob e3 3 6k 2 c a f e 2 a s 2 ：d e t a i l e dm 6 s s b a u e rs p e c t r o s c o p ys t u d i e so fs t m c t u r a la n d m a g n e t i cp h a s et r a n s i t i o n si nt h eu n d o p e dp a r e n tc o m p o u n dc a f e 2 a s 2 s i n g l ec r y s t a lo ft h er e c e n t l yd i s c o v e r e df e - b a s e ds u p e r c o n d u c t o r s c a l 一z k z f e 2 a s 2h a v eb e e nc o n d u c t e d a b o v et h et r a n s i t i o nt e m p e r a - t u r e ，t h em s s s b a u e rs p e c t r aw e r ef i t t e dw i t ha na s y m m e t r i cd o u b l e t t h er a t i oo ft h et w ol i n ei n t e n s i t i e sw a sf o u n dt ob e & 1 2 q 1 222 0 4 r e v e a l i n gap o s i t i v ek ；a n a l y s i so nt h et e m p e r a t u r ed e p e n d e n c eo f k ：r e v e a l saf i r s t o r d e rs t r u c t u r a lt r a n s i t i o na tt s - u 1 6 5k ，w h i c hi s c o n s i s t e n tw i t ht h ei s o m e rs h i f tr e s u l ta n dt h em a g n e t i cm e a s u r e m e n t r e s u l t t h e o r e t i c a lf i to ft h eh y p e r f i n em a g n e t i cf i e l dd a t aw i t ht h e b e a n - r o d b e l lm o d e lg i v e s ，7 = 1 3 5 ，i n d i c a t i n gaf i r s t - o r d e rm a g n e t i c p h a s et r a n s i t i o ni nt h ec a f e 2 a s 2c o m p o u n d ，a n dt h ec o m p r e 豁i b i l i t y , k ，f o rt h ec a f e 2 a s 2c o m p o u n di sc a l c u l a t e dt ob e1 6 7 1 0 2g p a 一1 t h er e s u l t sp r o v i d e sc l e a re v i d e n c eo fs t r o n gm a g n e t i c - l a t t i c ec o u p l i n g a n ds u g g e s t st h a tt h em a g n e t i cf l u c t u a t i o n sm a yb et h ed r i v i n gf o r c e f o rt h es t r u c t u r a l - a f mp h a s et r a n s i t i o n k e yw o r d s ：i r o n - a r s e n i d e ，h i g h - t vs u p e r c o n d u c t i v i t y , s t r u c t u r a lp h a s e t r a n s i t i o n ，a f mp h a s et r a n s i t i o n ，m a g n e t i cp r o p e r t y , s q u i d ，m 6 s s b a u e r s p e c t r o s c o p y l i s to ff i g u r e s 2 1 2 2 2 3 2 4 2 5 2 6 3 1 3 2 r e c o i li naf r e en u c l e u sd u r i n g7 - r a ye m i s s i o n e ra n d 鼠i st h er e c o i l k i n e t i ce n e r g ya n dt h ee n e r g yo ft h ev - r a y s ，r e s p e c t i v e l y i st h ei n i t i a l v e l o c i t ya n d 秽i st h er e c o i lv e l o c i t yo ft h en u c l e u s 1 0 1 - r a ye n e r g yd i s t r i b u t i o nf o re m i s s i o na n da b s o r p t i o ni nf r e ea t o m s t h e o v e r l a ps h o w ns h a d e di sg r e a t l ye x a g g e r a t e d 。1 1 o r i g i no fi s o m e rs h i f ta n ds c h e m a t i co ft h er e s u l t a n tm s s s b a u e rs p e c - t r u m e l e c t r i cm o n o p o l ei n t e r a c t i o nb e t w e e nt h en u c l e a rc h a r g ea n dt h e e l e c t r o n sa n dt h en u c l e a rs h i f t sn u c l e a re n e r g yl e v e l sw i t h o u tc h a n g i n g t h ed e g e n e r a c y 。