（环境科学专业论文）双电层影响下的微通道分层流动及其稳定性研究.pdf

a b s t r a c t t h em i c r o n o ws y s t e mo fm em e m s 妣h n o l o g ) ，i s 印p l i e di nf i e l d so f e n v 讪) n m t a lm o i l i t o r i n g ，b i o c h e m i c a la n a l y s i s ，c l i n i ct e s t i i l g 觚dm i v r o e l e c 咖c s e t c t h en o ws v s t e mw i t l lt l l em i c r o nc h a r a c t e d s t i cs c a l ei sc a l l e dm i c r o f l o w c o m p a r i n gt 0t h en o m l a ls c a l es y s t 锄s ，t 1 1 ei n t e r f ：她ee n e c t ss u c h 鹤m ee l e 硎c a l d o u b l el a y c fb e c o m eam a i nf - a c t o rt oc o n 毛r o lt h cb e h a v i o ro fr n i c r os c a l es y s t e m s i nt t l i sp a p t h e 觚a l ”i c a ls o l u t i o no fs i n g l ep h a s em i c r o f l o wu n d e rt h ec o n l b i n e d e 腩c t so fe l e c t r i c a ld 0 1 曲l el a y e r 姐d b o 髓d a r ys l i pa n dt h es 缸a t i f i e dm i c r 0 舶wu n d e r 也ee 虢c to ft h ee l e c n j c a ld o u b l el a y e ra r ee s t a b l i s h e d 船ds o l v e df o rt i l ef i r s tt i l i l e f l l n l l e m l o r e ，l es t a b i l i 锣o fm ea b o v em e a nn o w si ss t u d i e d t h em a i nc o n c l u s i o a r e 鼬t h e f o l l o w ： ( i ) av e l o c i t yb a c k n o w i sr a i s e di nt h en e a r w a l l - 卸w h 髓也ec h 锄e lh e i g h ti s r e d u c c da n dt h ez e t ap o t t i a li sm c r e a s e d ，m ev e l o c 时i sd e c r e 嬲e da n dt l l e b a c l 【f l o w i ss 仃o n g c o m b i n i n gm ee f t so fe l e c t r i c a ld o u b l el a y e ra n db o u n d a 巧s i i p ，t 1 1 e b a c k n o wc o 邶t r a i l l st 1 1 ev e l o c 时t 0s l i d et 0m eo p p o s i t ed i r e c t i o n 锄ds t r c i n g t h 既t h e r e s n a i ne 懋比to fe l e c t r i c a ld o u b l el a y e r t l l a t 也eb a c k f l o wi s0 b v i o u s c o n l b i n i n g t l l ee 腩c t so fe l e c t r i c a ld o u b l el a y b o 吼d a 巧s l i p 锄da p p 鲫tv i s c 0 s i 饥t h es l i p v e l o c 时i sc o n 仃o l l e db yt 1 1 ec o u p l ee 腩c t so ft h ee l e c t r i c a ld o u b l el a y e r 趾d 印p a r e n t v i s c o s “y t h es l i pv e l o c 时i sa g a 幽tm en o wd h c t i o ni fn l ee a 觇to fe i e c t 血a l d o u b l el a y e ri ss 仃o n g e rt h 觚t h a to fa p p 鲫印tv i s c o s i 够t h es l i pv e l o c 蚵i ss m a l l 锄d 趾i n n e c t i o n p o i i l