（凝聚态物理专业论文）球形量子点中类氢施主杂质电子结构的研究.pdf

摘要 由于量子点内部电子在各个方向上的运动都受到限制，量子局限效应特别显著。它直 接影响量子点的各种性质，如电子结构，输运性质及光学性质等。电子态的计算是一个基 本而且重要的问题，电子态是设计不同光电设备的基础，它为低维物理的发展提供更为广 阔的前景。目前由于量子点生长技术的飞速发展，量子点电子结构的理论研究仍为当今的 研究热点。在近几十年里，以宽带隙i v 族氮化物g a n 为基的量子点由于其在光学、光 电子学领域的广泛应用而受到了人们的普遍关注。 本文应用平面波展开法对闪锌矿结构的g a n a l x g a l x n 量子点中的电子结构进行了研 究，主要内容如下： 1 系统地介绍了量子点的基本概念，综述了量子点的基本性质、制备方法及主要应 用。简单地阐述了目前研究量子点电子结构的主要理论方法，并对平面波展开法与变分法 进行了比较。 2 计算了类氢施主杂质态随量子点半径、舢组分的变化规律，并考虑到了量子点内 外电子有效质量差异对杂质态的修正。结果表明，在小量子点、大组分处，有效质量差异 引起的对杂质态的修正不能忽略。 3 讨论了影响量子点施主杂质结合能的多种因素。计算结果表明：量子点半径、砧 组分以及杂质位置对结合能都有很大的影响，具体如下：杂质结合能随着量子点半径的增 大先增大后减小，存在一个最大值；随着舢组分的增大，杂质结合能逐渐增大。结合能 关于量子点中心对称，且杂质位于量子点中心时，结合能取得最大值，越往边界处越小。 4 为了研究外场对量子点结合能的影响，在量子点的生长方向加入电场。外电场使 对称位置处的能级发生分裂，能级发生迁移，中心处的结合能降低，并且随电场的增大能 级迁移增大。另外，量子点半径越大，外电场对结合能的影响影响也增大。同样研究了磁 场对量子点结合能的影响，结果表明：当杂质位于量子点中心时，量子点结合能随着磁场 强度的增大而增加，磁场对量子点结合能的贡献随着量子点半径的增大而增大。计算了电 磁场共同作用对结合能的影响。结果发现，增大电场强度或减小量子点尺寸都导致了结合 能的最大值随着磁场强度的增大而降低。 关键词：量子点，平面波展开法，施主杂质，结合能，电子态，电场，磁场 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 a b s t r a c t t h eq u a n t u md o t s ( q d s ) i nw h i c hs t r u c t u r et h ec h a r g ec a r r i e r sa r ec o n f i n e di na l lt h r e e d i m e n s i o n sh a sp r o m i n e n tq u a n t u me f f e c t 1 1 1 i se f f e c td i r e c t l ya f f e c t st h ee l e c t r o ns 咖c t u r e ， t r a n s m i s s i o na n do p t i c a lc h a r a c t e r i s t i ca n ds oo n t h ec a l c u l a t i o no fe l e c t r o ns t r u c t u r ei sab a s i c a n di m p o r t a n tq u e s t i o n , f o re l e c t r o n i cs t a t e sa r et h eb a s i so ft h ed e s i g no fv a r i o u sp h o t o e l e c t r o n i c d e v i c e si nq d s w i t ht h ep r o g r e s si ng r o w t ht e c h n o l o g yo fq d ，t h et h e o r ys t u d yo fe l e c t r o n i c s t a t e si sc u r r e n t l yas u b j e c to fi n t e n s ei n t e r e s t i na d d i t i o n , i nr e c e n ty e a r s ，q db a s e do nt h e w i d e - - b a n d - g a pi i i - vn i t r i d eg a nh a v ea t t r a c t e ds i g n i f i c a n ta t t e n t i o nd u et oc o n s p i c u o u sd e v i c e a p p l i c a t i o ni ne l e c t r i c sa n do p t o e l e c t r o n i c s 1 h ei n v e s t i g a t i o n , e x p l o i t a t i o na n da p p l i c a t i o ng a n q d s h a v eb e e nt h ea i mo ft h ei n v e s t i g a t o