（海洋化学专业论文）多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义.pdf

。 一、 。1 t 爹 r f ，m a s t e rd i s s e r t a t i o ni n2 011 s c h o o lc o d e ： 10 2 6 9 s t u d e n ti d ：5 1 0 8 2 6 0 1 0 1 4 e a s tc h i n an o r m a l u n i v e r s i t y 上) 如护z 6 优于z d 坨q 厂尹胛“z 于z 一厂口坊。耽甜c z z 枷z 以s 甜7 如c e se d i m e n t o 彳c h o n g m i n gt i d c l l 丑c l t 讯t h e c h c l n g i c l n ges t u c l wc l n dt h e i ri 霉l i c q t i o n p 胛v z ，d 刀7 规p 耽z 口zs z 2 咒z 广z c 口f z d 耽 t - 、 ，o 堡銎dc o s t n lr e s e 吖c h m 哆2 0 1 l - 【 -、i 7 。p 、 hi1 华东师范大学学位论文原创性声明 郑重声明：本人呈交的学位论文 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义，是在华 东师范大学攻读硕孟博士( 请勾选) 学位期间，在导师的指导下进行的研究工 作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已 经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在 文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名： 日期：力，7 年岁月岁日 华东师范大学学位论文著作权使用声明 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义系本人在 华东师范大学攻读学位期间在导师指导下完成的硕孟博士( 请勾选) 学位论文， 本论文的研究成果归华东师范大学所有。本人同意华东师范大学根据相关规定保 留和使用此学位论文，并向主管部门和相关机构如国家图书馆、中信所和“知网? 送交学位论文的印刷版和电子版；允许学位论文进入华东师范大学图书馆及数据 库被查阅、借阅：同意学校将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数 据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方 式合理复制学位论文。 本学位论文属于( 请勾选) ( ) 1 经华东师范大学相关部门审查核定的“内部”或“涉密”学位论文木， 于 年月日解密，解密后适用上述授权。 ( 2 不保密，适用上述授权。 导师签名二篁三弛 导师签名堑：2 幽 本人签名墓挚整 2 。，年厂月7 日 l：卜i_ ，l - i -，rr- 学位论文导师意见 本人负责指导孚袖杠同学的硕士学位论文，据我所知，除文 中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经发表或撰写过 的研究成果：经审阅认为该论文已达到我校硕士学位论文的学术水 平，同意该论文送审并答辩。 导师签名：9 川 ：日期：型! ! ：7 指导小组导师意见 本人参与指导墨私枉同学的硕士学位论文，经审阅认为该译 文已达到我校硕士学位论文的学术水平，同意该论文送审并答辩。 指导小组导师 芸t 弋群气u 即仞 劫f 艺7 l，r1 h 一 ， i ， j _ ， ，1 一 f ! 昙梅挂硕士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 夏晓彬研究员中科院应用物理研究所主席 汪福j 顿副研究员上海大学 郭志刚教授复旦大学 张卫国教授华东师范大学 戴志军教授华东师范大学 ，- l i j11 9 1 摘要 摘要 本文以具有颗粒活性的放射性核素为工具，其中包括7 b e 、1 3 7 c s 、2 2 8 1 1 1 、2 1 0 p b 以及2 1 0 p o ，通过了解各站位表层沉积物核素活度的分布，并对不同来源的核素活 度比值进行比较，如大气来源和径流来源，结合高、中、低潮滩表层沉积物的粒 度特征，对崇明东滩沉积物进行初步的物源分析，为进一步了解该区泥沙的沉积 特征积累信息。主要研究结果包括： ( 1 ) 沉积物粒度的时空特征：在植被、泥沙来源和水动力等多重因素的影 响下，从北断面到南断面，从高潮滩到低潮滩，表层沉积物的平均粒径逐渐增大； 崇明东滩各站位的沉积物样品粒度( 除特别说明单位外，如m ，均为u i n 单位) 呈现 春夏小于秋冬的趋势。利用粒度分级装置对崇明东滩中断面高中低潮滩三站位的 沉积物进行分级，得到a 、b 、c 、d ( 从粗到细) 四类粒径级别的样品，从a 到 d ，粘土含量依次升高，粉砂含量依次降低，平均粒径依次减小，粗粒部分同一 粒级的含量随离岸距离的增大而增高，细粒部分则反之。 ( 2 ) 核素活度的变化：7 b e 在春季呈现高值；1 3 7 c s 的活度全年较小，1 3 7 c s 和2 1 0 p b 积的活度随平均粒径的变化有较显著的相关性；2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值大于1 ，表 明2 1 0 p o 相对于2 1 0 p b 过剩。2 1 0 p o 活度和2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值与样品烧失量呈现很好的相 关性，说明2 1 0 p o 易被有机物吸附。 ( 3 ) 核素活度与沉积物粒径的关系：表层沉积物随平均粒径增大，核素活 度依次递减。对分级样品的平均粒径( ) 与核素活度值做相关性分析发现，各核 素活度与平均粒径佃) 在p 6 3 “m 、6 3 3 2 岬、3 2 1 6 岬l 、1 6 8 m 以及 3 5 ；半峰宽( f w h m ) 好于o 5 k e v 5 9k e v 、o 8k e v 1 2 2k e v 、2 5k e v 1 3 3 2 5k e v ；峰康比大于4 0 。选用1 5c m 低本底铅，内衬1m m 锡和1 5n u n 高纯度铜。内衬可屏蔽能量在7 5 8 5k e v 间 由铅产生的k 壳层x 射线；系统的本底值o 9c p s ( 3k e v 2 0 0 0k e v ) 。 谱图分析采用g i l l i e 2 0 0 0 分析软件，仪器效率刻度采用c a n b e r r a l 公司提供的 无源效率刻度软件( l a b s o c s ) 完成。探测器经久经验证的m o 旧软件表征后， 结合l a b s o c s 软件便可以通过数学计算的方法快速得到不同材质，不同高度样 品的效率刻度，具有省时易行的优点。相对于一般能谱仪的有源效率刻度法，该 无源效率刻度仅耗时几秒钟的时间，特别是对于一些难以使用模拟基质或是样品 高度不规则的样品的效率刻度具有独特的优势。 本实验室使用该丫谱仪参加了2 0 0 6 年l f 也组织的丫核素放射性活度测量比对 f 5 6 1 。与l 址a 的参考值相比，本实验室报出的测量值的总体接受率为8 9 ，不被 接受率为0 ，高于3 2 7 个参加比对实验室。表明了采用无源效率刻度软件l a b s o c s 和g e l l i e 2 0 0 0 分析软件的效果良好，本丫谱仪系统及其测量方法可行、可靠。 样品核素活度的测量时间为1 2 小时左右。计算核素活度的方法如下：以4 6 5 k e v ( 2 1 0 p b ) 能量处的峰计算样品中总2 1 0 p b 比活度，以2 1 4 p b 和2 1 4 b i 计算本底2 1 0 p b 比活度( 其中以3 5 1 9 2k e v 能量处的峰计算2 1 4 p b ，以6 0 9 3 lk e v 能量处的峰计 算2 1 4 b i ) ，则总2 1 0p b 比活度与本底2 1 0 p b 比活度之差即为过剩2 1 0p b ( 2 1 0p b 懿) 的比活度。以5 8 3 1 9k e v ( 2 0 8 t 1 ) 以及2 3 8 6 3k e v ( 2 1 2 p b ) ，两个2 2 8 1 1 1 子体的峰 来计算2 2 8 n 的比活度，以3 3 8 3 2k e v 、9 1 1 2 1k g v 和9 6 8 9 7k e v ( 2 2 8 a c ，2 2 8 r 丑 的子体) 的峰计算2 2 8 r a 的比活度，2 2 8 t h 与2 2 8 i h 的比活度的差值为过剩2 2 8 t h 1 7 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 ( 2 2 8 1 1 l e x ) 的比活度。以4 7 7 6 1k e v 能量处的峰计算7 b e 的比活度。以6 6 1 6 6k e v 能量处的峰计算1 3 7 c s 的比活度。图2 6 列出了各核素测量所对应的子体的能量 峰及分支比。 2 3 3 3 利用伍能谱仪对2 1 0 p o 的测量 2 3 3 3 1 样品的前处理 对采集的沉积物样品须进行前处理【5 7 ，5 8 】：将样品烘干并碾磨，准确称取0 。1 9 质量的沉积物粉末或者滤膜放入聚四氟乙烯的烧杯中，加入4 d p m 的2 0 9 p o ，再按 m ，刚0 3 和h c l 0 4 的不同的比例加入，控制加热的温度2 5 0 ( 会有一定的挥 发损失) ，消化至溶液澄清( 若有不溶物质，将溶液离心取上清液) ，将溶液蒸 至近干，加入l m l9 m h c l 溶解，加蒸馏水调节p h 约等于2 ，然后取镍片进行自 沉积实验6 个小时，后取出镍片用蒸馏水冲洗，放置自然风干，待隔日进行a 1 8 第二章研究区域概况与实验设计 测量【3 0 】。 2 3 3 3 22 1 0 p o 和2 1 0 p b 的测量 本实验室样品中2 1 0 p b 的测量采用c a n b e r r a 公司生产的高纯锗超低本底宽能 1 ，谱仪，对2 1 0 p o 的测量则是利用了美国c a n b e r r a 公司生产的超低本底a 能谱仪。 图2 7 是利用2 0 9 p o 作示踪剂得到的a 谱图。谱图很简单，只有两个单独的峰。 2 3 3 3 32 1 0 p o 的计算【5 9 】 图2 72 1 0 p o 与示踪剂2 0 9 p o 的谱图 获得示踪剂和2 1 0 p o 的的计数率以后，可以由下列计算公式得到2 1 0 p o 表观活度 值： 么( 2 1 0 p 。) = 鬟么( 2 0 9 p 。) 