1 4 s c h e m a t i co fq u a d r u p o l es p l i t t i n gi n5 7 f ew i t hi = 3 2i nt h ee x c i t e d s t a t ea n di = 1 1 2i nt h eg r o u n ds t a t e 1 6 s c h e m a t i co fm a g n e t i cs p l i t t i n ga n dt h er e s u l t a n ts i xa l l o w e dt r a n s i t i o n s i nt h em s s s b a u e rs p e c t r u mo ft h e1 4 4k e vt r a n s i t i o ni n5 7 f e 1 7 s c h e m a t i co fc o m b i n e de l e c t r m o n o p o l e ，e l e c t r q u a d r u p o l ea n dm a g n d i p o l ei n t e r a c t i o n sf o rt h e1 4 4k e vt r a n s i t i o ni n5 7 f e ， 1 8 t y p i c a le f f e c to i lt h em a g n e t i z a t i o n ，m ，o fa na p p l i e dm a g n e t i cf i e l d ，日， o na ) ap a r a m a g n e t i cs y s t e ma n db ) ad i a m a g n e t i cs y s t e m 2 3 s c h e m a t i co fam a g n e t i z a t i o nh y s t e r e s i sl o o pi naf e r r o m a g n e t i cm a t e r i a l s h o w i n gt h es a t u r a t i o nm a g n e t i z a t i o n ，尥，c o e r c i v ef i e l d ，月- c ，a n dr e l n a - 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r a m e t e r se x t r a c t e db yf i t t i n gt h es p e c t r as h o w ni nf i g m - e6 3o ft h es i n g l e c r y s t a lc a f e 2 a s 2 ( a ) i s o m e rs h i f t ，6 ，a n di t sd e r i v a t i v e ；( b ) m a i nc o m - p o n e n to ft h ee l e c t r i c a lf i e l dg r a d i e n tt e n s o r ，k ：，a n di t sd e r i v a t i v e ；( c ) t h es p e c t r al i n ew i d t h ，f 。5 7 6 5 ( c o l o ro n l i n e ) t h er e d u c e dh y p e r f i n em a g n e t i cf i e l dv sr e d u c e dt e m p e r a - t u r ef o rt h es i n g l ec r y s t a lc a f e 2 a s 2s a m p l e t h es o l i dl i n ei st h e o r e t i c a l 妣t ot h ee x p e r i m e n t a ld a t aa s s u m i n gt o = 1 7 0k ( s e et e x t ) 5 8 、，l l 原创性声明 本人郑重声明：本人所呈交的学位论文，是在导师的指导下独立进行研究 所取得的成果。学位论文中凡引用他人已经发表或未发表的成果、数据、观点 等，均己明确注明出处。除文中已经注明引用的内容外，不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究成果做出重要贡献的个人 和集体，均己在文中以明确方式标明。 本声明的法律责任由本人承担。 论文作者签名：喾乒啦 日期：上生巫也 关于学位论文使用授权的声明 本人在导师指导下所完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属兰州 大学。本人完全了解兰州大学有关保存、使用学位论文的规定，同意学校保 存或向国家有关部门或机构送交论文的纸质版和电子版，允许论文被查阅和 借阅；本人授权兰州大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据 库进行检索，可以采用任何复制手段保存和汇编本学位论文。本人离校后发 表、使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位 仍然为兰州大学。 保密论文在解密后应遵守此规定。 论文作者签名：丕左辞导师签名： 论文作者签名：李埠导师签名： a c k n o w l e d g e m e n t s f i r s ta n df o r e m o s t1w o u l dl i k et oe x p r e s sm yg r a t i t u d et om ya d v i s o r ， p o r f f j 卜s h e nl i i ti si m p o s s i b l et ot h a n kf a - s h e ni nj u s taf e ws e n t e n c e s ， h o w e v e rs i n c et h a ti sa l l ic a nd o ，1w o u l dl i k et os a yt h a th eh a sb e e n t h ek i n d e s t ，f r i e n d l i e s t ，m o s tp a t i e n ta n ds u p p o r t i v es u p e r v i s o rt h a ta n y s t u d e n tc o u l dh a v e ih a v eb e e ne x t r e m e l yf o r t u n a t ew o r k i n gu n d e rh i s g u i d a n c e ia t t r i b u t et h el e v e lo fm ym a s t e r sd e g r e et oh i se n c o u r a g e m e n t a n de f f o r ta n dw i t h o u th i mt h i st h e s i s ，t o o ，w o u l dn o th a v eb e e nc o m p l e t e d o rw r i t t e n t h i sw o r kw o u l dn o th a v eb e e np o s s i b l ew i t h o u tt h es u p p o r