to c 洲【r sw h 吼t h ee f f b c to f 印p a r e n tv i s c o s i 够i ss 臼o n g e rt h a n 也a to f e l e c t r i c a ld o u b l el a y e r ( i i ) a st l l ee 妇to ft h ee l e c t r i c a ld o u b l el a y e ri sb e c o i i l i n gs 们n g ，t i l ec r i t i c a l r e y n o l d s 肌m b e fi sr e d u c e d 觚dt h ec “t i c a lw a v en u m b e ri s 硫r e 器c d t h e m i c r o f l o wi se 嬲i l yt 01 0 s t a b i l i 够c o m b i n i n gt l l ee f 】t so fe l e c t r i c a ld o u b l el a y e r 觚db o u n d a 巧s l i p ，m ec r i t i c a lr e y n o l d sm 蛐b c ri ss m a l l e rt h a nt h a to fo i l l ye l e c t r i c a l d o u b l el a y e ri sc o n s i d e r e d t h ee 仃e c to fb o u n d a 巧s l i pr e i n f o m e st h a to fe l e c 仃i c a l d o u b l el a y 既c o m b i i l i n g 廿l ee a e c t so fa p p a r e n t s c o s i t ) ，a n db o u n d a 巧s l i p ，t h e c r i t i c a lr - e y n o l d sn 啪b c rh a r d l ya 疵c t sb yb o 岫d a 巧s l i pa n d 仙eb o l m d a d ，s l i p c 锄n o te i 山弛c en l es t a b i l i 批c o n l b i 血gt h ee 鼠c t so fe l e c t r i c a ld o u b l el a y b o u n d a 巧s l i p 锄da p p 甜tv i s c o s i 劬t h ee 肫c t so fe l e c 仃i c a ld o u b l el a y e r 舳d 印p 舢tv i s c o s i 够d e c r e 勰et h cc r i t i c a li k y n o l d s n u 【l n b e rc 0 啪r a t e l y w h e nm ee f f t o fe l e c t r i c a ld o u b l el a y c ri ss 仃_ o n g ，t h ee f i e c to fb o m l d a d ，s l i pc a n 觚h e rw e a k e nt h e s t a b i l i t ) ，o fs y s t 眦、釉e nt h ee 丘to f 印p 黜斌v i s c o s 时i ss 仃o n g ，m ce 彘c to f b o u n i l a 巧s l i pi sw e a k e n e d 觚du 1 ei n f l e c t i o np o 硫d o c r e a s e st 1 1 e 嘶t i c a lr e ) ，n 0 1 d s n u m b 既 ( i i i ) w i t hr e s p e c tt 0m es n a t i f i e dn o wc 0 璐i s 缸go fd e i o n i z e ds o l u t i o n 锄di o n l u t i o n ，也es n o n g c r 也ee l e c t r i c a id o u b l el a y e fe 您e c ti s ，t h eb i g g e rt h er e s 仃a i l lf 0 r c e 锄dt h es t r o n g e rt h eb a c k f l o wo nt h es i d eo ft h ei o ns o l u t i o na r c w i t hr e s p e c tt ot l l e s n 嘶f i e dn o wc o n s i s t i i l go ft w od i 缳；r e n ti o ns o l u t i o n s ，也eb a c k n o wo nb o 也s i d e s r e s n a i nt l l en o w t h eb a c k n o wo nt h es i d eo ff l o ww i t l lb i gv i s c o s i 哆e a e c ti ss 臼n g