r i nt h i sa r t i c l e ，w i t h i nt h ef r a m e w o r ko fe f f e c t i v em a s sa p p r o x i m a t i o n , w eh a v es t u d i e dt h e e l e c t r o n i cs t r u c t u r eo fa h y d r o g e n i cd o n o ri m p u r i t yi nz i n c - b l e n d eg a n a 1 x g a l x ns p h e r i c a lq d u s i n gp l a n ew a v e m e t h o d t h em a i nc o n t e n t sa r ep r e s e n t e da sf o l l o w i n g 1 m b a s i ck n o w l e d g eo fq d s ，t h ep o s s i b l ea p p l i c a t i o na n dt h em a i n p r o p e r t i e so fq d s a r ei n t r o d u c e ds y s t e m a t i c a l l y 1 1 把f a b r i c a t e dm e t h o d sa n dt h em a i nt h e o r e t i c a lr e s e a r c h m e t h o d sa r ea l s oi n t r o d u c e d 2 1 t 屺e l e c t r o n i cs t a t e sa sf u n c t i o n so fa ic o n t e n ta n dt h er a d i u si ng a n 砧x g a l - x n s p h e r i c a lq u a n t u md o t sa r es t u d i e d f u r t h e r m o r e ，t h em o d i f i c a t i o no fe n e r g ys t a t e si s c a l c u l a t e dw h e nt h ed i f f e r e n c ei ne f f e c t i v ee l e c t r o nm a s s e si ng a na n da l x g a l x n m a t e r i a li sc o n s i d e r e d 1 1 坞r e s u l t ss h o wt h a tt h ed i f f e r e n c ei ne f f e c t i v em a s sc a nn o tb e n e g l e c t e dw h e n t h ea lc o n t e n ta n dt h er a d i u sa r el a r g e 3 t h ef a c t o r st oa f f e c tt h eb i n d i n ge n e r g ya r ed i s c u s s e d n u m e r i c a lr e s u l t ss h o wt h a tt h e b i n d i n ge n e r g yi sh i g h l yd e p e n d e n to nq ds i z e ，a ic o n t e n ta n di m p u r i t yp o s i t i o n a s s h o wi nt h e s er e s u l t s ，t h eb i n d i n ge n e r g yi n c r e a s e su n t i li tr e a c h e sam a x i m u mv a l u e ， t h e nd e c r e a s e s 嬲t h eq dr a d i u si n c r e a s e s a st h ea ic o n t e n ti n c r e a s e s ，t h eb i n d i n g e n e r g yi n c r e a s e sm o n o t o n i c a l l y 强ed o n o rb i n d i n ge n e r g yi ss y m m e t r i ca r o u n dt h e c e n t r eo ft h eq da n dh a sam a x i m u mv a l u ew h e nt h ei m p u r i t yi sl o c a t e da tt h ec e n t r eo f t h eq d 即1 eb i n d i n ge n e r g yd e c r e a s e sa st h ei m p 嘶t ys h i f t sf r o mc e n t r et ot h ee d g eo f t h eq d 4 t h ee f f e c to fe x t e r n a lf i e l do nb i n d i n ge n e r g yi