（环境科学专业论文）镉与苄嘧磺隆交互作用对其环境行为的影响.pdf

浙江人学博士论文 石吸附的镉发生配位作用。 ( 5 )随着添加的苄嘧磺隆浓度的升高，土壤中水溶态镉和交换态镉缓慢减少，而土壤 中有机结合态镉、粘土矿物和氧化物结合态镉及残留态镉却表现出缓慢增加，表 明添加苄嘧磺隆，可促进土壤对镉的吸附，并促进吸附的镉向相对稳定的紧结合 态( 有机结合态，粘土矿物和氧化物结合态，残留态) 转化。 ( 6 ) 在施用过苄嘧磺隆三年、施用过苄嘧磺隆一年和从未施用过苄嘧磺隆三种稻用土 壤中，苄嘧磺隆的降解动力学特性均很好地符合一级反应动力学方程，相关系数 ，2 大于o 9 8 。降解速度随施用苄嘧磺隆年限的增加而加快，降解半衰期( d t 5 0 ) 分别为6 5 7 ，9 4 3 ，1 6 0 1 d 。对施用过五年苄嘧磺隆的稻田土壤采用高温灭菌，添 加氯霉素或放线酮环己亚酰胺等处理后，苄嘧磺隆的降解速度均有不同程度下降， 表明多年施用苄嘧磺隆的稻田土壤可以较快的降解苄嘧磺隆，究其原因可能是， 在多年施用苄嘧磺隆的稻田土壤中存在可利用并可降解苄嘧磺隆的微生物。 ( 7 ) 在未曾施用过苄嘧磺隆的稻田土壤中，添加施用过五年苄嘧磺隆的稻甯土壤 ( 1 0 ) ，加入苄嘧磺隆培养7 d 后，苄嘧磺隆残留量显著减少( p = 0 0 5 ) 。而当添 加量为5 时，加入苄嘧磺隆培养1 4 d 后，苄嘧磺隆残留量也显著减少( p = 0 ，0 5 ) 。 这表明，多年施用苄嘧磺隆的稻田土壤加速降解苄嘧磺隆的生物学过程可以通过 物理接种来实现。此外，在施用过五年苄嘧磺隆的稻阳土壤中，“c 标记的苄嘧磺 隆矿化速度较快，表明在此种稻田土壤中，苄嘧磺隆可被更快的降解并被土壤中 微生物利用作为碳源或能量。 ( 8 ) 在曾施用过一年苄嘧磺隆的稻田土壤添加重金属镉后，苄嘧磺隆在稻田土壤中的 降解速率有所降低，降解半衰期( d t s o ) 从9 4 3 d ( 0 r a gk g 。c d 处理) 延长到1 37 8 d ( 1 0 0 m g k g 。c d 处理) 。在所有的不同镉处理的稻田土壤中，苄嘧磺隆的降解动态 变化均较好地符合一级反应动力学方程，相关系数r 2 o 9 8 。 ( 9 ) 不同p h 条件下，镉的存在与否对苄嘧磺隆在蒸馏水体系中的降解并没有明显的 影响，但在蒸馏水体系中，苄嘧磺隆的降解速度随着p h 值的降低而迅速加快， 降解半衰期( d t 5 0 ) 由p h 7 时的约1 2 2 d 减少到p h 5 时的约1 2 d 。在所有条件下 苄嘧磺隆在蒸馏水体系中的降解均较好符合一级反应动力学方程( ， o 9 9 ) 。 ( 1 0 ) 不同p h 条件下，镉的存在对苄嘧磺隆在湖泊水体系中的降解均有一定的影响， 即添加一定量镉能对苄嘧磺隆在湖泊水体系中的降解产生抑制作用，且抑制作用 随镉浓度的升高而增强。在所有条件下。苄嘧磺隆在湖泊水体系中的降解均较好 符合一级反应动力学方程( r 3 o 9 8 ) 。苄嘧磺隆在的湖泊水体系中的降解速度也 随着p h 值的降低而迅速加快，以空白为例，降解半衰期( d t 5 0 ) 由p h 7 时的3 5 5 3 d 缩短到p h 5 时的约4 4 2 c l 。 浙江大学博士论文 ( 1 1 ) 苄嘧磺隆或镉单独存在时，对土壤微生物生态指标的影响均随其浓度的升高而增 强，即毒害作用明显增强。与单一镉对土壤微生物生态指标的影响相比，单一苄 嘧磺隆的毒性相对较小。随着苄嘧磺隆和镉浓度的增加，土壤微生物生物量磷脂 含量、土壤酶类( 如磷酸酶、脲酶、脱氢酶) 的活性均逐渐降低，而有机物质( 蛋 白质和酚) 的代谢减缓，含量逐渐增加。 ( 1 2 ) 在苄嘧磺隆和镉共同作用的情况下，不同浓度处理组合对土壤微生物生态指标的 影响表现出同个趋势：随着苄嘧磺隆和镉复合浓度的升高而毒性增强，毒性强 弱的顺序大致为：1 0 0 m g k g 。1 c d + 5 f r b s m 1 0 0 m gk g “c d + l f r b s m 1 0 0 m g k g “ c d 5 0 m gk g c d + 5 f r b s m 5 f rb s m 。苄嘧磺隆和镉的交互作用的毒性效应大 于单一的相应浓度的镉或苄嘧磺隆的毒性效应，而小于单一相应浓度的镉和单一 相应浓度的苄嘧磺隆的毒性效应之和，表现出一定的拮抗作用，而且镉起一定的 主导作用。随着苄嘧磺隆和镉复合浓度的增加，土壤微生物生物量磷脂含量、土 壤酶类( 如磷酸酶、脲酶、脱氢酶) 的活性均逐渐降低，而有机物质( 蛋白质和 酚) 代谢减缓，含量逐渐增加。 ( 1 3 ) 苄嘧磺隆和镉交互作用对生态效应的时间动态变化实验表明，在污染物进入土壤 的初期，苄嘧磺隆和镉交互作用对土壤微生物生态指标的毒性较大。