to fp r o f h u a p a n g 1w o u l dl i k et ot h a n kh e rf o rl e t t i n gm eb ep a r to fh e rs c i e n t i f i c c o l l a b o r a t i o n ，f o rh e re n t h u s i a s ma n de n c o u r a s e m e n td u r i n gt h e s ey e a r s a n df o rs h a r i n gw i t hm eh e rv a s tk n o w l e d g ea n de x p e r i e n c ei nt h e o r e t i c a l a n a l y s i s 1w o u l dl i k et ot h a n kp r o f n l w a n ga n dh i sg r o u pf o rs u p p l y i n gt h e c e f e a s o o 8 4 f o 。1 6s a m p l ea n dp r o f x h c h e na n dh i sg r o u pf o rs u p p l y i n g t h ec a f e 2 a s 2s a m p l e i nm y d a i l yw o r kih a v eb e e nb l e s s e dw i t haf r i e n d l ya n dc h e e r f u lg r o u po f f e l l o ws t u d e n t s ia mg r a t e f u lt oa uo ft h e m t w a n g ，l q i a o ，d z h o u ， h b w a n g ，y g a o ，h z h e n g ，f s w e n ，j t t s u n ，s j y u a n ，c t x u ， x l i u ，x h h a n ，j q w e i ，w l z u o ，h b y i ，x y a n g ，y y a n g ，x z z h a o ，b c 。w a n g ，r h a n ，x h l i ，w f y a n g ，r z 。c u i ，x 。m m a ， l q g o n g ，y x x i a ，s z h a n g ，z q z h a n g ，w w p a n ，x c l l i ，g g t a n j l z h a n g t h es c h o o lo fp h y s i c a ls c i e n c ea n dt e c h n o l o g yh a sp r o v i d e dt h es u p p o r t a n de q u i p m e n tih a v en e e d e dt op r o d u c ea n dc o m p l e t em yt h e s i s f i n a l l y , it h a n km yp a r e n t sf o rs u p p o r t i n gm et h r o u g h o u ta l lm ys t u d i e s t h e yh a v eb e e ne x t r e m e l ys u p p o r t i v ed u r i n gm yp h dp r o g r a m n om a t t e r h o wf a ra w a yt h e ya l w a y sm a g n a g e dt os h o wt h e i rl o v e ，s u p p o r ta n d h e l pi n g o o da n db a dt i m c 嚣m yb r o t h e rl f l i w h og i v e nu ph i so p p o r t u n i t yt o g ot oas c h o o la t8 0y o u n ga na g et a k i n gg o o dc a r eo fm yp a r e n t s ，g a v em e t h ec h a n c et oc o m p l e t em ys t u d yw i t hn on e e dt ow o r r ya b o u tm yf a m i l y t h i sw o r ki ss u p p o r t e db yt h en a t i o n a ln a t u r a ls c i e n c ef o u n d a t i o no fc h i n a ( g r a n tn o ：1 0 9 7 5 0 6 6a n d1 0 7 7 4 0 6 1 ) c h a p t e r1 i n t r o d u c t i o n 1 1 s u p e r c o n d u c t i v i t y s u p e r c o n d u c t i 、r i t yi saq u a n t u mp h e n o m e n o nt h a ts h o w st h ev a n i s h i n go fr e s i s t i v i t y a n de x c l u s i o no fm a g n e t i cf i e l db e c a u s eo ft h ec o n d e n s a t i o no fp a i r e de l e c t r o n s i ti s o n eo ft h em o s tf a s c i n a t i n gc h a p t e r so fm o d e r np h y s i c s i th a sb e e nac o n t i n u o u ss o u r c e o fi n s p i r a t i o nf o rd i f f e r e n tr e a l m so fp h y s i c sa n dh a ss h o w nat r e m e n d o u sc a p a c i t yo f c r o s s - f e r t i l i z a t i o n ，t os a yn o t h i n go fi t sn u m e r o u st e c h n o l o g i c a la p p l i c a t i o n s 【2 5 】 t h e r ea r et w om a i ns t e p si nt h ed i s c o v e r yo fs u p e r c o n d u c t i v i t y t h ef o r m e rw a s m a d eb yh k o n n e s ( s o ，w h oa f t e rh a v i n gs