e r t h 锄t 1 1 a tw i 也t h es m a uv i s c o s i t ) re f f e c t t h en o wo fu p p e rl a y c ri sr e s t m i n e dm o r c w h e n 也e z e t a p o t e n t i a lr a t i o i s b 谵 ( v ) w i t hr e s p e c tt 0t 1 1 es t r a t i f i e dn o wc o n s i s t i n go ft h ed e i o n i z e ds o l u t i o n 锄di o n s o l u t i o n ，也ec r i t i c a lr e y n o l d sn u m b e ri sr e d u c e dw h 阻t h ez e t ap o t e n t i a lo ft h ei o n s o l u t i o ni n c r e 硒鼯w i a lr e s p e c tt 0t h es 仃a t i 丘e dn o wc o n s i s t i n go f 铆od i 侬骶n ti o n s o l u t i o 璐，t l l ez e t ap o t e m i a la l s om a k e st h es t a b i l i t ) ，o fn o wd e c r e 硒e d c o m p a r i l l g w i t hm ea ：b o v et w oc o n d i t i o n s ，s 打砒i f i e di o ns o l u t i o n sf l o wi sm o r el m s t a _ b l e w h c n t h ev i s c o s i t ) ，r a t i oi sb i g g e rt h a nl ，t h ec l o s e rt l l ei n t e r f a c et 0t h eu p p e rw a l l ，t l l em o r c s t a b l et h en o wi s t h eb i g g e rt t l ev i s c o s i 够r a 的i s ，m em o r cu n s t a b l e 也ef l o wi s r h e s t a b i l i 够o fn o w i si i l c r e a s e db yt h ec o n d u c t i v i t ) ro fs o l u t i o n k e yw o r d s ：e 1 e c t r i c a ld o u b l el a y e r ，s t r a t i f i c df 1 0 w w a ne 虢c 协，s t a b i l i 劬 m i c r o c h a n n e l 天津大学博士学位论文 第一章绪论 第一章绪论 随着科学技术的快速发展，无论在科学研究或是产业应用中，微小型机械装 置的应用已越来越普遍，微机电系统m e m s ( m i c r 0e l e c t r 0m e c h a i l i c a ls y s t e m s ) 流动技术的快速发展使得微流动理论日益受到科学家们的重视【l 。5 1 。在m s 理 论中，芯片实验室睁即( 1 a b o n a - c h i p ) 技术尤为重要，其是指在如信用卡大小的玻 璃或塑性材料上集成的微通道、电极、传感器和电路等精细装置，实现流体的泵 送、混合、热循环、分流和分离等功能。由于器件尺寸微小，系统的无效面积大 大减少，无论是对降低能耗、提高响应速度，还是对控制微量流体的压力、流量 和流动方向等方面，都具有很高的可操作性，而且具有集成化和大批量生产的特 点【9 lo 】。因此，将微流体系统与其它微型元件复合使用构成集成微系统，在微量 化学分卡斤【1 1 ，1 2 1 、微量医学注射【1 3 1 4 1 以及航空航天、机械工程和电子工程陋1 8 1 等方 面都具有良好的应用前景。微流体设备的快速发展使人们迫切希望对微通道流动 的特性进行更加全面的认识，以方便人们优化设备设计、精确过程控制。 在微流动研究的发展进程中，诸如微观系统中表面力成为主要影响因素，模 型的建立不同于宏观尺度，同时，实验中许多令人意想不到的问题和现象，都显 示出了尚未为人们熟知的规律【1 9 也】。通常，微流体系统的特征尺度在，z 量级， 几何尺寸相对于宏观系统急剧减少，许多在宏观流动中可以忽略的因素成为主要 的影响因素，例如流体的壁面效应、表面力、静电力、气泡、壁面相对粗糙度、 流体极性等的影响将发挥重要作用【2 3 ，2 4 】，传统理论中的各种影响因子的相对重要 性的比重发生了改变，流体的运动规律也发生了变化。一些特有的现象如热蠕变、 动电效应、黏性效应、边界滑移、反常扩散甚至量子理论和化学效应等都可能变 得重型2 距6 1 。另一方面，在生物医学应用领域，药物释放、化学分析和d n a 分 析中都伴随着流体输运，当涉及到微米或更小尺度构件中的流动时，会观测到许 多意想不到的现纠2 7 】。