聊 ( 2 6 ) 式( 2 6 ) 中a ( 2 1 0 p o ) 表示2 1 0 p o 表观活度值；a ( 2 0 9 p o ) 表示示踪剂的活度；c p m ( 2 1 0 p o ) 和c p m ( 2 0 9 p o ) 分别代表2 1 0 p o 和2 0 9 p o 的计数率；m 代表样品质量。 样品中2 1 0 p o 的活度应该计算回采样日期的值，并要考虑最初2 1 0 p o 的衰变和它 的母体2 2 6 r 矗，2 1 0 p b 和2 1 0 b i 的贡献。为了减少不必要的校正，对于2 1 0 p o 的测量采 样和分离的之间的延迟时间要尽量的短。对于没有立即测量的样品而言，必须对 2 1 0 p o 的活度进行校正。由于2 1 0 p b 的半衰期叫2 1 0 p o 的半衰期长许多，所以在2 1 0 p o 活度的校正过程中，2 1 0 p b 的活度可视为定值，即由采样至分析期间2 1 0 p b 的衰变量 予以忽略不计。 1 9 k 、 t 多核紊在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 2 1 0 p o 的校正活度可由下面公式计算求出： 4 ( 2 1 0 p o ) = 鲋o e x p ( 一允0 2 一f 1 ) ) + 么( 2 1 0 p b ) ( 2 7 ) 式( 2 7 ) 中，a ( 2 1 0 p o ) 代表2 1 0 p o 的校正活度值；a ( 2 1 0 p o ) 代表2 1 0 p b 的活度值； 代表采样时，2 1 0 p o 与2 1 0 p b 的活度差；九为2 1 0 p o 的衰变常数；t l 代表采样日 期；t 2 代表测量日期。 2 0 ， q ， q 第三章大气沉降通量和径流输入特征 第三章大气沉降通量和径流输入特征 本章主要介绍通过收集上海市区干湿沉降和徐六泾颗粒态样品，分析得到核 素的大气沉降通量和径流输入特征。为进行崇明东滩表层沉积物的物源分析积累 数据。 3 1 大气沉降通量分析 7 b e 和2 1 0 p b 是通过干、湿沉降从大气降落到陆地表面、地表水和海洋中。由 于来自于大气，所以可以用来研究海洋表层与大气的交换。又由于它们均是颗粒 活性核素，可用来研究海洋颗粒物的清除和输运。 7 b e 常用于示踪高层大气向下的输送过程；2 1 0 p b 主要来源于地表逃逸的2 2 衰变产生，由于水体对2 2 2 r n 的迟滞效应，陆地的2 1 0 p b 通量值会高于海洋，2 1 0 p b 的比活度在海洋边界层气团中要比陆地边界层气团中低很多鳓，故2 1 0 p b 可示踪 气团具有海洋性或大陆性特征。 3 1 1 实验方法 于2 0 0 9 年1 月至2 0 1 0 年1 2 月两年期间，在本实验室楼顶离地面约2 0 米高 度处，利用雨水收集装置收集每月大气干湿沉降样品，对所收集的样品的处理步 骤和测量方法详见2 2 1 。 3 1 2 结果与讨论 图3 1 为2 0 0 9 年和2 0 1 0 年大气中7 b e 的日沉降通量月际变化。由图可以看 出，7 b e 的大气沉降通量在春季与冬季值明显高于夏季与秋季。 2 0 0 9 年7 b e 的全年平均沉降通量为1 7 4 5 6b q m 之a _ 1 ，日沉降通量范围为 4 7 7 8b q m 7 d 1 。其四个季节的平均日沉降通量分别为5 ob q i n - 2 d - 1 ( 春季) 、 5 ob q m 7 d 1 ( 夏季) 、4 7b q m - 2 d 1 ( 秋季) 和7 8b q i n - 2 d 1 ( 冬季) ；对于2 0 0 9 年的7 b e 来说，其春、冬季贡献量占到全年的一半以上，达到5 7 左右。 2 0 1 0 年7 b e 的全年平均沉降通量为1 4 5 9 8b q r n _ 2 a - 1 ，日沉降通量范围为2 4 2 l h 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 5 7b q m - 2 d 1 。其四个季节的平均沉降通量分别为5 7b q m 2 - d 1 ( 春季) 、3 2 b q m o d 1 ( 夏季) 、2 4 b q n 1 - 2 d _ 1 ( 秋季) 和4 7b q m 2 f 1 ( 冬季) ；对于2 0 1 0 年 的7 b e 来说，其春、冬季贡献量占到全年的一半以上，达到6 5 左右。 台 f 面 赠 刍 刍 f 面 圈 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月l o 月1 1 月1 2 月 2 9 回 国 1 月2 月3 月1 月5 月6 月7 月8 月9 月l o 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图3 。12 0 0 9 年、2 0 1 0 年大气中7 b e 沉降通量月际变化以及各季节的贡献百 分比 7 b e 的沉降通量在春季出现高值，是由于前文提及的“春季泄露”的现象 ( 1 2 3 ) ，导致春季的7 b e 沉降通量贡献量最大。 