（物理电子学专业论文）h3强光光电离的电子关联效应研究.pdf

中文摘要 原子分子光物理是一个重要的基础物理学研究领域。超短超强激光脉冲聚焦 后所对应的电场强度达到或超过了原子分子内部的库仑场强，激光与物质的相互 作用进入了非微扰范畴。故伴随原子分子的电离、解离过程，产生了一系列新的 物理过程和新物理概念，必将促使人类深刻认识极端物理条件下物质的运动规 律。 在强光与原子分子互作用研究方向，理论数值模拟计算一直是极其重要的手 段之一。基于已经发展成熟的量子力学等物理理论，人们建立了多个或接近实际 或理想化的分子原子数学模型，并对其数值求解，已得到了可指导实验的大量数 据或预言了不少重要结论。 本论文的主要工作是，对三质子双电子一维h 3 + 分子离子的强光电离过程中 的电荷谐振增强电离效应和电子关联效应作了大量计算机数值实验，得到研究结 果如下： ( 1 ) 模型建立：在b o m - o p p e n l a e i m e r 绝热近似条件下，建立了h 3 + 的理论 模型。 ( 2 ) ( 3 ) ( 4 ) 关键词： 数值计算：用分裂算符法、赝谱法和虚拟时间松弛法等算法求解系统 的含时或定态薛定谔方程，得出基态或脉冲光作用下的波函数及时间 演化。分别采用未电离寿命法和线性拟合法处理数据以求出电离速 率，得到了电离速率随核间距的变化情况。 物理机理：在一定强度的激光条件下，h 3 + 的强光双电离表现出电荷 谐振增强电离效应( c r e i ) 效应，两电子间的关联效应对c r e i 影响 较大。用激光诱导的电子局域化、势垒压制和3 d 缀势态理论可对上 述现象作出解释。此外，对三质子单电子一维c 0 2 模型的数值研究发 现，电子的行为类似于一个自由电子，从而在强光场作用下表现出随 场的跟随行为，光电离不发生。 实验设计：初步设计了飞行时间质谱术装置，为测量强光激发下原子 分子的电离解离过程提供了可行的方案。参加制作了1 3 1 9 r i m 波长氙 灯泵浦的n d ：y a g 激光器，为将来实验研究提供了1 31 9 r i m 和6 6 0 n m 两个可能激发波长。 电荷谐振增强电离，电子关联，势垒压制，飞行时间 a b s t r a c t a t o m i c ，m o l e c u l a ra n do p t i c a lp h y s i c s ( a m o ) i sa ni m p o r t a n tr e s e a r c hf i e l do f f u n d a m e n t a lp h y s i c s u l t r a s h o r ta n du l t r a - i n t e n s el a s e rp u l s e s ，d u em a i n l yt o t h e i r c o m p a r a b l e s t r o n g e re l e c t r i cf i e l ds t r e n g t ht o t h a nc o u l o m b i cf i e l ds t r e n g t hi na t o m s o rm o l e c u l e s ，h a v em a n i f e s t e dt h e m s e l v e sb yr e v e a l i n gb u n c ho fn o v e lp h y s i c a l p r o c e s s e sa n dn o v e lc o n c e p t st h r o u g hi n v e s t i g a t i o no ni o n i z a t i o na n dd i s s o c i a t i o n m o r ei m p o r t a n t l y , s t u d i e si nt h i sd i r e c t i o nm a yh e l pu n d e r s t a n dt h er e g u l a rp a t t e r no f m a s sm o t i o ni ne x t r e m ep h y r s i c a lc o n d i t i o n n u m e r i c a ls i m u l a t i o nh a sa l w a y sb e e nap o w e r f u lm e a n si nt h ef i e l do fs t r o n gl i g h t i n t e r a c t i o nw i t ha t o m so rm o l e c u l e s b a s e du p o nt h ew e l l - d e v e l o p e dq u a n t u m m e c h a n i c st h e o r y , m a n yr e a lo ri d e a lm o d e l s h a v eb e e np r o p o s e df o ra t o m so r m o l e c u l e si ns of a ra st h e i ri n t e r a c t i o nw i