随着污染物 作用时间的变化，土壤微生物生物量磷脂含量、土壤酶类( 如磷酸酶、脲酶、脱 氢酶) 的活性表现出先降后升的趋势：在污染物进入土壤的初期，均随时间延长 而逐渐下降，7 8 d 时降低至最低，之后，随着污染物停留时间的延长，毒害作 用逐渐减弱，土壤微生物生物量磷脂含量、土壤酶类的活性又逐渐恢复；而有机 物质( 蛋白质和酚) 的含量随时间变化表现出先升后降的趋势：在污染物进入土 壤的初期，有机物质蛋白质和酚因代谢减缓，含量逐渐增加，7 8 d 时达到峰值， 之后，随着污染物停留时间的延长，毒害作用逐渐减弱，机物质( 蛋白质和酚) 的代谢逐渐恢复、增强，含量逐渐减少。 ( 1 4 ) 随着温度的升高( 1 5 。c 3 5 ) ，对于不同处理组合，土壤微生物生物量( 总磷 脂含量) 、土壤酶类( 脱氢酶、脲酶、磷酸酶) 的活性均逐渐增加和升高：而土 壤有机物质( 蛋自质和酚) 的代谢逐渐增强，含量逐渐减少。在特定的土壤温度 下，苄嘧磺隆和镉的交互作用对土壤微生物生态指标的影响均表现出相同的趋势， 联合毒性与其复合浓度成正比，毒性大小大致为：1 0 0 r a gk g o c d + 5 f rb s m 1 0 0 m gk g 1 c d + i f rb s m 1 0 0 r a gk g 。1 c d 5 0 m gk g 。c d + 5 f rb s m 5 f rb s m 。 ( 1 5 ) 随着p h 的升高( 4 7 7 5 ) ，在单一苄嘧磺隆的作用下，土壤微生物生物量磷脂 含量、土壤酶类( 脱氢酶、脲酶、磷酸酶) 的活性缓慢下降，有机物质( 蛋白质 和酚) 的代谢逐渐减弱，含量缓慢增加。然而，不同浓度配比的苄嘧磺隆与镉的 交互作用以及单一镉的的处理组合中，土壤微生物生物量磷脂含量、土壤酶类( 脱 氢酶、脲酶、磷酸酶) 的活性均有不同程度的增加，有机物质( 蛋白质和酚) 的 i i i 浙江大学博士论文 代谢逐渐增强，含量逐渐减少。p h 较低时( 47 5 5 ) ，苄嘧磺隆与镉的交互作 用对土壤微生物生态指标影响的顺序为：1 0 0 m gk g 。c d + 5 f rb s m 1 0 0 m gk g “c d + 1 f r b s m 1 0 0 m gk g “c d 5 0 m gk g “c d + 5 f r b s m 5 f rb s m ；而当p h 较高 ( 7 5 ) 时，苄嘧磺隆与镉的交互作用对土壤微生物生态指标影响的顺序发生了改 变，为：1 0 0 m gk g “c d + 5 f r b s m 5 0 m gk g ”c d + 5 f r b s m 5 f r b s m 1 0 0 m gk g 1 c d + l f r b s m 1 0 0 m gk g c d 。这表明，在镉与苄嘧磺隆的交互作用对土壤微生 物生态指标影响过程中，低p h 时镉起一定的主导作用；而p h 较高时苄嘧磺隆起 一定的主导作用。 ( 1 6 ) 随着土壤含水量的增加( 5 0 1 0 0 w h c ，淹水) ，对于不同处理组合，土壤微生 物生物量磷脂含量、土壤脲酶、磷酸酶的活性均有不同程度的下降，而土壤脱氢 酶的活性则表现出明显的增强趋势。有机物质( 蛋白质和酚) 的代谢逐渐增强， 含量逐渐减少。在特定的土壤含水量下，苄嘧磺隆和镉交互作用对土壤微生物生 态指标的影响均表现出相同的趋势，联合毒性与其复合浓度的成f 比，毒性大小 的顺序大致为：1 0 0 m gk g 。c d + 5 f rb s m 1 0 0 m gk g 。c d + l f rb s m 1 0 0 m gk g 。 c d 5 0 m gk g c d + 5 f r b s m 5 f rb s m 。 关键词：镉；苄嘧磺隆；交互作用；吸附：解吸；降解；微生物：生态效应 i v 浙江大学博十论文 a b s t r a c t t h eh e r b i c i d eb e n s u l f u r o n m e t h y ( b s m ) w e r ew i d l yu s e di nr i c ef i e l da n dt h et y p i c a lh e a v ym e t a lc d w a ss e l e c t e da sm a t e r i a l si nt h ep r e s e n ts t u d yt h ee f f e c t sa n dm e c h a n i s mo fi n t e r a c t i o nb e t w e e nc a d m i u m a n db e n s u l f u r o n m e t h y lo nt h e i re n v i r o n m e n t a lb e h a v i o rw e r es t u d i e d ，i n c l u d i n ge f f e c t so fi n t e r a c t i o n b e t w e e nc a d m i u ma n db e n s u l f u r o n m e t h y lo nt h ea d s o r p t i o na n dd e s o r p t i o nf o re a c ho t h e ro