上海市区2 0 0 9 年及2 0 1 0 年月平均降雨量如图3 2 所示。图中还给出了1 9 7 1 年 至2 0 0 0 年3 0 年期间的月平均降雨量。3 0 年期间的年平均降雨量为1 1 8 4 4 m m ，2 0 0 9 年和2 0 1 0 年的年平均降雨量分别为1 3 1 2 8 m m 和1 1 5 4 7 i m 。可见上海地区雨量充 沛，尤其是2 0 0 9 年，年降雨量超过了往常平均值。由图可见降雨量季节变化明显， 春夏季雨量充沛，而秋冬季雨量相对较小。 第三章大气沉降通量和径流输入特征 e 一 * 迸 叹 b e 叮 棚 缓 潋 蜉 o 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月1 0 月1 1 且2 月1 月z 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月1 0 月l l 甩2 月 2 0 0 92 0 1 0 图3 - 22 0 0 9 年、2 0 1 0 年上海市每月降水数据( 据c d c c m a g o v c n ) 3 2 翮 加o 1 5 0 1 5 0 o 洫 孺 * 啡 暑 j 图3 32 0 0 9 年、2 0 1 0 年上海市7 b e 沉降通量与每月降水数据对比 早期的研究证明7 b e 的沉降通量与降雨量表现出了良好的相关性【1 0 ，6 1 ，6 2 1 。图 3 3 给出了2 0 0 9 年和2 0 l o 年上海地区7 b e 的沉降通量与降雨量的关系。从图可以看 出，在2 0 0 9 年和2 0 1 0 年的秋冬季，7 b e 呈现了与降雨量很好的相关性。 进一步将7 b e 沉降通量与上海地区每月降水量做相关分析，如图3 4 所示。其 中春季、秋季和冬季月份( 雨量小于1 0 0 瑚m ) 的数据得到较好的相关关系，在 p 0 0 1 范围内显著相关，相关系数r 为o 6 2 。说明大气中。7 b e 的清除主要是通过雨 水沉降的方式。而在雨量较大的季节( 夏季) ，。7 b e 的沉降可能受雨量和季风气候 的双重影响。 ， 佰他伯8 6 4 2 o 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 月降水量( m m ) 图3 4 月降水量与7 b e 沉降通量关系图( 除本文2 0 0 9 年和2 0 1 0 年的数据外， 还包括2 0 0 7 年和2 0 0 8 年的数据，下同) 图3 5 为2 0 0 9 年和2 0 1 0 年大气中2 1 0 p b 的日沉降通量月际变化。从图可以看出 2 0 0 9 年和2 0 1 0 年2 1 0 p b 的大气沉降通量均为春冬大于夏秋。 2 0 0 9 年2 1 0 p b 的全年沉降通量平均值为4 1 6 9b q m a - 1 。大气日沉降通量范围 为1 o 1 3b q m 五d - 1 ，最高值和最低值分别出现在2 月和1 月，其四个季节的平均 沉降通量分别为1 2b q i m 2 d 1 ( 春季) 、1 ob q n l - 2 d 1 ( 夏季) 、1 0b q l n 2 d - 1 ( 秋 季) 和1 3b q m 2 d o ( 冬季) ，其春、冬两季贡献量占到全年的一半以上，达到 5 6 左右。 2 0 1 0 年2 1 0 p b 的全年沉降通量平均值为3 4 0 4b q m 之a - 1 。大气日沉降通量范围 为o 5 1 3b q m d ，最高值和最低值分别出现在3 月和1 1 月，其四个季节的平 均沉降通量分别为1 3b q m 。2 d - 1 ( 春季) 、0 6b q l n - 2 d 1 ( 夏季) 、0 5b q n 1 2 d - 1 ( 秋季) 和1 3b q m d - 1 ( 冬季) ，其春、冬两季贡献量占到全年的一半以上， 达到6 9 左右。 第三章大气沉降通量和径流输入特征 ； 呷 e f 、 圈 备 e f 、 棚 鲤 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月b 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月 2 9 f 困 l _ _ 一 围 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月l o 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图3 52 0 0 9 年、2 0 l o 年大气中2 1 0 p b 沉降通量月际变化及各季节的贡献百 分比 对于2 1 0 p b 而言，其沉降主要由大气沉降和风向控制，上海地区夏季的盛行风 为东南季风，冬季的盛行风为西北季风，因此，在冬季，中国内陆地区高2 1 0 p b 活度的气溶胶会因为风向的因素而影响上海地区，使得上海地区的春冬季节有 2 1 0 p b 的高沉降通量。相反地，在夏季节，海洋中的低2 1 0 p b 活度的气溶胶会影响夏 秋季的上海地区，使得夏秋季的上海2 1 0 p b 的沉降通量较小。因此，2 1 0 p b 的大气沉 降通量呈现春冬大于夏秋的趋势。 图3 6 给出了2 0 0 9 年和2 0 1 0 年上海地区2 1 0 p b 的沉降通量与降雨量的关系。 