t hl i g h ti sc o n c e r n e d n u m e r i c a ls o l u t i o n so r c o m p u t e dd a t ah a v es e r v e dd u t i e si ne i t h e ri n s t r u c t i n ge x p e r i m e n t a lm e a s u r e m e n t o r p r e d i c t i n gc o n c l u s i o n s t ot h a te n d ，t h ep r e s e n t e dd i s s e r t a t i o nf o c u e s e so nt h es o - c a l l e dc h a r g er e s o n a n c e e n h a n c e di o n i z a t i o n ( c r e i ) e f f e c ta n de l e c t r o nc o r r e l a t i o n e n t a n g l e m e n te f f e c ti n c r e i ，b yp e r f o m i n ga m p l ec o m p u t e rc a l c u l a t i o no na 1dt h r e e - p r o t o n - t w o 。e l e c t r o n m o d e lo fh 3 + o u rr e s e a r c hw o r ka n dt h eo b t a i n e dr e s u l t sa r eo u t l i n e da s ( 1 ) m o d e l ：u n d e rt h ec o n d i t i o no fb o r n - o p p e n h e i m e ra d i a b a t i ca p p r o x i m a t i o n ，a s u i t a b l em o d e lf o rh 3 + w a s s e tu p ( 2 ) n u m e r i c a lc o m p u t a t i o n ：u s i n gi m a g i n a r y t i m er e l a x a t i o n ，s y m m e t r i c s p l i t - o p e r a t o rs c h e m ea n dp s e u d o s p e c t r am e t h o d ，w e f i n ds o l u t i o n st oe i t h e r s t a t i o n a r y o r t i m e - d e p e n d e n ts c h r o e d i n g e re q u a t i o n s f o r g r o u n d s t a t e w a v e f u n c t i o no rt i m e e v o l v e dw a v e f u n c t i o n s t w ov a r y i n gw a y s ，n a m e l yt h e n o n i o n i z a t i o np r o b a b i l i t ya n de x p o n e n t i a lf i t t i n g ，a r eu s e df o rg e t t i n gt h e v a r i a t i o n so f p h o t o i o n i z a t i o nr a t ev e r s u si n t e r n u c l e a rs e p a r a t i o n ( 3 ) p h y s i c a lm e c h a n i s m ：i ti sf o u n dt h a tc r e ie f f e c ta p p e a r su n d e rc e n t a i nh i g h l a s e ri n t e n s i t y , a n dc o r r e l a t i o no re n t a n g l e m e n to ft h et w oe l e c t r o n sc e r t a i n l y a f f e c t st h ec r e ii nap r o f o u n dw a y l a s e r - i n d u c e de l e c t r o nl o c a l i z a t i o n ， s u p p r e s s i o no fc o u l o m b i cp o t e n t i a lb a r r i e r , a n d3 dd r e s s e d - s t a t ep i c t u r e sa r e d e p l o y e dt oe x p l a i nt h eo b s e r v e db e h a v i o r s w ea l s o c o n d u c t e