sd i s c u s s e d t h er e s u l t si n d i c a t et h a tt h e m a x i m u mo fi i l l p u r i 锣b i n d i n ge n e r g yi ss h i f t e df r o mt h ec e n t r eo fq da n dt h e d e g e n e r a t i n ge n e r g yl o c a t e df o rs y m m e t r i c a lp o s i t i o n s 、 ，i t l lr e s p e c tt ot h ec e n t r eo fq d a r es p l i ti np r e s e n c eo ft h ee x t e r n a le l e c t r i cf i e l d 1 1 l eb i n d i n ge n e r g yi sm o r es e n s i t i v e t oe x t e r n a le l e c t r i cf i e l df o rt h el a r g eq da n dl o w e ra ic o n t e n t w h e nt h em a g n e t i cf i e l d i sa p p l i e dt ot h eq d ，t h eb i n d i n ge n e r g yi n c r e a s e sa st h em a g n e t i cf i e l di n c r e a s e sw h e n i i 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 t h ei m p u r i t yl o c a t e da tt h ec e n t r eo fq d a st h ee x t e r n a le l e c t r i cf i e l d , t h eb i n d i n g e n e r g yi ss e n s i t i v et om a g n e t i cf i e l df o rt h el a r g eq d w h e nc o n s i d e r i n gs i m u l t a n e o u s e f f e c to fe l e c t r i ca n dm a g n e t i cf i e l do nt h eb i n d i n ge n e r g y , a ni n c r e a s ei nt h ee l e c t r i c f i e l ds t r e n g t ho rt h ed e c r e a s e si nt h er a d i u sl e a d st oad e c r e a s eo ft h em a x i m ao f b i n d i n g e n e r g yw i m a l li n c r e a s ei nm a g n e t i cf i e l d k e y w o r d s ：q u a n t u md o t ，p l a n ew a v em e t h o d , h y d r o g e n i ed o n o ri m p u r i t y ， b i n d i n ge n e r g y , e l e c t r o n i cs t a t e ，e l e c t r i cf i e l d ，m a g n e t i cf i e l d i l l 曲阜师范大学博士硕士学位论文原创性说明 本人郑重声明：此处所提交的博士口硕士阻论文球形量子点中类氢施 主杂质电子结构的研究，是本人在导师指导下，在曲阜师范大学攻读博士口 硕士日学位期间独立进行研究工作所取得的成果。论文中除注明部分外不包 含他人已经发表或撰写的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人 和集体，均已在文中已明确的方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承 担。 作者签名： 灵甏。螃日期：沙。 每6 月t 毛日 曲阜师范大学博士硕士学位论文使用授权书 球形量子点中类氢施主杂质电子结构的研究系本人在曲阜师范大学攻读 博士口硕士自学位期间，在导师指导下完成的博士口硕士目学位论文。 本论文的研究成果归曲阜师范大学所有，本论文的研究内容不得以其他单位 的名义发表。本人完全了解曲阜师范大学关于保存、使用学位论文的规定， 同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本，允许论文被查阅 和借阅。本人授权曲阜师范大学，可以采用影印或其他复制手段保存论文， 可以公开发表论文的全部或部分内容。 作者签名： 炙甏，女寻 日期： z 。q c | 与6 月f 日 导师签轹王纫压日飙2 呷笋绷肜目 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 第一章绪论帚一早珀了匕 近年来，随着纳米技术的发展，人们可以通过多种方法制造出各种半导体微结构：超 晶格、量子阱、量子线、量子点。