从图可以看出，仅在2 0 0 9 年和2 0 l o 年的夏季，2 1 0 p b 呈现了与降雨量很不一致 的相关性。 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 月份 图3 62 0 0 9 年、2 0 1 0 年上海市2 1 0 p b 沉降通量与每月降水数据对比 洫 鞲 * 呻 j 3 进一步将2 1 0 p b 沉降通量与上海地区每月降水量做进一步相关，如图3 。7 所示。 同样地，春季、秋季和冬季( 雨量小于1 0 0 m m ) 的数据点得到较好的相关关系。 但相关性不如7 b e 。说明大气中2 1 0 p b 的清除虽与降水有关，但并非强烈依赖于之， 在雨量大的季节( 夏季) 可能还受其它影响。 月降水量( m m ) 图3 7 月降水量与2 1 0 p b 沉降通量关系图( 2 0 0 7 年 2 0 l o 年) 进一步将两核素通量进行相关分析，得到良好相关性，二者在p 2 二：矽又： 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图5 1 崇明东滩中断面1 4 拌、2 7 稃和4 5 撑站2 1 0 p o 与2 1 0 p b 比活度的月份变化 柏 柏 第五章表层沉积物中2 1 0 p o 的活度及2 1 0 p o 严1 0 p b 比值 两种核素而言，没有出现固定的缺损现象，两者的活度变化较为一致。 图5 2 为南断面1 删、2 7 # 和4 5 撑站2 1 0 p o 与2 1 0 p b 比活度的月份变化。从图可 以看出，各站位核素活度随月份变化波动范围同样较为一致，无出现异常高值。 核素的活度分布无明显的时间变化规律。对于2 1 0 p o 与2 1 两种核素而言，仅 v 三、z 心 8 u 一八夕、a 、文心 7 - e 麓3 l 口夕。八q 二 ：二= l 乡) 二么 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图5 2 崇明东滩南断面4 0 拌、2 2 撑和1 2 群站2 1 0 p o 与2 1 0 p b 比活度的月份变化 ： 三暑甓i 父：圹i 父： k 么 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图5 3 崇明东滩北断面5 1 样、6 2 样和1 0 0 拌站2 1 0 p o 与2 1 0 p b 比活度的月份变 化 5 7 们 加 ； 幻 一西善一毯烬 5；加 加 一西芒丁一毯烬 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 在1 2 撑站位出现2 1 0 p o 相对于2 1 0 p b 的大范围缺损。北断面5 l 撑、6 2 拌和1 0 皑站2 1 0 p o 与2 1 0 p b 比活度的月份变化如图5 3 所示。从图可以看出，与其它两个断面一样， 该断面各站位核素活度随月份变化波动范围较为一致，核素的活度分布无明显的 时间变化规律。而2 1 0 p o 与2 1 0 p b 两种核素，其活度随时间的变化走势相当一致。 5 3 22 1 0 p o 的放射性比活度的空间变化 6 芒 叮 、一 倒 ! i g 图5 4 崇明东滩中断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化 图5 4 为中断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化，从图可以看到，从高 潮滩的1 4 拌站位到低潮滩的4 5 撑站位，2 1 0 p o 的核素活度依次递减。 图5 5 为南断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化，除了4 月份中潮滩的 2 2 群站位出现一个高值外，从高潮滩的4 0 # 站位到低潮滩的1 2 撑站位，2 1 0 p o 的核 素活度同样依次递减。 5 8 第五章表层沉积物中2 1 0 p o 的活度及2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值 6 芒 叮 ，_ 一 型 ! i g 图5 5 崇明东滩南断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化 北断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化如图5 6 所示。该断面2 1 0 p o 比活 度的变化规律为中潮滩的6 2 # 最大，高潮滩的5 1 群站位次之，低潮滩的1 0 0 撑站位 6 芒 丁 田 ，- ， 瑙 ! i g 图5 6 崇明东滩北断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度的空间变化 同样处于最低值。对于北断面出现的中潮滩高于高潮滩的现象在前文的叙述中也 出现过。这是因为两个站位较为邻近，因此测得的二者的平均粒径和核素活度值 等也相近。 图5 7 展示了崇明东滩高潮滩、中潮滩和低潮滩在三个断面上的2 1 0 p o 活度 p - t 一 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 分布。