ds o m e c o m p u t e rs i m u l a t i o no fp h o t o i o n i z a t i o no f am o d e lc 0 2m o l e c u l a ri o n ( 4 ) e x p e r i m a n td e s i g n ：w ed e s i g n a p r e l i m a r yp l a n o f t i m e - o f - f l i g h t s p e c t r o m e t e ra i m e df o rm e a s u r i n gt h ei o n i z a t i o nf r a g m e n t s t h i ss e t 。u pa l s o s e r v e sa sa3 ds p e c t r o m e t e rf o rf u l f i l l i n gi m a g ec o r r e l a t i o na n di m a g e l a b e l i n gt e c h i n q u e s i np h o t o i o n i z a t i o na n dp h o t o - d i s s o c i a t i o nt e s t s s o m e e x p e r i m e n t a lp a r t i c i p a t i o n o faf l a s h - - l a m p p u m p e dn d ：y a gl a s e rh e l p s c o n t r i b u t et w op e r s p e c t i v ee x c i t a i o nw a v e l e n g t h sa t1319 n ma n d6 6 0 n m k e yw o r d s ：c h a r g e p o t e n t i a lb a r r i e r ss u p p r e s s i o n ， r e s o n a n c ee n h a n c e di o n i z a t i o n ，e l e c t r o nc o r r e l a t i o n ， t i m e o f - f l i g h ts p e c t r o m e t r y 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得丞洼太堂或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名： 赢书艳签字日期：3 肋7年多月日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解丞洼太堂有关保留、使用学位论文的规定。 特授权丞洼太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名： 隆弗靶 导师签名： 签字日期：二7 年6 月 够日 答字日期：1 引月 斗日 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 1 1 原子分子光物理研究意义 原子分子光物理( a t o m i c 。m o l e c u l a ra n do p t i c a lp h y s i c s ) 是一个重要的基础 物理学研究领域，在该领域中，强激光与原子分子互作用的研究又是一个大的研 究方向 1 - 1 3 。美国物理学会有一个分会叫原子分子光物理；美国物理评论快报 刊物中有一栏称作原子分子光物理；中国物理快报刊物上，也有原子分子光 物理一栏。2 0 0 5 年诺贝尔物理奖得主h a n s c h 就在同年的物理评论快报上发 表了关于氢分子离子和氚分子离子的研究文章。 同时，原子分子物理光物理也是一门古老而又年轻的学科。讲古老是因为人 类对物质的认识始于1 9 1 3 年玻尔( n b o h r ) 建立氢原子理论；讲年轻是因为1 9 8 0 年以后出现的超短脉冲激光器，使人类真正进入了量子力学微扰论不再适用的强 光与原子分子互作用时代。 8 0 年代中后期，啁啾脉冲技术放大( c h i r p e dp u l s ea m pl i f i e a t i o n ) 技术的成 熟，使输出激光脉冲的功率达到t w ( 1 0 1 2 w ) 量级【旧，脉冲持续时间降至f s ( 1 0 。1 5 s ) 量级。聚焦后的强度可达1 0 2 0 w c m 2 ，其对应的场强远大于氢原子第一 玻尔半径处电子所受到的库仑场强( e a = 5 1 x 1 0 9 w c m ) ，激光与物质的相互作用 进入非微扰范畴。在该领域，初期的研究大多用准分子激光器作激发光源，但准 分子激光器的缺点是横模质量差，单光子能量大，不易刻划能量改变较小的分子 的动力学细节。虽然有人宣称用准分子激光器探测到分子h 2 的双电离( d o u b l e i o n i z a t i o n ) 过程，但似未被学术界所接受。