ns o i la n dc l a y m i n e r a l s ；e f f e c t so fb e n s u i f u r o n - m e t h y lo nc df o r m st r a n s f o r m a t i o ni ns o i l ；d e g r a d a t i o nc h a r a c t e r i s t i co f b e n s u l f u r o n m e t h y li ns o i lw i t ha p p l y i n gb e n s u l f u r o n m e t h y lf o rs e v e r a ly e a r sa n db i o l o g i c a lc h a r a c t e r i s t i c o fi ns u c hs o i l ；d i f f e r e n c e so fd e g r a d a t i o nc h a r a c t e r i s t i co fb e n s u l f u r o n m e t h y li nd i s t i l l e dw a t e ra n dl a k e w a t e r ；e f f e c t s o fc do n d e g r a d a t i o n c h a r a c t e r i s t i co fb e n s u l f u r o n - m e t h y li nw a t e ra n d b i o l o g i c a l d e g r a d a t i o n c h a r a c t e r i s t i co f b e n s u l f u r o n m e t h y l i n s o i l ；e f f e c t s o fc o m b i n a t i o no fc a d m i u ma n d b e n s u l f u r o n m e t h y l o nt h e e c o l o g i c a lt o x i c i t y t os o i lm i c r o b i a lb i o m a s s p h o s p h o l i p dc o n t e n t ，s o i l p h o s p h a t a s ea c t i v i t y ，s o i l u r e a s ea c t i v i t y ，s o i ld e h y d r o g e n a s ea c t i v i t y ，s o i lp r o t e i nc o n t e n ta n ds o i lp h e n o l c o n t e n tu n d e rd i f f e r e n te n v i r o n m e n t a lc o n d i t i o n ( t h es o i lt e m p e r a t u r e ，p h t h em o i s t u r ec o n t e n t ) t h er e s u l t s w e r es h o w na sf o i l o w s ： 1 c do rb s mw o u l de n h a n c et h ea f f i n i t ya n di s o t h e r ma d s o r b e da l t i o u n to fb s mo rc do ns o i la n ds o i l c l a y m i a e r a l s c d si s o t h e r ma d s o r p t i o nd a t ao ns o i la n ds o i lc l a y m i a e r a l s ，w i t ho rw i t h o u tt h ep r e s e n c eo f b s m w a sw e l lf i t t e dt of r e u n d l i c he q u a t i o nw i t hc o e f f i c i e n tr 2 09 8a tt h es a m et i m e 、b s m si s o t h e r m a d s o r p t i o nd a t ao ns o i la n ds o i lc l a y m i a e r a l s ，w i t ho rw i t h o u tt h ep r e s e n c eo fc d ，w a sa l s ow e l lf i t t e dt o f r e u n d l i c he 口u a t i o nw i t hc o e f f i c i e n t ，2 09 5 2w i t ht h ei n c r e a s eo f p h ，c da d s o r p t