在高潮滩，核素活度较为集中，观察不出地域变化。最明显的是中潮滩。 在中潮滩可以看到2 1 0 p o 活度从北断面到中断面再到南断面依次递减。在低潮滩， 北断面的核素活度同样为最高。 里 子 、- ， 型 蜒 。 高潮滩i 一- 一北断面一。一中断面一一南断面l 漱澎瓜瓜暑 一跫远： 螂娄蒡太夕三荟墨 1 月2 月3 月4 月5 月6 月7 月8 月9 月 1 0 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图5 。7 崇明东滩高潮滩、中潮滩和低潮滩在三个断面上的2 1 0 p o 活度分布 从整体空间分布来看，2 1 0 p o 的放射性活度随离岸距离的增加而逐渐减小； 从北断面到南断面2 1 0 p o 的放射性活度也依次递减。此规律与第四章所述相同， 原因分析详见第四章。 5 3 3 潮间带表层沉积物2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值 图5 8 、图5 9 和图5 1 0 分别为崇明东滩中断面、南断面和北断面2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值的全年分布。从图可以看出除了各别月份，在南断面从高潮滩到低潮滩， 2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值的变化规律为递减。而在中断面和北断面2 1 0 p 0 2 1 0 p b 比值较为集 中，观察不出明显的地域差异。此外，各断面各站位的2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值均在1 左 右，上下波动，且波动范围不大。极端最小值为0 5 2 ，最大值为2 4 7 。 柏 加 们 约 ， ， ， 第五章表层沉积物中2 1 0 p o 的活度及2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值 罡 2 茜 争 d 正 2 弓 乱 2 2 0 1 0 图5 8 崇明东滩中断面各站位2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值全年分布 2 0 1 0 图5 9 崇明东滩南断面各站位2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值全年分布 6 1 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 口 q - o o 凸- o 蜀 图5 1 0崇明东滩北断面各站位2 1 0 p 0 2 1 0 p b 比值全年分布 以中断面为例，2 0 1 0 年1 月 2 0 1 0 年1 2 月，崇明东滩1 群、2 7 撑和4 5 撑站的 表层沉积物中，2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值分别为：0 7 6 1 7 4 、0 7 1 2 1l 和o 5 2 2 4 7 ，平 均值分别为1 0 7 、1 0 8 和1 0 4 ，与上海地区雨水2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值的年平均值( 0 2 2 ) 差别很大，但与徐六泾悬浮颗粒物的2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值的平均值( 0 9 0 ) 较为接近 【3 0 】。说明该区核素主要不是来自大气的干湿沉降而是来自于陆源输入。 从上述可以看出，潮间带表层沉积物2 1 0 p o 2 1 0 p b 比值略大于1 ，表明2 1 0 p o 相对于2 1 0 p b 过剩，其过剩的一种可能是，由于2 1 0 p o 与2 1 0 p b 相比较更容易被有 机物吸附，在生物活动频繁的表层沉积物中2 1 0 p o 要高于2 1 0 p b 的比活度。潮间带 沉积物环境影响因子的多样性、复杂性给研究带来很大的难度，对于潮间带表层 沉积物2 1 0 p o 的过剩，也需要进一步的研究去证实。 5 3 42 1 0 p o 与烧失量 图5 1 1 给出了不同站位部分表层沉积物样品的烧失量与颗粒有机碳( p o c ) 含量的相关关系图，二者在p o 0 1 范围内显著性相关，相关关系达o 9 6 。对烧 失量和p o c 含量的测量详见2 3 2 。良好的相关性说明表层沉积物样品中有机物 主要为p o c 。 6 2 第五章表层沉积物中2 1 0 p o 的活度及2 1 0 p o 尸1 0 p b 比值 0 0 0 00 0 0 50 0 100 0 150 0 2 00 0 2 5 o 0 3 0 0 0 3 5 0 0 4 00 0 4 5 烧失量 图5 1 1 烧失量与p o c 相关关系图 图5 1 2 、图5 1 3 和图5 1 4 分别画出了中断面、南断面和北断面表层沉积物 样品中2 1 0 p o 活度随烧失量的变化。从图可以发现2 1 0 p o 活度与样品烧失量呈现很 好的关联，说明了样品中2 1 0 p o 活度与p o c 的含量密切相关。进一步证明了2 1 0 p o 的生物吸附效应。 懈8 弋：多： 弋。一。 2 二多苎二多太。 