后来人们又用n d ：y a g 激光及其倍频 光作激发源，获得了关于分子能级结构方面的知识，但该激发光源的强度仍嫌偏 低，对所谓“库仑爆炸 过程的研究缺乏令人信服的实验证据。而且，与其倍频 和三倍频光激发下的光电离机理相比，1 0 6 4 n m 波长激发下的光电离机理还未研 究透彻。现在，自锁模钛宝石激光器加上放大系统( 售价约2 0 0 万元人民币) 已 成为强光与分子作用研究中的通用激发光源。 分子在这样强的飞秒激光脉冲作用下电离，与在纳秒激光脉冲作用下，其质 谱信号显著不同。纳秒激光除在共振的情况下，通常只能产生一些很小的碎片离 子。飞秒激光则几乎可以电离所有分子，伴随原子分子的电离、解离过程，产生 了一系列新的物理过程和物理概念，必将促进人类深刻认识极端物理条件下物质 的运动规律。该领域的研究不仅使我们能够认识原子物理学中的一些新现象，正 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 确认识分子的微观过程，发展新的科学理论，同时也必然对其它学科和研究领域 产生深远影响。在此，我们仅对几方面做出概述。 原子分子中的新物理：强光使原子电离、分子解离，有助于进一步了解原 子分子的内部结构，伴随这一研究，已涌现出了过阈电离( a t i ) 、过阈解离( a t d ) 、 键软化( b s ) 、光感应束缚态产生( l i b s ) 等新的物理概念。强激光场还可以在 极短的时间内使中性原子多重离化，产生高电荷态离子；当激光输出光强超过 1 0 2 3 w c m 2 时，可以用来研究超前激光诱发的核激励及其核反应规律。 x 射线激光：原子中的电子在激光场的作用下穿越原子库仑场和激光电场 形成的扭曲势垒发生隧道电离，在激光的前半个周期内电子被激光场加速而离开 原子核，在激光的后半个周期内电子又被激光拉回原子核附近，与电离的原子核 复合放出光子从而产生高次谐波。利用高次谐波，可以获得软x 射线辐射。 阿秒激光脉冲的产生和测量：2 0 0 3 年2 月，美国m i c h i g a n 大学的 p h b u e k s b a u m 在自然杂志撰文，阐述用超快技术研究阿秒物理，由高次谐 波产生的软x 射线具有阿秒量级脉宽，从而开创了阿秒脉冲的产生和测量的新 纪元。 原子分子微观过程的相干控制：2 0 0 4 年1 0 月，美国k a n s a a 州立大学的 c d l i n 研究组用8 2 0 飞秒脉宽以及不同光强的激光脉冲产生氢分子离子对，通 过调节脉宽和光强可以让电子多次有序地掉头回转与原子核发生碰撞，从而控制 库仑爆炸过程。 此外，研究强光与原子分子互作用还对短程粒子加速器，激光点火引发核聚 变、天体物理现象、化学反应控制等研究领域具有重要的贡献。 1 2 原子分子光电离理论 原子是构成物质的最小单位，因而强场中的原子行为首先得到研究。在强光 场作用下，激光的电场本身可以直接使原子发生电离，这一过程称为强场电离。 当激光脉冲的宽度与电子和核碰撞速率的倒数可比时，激光的强场电离成为电离 的主要机制。场电离的物理原因是由于激光的强电场压制了原子核对电子吸引的 库仑场，变成电子可以穿越的势垒。分子是由原子通过不同类型的化学键构成的 一个复合体，比原子更多的自由度，表现出比原子更丰富多彩的动力学行为【1 4 之9 1 。 原子分子在激光脉冲作用下的电离机理按照激光场所能达到的强度可分为 以下几个阶段： 2 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 ( 1 ) 多光子电离( m u l t i p h o t o ni o n i z a t i o n ) 分子可以吸收吸收多个光子发生多光子电离，即原子吸收所需最少数目的光 子从基态跃迁到连续态。如果存在中间共振能级，则发生的是共振增强多光子电 离。早期由于激光强度较低，多光子电离可以用低级含时微扰理论来处理，其激 发速率与激光强度的疗次方成正比。随着激光强度的增加，存在一个饱和激光强 度尽，使得激光脉冲作用区域内的所有样品分子都被电离，这时再增加激光强度， 并没有更多的离子产生。 ( 2 ) 阈上电离( a b o v et h r e s h o l di o n i z a t i o n ) 随着激光强度的进一步增加，分子在电离过程中吸收了多于其电离所需要的 光子数，它起源于激光场诱导的分子库仑势垒的扭曲，使得电离出的电子受到势 垒的约束，在脱离分子前仍要吸收光子，因此光电子能谱将表现为一系列间隔光 子能量的谱峰。通过阈上电离通道电离出去的电子在振荡激光场的作用下可能会 再与离子碰撞而复合成基态原子，同时辐射出高次谐波( h i g hh a r m o n i c g e n e r a t i o n ) 。 ( 3 ) 隧道电离( t u n n e l i n gi o n i z a t i o n ) 当激光强度进一步提高达到1 0 1 3 w c m 2 时，激光场产生的交变电场和价电子 与分子实间的库仑场叠加会严重扭曲分子实与价电子间的库仑势垒，以至于价电 子在这个扭曲的势垒里可以通过隧道效应而脱离原子，这一过程称之为隧道电 离。隧道电离的中心思想就是电离必须发生在光学周期的一部分，这样电场就可 以看作是准静态的，在电离完成之前，电场不改变方向。 ( 4 ) 势垒抑制电离( b a r r i e r - s u p p r e s s e di o n i z a t i o n ) 随着激光强度的进一步增加，激光场产生的交变电场和价电子与分子实间的 库仑场叠加，最终会导致价电子所受分子实的束缚势垒的高度小于价电子的能 量，这样价电子几乎可以自由脱离分子实的束缚而电离，这一过程称之为势垒抑 制电离。 隧道电离和势垒抑制电离统称为场致电离( f i e l di o n i z a t i o n ) 。由于场致电离 中电子首先通过隧道电离脱离核的束缚，然后沿激光的电矢量方向来回振动获得 动能，电子隧穿时间的不确定将导致电子的动能也是不确定的，因此在光电子能 谱上将表现为一个宽的无结构的谱峰，对应的电子能量为电子在一个交变激光电 场中的平均能量，即激光脉冲的抖动能( p o n d e r o m o t i v ep o t e n t i a l ) 。表l 一1 将原 子与强激光场相互作用根据激光强度量级大致划分为几个区域，并列出了相互作 用的过程。 当激光强度在1 0 1 3 1 0 1 4 w c m 2 时，分子处在多光子电离向场致电离过渡的区 域，此时多光子电离和场致电离相互竞争。通过测量电子能量可以非常有效的确 3 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 定分子在强激光场中的电离机理。 表1 - 1 原子与强激光场相互作用的几个区域 色= e 留= 5 1 x 1 0 9 ( w e r e ) ，原子外壳层电子所受的原子核束缚电场； 耳= 2 m e c r o o e ，电子在激光场中的振动能量【= e 2 e ；( 4 聊p 簖) 等于其静止能量 ( z o = m , c 2 ) 时的激光电场，这时原子与激光场的相互作用进入相对论区。 早在1 9 6 5 年，k e l d y s h 研究强电磁场作用下原子的电离机理时就给出了一个 绝热系数丫( k e l d y s ha d i a b a t i cp a r a m e t e r ) ，其定义为电子穿越势垒所需要的时间 与激光电场方向发生改变的时间的比值，如果该值远大于1 的话，则主要为多光 子电离，如果小于1 的话，则主要为场致电离。分子的研究表明，该参数仍然可 以用来判断分子在激光场中的电离机理，但是计算该系数更加复杂，需要计算分 子在外激光场中的静电势。 k e l d y s h 还给出了计算原子隧道电离几率的公式，后来a l l m o s o v ，d e l o n e ， k r a i n o v 三人在此基础上发展了a d k 理论。该理论认为，原子在强电场中的电 离速率，主要取决于原子的电离势。这理论比较成功地处理了多电子原子，特别 是惰性气体原子在强激光场中的电离。但这些理不能解释实验发现d 2 和0 2 在飞 秒脉冲作用下的抑制电离，即电离几率远小于同等电离势惰性气体原子心和x e 。 考虑到分子复杂的几何结构和轨道分布，不同的研究小组提出了不同的模型来处 理分子的场致电离，即分子结构场致电离模型( m o l e c u l a rs t r u c t u r e - b a s e dm o d e l ) 和分子轨道场致电离模型( m o l e c u l a ro r b i t - b a s e dm o d e l ) 。 二者都认为分子最高占有轨道即h o m o ( h i g h e s to c c u p i e dm o l e c u l a ro r b i t ) 上的电子最容易发生电离，都比较精确地计算了h o m o 电子在外激光场中的静 电势，获得了分子在激光场中的电离几率。 4 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 但是分子结构场致电离模型没有考虑分子h o m o 轨道上电子云的实际分 布。分子轨道电离模型克服了这个缺陷，认为分子在强激光场作用下，电离几率 是和h o m o 轨道上的电子云分布密切相关，这点最近已经被实验结果直接证实。 因此该理论计算了h o m o 轨道的电子分布，认为h o m o 轨道的电子沿电子云 分布最密集的方向被激光场电离，利用量子力学从头算的方法计算h o m o 电子 在外激光场作用下的静电势，通过数值求解电子在一维势阱里运动的薛定谔方 程，获得了分子在外场作用下的电离几率。然后电离几率对激光脉冲时间和空间 积分，得到了一个激光脉冲作用下的离子信号强度，进而可以和实验测量的离子 信号强度与激光强度曲线直接对比。 原子在高强度高频率的激光场作用下，电离几率随激光强度的增加而降低， 这与人们想象的电离几率总是伴随激光强度的增加而增加是完全不同的，这种现 象称为原子稳定化( s t a b i l i z a t i o n ) 。随着激光脉冲功率的进一步提高，激光与原 子的相互作用进入相对论性相互作用范畴，电子将在超短脉冲激光场中作相对论 性运动。因而，激光的磁场、推迟势及光压制等将其重要作用。 目前，除了对原子和分子系统的高次谐波研究外，强场作用下的原子团簇 ( a t o m i cc l u s t e r s ) 研究也逐渐活跃起来。