通过降低系统的维数，可以得到明显的量子特性。因为 量子点在三个方向上对电荷的运动量子化，所以量子点有着很广泛的应用。如量子点激光 器【l - 2 、量子点计算机【3 卅等，目前已经成为物理学研究的热点之一。量子点的研究之所 以能够引起重视，主要是因为量子点结构具有一些十分显著的量子效应，它直接影响量子 点的各种物理性质，如电子结构、输运性质以及光学特性等，同时它还具有态密度与能量 的类6 函数依赖性，使其具有很强的三维量子限制作用。半导体量子点是能带工程在半导 体材料方面最成功的应用。通过控制量子点的形状、结构与尺寸，可以调节其带隙、激子 的束缚能以及激子的能量蓝移等电子状态，以满足理论研究和器件设计等不同需要。低维 半导体的量子化效应程度取决于电子受限制的程度，三维受限量子点是一种尺寸在纳米量 级的一种团簇。这种零维体系的物理行为与原子相似，因而被称为“人造原子，电子在 其中的能级呈现类似原子的分裂结构。 利用不同的生长方法、生长条件和材料可以制造出各种有规则几何形状的量子点：球 形网、椭球形【6 】、圆柱形忉、金字塔形i s 、抛物形【9 】、透镜形【1 0 - 1 2 1 ，可以用不同的束 缚势来代替不同形状量子点对电子的束缚【1 3 1 。控制量子点的几何形状和尺寸可以改变其电 子结构，实现量子点器件的电学和光学性质的剪裁，是目前“能带工程 设计的一个 重要组成部分，也是国际研究的前沿热点领域。 以g a n 为代表的i i i 族氮化物宽禁带半导体材料具有优良的特性和诱人的应用前景。近 年来的一系列重大突破，使人们有理由相信，g a n 系列材料是继s i 和g a a s 系列材料之后又 一种能对高技术领域产生重要影响的半导体材料。基于本文主要研究i i i 族氮化物半导体 量子点中的杂质态，下面我们对相关知识进行介绍。 1 1 量子点的概述 1 1 1 量子点的概念 量子点( q u a n t u md o t ) 是准零维的( q u a s i z e r o d i m e n s i o n a l ) 纳米材料，粗略的说，量子点 三个维度的尺寸都在1 0 0 纳米以下，外观恰似一个极小的点状物，其内部电子在各个方向 上的运动都受到限制，所以量子局限效应( q u a n t u mc o n f i n e m e n te f f e c t ) 特别显著。由于量子 局限效应会导致类似原子的不连续电子能级结构，因此量子点又被称为“人造原子 。科 学家已经发明许多不同的方法来制各量子点，并预期这种纳米材料在二十一世纪纳米电子 学上将有极大的应用潜力。 若要严格定义量子点，则必须由量子力学出发，我们知道电子具有波动性与粒子性， 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 电子的物质波特性取决于其费米波长( f e r m iw a v e l e n g t h ) k f = 2 x k f 。在一般体材料中，电子 的波长远小于材料的尺寸，因此量子局限效应不显著。如果将一个维度的尺寸缩d , n d , 于 一个波长，此时电子只能在另外两个维度所构成的二维空间中自由运动，这样的系统我们 称为量子阱( q u a n t u mw e l l ) ；如果我们再将另外一个维度缩小到小于一个波长，则电子只能 在一个维度上自由运动，我们称为量子线( q u a n t u mw i r e ) ；当三个维度的尺寸都缩小到一个 波长以下时，就成了量子点。半导体低维结构由于量子局域效应而表现出许多独特的光、 电特性，因而成为人们研究的热点。近年来，随着分子束外延和金属有机化学汽相沉淀等 纳米技术的发展，人们已经可以制造出各种材料、各种尺寸和各种形状的零维量子点。这 种三维受限的半导体结构所具有的新特性、以及其潜在的应用前景引起了人们广泛的关注 和重视。 1 1 2 量子点的性质 量子点独特的性质基于它自身的量子效应，当颗粒尺寸进入纳米量级时，将引起尺寸 效应、量子限域效应、宏观量子隧道效应、表面效应、库仑阻塞效应等，从而派生出纳米 体系具有常观体系和微观体系不同的低维物性，展现出许多不同于宏观体材料的物理化学 性质，在非线形光学、磁介质、催化、医药及功能材料等方面具有极为广阔的应用前景， 同时将对生命科学和信息技术的持续发展以及物质领域的基础研究发生深刻的影响。主要 五种特性如下： ( 1 ) 表面效应 表面效应是指随着量子点的粒径减小，大部分原子位于量子点的表面，量子点的比表 面积随粒径减小而增大。由于纳米颗粒大的比表面积表面相原子数的增多，导致了表面原 子的配位不足，不饱和键和悬键增多，使这些表面原子具有高的活性，极不稳定，很容易 与其它原子结合。这种表面效应将引起纳米粒子大的表面能和高的活性。表面原子的活性 不但引起纳米粒子表面原子输运和结构的变化，同时也引起表面电子自旋构象和电子能谱 的变化。表面缺陷导致陷阱电子或空穴，它们反过来会影响量子点的发光性质，引起非线 性光学效应。金属体材料通过光反射而呈现出各种特征颜色，由于表面效应和尺寸效应使 纳米金属颗粒对光反射系数显著下降，通常低于1 ，因而纳米金属颗粒一般呈黑色，粒径 越小，颜色越深，即纳米颗粒的光吸收能力越强，呈现出宽频带强吸收谱。 ( 2 ) 量子限制效应 由于量子点与电子的d eb r o g l i e 波长，相干波长及激子b o h r 半径可比拟，电子局限在 纳米空间，电子输运受到限制，电子平均自由程很短，电子的局域性和相干性增强，将引 起量子限域效应。对于量子点，当粒径与w a n n i e r 激子b o h r 半径相当或更小时，处于强限 域区，易形成激子，产生激子吸收带。随着粒径的减小，激子带的吸收系数增加，出现激 子强吸收。由于量子限域效应，激子的最低能量向高能方向移动即蓝移。最新的报道表明， 2 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 日本n e c 已成功地制备了量子点阵，在基底上沉积纳米岛状量子点阵列。当用激光照射量 子点使之激励时，量子点会发出蓝光，表明量子点确实具有关闭电子的功能的量子限域效 应。当量子点的粒径大于w a b o c r 激子b o h r 半径时，处于弱限域区，此时不能形成激子， 其光谱是由干带间跃迁的一系列线谱组成。 ( 3 ) 宏观量子隧道效应 传统的功能材料和元件，其物理尺寸远大于电子自由程，所观测的是群电子输运行为， 具有统计平均结果，所描述的性质主要是宏观物理量。当微电子器件进一步细微化时，必 须要考虑量子隧道效应。1 0 0 r i m 被认为是微电子技术发展的极限，原因是电子在纳米尺度 空间中将有明显的波动性，其量子效应将起主要功能。电子在纳米尺度空间中运动，物理 线度与电子自由程相当，载流子隧道效应，电子的能级是分立的。利用电子的量子效应制 造的量子器件，要实现量子效应，要求在几个n l n 到几十个n r l 的微小区域形成纳米导电 域。电子被”锁 在纳米导电区域，电子在纳米空间中显现出的波动性产生了量子限域效应。 纳米导电区域之间形成薄薄的量子垫垒，当电压很低时，电子被限制在纳米尺度范围运动， 升高电压可以使电子越过纳米势垒形成费米电子海，使体系变为导电。电子从一个量子阱 穿越量子垫垒进人另一个量子阱就出现了量子隧道效应，这种绝缘到导电的临界效应是纳 米有序阵列体系的特点。 ( 4 ) 量子尺寸效应 通过控制量子点的形状、结构和尺寸，就可以方便地调节其能隙宽度、激子束缚能的 大小以及激子的能量蓝移等电子状态。随着量子点尺寸的逐渐减小，量子点的光吸收谱出 现蓝移现象。尺寸越小，则谱蓝移现象也越显著，这就是人们所共知的量子尺寸效应。 ( 5 ) c o u l o m b 阻塞效应 在量子点的研究中，不但电子的波动性是关键，而且以e 为单位的电荷的分离性也具 有重要作用。纳米结构的电容c 可能会非常小，以至于给量子点增加一个电子的荷电能 e 2 c 会超过其热运动能，一个大的荷电能可以阻止纳米结构增加或移走一个电子，这就是 所谓在量子输运过程中的c o u l o m b 阻塞效应。近年来单电子晶体管研制成功，这里决定通 或断状态的开关过程仅涉及到一个电子。在单电子近似下，用有效电容模型来讨论c o u l o m b 阻塞效应是很成功的。 1 1 3 量子点的制备方法 一 8 0 年代中后期以来，介观物理研究的不断深入和细微加工技术的日益进步，大大推动 了量子线和量子点结构和实验研究的进展，人们首次采用了物理的方法控制分裂栅技术， 获得了具有双层栅或平面栅的量子线与量子点结构，但它的局限性是不能在各种类型的衬 底表面形成形状各异的量子线与量子点阵列。经过艰苦的实验探索人们终于开发了一些能 够制备这类小量子体系的工艺技术。 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 ( 1 ) 分子束外延技术0 v m e ) 7 0 年代初期，美国贝尔实验室的科学家们开发了一种在超高真空的条件下利用固态源 分子束的生长动力学机制形成超薄层的崭新工艺技术，首次试制成功了a i c r a a s g a a s 超晶 格，从而开辟了人们能够按照人为的意志生长多层薄膜的新时代，这就是分子束外延超薄 层外延( m b e ) 技术。m b e 以其具有原子级平滑精度生长的工艺特点，已在以往的半导体超 晶格与量子阱的研究中发挥了重要的作用。不仅如此，近年来又成为纳米量子点自组织生 长的主导型技术。 ( 2 ) 低压化学气相沉积( l p c v d ) 低压化学气相沉积( l p c v d ) 是人们所熟知的基于表面热力学反应过程的生长方法，迄 今己在各类微电子薄膜材料的制备中被广泛使用。近年来它又在硅纳米量子点的自组织生 长中获得了成功应用。 这种方法的主要优点：一是适宜大面积基片表面上的量子点生长，只要合理地控制沉 积温度、反应气压以及生长时间，便可以实现预期纳米量子点的自组织生长；二是工艺简 便灵活，易于与退火、氧化和掺杂等工艺相兼容。 ( 3 ) 激光烧蚀沉积( l a d ) 所谓激光烧蚀沉积，是采用具有一定波长和功率密度的聚焦脉冲激光束，辐照处于真 空系统或具有一定环境气氛中的单晶靶材料，经激光烧蚀产生的气态粒子基团将直接喷射 到固体表面上，进而形成具有一定粒径大小和密度分布的纳米微粒与团簇，这也是量子点 生长的常用方法。 ( 4 ) 液滴外延生长 液滴外延生长是一种适合于晶格匹配体系纳米量子点自组织生长的方法。其基本原理 是：在m b e 系统中先用具有低熔点的元素原子在衬底表面上堆积，并使其以液滴形式存在， 然后在其表面上喷射具有高饱和蒸汽压的元素的分子束，利用这种元素的原子在液滴表面 与液滴与衬底界面之间的溶解度差，抑制二维层状生长进而形成三维纳米量子点。 