一一一p 争2 1 0l o 一烧失量l 一 y 盆、。 懈乏三歹三乡：兰墨兰 o 0 8 0 0 0 4 o 0 2 0 0 0 0 0 8 o 0 6 潦 嘣盗 o 0 2 0 0 4 o 0 3 0 0 2 0 0 1 o 0 0 5 月6 月7 月8 月9 月 1 0 月1 1 月 1 2 月 2 0 1o 图5 1 2 崇明东滩中断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度随烧失量变化 加 乃弱； 柏为 一o)1、u一o l ，吖。乱 ， ， t 一 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 a 卫 口 、- 一 o 1 一 n o 乱 6 丁 子 r q o 也 榔多分：多大途。 。 2 磷弋_ o 一烧失量- n 铽夕暑六 1 2 撑- 。一心：夕7 a 迨 5 月6 月7 月 8 月9 月 l o 月1 1 月1 2 月 2 0 1 0 图5 13崇明东滩南断面表层沉积物2 1 0 p o 比活度随烧失量变化 5 1 撑 o d 。表明各组分起主导作用的 粒级不同，a 组分起主导作用的粒级最细，d 组分起主导作用的粒级则最粗。 要 搿 黧 露 牟 d7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月1 月2 月c7 月8 月9 月l o 月1 1 月1 2 月1 月2 月 二令u a 八 萨q 。企：二二= 二：4 ：i o 一吣。么：二：二= 二= ： b7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月1 月2 月 月份 7 月8 月9 月1 0 月1 1 月1 2 月1 月2 月 月份 图6 5 各站位在d 、c 、b 、a 粒级范围内的分布 图6 5 给出了1 4 撑、2 7 样、4 5 撑站位在d 、c 、b 、a 四个粒度分级范围内的分 布，由图可以看出在c 、b 、a 这三个粒级范围内，所得分级样品的平均粒径大 小排列顺序仍为1 4 群q 7 群 4 5 群。 6 2 3 各核素活度 2 01o 年7 月份1 4 群，2 7 撑和4 5 拌站位表层沉积物分级样品六种放射性核素活 度随粒径大小的变化规律如 图6 6 所示。横坐标按所分选粒径等级从细到粗，纵坐标为对应各核素的活 度，每一个粒级对应1 4 群，2 7 撑和4 5 # 三个站位。从粒级变化的角度看，无论是高 潮滩的1 4 拌站位、中潮滩的2 7 撑站位或是低潮滩的4 5 # 站位，从d 到a ，即粒度 从细到粗，各核素活度均呈现了降低的趋势，说明了颗粒态核素倾向于吸附在细 7 l 垦v 搿梨霹 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 颗粒上。从空间变化的角度看，在c 、b 、a 三个粒级范围内，各核素活度大致 呈现从1 群到4 5 群站位，核素活度依次降低的趋势，即核素活度随着离岸距离的 增大而减小。而在d 这个粒级范围则出现了异常，核素活度随着离岸距离的增 大而增大。这与该粒级范围各站位样品的平均粒径大小是一致的( 如图6 5 d ) ， 在d 组分这个粒级范围，低潮滩的平均粒径为最细。 图6 7 为2 0 1 1 年1 月份1 甜，2 7 拌和4 5 撑站位表层沉积物分级样品六种放射 性核素活度随粒径大小的变化规律。与2 0 1 0 年7 月份一样，粒度从细到粗，各 核素活度均大体上呈现了降低的趋势。其它几个月份也呈现同样的规律，在此不 一一附图说明。 里 鲁 邑 倒 蜒 图6 67 月份1 甜、2 7 # 和4 5 # 站位分级样品各核素活度随粒径大小的变化 第六章表层沉积物中核素活度的粒度效应分析 2 o 图6 71 月份1 错、2 硝和4 5 群站位分级样品各核素活度随粒径大小的变化 图6 8 至图6 1 1 罗列了经粒度分级后的1 4 群、2 7 撑和4 5 撑站位表层沉积物，在 分得的d 、c 、b 、a 四个粒级范围内( 按粒径从细到粗的顺序) ，从2 0 l o 年7 月份到2 0 1 1 年2 月份期间，四种核素：1 3 7 c s 、7 b e 、2 2 8 1 1 1 e ) 【和2 1 0 p b 懿的活度随月 份变化情况。 图6 8 为三站位分级后样品1 3 7 c s 核素活度随时间变化图。在d 粒级范围内， 4 5 # 站位活度高于2 7 撑站位，2 7 # 站位活度高于1 4 # 站位。核素活度在1 0 月份达到 最高值。在c 粒级范围内，除1 月份外，三个站位的核素活度相差不大。核素 活度在8 月份达到一个高值，在1 月份出现一个异常高值。在b 粒级范围内， 除9 月份外，l 群站位活度高于2 7 撑站位，2 7 j 5 站位活度高于4 5 撑站位。核素活度 最高值出现在9 月份。在a 粒级范围内，1 甜站位和2 7 群站位活度高于4 5 群站位， 核素活度最高值出现在1 2 月份。 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 图6 8 三站位分级后样品中1 3 7 c s 核素活度随时间变化 图6 9 为三站位分级后样品。7 b e 核素活度随时间变化图。在d 粒级范围内， 4 5 拌站位和2 7 拌站位活度高于1 4 群站位。