可见，不能简单的将经典流体输运理论直接移植到微观流 体运动中。综上，在仅有微纳米级的通道装置中，尺度效应以及当尺度为多大时 连续介质假说不成立、n s 方程的适用性、模型的简化和应用、微流动线性稳定 性理论的进一步研究、非线性理论的适用情况等问题，都是人们目前以及今后研 究微流体流动的主要问题。g a d e 1 h a k 【2 8 1 和e r i c k s o n 【8 】论述的微尺度流体力学的 基本理论，详细地讨论了微尺度效应如边界滑移、压缩性、表面力、双电层等重 天津大学博士学位论文 第一章绪论 要问题。尤学一等【2 9 3 1 1 将表观黏性模型、滑移边界条件引入平行平板微流动系统， 并将壁面粗糙度模拟为波形壁面，利用坐标变换得到了微通道流动的平均速度 场。本文以此为出发点，对微系统的多种壁面效应，例如双电层效应，展开研究， 深入探讨微流动分层流系统的稳定性。 1 1 微尺度流体力学 1 1 1 微尺度流体力学的研究现状 微尺度流动的基础研究开端较早，最早可追溯到1 8 4 6 年，p o i s e u i l l e 发表的 第一篇论文描述了直径为3 0 1 5 0 聊的管道内的微流动，采用液体为研究对象， 得出了流量、压降和管道几何结构的关系式。1 9 0 9 年，k n u d s 研究了过渡流和 自由分子流区域玻璃毛细管中的气体流动。1 9 1 3 年g a e d e 最早利用平行平板进 行实验研究，他将两平板相隔4 m 放置进行微通道流动实验，实验发现氢气的 流量从自由分子时的值减小了约5 0 ，氢气得流量经过一最小值之后随压力地增 加有所升高，而在毛细管中，最小值与自由分子值之间的差别仅为5 8 。7 0 年代，基于制冷方面的研究需要，l i t t l e 课题组开始研制芯片上的冷却器，他们 使用玻璃为衬底，用氢氟酸( h f ) 化学刻蚀流道，问题在于这样制成的流道难以准 确测量其尺寸，经采用s a n d b l 嬲恤g 方法制作出具有垂直侧壁的流道，尺寸为宽 2 0 0 m 、高5 0 m ，但粗糙度的量级为2 0 m ，导致该系统不适用于更小尺度的 通道。由于通道底部过- 丁粗糙，他们的实验促进了微流动中的粗糙度的影响的研 究。从8 0 年代后期开始，针对微通道内的液体及气体的实验研究大量出现，首 先采用微机械通道进行微流动实验研究的是p e m l c r 和h a r l e ，3 2 1 ，他们针对雷诺 数的研究结果是雷诺数范围为o 5sr e s2 0 。9 0 年代早期，宾夕法尼亚大学的 b a u 和z e m e l 【3 3 】研究组的微通道流动实验发现了液体和气体的一些有趣现象，显 示了微流动与经典宏观流动的总体偏离，引发了流动力学中的低雷诺数流动系统 的研究热潮。大约同时，何志明和戴聿昌【5 】的研究小组制备了首个集成了压力传 感器的微通道设备，采用压力传感器，以及后来采用温度传感器，对气体流动进 行逐点测量，揭示了连续介质理论意义下的微尺度流动行为。l i u 描述了一种特 殊的微通道，将几个压力传感器作为微通道的一部分【蚓。b r 叭c r 课题组采用微通 道长三= 7 5 m 所，宽矽= 5 2 2 5 小m ，高日= 1 3 3 m ，粗糙度低于6 5 即m ，利用扫 2 天津大学博士学位论文第一章绪论 描电子显微镜图像检查高度的均匀性，得到了一组氩气流动的测量结果，将测量 结果与无滑移和滑移理论的理论预测值进行对比，表现出了明显的稀薄效应，获 得的高精度数据验证了微流动理论和模拟的正确性【3 5 】。 在应用方面，眦m s 技术的微小机械装置在商业中拥有广泛的应用，早期 的典型应用是计算机部件的微尺度设计，如w i l l c h e s t e r 型硬盘驱动器，其读写头 悬浮于旋转盘片上5 0 以m ，读写头、旋转盘和它们之间的空气层构成了滑座轴承， 读写头与旋转盘直接的间隙越小，硬盘的记录能力越大，预计新一代的驱动器将 会具有更强的功能。另一种典型的m e m s 器件是静电梳微驱动器，是极好的共 振制动器，能在小的驱动电压下产生大的运动。随着批量加工能力的提高和加工 技术自动化，微器件制造不再昂判1 7 ，3 6 】。另外，尺度仅有微米级的小加速度计已 经用于控制展开汽车安全气囊系统；微制动器移动扫描电子显微镜的探针能使单 原子成像；用于导尿管顶端的压力传感器比针头还要小；用于药物成形递送的微 流体网络新型生物活性测定装置已经设计成功。在加工技术方面，如表面硅微加 工、体硅微加工、微光电刻铸模、电火花加工等，已经成功的应用于微加工，使 得微器件的制造成为可斛3 7 】。微流动理论的另外一个应用领域是液体或气体的微 流动粒子流，包括分选、分析、从样品中移除颗粒或细胞。而微流场颗粒成像测 速仪【3 8 1 ( m i c r op a n i c l e i m a g e v e l o c i n l e t l y ，m 衲p i v ) 的研制，使得精确测量微通道 内的速度分布成为可能，图1 1 所示的3 0 3 0 0 肌通道中对斯托克斯流的平均速 度场的测量结果显示了壁面效应的影响，平均流拐点的存在【3 9 】。 