总之，固体表面上纳米量子点的自组织生长是一个比较复杂的物理与化学过程。具体 而言，则是表面上各种能量相互作用与激烈竞争的过程。由于不同固体表面具有相异的表 面原子结构与价键结合状态，所以纳米量子点的具体生长过程亦不尽相同。 1 1 4 量子点的应用 低微材料物理的研究不断丰富着人们的思想，半导体量子点的理论分析表明，基于三 维受限量子点的分离态密度函数的量子器件，以其独特的优异电学、光学性能和极低功耗， 在纳米电子学、光电子学、生命科学和量子计算等领域有着极其广泛的应用前景。下面介 绍量子点在这些方面的应用。 ( 1 ) 量子点激光器 4 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 1 9 8 2 年，日本的两名年轻的科学家提出了用量子线或量子点设计并制作微结构激光器 的新思想，由于制备工艺的难度很大而搁浅。随着制备工艺的成熟，直至u 1 9 9 4 年第一个基 于应变自组装i n a s g a a s 量子点的激光器研制成功。此后，量子点激光器的研究进展十分 迅速，特别在大功率量子点激光器的研发方面取得了突破，工作寿命己达数千小时。量子 点激光器与现已发展得很成熟的量子阱激光器的唯一不同是量子点激光器的有源区是由 量子点构成的，而不是量子阱。由于二者的结构相似，工艺兼容，加之量子点激光器具有 量子阱激光器无与伦比的优异性能，故量子点激光器的研制是量子点应用的首选器件。 ( 2 ) 量子点红外探测器 红外探测器由于在夜视、跟踪、医学诊断、环境监测和空间科学等方面的广泛应用， 受到人们重视。近年来，由于分子束外延技术的发展，基于量子阱、量子点的探测器也逐 渐发展起来。与量子阱器件相比，量子点红外探测器( q d i p s ) 有很多优点：量子点探测器 可以探测垂直入射的光，无需像量子阱探测器那样要制作复杂的光栅；量子点分立态的 间隔大约为5 0 7 0 m e v ，由于声子瓶颈效应，电子在量子点分立态上的弛豫时间比在量子阱 能态上长，这有利于制造工作温度高的器件；三维载流子限制降低了热发射和暗电流； 探测器不需冷却，这将会大大减少阵列和成像系统的尺寸及成本。因此，q d i p s 已经成 为光探测器研究的前沿，并取得了重大进展。 ( 3 ) 单电子器件 单电子器件是通过控制在微小隧道结体系中单个电子的隧穿过程来实现特定功能的 器件，其工作原理是基于库仑阻塞效应。微小隧道结是单电子器件的基本单元，可利用超 薄硅膜( 包括非晶硅、纳米硅) 及砧c a a d c a a s 等异质结构，经平面工艺加工或直接制成这 样的微小隧道结，即量子点结构。近年来，对于单电子器件，特别是单电子晶体管、单电 子存贮器的研究比较活跃，并取得了很大的进展。 ( 4 ) 量子计算机 所谓量子计算机是应用量子力学原理进行计算的装置，它的基本信息单元叫做量子比 特( q u b i t ) ，是实现量子计算的关键。根据量子理论，电子可以同时处于两个位置，原子的 能级在某一时刻既可以处于激发态，也可以处于基态。这意味着以这些系统构造出的基本 计算单位一比特，不仅能在相应于传统计算机位的逻辑状态o 和1 稳定存在，而且也能 在相应于这些传统位的混合态或叠加态存在，称为量子比特。也就是说，量子比特能作为 单个的0 或1 存在，也可以同时既作为0 也作为l ，而且用数字系数代表了每种状态的可 能性。文献表明很多物理系统都可以用于构造量子比特。包括液态核磁共振，施主杂质核 自旋，超导体和半导体量子点中的电子自旋。在这些系统中，可能最有前途的是半导体量 子点，因为现在已经有了生产半导体材料的成熟工艺，而且人们对于半导体量子点，特别 是自组装量子点的研究无论在理论上还是实验上也趋于完善。1 9 9 8 年，l o s s 和d iv m c e n z o 描述了利用单电子量子点上的自旋态来构造量子比特，实现信息传递的方法。相信基于量 子点体系的量子计算机在不久的将来就会诞生。 5 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 1 1 5 量子点中电子结构的计算方法 量子点电子结构的计算是一个基本而重要的问题。比如，量子点中的电子基态和第一 激发态可以被认为是一个二能级系统，被广泛应用于量子计算和量子调控【1 4 1 。 对于量子点中的电子结构的计算，总体上有两种方法，一种是第一性原理计算【1 5 1 引， 另一种是用有效质量近似包络函数理论【1 9 - 2 0 。一般来说，第一性原理计算的结果更加可 靠，但它的缺点在于难于计算包含几百万或者更多个原子的体系的电子结构。而有效质量 近似包络函数理论简单实用，适用于大尺寸结构，在微机上就可完成计算。因此，在很多 情况下，有效质量近似包络函数理论不失为一种良好的近似计算方法。 对半导体低维物理中氢杂质电子态的计算，在有效质量包络函数近似下总体上有两 种主要的方法： ( 1 ) 变分法：选取含有参量的尝试波函数，然后算出含有参数哈密顿量的平均值。 对该哈密顿量的平均值求导，令该导数为零，即可求出基态能量。变分计算是一种近似的 计算，与试探波函数的选取有很大的关系。用这种方法如果波函数选取不合适，就会影响 计算结果的精确性，而且用这种方法很难计算出杂质的激发态。 ( 2 ) 平面波展开法：平面波展开法就是把在有效质量近似下，电子包络函数方程中的 包络波函数以平面波的形式展开，在有效质量近似包络函数理论框架下，有很多种函数可 以被选作为基矢波函数，其中，选择平面波做基矢被广为采用，原因之一在于矩阵元的计 算相对简单。 。 有效质量近似包络函数近似下，对低维结构中电子态的计算通常采用变分法，然而平 面波展开法与变分法相比有很多优点，比如，用平面波法可以用来计算不同形状纳米结构 中氢杂质的电子态，只需改变势能v ( r ) 、电子的有效质量和其它材料参数；用这种方法我 们很容易研究外场对电子态的影响或更复杂的情况；平面波法比变分法更容易计算出能级 激发态；用平面波展开法可以很方便的计算出在纳米材料中电子态随杂质位置改变情况； 此外，用平面波展开法，结合能可以被精确计算出来。 1 2 氮化物半导体的重要性质 i i i v 族氮化物及其合金具有大的禁带宽度，可以用于制作蓝光、绿光、紫外光的 发光器件和光探测器件。另外这类材料还具有热导率高、强化学稳定性、电子漂移饱和速 率高等特性，适合于制作高频、高功率、高温抗辐射和高密度集成电子器件。对它们的研 究不仅能使日前的光电器件( 红外至绿光) 的发光范围扩展到蓝光、紫外光波长，而且能使 电子器件工作在更高的温度和更恶劣的环境。 1 2 1 氮化物半导体材料的晶体结构 6 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 在半导体产业的发展中，一般将s i ，g e 称为第一代半导体材料，而将c m a s 、i n p 、 g a p 、i n a s 、a i a s 及其合金等称为第二代半导体材料，宽禁带( e g 2 3 e v ) 半导体材料近 年来发展非常迅速，称为第三代半导体材料，其主要代表材料是s i c 、z e s e 、金刚石和g a n 等。同第一、二代半导体材料相比，宽禁带半导体具有禁带宽度大、电子漂移饱和速度高、 化学稳定性好、导热性能好等特点。非常适合于制造抗辐射、高频、大功率和高密度等电 子器件。而利用其特有的禁带宽度，还可以制作蓝、绿光和紫外发光器件和光探测器件。 i i i 族氮化物，主要包括g a n 、a i n 、i n g a n 、a 1 g a n 等。其禁带宽度覆盖了红、黄、绿、 蓝、紫和紫外的光谱范围。i i i 族氮化物在通常情况下分为纤锌矿结构和闪锌矿结构。纤 锌矿型结构具有六方对称性，而闪锌矿型具有立方对称性，因而二者的光学和电学性质也 有显著的不同。然立方的闪锌矿结构相的i i i 族氮化物及其相应的三元合金被认为如果应 用在光电器件上将有很大的优势。族氮化物量子点是一种宽带隙材料，对于设计高温高 功率电子器件有着重要的意义。在器件应用方面，量子点比量子阱、量子线更易达到光学 激发所必需的粒子数反转条件，以其制备的量子点激光器具有低阈值电流密度、高调制速 度和高特征温度系数等优良性能。此外，在新量子器件方面量子点也有巨大的潜在应用， 如超高速、高性能的单电子晶体管( s e t ) 和可用于下一代光学计算机的光存储器件等。 近来发现，纤锌矿族氮化物异质结构中，由于压电和自发极化效应引起的内建电场对异 质结的电学和光学性质有很大的影响。然而在闪锌矿( z b ) 氮化物异质结构中，由于晶体的 对称性比较高，所以不存在自发极化场，并且当沿( 0 0 1 ) 方向生长异质结时，压电场可 以忽略。这样，闪锌矿氮化物异质结的一个重要特点就是不存在内建电场。 1 2 2g a n a i x g a l 哇n 材料的性质 g a n a i x g a l x n 材料是直接带隙宽禁带半导体，由于a l x g a l 日【n 合金的禁带宽度大于 g a i n 材料的禁带宽度，因此，在a 1 x g a l x n g a n 灿x g a l 司【n 双层量子异质结中g a n 材料为有源 层。与g a a s 相比，g a n 材料具有电子峰值速率和饱和速率大、热稳定性高等优点，因此是 发展高温、高频、大功率电子器件和高电子迁移率场效应器件( h e m t ) 的理想结构功能材料。 正因为如此，对a l x g a l x n c _ m n 量子异质结的研究己经成为当前的热点。g a n a i x g a i x n 量 子点体系的界面导带不连续性与a i x g a l - x n 势垒层中a 1 含量密切相关，a l 含量的改变将影响 局域在g a n a i x g a l x n 量子点中的电子性质。因此，研究局域在g a n a i x g a l x n 量子点中的 电子特性与量子点的结构参数以及势垒层中的a i 含量之间的关系将对一些光电子器件的 设计和制造有一定的指导意义。 1 3 本论文的主要工作 本论文主要从以下几个方面对g a n a i 。g a l x n 球形量子点杂质态进行了研究： 7 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 1 应用平面波展开法，建立了研究球形量子点杂质态的模型。 2 详细探讨了量子点半径、触组分以及杂质位置等因素改变时，对类氢施主杂质结 合能的影响。 3 讨论了在量子点中引入外场时，类氢施主杂质结合能的变化情况。 我们的计算结果可以为量子点在光电子器件的设计方面提供有益的指导。 