i o nr a t i oo ns o i la n ds o i lc l a y m i a e r a l si n c r e a s e dw i t ho rw i t h o u tt h e p r e s e n c eo fb s m ，b u tt h ed e s o r p t i o nr a t i oo fc o r r e s p o n d i n ga d s o r b e dc d d e c r e a s e d a tl o w e rp h ( p h 5 4 f o rs o i l ，p h 5 ，4f o rk a o l i n i t e ，p h 5 4 f o r k a o l i n i t e ，p h 5 5 f o r g o e t h i t e ，p h 64 f o r m o n t m o l i o n i t e ) ，b s mr e d u c e dt h ea d s o r p t i o no fc do ns o i la n ds o i lc l a y m i a e r a l sa n di n c r e a s e dt h e d e s o r p t i o nr a t i oo fc o r r e s p o n d i n ga d s o r b e dc d t h es t r e n g t ho fc o r r e s p o n d i n ge f f e c t si n c r e a s e dw i t ht h e i n c r e a so f b s m sc o n c e n t r a t i o n 3 w i t ho rw i t h o u tt h ep r e s e n c eo fc d ，w i t ht h ei n c r e a s i n go f p h ，b s m sa d s o r p t i o nr a t i oo ns o i la n ds o i l c i a y m i a e r a l sd e c r e a s e d ，a sw e l la st h ed e s o r p t i o n r a t i oo fc o r r e s p o n d i n ga d s o r b e db s mi n c r e a s e d c d p r o m o t e db s m l sa d s o r p t i o no ns o i la n ds o i lc l a y m i a e r a l si na l lp hr a n g ea n dr e d u c e dt h ed e s o r p t i o nr a t i o o f c o r r e s p o n d i n ga d s o r b e db s m t h es t r e n g t ho fc o r r e s p o n d i n ge f f e c t si n c r e a s e dw i t ht h ei n c r e a s eo fc d c o n c e n t r a t i o n 4 t h ec h a n g eo fi rc h a r a c t e r i s t i co fk a o l i n i t ea d s o r b e db s mw i t ho rw i t h o u tt h ep r e s e n c eo fc dp r o v e d t h a tc d ”c o u l dp r o m o t eb s m sa d s o r p t i o no nk a o l i n i t e t h em e c h a n i s mw a st h a tn h g r o u po fb s m c o u l dc o m ei n t ob e i n gh y d r o g e nb o u n dw i t hs 卜o s ja n do h g r o u po f k a o l i n i t eo rc h e l a t ew i t hc d a d s o r b e do f tk a o i i n i t e v 浙江大学博士论文 5 s o l u b l ec da n de x c h a n g e a b l ec dc o n t e n tw o u l dd e c r e a s ew i t hb s m sc o n c e n t r a t i o ni n c r e a s i n g w h i l e o r g a n i cc d ，c dt h a tb eb o u n d e d t oc l a y sa n do x i d e sa n dr e s i d u a lc dc o n t e n tw o u l di n