展 向 流向 图1 1 微槽道流场p 测量结果 天津大学博士学位论文 第一章绪论 1 1 2 微尺度流体力学中的壁面效应 与通常所见的宏观现象相比，微器件往往表现出不同的行为，例如在微系统 中表面效应趋向于主导，而惯性力则趋向于非常小。通常，作为相互作用面积a 的函数p 比依赖于体积v 的性质要减小的慢，这个性质可表示为： 式中l 是微器件的特征尺寸，当器件越来越小时，周围气体或液体产生的静 电力、黏性效应和摩擦等就变得重要。例如在微尺度系统中，表面力的影响起主 导作用，利用这个原理已经制作了微型泵和微型洲删。 微尺度和宏观领域流体力学的主要区别通常分为四个方面：表面主导效应、 非连续效应、低雷诺数效应、多尺度多物理效应。在微观几何空间的流动中，液 体将呈现颗粒性状，气体将呈现稀薄效应，边界将产生“滑移”。除此之外，动 电效应、黏性效应、反常扩散、热蠕变等都将变得重要，壁面的材质和其表面的 质量在动量和能量的交换中也都有非常重要的作用。 对于液体微流动，不同于宏观系统的现象主要有边界滑移现象、系统黏性增 大、动电效应以及浸润、吸附等： 动电效应是微流动理论中的重要概念，对于维持流速保持在一定水平且 可具有几乎均匀的速度分布具有重要意义。动电效应首先在多孔黏土的 实验中被发现，基本原理是基于电离溶液与绝缘面上静电荷的相互作 用，邻近壁面的高离子浓度产生强静电力，导致了双电层的形成。 由于微通道尺度极其微小( 纳米至微米数量级) ，固壁分子以及固壁所带 的静电荷将对流体分子产生作用力，形成系统的表观黏性。表观黏性由 流体分子本身的黏性和固壁对流体分子的黏性两部分构成。 边界滑移强调固体表面上的流体分子与固体表面之间存在相对运动速 度。研究发现，在宏观尺度上边界滑移的影响微不足道。但是，在微尺 度的流体流动，特别是在某些m e m s 微机电系统和微流体系统中，边 界滑移会对系统的性能产生重要影响。 浸润，即液体的疏水性和亲水性，在微流控技术中，固体表面被液体浸 润被用于精确选择给定的流动路径，选择的根据是表面力的梯度和表面 的类型。 4 一三 r 万 芘 丛所 天津大学博士学位论文 第一章绪论 在液体与纳米多孔物质( 如玻璃) 的相互作用中，吸附效应很重要，流体 的边界条件对m e m s 器件壁面上的吸附量很敏感。 1 1 3 连续介质理论 在微流动系统中，一个重要的无量纲参数是克努森数( k h u d s 即眦n l b e r ) ，其 定义为分子平均自由程与微流动区域的特征几何长度的比： 砌暑兰 三 当克努森数增大时，稀薄效应变得重要，适当的流动和热量传递模型依赖于 克努森数的范围，基于连续性假设的流动和热量传递模型将不能预测压力降、剪 应力、热通量和相应的质量流量，基于气体动力学概念的模型也不再适用( 对应 于接近真空条件或极小间隙的很高的克努森数的区域除外) 。从工程应用的角度 和 来看，将所有分子效应都归到空间平均的宏观或基于连续介质的变量并不难，但 重要的是要决定连续介质描述的使用范围。基于此，s c h a a f 和c h 锄b r e 给出了 不同流区的范卧4 1 】： 当砌1 0 _ 2 时，流体可看作连续介质； 当砌1 0 时，流体可看作是自由分子流； 当克努森数介于1 0 。2 到1 0 之间时，稀薄气体既不是绝对的连续介质， 也不是自由分子流，可进一步分类为： 当1 0 - 2 砌 o 1 时，滑移流； 当o 1 砌 1 0 时，过渡流。 这个划分范围是基于经验信息，不同流区之间的界限将依赖于所研究问题的 几何结构。适当的流动和热量传递模型依赖于砌的范围，在连续介质理论成立 的范围内，目前国内外的相关研究主要集中在： ( 1 ) 水力直径为1 0 6 到1 0 4 米时，微流动中的层流和层流转捩； ( 2 ) 液相和气相微流动的热交换理论； ( 3 ) 两相流的绝热和非绝热微流动理论。 在标准温度和压力下，m e m s 器件操作的流动区域覆盖连续流、滑移流和 过渡流，m e m s 器件的进一步微小型化以及在纳米机电系统中的应用将导致在 、 、 天津大学博士学位论文第一章绪论 高克努森数下的操作，在整个克努森流区内研究流体的质量、动量和能量传递非 常必要。对于液体，非连续介质行为是很难探测的，在p l h l e r 等【3 2 】进行的系统 实验表明，微通道内的流动与连续介质行为相比具有很大的差别，系统在壁面附 近区域与主流区域不同的扩散与液体流变学有关，是反常扩散。对煤油在多孔玻 璃的早期研究表明，微流动系统存在一个滑移吸附薄层，与连续介质“为0 u 比， 这会导致压力增大或者降低。d e 巧a g u i i l 于1 9 7 0 年提出水在非常薄的膜中会产生 永久性的结构改变的可能性【4 2 l ，但是这个结果很快被否定了。1 9 8 3 年，d e i j a g l l i n 等【4 3 】以高黏度的油和硝基苯分别在1 2 刀川和1 0 0 刀所的膜内为微流动系统，证明 了实验得泊肃叶数与理论预测泊肃叶数之比为c - 2 5 ，高黏性归因于有序边界相。 b a u m 】采用0 4 8 4 0 m 的微管道对不同种类的液体进行实验，特别对异丙醇、硅 油和蒸馏水进行了分析，对于微通道c 1 ，实验值与理论值 ( 采用连续介质理论) 的偏差约在2 0 数量级。 