团簇光物理效应中，既有单个原予的贡 献，又有松散结合的院子团的集体贡献。对团簇光物理的研究有助于建立强场下 单个原子的性质与固体样品中集体效应的桥梁。 1 3 国内外研究现状 目前，强光场作用下分子动力学行为的研究主要有以下两种方法： ( 1 ) 经典模拟：根据经典力学理论写出分子体系的运动方程组，通过一 系列数值求解方法分析激发、解离、电离和解离性电离四种基本动力学过程。 ( 2 ) 量子模拟：即用含时薛定谔方程( t d s e ) 描述分子波包在强激光场中 的运动，通过数值求解含时薛定谔方程得到波函数随时间的演化。 对分子而言，不仅要考虑电子动力学，还要同时考虑核的运动。为了有效地 减少方程中的变量，使数值求解成为可能，常采用玻恩一奥本海默绝热近似 ( b o r n o p p e n h e i m e ra p p r o x i m a t i o n ) ，即把核运动与电子运动分开处理。因为在 分子体系中，电子的质量比原子实的质量小上千倍，电子的运动速度比原子核快 得多，这使得原子核的任何微小运动，电子都能及时跟进并建立起适应于核位置 变化后新的平衡。所以，我们可以近似地认为电子总是在不动的原子核力场中运 5 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 动，而在讨论核运动时，原子核之间的相互作用可以用一个与电子坐标无关的等 效势来表示，在计算时可以将原子核运动与电子运动的部分进行分离后再求解。 在国外【4 ，美国的部分国家实验室、马里兰大学、康涅狄格大学、堪萨斯 州立大学、加拿大的国立研究院、s h e r b r o o k e 大学、英国的里丁大学、德国的国 家研究所、法国( 理论方面) 的一些大学、以色列的大学等在这一领域中处于领 先地位。 加拿大的b a n d r a u k t 3 0 研究组一直从事理论模型的数值计算工作。1 9 9 1 年， 计算了“二核单电子”的氢分子离子的光解动力学模型，得到了光电离速率与激 发光强的关系；1 9 9 4 年，计算了“二核单电子+ 核间距自由度”的氢分子离子光 解动力学模型，得到了光电离速率与核间距的关系曲线；1 9 9 5 年，用两种波长 的激光脉冲对一维h 2 + 处于不同核间距的电离情况进行模拟，提出了“电荷谐振 增强电离( c h a r g er e s o n a n c ee n h a n c e di o n i z a t i o n ，c r e i ) 效应，即h 2 + 在大于平 衡位置的原子间距范围内( 这范围又称临界键长范围) 的电离几率出现很大峰 值，而在临界键长范围以外区域的电离几率下降得很快，这表明，在强激光场中， 分子首先软化至临界键长，随后迅速电离，剩下的正离子因库仑排斥而迅速分离 ( 库仑爆炸) ，在h 2 + 中出现增强电离的范围在4 - - - 6 a u 核间距处；1 9 9 7 年 b a n d r a u k 组对线性三维h 3 2 + 和线性一维地2 + 、h 3 3 + 分子模型在超强( 仑1 0 1 4 w e r a 2 ) 和超短( f 1 0 0 f s ) 脉冲激光场作用下的电离速率进行研究时发现，所有的分子 离子在键长r 5 a u 处产生增强电离效应。2 0 0 1 年，通过对一维线性h 3 + 在强激 光场中的增强电离动力学研究，发现h 3 十增强电离的范围在8 1 0 a u 的核间距处。 同时，还通过对i - i ：、h e 2 分别进行模拟，发现上述三种模型的电离阈值均在核间 距为3 a n 附近处有几乎相同的最小值，这意味着计算中所采用的分子模型的维 数对增强电离的研究影响很小。 1 9 9 5 年美国马里兰大学的h i l l 研究组首次将t o f ( 飞行时间谱术) 中由英 国人运用的协方差( c o v a d a n c e ) 技术移植到三维图像技术中，对双原子分子氢 进行了二维图像相关分析，证实了该体系在8 0 0 r i m 波长，1 0 0 f s 脉宽光激发下的 库仑爆炸过程。2 0 0 2 年，他们又将该技术拓展到三原子分子，在c 0 2 体系中发 现了库仑爆炸的临界键角依赖关系，发现了“临界参数模型”与“有效库仑势( 动 态屏蔽) 模型 间的相互联系。 2 0 0 5 年丹麦的和挪威的研究人员通过对阿秒光脉冲作用下三维h 2 + 电离动 力学的完全非微扰理论计算，发现了电离几率周核阅距以及光电场与原子坐标轴 相对位置的依赖关系。2 0 0 6 年，他们通过对周期性光场作用下原子分子电离动 力学的研究，发现了载波包络相位差( c a r r i e r - e n v e l o p ep h a s ed i f f e r e n c e ，c e p d ) 效应及其对线性分子模型的影响。 6 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 2 0 0 6 年德国的研究人员在强光作用下二维氢原子模型研究中，采用了对超 越电偶极近似的薛定谔方程进行各种积分的方法，计算了不同脉冲形状光场下双 电子原子的电离几率，证实了两个电子间的相互排斥和激光脉宽一样，可以改变 电离几率。非电偶极作甩能够极大的增强电离几率。