8 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 第二章理论模型 2 1 引言 1 9 8 7 年，黄昆和夏建白合作用有效质量理论、平面波展开方法计算了半导体直角截面 量子线的电子结构。后来，李树深、夏建白等人用平面波展开法具体计算了不同形状的低 维半导体中氢杂质电子态结合能随量子尺寸以及外场的变化情况。王传道用解析和平面波 展开两种方法对球形量子点内的电子能级进行了计算，并对计算结果做了比较，发现它们 符合的很好。这些工作为我们的研究提供了理论依据。 我们把孤立的单量子点置于一个立方单元中，在耦合的周期结构中，立方单元的边长 等于平面波的周期，当运用平面波展开方法计算单个孤立量子点的电子结构时，计算结 果取决于立方单元的大小和作为基矢的平面波波函数的个数。原则上讲，选择大的立方 单元和更多的平面波数目，会得出更准确的结果，但计算量随平面波个数的增加迅速增加。 因此，我们在保持一定计算精度要求的前提下，尽可能选取小的立方单元和少的平面波个 数。 2 2 理论模型 考虑理想的球形g a n a i x g a l - x n 量子点的结构图如下 厂 、 g a n 、l k 么0 图2 1 g a n a i x g a l - x n 球形量子点x z 平面结构示意图 理想的球形g a n a i x g a l - x n 量子点具有中心对称球形势和电子的有效质量如下： 惘= 氍甓，朋= 髓筹， 晓， 其中r 是球形量子点的半径，= x 2 + y 2 + z 2 ，是材料的带阶，m 。l ，m 2 分别是q i n 和 a 1 x g a l x n 材料中电子的有效质量。g a n - 与材料a l x g a i x n 材料的带隙分别为材料e g = 3 3 e v 和疋= 【3 3 ( 1 一石) + 6 0 x 一0 5 3 x ( 1 - x ) e v 。y ( 尹) 主要是由于越，g a l - x n 材与料g a n 材料之间的 9 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 带阶引起，a e ：2 - - o 7 5 尾。q i n 与材料a k g a l x n 材料的有效质量分别为m i 。= o 1 9 r n o - 与 2 2 1 无外电场情形下用平面波展开法求解g a n a i x g a l i n 球形量子点中 皿= 多南芦一志w ( 力 ( 2 2 ) i f 一无| 板i 二了石= 瓦了i 石= 孑，占是渤n 材料中的介电常数。若能量和长度单位 分别以g a n 的有效里德伯常数r = 壳2 2 m ：a 屹和有效玻尔半径口= 壳2 8 m ：e 2 为单位，则式 r 一旦， r 。哦呐哦感足 、 帆”咙7 “” “” ( 2 9 ) 其中人= k 厄j 了丽了矿丽， 矩阵元的第三部分是量子束缚势能项y ( 尹) ，代表x ，y ，和z 。 ( 1 一j 4 # 万r - ) s _ 一：吒，。；t t + 【4 上万人v j 。 a rc o s ( 触) 一s i n ( h g ) ( 1 一吒，。：瓯，吒：。：) ( 2 1 。) 考虑有效质量差异时，g a n i a i x g a l x n 球形量子点的类氢施主杂质电子态可由方程 ( 2 7 ) 、( 2 9 ) 和( 2 1 0 ) 计算得出。不考虑有效质量差异时，g a n a i x g a l x n 球形量子点的氢杂 出 詈忙专 巧一p 一 。 = l m ，l l l 万v 曲阜师范大学硕士研究生毕业论文 质电子态可由方程( 2 8 ) 、( 2 9 ) 、( 2 1 0 ) 计算得出，结合能由( 2 5 ) 式计算出。 2 2 2 外电场情形下用平面波展开法求解g a n a ! x g a i - i n 球形量子点中的 单电子杂质态 设外电场强度为凡沿z 方向，则单电子的哈密顿量为 h e f = h e + e f z 电场能的矩阵元为 10 ，吃= 吃 2 t 一卸端高破 亿n 则电场下g a n a i x g a l - x n 球形量子点中的单电子杂质态由( 2 7 ) 、 ( 2 9 ) 、( 2 1 0 ) 和( 2 1 1 ) 得 出，结合能仍由( 2 5 ) 式可计算出。 2 2 3 外磁场情形下用平面波展开法求解g a n a i x g a l i n 球形量子点中的 单电子杂质态 设外场磁强度为b ，沲方向，则单电子的哈密顿量为 h 啦2 h 。+ h b ，其中日。= 竽( 工z + y z ) + b o l , ，其中口。= 虿篆扣，三：为z 方向上的角动 量。 为了计算简单，我们考虑基态结合能，且不考虑有效质量差异。此时磁场能的矩阵元 为譬 苣+ ( 1 呶) 黜 + 苣+ ( 1 一) c 2 0 识s r ( , 一- 砖d , ) ) l 。 ( 2 1 2 ) 则外磁场下g a n a i x g a l - x n 球形量子点中的单电子杂质态由( 2 8 ) 、( 2 9 ) 、( 2 1 0 ) 和 ( 2 1 2 ) 得出，结合能仍由( 2 5 ) 式可计算出。 2 2 4 电磁场共同作用下用平面波展开法求解g a n a 1 x g a l - x n 球形量子点 中的单电子杂质态