综上所述，在宏观流动中，由于其特征尺寸远大于流体分子的平均自由程， 将流体假设为连续介质，随着特征尺寸的减小，流体分子的平均自由程与流动特 征尺寸的比值相对增大，流体的流动规律与宏观流动不同。本文将要研究的微通 道流动发展过程中的双电层效应、表观黏性效应及边界滑移现象在连续介质理论 的范围内足以描述。 1 2 分层流的研究现状 分层流作为一种常见的流动系统，一直是科学家研究的热点：在宏观方面， 核加工工厂用于输运燃料的流动系统通常是重力场中水平或倾斜放置的管道，针 对其稳态和瞬态的发展规律进行研究。y i h 【4 5 】利用长波扰动分析证明了双层黏性 分层平板p o i s e u i l l e 流和平板c o u e t t e 流可在任意小雷诺数下失稳。h i c k o x 【4 6 】运用 y i h 的方法对轴对称垂直管流进行了研究，两种液体密度不同，且通道中心处黏 性小于环面的黏性，研究认为对于对称扰动和非对称扰动流动都是不稳定的，且 这种不稳定是由黏性分层引起的。基于y i h 的理论，y i a l l t s i o s 和h i g g i l l s 【4 7 】研究 了双层黏性分层平面p o i s e c i l l e 流中的界面张力和密度系数，并且分别考虑了小 波和长波的情况，用o s 方程的数值解对渐进分析进行补充，给出了较大参数范 围内的中性曲线，并研究了分层流的界面模式失稳及剪切模式失稳。r e n a r d y 和 j 0 s e p h 一8 】研究了同心圆筒通道内的不可混合双层c o u 甜e 流的稳定性问题，运用 6 天津大学博士学位论文第一章绪论 渐进分析法分析认为不考虑界面张力时，外层液体密度较大时系统离心力可产生 稳定流；在一定条件下，当表面张力可使短波稳定、长波不稳定时，则内层液体 密度较大的分层流在各参数条件下保持稳定是可能的，他们认为在单相流的固壁 侧加入一低黏度的薄层可推迟失稳，加入高黏度薄层可提前其失稳。c h 锄n l 和 f a b r e 利用二阶扰动方法研究了平面c o u e t t e p o i s e u i l l e 黏性双层流，当且仅当初 始流动为凸面时，p o i s e i l i l l e 流在长波扰动下可保持稳定，与h i c k o x 的研究结果 一致。同时，一层流体的雷诺数减小时c o u e t c e 流将失稳，表明惯量可抑制系统 的低雷诺数失稳。r 岫r 【4 9 】运用分岔理论研究了含有界面张力的双层 c o u e t t e p o i s e u i l l e 流的非线性稳定性，并给出了低雷诺数下的中性稳定曲线，结 果与长波渐进理论的计算值相一致，当表面张力增大时，中性曲线向长波曲线的 方向移动。以上理论研究大多采用经典的分析方法，在n s 方程中引入扰动项， 推导出o s 方程并利用合适的数值方法求解。 由于两层流体间的相界面上的不稳定状态很复杂，对n s 方程直接数值求解 很困难，c o w a r d 【5 0 】等利用v o f 法直接数值计算了双层c o u e 舱流，表明在一定 参数区域内界面作用促进波的发展。随后，l i 和r e n 莉y 【”】对相同的问题进行了 研究，他们利用v o f 法验证了在非线性系统中存在界面指状结构的生成。c a 0 掣5 2 】研究了分层流的液体密度、黏性及波数等对稳定性的影响，在线性分析下， 当密度比甩和黏性系数m 的关系为刀= 研时，界面模式中性稳定，与理论预测 结果一致，增长率与雷诺数成正比，且随着黏性比增大而增大，随着黏性系数较 大的液体层厚度的减小而增大。当初始扰动较大时系统表现出强烈的非线性行 为，黏性系数高的液体穿入黏性系数低的液体层，界面分布与实验结果相符合， 界面张力增，液体黏性比增大，流动增长率减小。 关于分层流的实验研究相对较少。1 0 m a m i 和s u 【5 3 】在2 0 0 0 年在弱表面张 力的双层平面p o i s e i l i l l e 流的实验中第一次观察到了黏性界面失稳现象，实验显 示界面扰动的增长率是线性的且实验结果与理论预测值符合的很好。s a l l g a l l i 等 p 4 】将双层黏性分层旋转c o u 甜e 流的不稳定性实验结果与弱非线性理论进行比 较，两者符合的很好。c a o 【5 5 】等利用激光诱导荧光l i f 技术和粒子图像测速p 技术消除界面张力，对轴对称分层流进行了实验研究，稳定状态的实验和理论精 确解表明界面存在一个薄层，使界面处的速度梯度不连续得以消除，他们还首次 观察到两种失稳模式：带有裂缝的波动中心流和带有中心分离的波动中心流。上 述实验研究都证实黏性分层可导致系统失稳。 在微观方面，化学、生物医药科学中的微尺度分层流理论可帮助实现试剂或 7 天津大学博士学位论文第章绪论 药物的输运，加速混合以达到提高反应速率的目的【5 6 5 7 1 。但有关微通道内分层流 动研究的报道十分少见，仅看到z a h n 和r e d d y 巧8 】的研究成果。他们研究了d n a 提纯的标准化萃取过程，即液液萃取过程，发现在两相交界面存在电动不稳定性。 通过调整外加电场，可以达到控制混合和界面稳定性的目的。但他们的研究忽略 了平均流场的作用，并且使用了界面间断模型( 假定界面处物理量突变，是一种 不太合理的界面模型) 。