原子在高强度的激光场作用 下，电离几率随激光强度的增加而降低，这与人们想象的电离几率总随激光强度 的增加而增加是完全不同的，这种现象称为原子稳定化( s t a b i l i z a t i o n ) 。随着激 光脉冲功率的进一步提高，激光与原子的相互作用进入相对论性相互作用范畴， 电子将在超短脉冲激光场中作相对论性运动。 在国内，有许多大学和研究所一直从事该类研究，如上海光机所、大连化物 所、中科院物理所、武汉数理所、吉林大学和许多其它单位：中科院上海光机所 首次发现强光场诱导的高次谐波谱分裂现象，以及与过阈电离的直接联系。提出 了相对论性强激光与多电荷离子相互作用时的自旋一轨道耦合现象。大连化学物 理研究所的研究人员利用飞秒分辨的激光泵浦一探测技术结合飞行时间质谱检 测方法，在2 7 0 n m 泵浦，8 1 0 n m 探测条件下首次得到了第一单激发态的寿命， 电离解离的离子信号随泵浦一探测延时时间呈指数衰减并伴有周期性振荡。吉林 大学原子与分子物理研究所的研究人员在电偶极近似下，依托一个一维短程势原 子模型，采用二阶对称分拆时间演化算符光谱法求解强场薛定谔方程，得到了该 模型原子全时域全空域的完备动力学解。并在此模型基础之上，演示了超高次谐 波的产生。并通过对伪分立态氢原子模型的多光子电离速率的计算得到了和实验 相符合的结果。 1 4 三原子分子离子的增强电离研究 近年来，人们在研究双原子分子的基础上，对h 3 + 、h 3 2 + 、c 0 2 、c s 2 、n 0 2 、 s 0 2 和h 2 0 等三原子分子离子体系的电离解离进行了广泛研究，发展了三原子分 子离子在强光作用下的动力学理论。 b a n d r a u k 3 1 - 3 6 等人对单电子和双电子的对称、非对称的线性分子h 3 2 + 和h 3 + 进行了数值模拟。原子和分子间的根本不同已经成为对c r e i 现象预测的基础， 并似乎得到初步实验证实。激光诱导势垒隧穿模型和激光诱导电荷局域模型下的 三原子分子在强光场作用下都有增强电离速率的现象发生，该速率已经超越了解 离碎片速率l 2 个数量级。他们在一维三质子双电子模型体系中建立如下的 t d s e ： 7 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 f 昙y ( 五，屯，f ) = h 。o q ，恐，f ) + k ( 五，毛，f ) 罗( ，屯，f ) 一三c 善- i - 争 j 一一rt一一， 砭：- c + ( 五一i r ) 2 - 1 2 - - c + ( 五+ i r ) ：严 - c + ( 恐一i r ) 2 - 1 2p + ( 恐+ 了r ) 2 】圳2 公式( 1 1 ) 公式( 1 2 ) 公式( 1 - 3 ) 公式( 1 4 ) - c + ( x 0 2 】一1 佗一【c + ( 恐) 2 一1 儿+ 【c + ( 五- x 0 2 一1 7 2 吃= ( 五+ 毛) e ( t ) c o s ( c o t ) 公式( 1 - 5 ) 丁是动能算符，c 是核软化参数，这里取c = 1 。z l ，x 2 是两个电子的坐标，灭 在对称h 3 + 中是两个外侧氢离子间的距离，在非对称h 3 + ( 船) 和h 3 2 + ( 万) 中是外侧 的质子和邻近质子间的距离。而这个邻近质子和另一质子间的距离固定为r e = 2 0 a u ，组成了h 2 + 或者h 2 。三原子分子的中心固定在x 轴上。 线性双电子三原子分子h 3 + ( h 3 + ( 功) 在不同的激发态有不同的对称结构， 所有初始函数都满足y ( 而，恐) = 少( 而，五) 。利用虚拟时间松弛法，可以得到无外 场时的波函数。图1 1 为他们在一定r 值下得到的h 3 + 和h 3 + ( 玎) 初始基态波函数。 对称的h 3 + 中出现六个峰值：最大谐振h 一矿一h 在，x 2 ) = ( 5 ，5 ) 和( 5 ，5 ) 处，谐 振h h 一矿在0 1 ，x 9 = ( - 5 ，0 ) 和( o ，一5 ) 处，谐振矿- - h - - h 在o l ，x 2 ) = ( 0 ，5 ) 和( 5 ，0 ) 处。非对称的h 3 + ( 刀) 中相应电荷谐振h 一 r h 在( - 5 ，2 ) 和( 2 ，5 ) 处出现两个主峰， 因为r = 5 0a u 是相邻质子间的最大距离，r e = 2 0a u 是h 2 + 的平衡位置。较小 的峰值出现在( 0 ，2 ) 和( 2 ，o ) 处，对应矿+ h 2 谐振。 h i 1 n 博- 5 ( x u ，) j 螂晒 图1 一l 初始基态波函数少( 五，屯) ：( a ) h 3 + ，r = 1 0 0a , u ：( b ) h 3 + ( 疗) ，r l = 2 0a u ，r 2 = 5 0 丸u 8 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 定义线偏振外加激光场e ( t ) c o s ( w o 与x 轴平行，前五个周期为包络线性上 升沿，之后包络保持常量1 。