c r e a s ew i t hb s m s c o n c e n t r a t i o ni n c r e a s i n gt h i sr e s u l ti n d i c a t e da d d i n gb s mw o u l dp r o m o t et h ea d s o r p t i o no fc do l ls o i l a n dp r o m o t ec dt ot r a n s f o r mi n t or e l a t i v e l ys t a b l ef o r m ，i e t i g h t e nb o u n df o r m ( o r g a n i cc d ，c dt h a th e b o u n d e dt oc l a y sa n do x i d e sa n dr e s i d u a lc d ) 6b s m d e g r a d a t i o nw e r ew e l lf i t t e dt o f i r s to r d e rr e a c t i o nd y n a m i c se q u a t i o ni n p a d d ys o i lp r e v i o u s l y t r e a t e dw i t ht h i ss a m eh e r b i c i d eu n d e r3y e a r s ，1y e a ro r0y e a r , a l lt h ec o e f f i c i e n t w e r eh i g h e rt h a no9 8 b s m sd e g r a d a t i o ns p e e dw a sa c c e l e r a t i n gw i t ht h el e n g t ho ft r e a t e dp r e v i o u s l y , a n dt h ed t 5 0 ( t i m et a k e n f o r5 0 o f t h ea p p l i e dp e s t i c i d et od e g r a d e ) o fb s mw e r e6 5 7 ，9 4 3 ，1 6 0 1 di np a d d ys o i l p r e v i o u s l y t r e a t e dw i t hb s mu n d e r3y e a r s ，1 y e a ro r0y e a rr e s p e c t i v e l yt r e a t i n gt h ep a d d ys o i lp r e v i o u s l yt r e a t e d w i t hb s mu n d e r5 y e a r sw i t hc h l o r a m p b e n i c o l ，c y c l o h e x i m i d eo rs t e r i l i z i n g ，b s m sd e g r a d a t i o ns p e e d d e c l i n e di nd i f f e r e 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e dw i t hi n c u b a t i o nt i m ee x t e n d ，s o i lm i c r o b i a lb i o m a s sp h o s p h o l i p i d sc o n t e n t s o i l d e h y d r o g e n a s ea c t i v i t y ，u r e a s ea c t i v e l y ，p h o s p h a t a s ea c t i v e l yi n c r e a s e dg r a d u a l l y ，a n dt h em e t a b o l i z i n go f s o i l p r o t e i na n ds o i lp h e n o li n c r e a s e d ，r e s u l t i n g i n d e c r e a s i n gg r a d u a l l yo fs o i lp r o t e i nc o n t e n ta n ds o i l p h e n o lc o n t e n t 1 4 a l o n gw i t ht h ei n c r e a s i n go f t h et e m p e r a t u r e ( 1 5 t o3 5 4 c ) s o i lm i c r o b i a lb i o m a s sp h o s p h o l i p i d s c o n t e n t ，s o i ld e h y d r o g e n a s ea c t i v i t