尤学一等【2 9 】使用界面间断模型研究了微通道内分层流壁 面滑移对流动稳定性的影响，得到在上下壁面有相同滑移时，临界雷诺数比壁面 无滑移时的临界雷诺数大，壁面滑移使流动趋于稳定；当上壁边界有滑移，而下 壁边界没有滑移时，临界雷诺数却比无壁面滑移时要小，流动更易失稳。尤学一 等还使用界面单膜模型( 单膜模型假设分层流体在一般情况存在互溶的界面薄层 ( 液膜) 进行研究。j e d l o v s z 蚺等【5 9 】用蒙特卡罗方法模拟了水和一种非极性流体的 界面，验证了主体流体间1 竽在一层厚度为几埃的薄膜，证实了单膜模型的合理 性) ，研究了微通道壁面滑移对分层流稳定性的影响，发现界面位于微流道中心 时，单膜模型与间断模型结果相近；但在界面接近临界层时，单膜模型与间断模 型结果有较大差别。 英国中心研究实验室的研究人员在1 9 9 7 年开发了部分重叠流道接触器 删( p a n i a i l yo v e r l 印p i i 培c h 砌e l s ) 。在两条相邻的微流道中，两种互不相溶的液 体，仅被其间稳定的接触面分开，传质通过液体相界面进行，形成一个萃取工作 单元，通过并行大量相同的工作单元提高处理量。他们不仅证实了这种技术的高 传质效率，而且首次利用c f d 模拟了微流道中的速度和浓度分布，为使用c f d 模拟优化微萃取系统作了初步尝试。与此同时，英国n e w c a s n e 大学和英国原子 燃料( b r i t i s hn u c l e 盯f u e l s ) 的研究人员开发了楔型流接触器【6 1 1 c w b d g e s h a p e d f l o wc o n t a c t o r ) 。他们实验研究了液液萃取的流型和两相界面的稳定范围，优化 了楔型接触器的几何尺寸。为稳定相界面引入两相流分离板，高效地分离了两互 不相溶相，分离后两相只有少许互混。美国西北太平洋国家实验室的研究人员为 了提高操作时混合液和萃取剂的比率范围，使用微机械加工的薄接触板隔离流道 中两互不相溶相【6 2 6 3 1 。传质可透过薄接触板进行，他们采用聚酰亚胺箔和多微孔 p t f e 箔作为隔离薄膜，允许同相和逆相操作，实验结果表明这种技术可提高萃 取过程的稳定性。 除了以工业生产应用为背景的研究以外，在分析化学、生物化学分析、环境 监测等研究领域出现了以检测某种物质为应用背景的微流控分析芯片。微萃取器 由于其物质分析操作中的核心地位，也得到了广泛的重视。t 锄o r i 研究小组利 天津大学博士学位论文第一章绪论 用y a g e r 等【“】的多相层流无膜扩散分离技术建立了无膜液液萃取分离系统6 5 1 ，并 利用压力驱动。液液萃取热透镜检测联合的方法实现了f e 2 + 【蛔，c o + 【6 7 1 ，n i 2 + 【储j 和n a + 【6 9 】等金属离子的萃取分离和在线检测。磁t 锄m 等人提出了越3 + 【7 0 】的萃取 分离方法。方群等r 7 1 】提出了一种新的停留萃取器，实现了被萃取物的高度富集， 为检测痕量物质提供了有效方法。 尽管如此，有关微尺度分层流的理论和实验研究并未得到充分的发展，针对 壁面效应对分层流稳定性的影响未有定论，本文将针对微通道内的分层流进行研 究，重点考查壁面的双电层对分层流的影响，为微尺度分层流的流动稳定性和相 界面传质研究做准备。 1 3 微流动稳定性 1 3 1 研究的问题 流动稳定性一直是流体力学的中心问题之一，所谓流动稳定性是指原来的层 流流场发生扰动后引起流动变化的性质，如果流场受到扰动后能恢复原来的形 态，则称流动是稳定的，反之则是不稳定的。研究流动的稳定性，就是要研究各 种不同流动状态对于扰动的响应特性，即研究流动首先是不是稳定的，在何种条 件下流动从稳定变成不稳定，不稳定的流动将朝向什么方向发展等等。 在微流动研究领域，稳定性分析一直是研究的一个难题。由于微流动的特征 尺度小，壁面效应的影响相对于特征尺度会很大，使得壁面效应对流动微稳定性 的影响不仅变得明显，而且复杂。 1 3 2 理论与实验 流动稳定性的研究从2 0 世纪9 0 年代进入快速发展时期，涌现出了大量关于 流动稳定性的研究成果。其中，微尺度下的流动稳定性分析在工程实际中拥有广 泛的应用价值，例如，延迟失稳可以减小流体在微通道内流动的能量损失；增强 失稳可以提高药物在人体血管中的混合效率，因此广受重视。图1 2 是以m i c r 0 s t a b i l i t ) ，( 微稳定性) 为关键词，基于s c i 数据库检索的近二十年发表的文献数量。 可以看出，从1 9 9 7 年开始，各年发表的论文总数成递增趋势，且2 0 0 8 年发表的 论文数量是2 0 0 0 年的四倍多，从侧面反映出微尺度稳定性分析领域的研究的蓬 勃发展的趋势。 9 天津人学博士学位论文第一章绪论 19 9 01 9 9 41 9 9 8 2 0 0 22 0 0 62 0 1 0 自然年 图1 2 以m i c r 0s t a b i l 毋为检索词的s c i 收录文献数量年表 微流动稳定性问题的研究既关系到新兴微纳米技术的实际应用需要，是科学 研究的热点。