核素活度在1 0 月份达到最高值。在c 粒 级范围内，规律较不明显，核素活度在1 月份达到最高值。在b 粒级范围内， 除个别月份，1 4 稃站位高于其余两个站位，核素活度最高值出现在9 月份。在a 粒级范围内，1 甜站位和2 7 # 站位活度高于4 5 撑站位，核素活度最高值出现在1 月 份。 7 4 矿 、 一 时 ， - y 第六章表层沉积物中核素活度的粒度效应分析 图6 9 三站位分级后样品中7 b e 核素活度随时间变化 图6 1 0 为三站位分级后样品2 2 8 n l e ) 【核素活度随时间变化图。在d 粒级范围 内，除个别月份，4 5 群站位活度高于2 7 拌站位，2 7 群站位活度高于1 4 撑站位。核素 活度在9 月份达到最高值。在c 粒级范围内，除个别月份，1 甜站位的核素活度 最低。核素活度在7 月份达到最高值。在b 粒级范围内，除个别月份，1 4 群站位 活度高于2 7 群站位，2 7 撑站位活度高于4 5 撑站位。核素活度最高值出现在9 月份。 在a 粒级范围内，1 4 群站位的核素活度最低且多数月份的核素值为零，核素活度 最高值出现在8 月份。 7 5 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 月份 搦t h 以 月份 图6 一1 0 三站位分级后样品中2 2 8 n l c x 核素活度随时间变化 月份 2 1 0 p b e x 月份 图6 1 1 三站位分级后样品中2 1 0 p b 钗核素活度随时间变化 图6 1 1 为三站位分级后样品2 1 0 p b 甑核素活度随时间变化图。在d 粒级范围 7 6 ， 、 一 ， f 叫 一旦b日)毯蜒 一西芒亨日)憾蜒 ， _ 一 - 、 p 第六章表层沉积物中核素活度的粒度效应分析 内，除个别月份，4 5 群站位活度高于其余两个站位。核素活度在11 月份达到最高 值。在c 粒级范围内，除个别月份，1 4 撑站位活度高于2 7 # 站位，2 7 拌站位活度高 于4 5 稃站位。核素活度在9 月份达到最高值。在b 、a 粒级范围内，l 甜站位活 度高于2 7 撑站位，2 硝站位活度高于4 5 群站位。前者核素活度最高值分别出现在 l o 月份和1 月份。# 6 2 4 各核素活度与粒径相关性 利用k m m b e 访提出的对数刻度法【7 刀将平均粒径( d ，单位为n u n ) 表示为西 单位。其计算方法如式( 6 1 ) 。 = 一l 0 9 2 d( 6 - 1 ) m 值越大，表示平均粒径越小。用2 0 1 0 年所测得的l 甜，2 7 # 和4 5 样站位分 级后得到的a 、b 、c 、d 三个组分样品的平均粒径和各核素的活度值，做出各 平均粒径( )平均粒径( ) 图6 1 2 分级样品各核素活度与平均粒径的相关关系 核素活度与平均粒径( 西) 的相关关系图。各核素活度与平均粒径( m ) 均在p 0 0 1 范围内呈现了显著的相关关系，如图6 1 2 所示。由图可以看出，2 1 0 p b 强和1 3 7 c s 西兰f日)巡蜒懈鞲 西芒f日)谜蜒般蜒 多核素在长江口崇明东滩表层沉积物的分布及其环境指示意义 的相关系数( r ) 分别为0 8 2 和o 7 8 ，稍微高于2 2 8 t h 既和7 b e ，后两者的相关系 数分别为0 6 3 和0 5 0 。 核素活度与粒径的相关性良好，表明颗粒活性核素易被细颗粒泥沙吸附沉 降，尤其是2 1 0 】p b 麟和1 3 7 c s 。而2 2 8 t 1 1 e ，【和7 b e 由于半衰期很短，尤其是7 b e ，半 衰期只有5 3 3 天，低于悬浮物在水体中的平均滞留时间，在泥沙沉降之前，已 有相当数量的核素衰变消失。而且崇明东滩表层沉积物的。7 b e 受大气沉降影响较 大，其变化规律与大气沉降的季节变化规律较一致，故相关关系与其他核素比， 较不显著。 6 3 结论 ( 1 ) 利用分级装置对崇明东滩中断面高中低潮滩三站位进行分级，得到a 、b 、 c 、d ( 从粗到细) 四种粒径范围的样品。本实验分级得到的样品粒径范围为： 2 5 0 1 5 0 8 2 u m 。从a 到d ，粘土含量依次升高，粉砂或砂含量依次降低；平均 粒径从a 到d 依次减小。对于粗粒部分，同一粒级的含量随离岸距离的增大而 增高；对于细粒部分，同一粒级的含量随离岸距离的增大而减少。 ( 2 ) 粒度从细到粗，各核素活度均大体上呈现了降低的趋势。在d 、c 粒级范 围内，以上各核素大体上均呈现了4 5 撑站位核素活度高于其余两个站位的趋势。 而在b 、a 粒级范围内，则大体呈现1 删站位活度高于2 7 撑站位，2 7 # 站位活度高 于4 5 j f j 站位的趋势。核素最高值集中出现在9 、1 0 月份左右。 ( 3 ) 对分级样品的平均粒径( ) 与核素活度值做相关性分析发现，各核素活度与 平均粒径( ) 在p o 0 l 范围内显著相关，其中2 1 0 p b e x 和1 3 7 c s 的相关系数( r ) 分别为0 8 2 和0 7 8 ，高于2 2 8 n k ( 0 6 3 ) 和7 b e ( 0 5 0 ) 。 第七章物源分析 第七章物源分析 本章总结了本论文所作研究的结果，将得到的大气沉降通量和径流输入特征 数据，与崇明东滩表层沉积物核素数据对比分析，并且结合崇明东滩表层沉积物 的核素和粒度分布特征，对崇明东