从图1 1 所示的初始波函数出发，对电离几率函数 ( f ) 求对数，即可得到电离速率邢d ) ： i n n c t ) = = - l t ( f ) = j 1 、壬，( 五，恐，f ) 1 2 如毛 t l ir 弛时 图1 - 2h 3 + 和h 3 + ( 万) 在1 0 x 1 0 1 4 w e r a 2 ， b r l 岫 1 0 6 4 r i m 激发条件下电离速率随r 变化曲线 图1 2 比较了一维h 3 + 和h 3 + ( 刀) 在，= 1 o x l 0 1 4 w e r a 2 ，a = 1 0 6 4 n m 光场作用 下的电离速率，在较宽的r 范围内出现了明显的增强电离现象，在临界键长r c 处电离速率增长了1 2 个数量级。r c 的大小由光场诱导的电子局域化和电荷共 振跃迁共同决定。在r r c 区域内，电子的运动由于电子排斥和激光诱导局域化受 到了抑制。 上海大学的研究人员通过数值求解含时薛定谔方程，模拟了强激光场中一维 线性三原子分子离子和多原子分子离子的电离行为，证实了增强电离行为在三原 子分子中的存在，认为最大电离速率和临界键长r c 与激光频率和场强均有关。 当激光频率升高时，电离峰值速率减小，临界键长r c 向小的方向移动；激光场 强增加，电离速率也增大，出现增强电离的临界键长r c 减小，当强度增加到一 定值后，电离速率就不再随原子间距而变化。这与本研究组早期对1 d 氢分子离 子系统数值模拟的结论一致。 英国g l a s g o w 大学和希腊i o a n n i n a 大学的研究人员对c 0 2 、c s 2 、n 0 2 等三 原子分子在飞秒激光脉冲作用下的电离解离行为进行了大量的数值计算和实验 测量。1 9 9 8 年，他们用峰值功率密度为2 3 1 0 1 4 w e r a 2 、脉宽9 0 f s ，波长分别为 3 7 5 n m 和7 5 0 h m 的激光脉冲激发n 0 2 ，发现离子产额在两种波长下和激光强度 9 ，、j 石 0，l( ( 式式公公 第一章原子分子光物理以及强光和分子互作用研究概况 没有十分明显关联，但却随着脉冲宽度的增加而增加。长波相对于短波而言，可 以产生更大的离子产额。此后，他们又用峰值功率密度为l ，o x l 0 1 v c m 2 、脉宽 5 0 f s ，波长7 9 0 r i m 的激光脉冲激发c s 2 分子，伴随库仑爆炸得到了c s 2 + 、c s 2 2 + 、 c s 2 3 + 、c s + 、c s 2 + 、s n + ( n s 6 ) 、c 耐( m g ) 七类电离碎片，利用飞行时间谱术 探测了电离解离情况。同一分子产生的电离碎片的角度分布是各向同性的。激光 脉冲越宽，各向同性分布就越显著。s n + 、c s 2 + 电离碎片分布的峰值出现在沿飞 行时间轴方向，而c 时电离碎片的分布则与该方向垂直。 1 5 论文研究内容 本论文研究主要对模型三原子分子的光电离行为进行了大量的计算机数值 实验： ( 1 ) 三质子单电子分子离子的c r e i 效应随键角的依赖关系； ( 2 ) 三质子双电子分子离子的c i 迎i 效应随键长的依赖关系； ( 3 ) 三质子双电子分子离子的c r e i 效应随电子关联的依赖关系。 研究结果发现： ( 1 ) 三质子单电子分子离子体系，由于其结构不具备稳定基态，故不适于 作c r e i 效应研究； ( 2 ) 三质子双电子分子离子体系中，c r e i 效应是明显的； ( 3 ) 三质子双电子分子离子体系中，电子关联效应对c r e i 影响较大。 论文工作还初步设计了实验装置。部分研制了1 0 n s 量级脉宽，1 3 1 9 r i m 波长的 激光器。该t o f 装置可用于探测正离子碎片的空间分布，进而测量c r e i 效应。 为以后实验测量工作奠定了一定基础。 1 0 第二章强光与原子分子互作用的算法理论 第二章强光与原子分子互作用的算法理论 在强光与原子分子互作用的数值模拟计算中，普遍采用原子单位制( a t o m i c u n i t s ) ，使薛定谔方程得到极大简化，方便了计算。在本论文的研究工作中，采 用了虚拟时间松弛的和分裂算符谱法求解薛定谔方程。本章将对具体算法进行介 绍。 2 1 原子单位和薛定谔方程的无量纲化 在强光与原子分子互作用的数值模拟计算中，传统使用原子单位( a t o m i c u n i t s ，a u ) ，薛定谔方程得到了极大简化，方便计算。 2 1 1 原子单位 在原子分子光物理的研究领域，惯用原子单位( a t o m i cu n i t s ，a t 1 ) 。表2 - 1 给出了原子单位和c g s 单位的换算。 关于能量单位的规定，常用的有两种： ( a ) l a u 能量= 1 哈特利( h a r t r e e ) = 2 里德伯； ( b ) 1 a u 能量= 1 里德伯( r y d b e r g ) ( 1 里德伯= 氢原子的电离能( 1 3 5 9 e v ) ) 。 本文使用的是第一种规定。 2 1 2 薛定谔方程的无量纲化 在原子单位下，以类氢原子离子模型为例，简化定态薛定谔方程： - 嘉嘉川瑚删= 掣( 功 公式( 2 1 ) 热m 卜去等； 公式( 2 2 ) 第二章强光与原子分子互作用的算法理论 对上述薛定谔方程作无量