早在1 8 8 3 年，r e ) ，n o l d s 在染色液体实验中观察到了流体的转捩现 象，后来他提出了分析转捩问题的基本理论思想，认为层流失去稳定性是由于小 扰动波的增长引起的，由此转捩构成了层流稳定性中的一个假设。后来根据衡量 小扰动的增长方式的标准不同，逐步形成了判别层流稳定性的两种方法，一种是 能量法，另一种是小扰动法。能量法主要由l o r e n t 研究提出，用能量法来研究 转捩问题时，通过计算扰动能量随时间的增长或衰减来判断流动的稳定性，而不 用事先假设扰动的具体形式，如果能量随时间增长则流动是不稳定的，反之流动 就是稳定的。由于能量法在实际计算中受到诸多因素的限制，因而应用不广。小 扰动法最先由r - a y l e i g h 0 7 2 】采用，计算中忽略了黏性项。用小扰动法分析转捩问题 时，要根据小扰动的振幅随着时间或空间的发展而产生的变化来判断该流动是否 稳定，如果流动使该扰动逐渐减弱且最后消失，整个流动能恢复到受扰动之前的 状态，则流动是稳定的；如果扰动逐渐增长或始终以某种方式存在，流动不能恢 复到受扰动之前的状态，转变成为另一种态，则流动是不稳定的。小扰动法中的 扰动一般采用可分离变量的f o 嘶e r 指数形式。能量法和小扰动法各有特点，但 在大多数稳定性问题的研究中，二者的结论基本是一致的，随着现代分析方法的 发展，能量法和小扰动法有逐渐融合的趋势，例如修正弱非线性稳定性理论【7 3 ，7 4 】。 o r r 和s o 玎瑚e 疵l d 分别推导了两平行平板间二维小扰动波增长的线性稳定 l o o 0 o 0 0 o 0 0 o o 0 5 2 9 6 3 ，1l 文献数量 天津大学博士学位论文第一章绪论 性方程，这类方程被称为o 玎- s o 伽n c m l d 方程，即o s 方程。在r a y l e i g h 的计 算方法中，由于不稳定性通常发生在r e ) ，n o l d s 数很大的情况，计算忽略了不含 r e y n o l d s 数的项，这也相当于略去了黏性项，o s 方程化简为r a y l e i g h 方程进行 计算。尽管大多数情况下可以不考虑黏性，但边界层的边界条件仍需考虑黏性的 影响，而这是十分困难的。所以，从二十世纪初0 s 方程提出之后，一直到三十 年以后才真正有人利用它求出了中性曲线，大大促进了应用数学中渐进匹配法的 发展。1 9 3 3 年，s q u i r e 【7 5 】的研究指出，对于任意的三维扰动问题存在一个更低的 r e y n 0 1 d s 数流动的二维扰动问题与之对应，也就是说，为了得到线性渐进不稳定 的临界r e y n o l d s 数，只要研究二维扰动就足够了，这是著名的s q u h 定理。因 此，这一时期，流动稳定性理论主要解决二维平行性流动问题，主要研究方法为 经典的渐进分析。s c h u b a u e r 和s l q r a m s t a d 【7 6 】的精细实验验证了流动稳定性理论。 普遍认为，当系统通道的特征尺度在1 1 0 0 0 m 时，流体的流动特性将转化 为微流动问题，系统的雷诺数将大大减小( 液体流动系统的雷诺数可减小至1 o 数量级甚至更低) ，系统将表现出诸多偏离宏观流动的行为。在研究方向上，同 时考虑流动的压力驱动或电渗驱动 7 7 】、可压缩流或不可压缩流、微通道的几何形 状( 平行平板、波形板、矩形、圆柱形等) 和壁面性质，以及各种影响因子的修正， 是进行理论和实验研究的主要方向【7 8 7 9 1 。尤学一等【8 0 1 研究了微系统中的表观黏性 模型和边界滑移现象，得出了许多有益的结论。但是，目前微尺度流动的理论研 究尚处在起步阶段，特别是有关微尺度流动的稳定性和流动控制的研究在国内外 少之又少。 流动稳定性理论的实验验证方面，在2 0 世纪中期，比较重要的实验有1 9 5 5 年s c h u b 肌c r 和e b 锄o f 【8 l 】的实验，1 9 6 2 年e b 觚。噩t i d s 仃o m 和s a 曙e n t 蚴的实 验，以及1 9 7 0 年r d s s ，b a m e s 和b 啪s 【8 3 】的实验。平面p o i s e u i l l e 流的实验难度 较大，原因在于，做稳定性实验，首先背景湍流度应非常小( 通常要求在0 0 1 的最级) ，如果背景湍流度不足够小，往往基本层流会因不能维持而自然转为湍 流：其次平面p o i s e u i l l e 流要求实验设备( 风洞或水槽) 实验段的高宽比很小，这限 制了设备的高度不可能很大，因而测量传感器，如接触式传感器，引入的干涉很 难消除。在做实验时，通常要在实验设备的某处人工引入具有一定频率的正弦扰 动波，并在下游不同的位置检测这一扰动波的幅值，以此来求出波的空间放大率。 所以实验检测到的通常是空问稳定性模式的放大率。因此，时间稳定性理论与实 验结果之间存在距离，为此人们发展了空间稳定性理论，计算方法主要有线性伴 随矩阵法、矩阵因子法和局部迭代法。由于在空间稳定性中特征参数是非线性的， 天津大学博十学位论文第一章绪论 因此空间稳定性的计算量相比时间稳定性的计算量大很多，对同一类型的流动， 用线性伴随矩阵法的空间稳定性计算所占用的计算机内存是时间稳定性的1 6 倍