（原子与分子物理专业论文）激光场中的分子取向.pdf

西北师范大学硕士学位论文 摘要 本文基于分子的刚性转子模型，利用伪谱方法求解了刚性转子 在激光场中的含时薛定谔方程，从理论上研究了分子在短激光脉冲作 用下的取向行为。 首先，我们研究了激光作用下分子取向的温度效应。理论计算 表明，当分子与一飞秒激光脉冲作用后，分子在无场情况下由于转动 波包的周期性恢复，分子和q 分子会出现周期性的取向现象，并 且取向程度的好坏与温度有密切关系，分子取向参数的最大值随着温 度的增加很快的减小，在低温减小很快，随着温度的升高这种减小趋 向予缓慢：我们通过分子转动态的热分布给予了解释。 本文还研究了分子在双激光脉冲作用下的取向行为。研究结果表 明，双原子分子在强度为1 5 x 1 0 1 4 w l c m ：、脉冲宽度为5 0 飞秒激光 脉冲作用下，在保持总强度不变，将一束激光脉冲分成具有同样脉宽， 有定强度比的两束激光脉冲，当两束脉冲的延迟时间恰当时，能够 极大程度的提高 分子的取向程度，并从理论上做了分析和解释； 我们的结果与实验结果得出的结论是一致的；我们还预言了两束激光 的强度比对于m 分子的取向程度的影响，当强度比为o ，3 6 3 6 时，只 要两束激光的延迟时间选择为8 5 7 p s ，分子的取向就能达到最佳。 另外我们还考察了在双激光脉冲控制分子取向过程中的脉宽效 应，我们发现当激光强度保持不变的时候，两束脉冲的宽度对于分子 取向也有很大影响。当激光强度= 5 x l o ”l , v c m 2 , t ：1 1 0 “w t c m z 固定 1 1 1 西北师范大学硬士学位论文 时，两束脉冲的宽度t 。= 5 0 矗，t 。：= 1 4 0 必时，只要选择合适两束激光脉 冲的延迟时间，分子的取向程度达到更好。 关键词：刚性转子，激光场，伪谱方法，转动波包，分子取向，时间 延迟，强度比、脉冲宽度 西北师范大学硬士学位论文 a b s t r a c t i nt h i st h e s i s ，m o l e c u l a ra l i g n m e n ti n d u c e db ys h o r tp u l s el a s e ri s i n v e s t i g a t e dt h e o r e t i c a l l yb ys o l v i n gt i m e d e p e n d e n ts c h r 6 d i n g e r e q u a t i o nn u m e r i c a l l yu s i n gt h ep s e u d o s p e c t r a lm e t h o db a s e do nr i g i d r o t o rm o d e lo f m o l e c u l e f i r s to fa l l ，t h er e s u l t so b t a i n e ds h o wt h a tt h ef i e l d f r e er o t a t i o n a l w a v e - p a c k e to f t h em o l e c u l e si sp r o d u c e da f t e rt h ei n t e r a c t i o nb e t w e e n t h es h o r tl a s e rp u l s ea n dm o l e c u l e s ，t h e n 札a n d0 2m o l e c u l e sw i l l a l i g np e r i o d i c a l l y t h ea l i g n m e n tp a r a m e t e i o ft h em o l e c u l e sd e p e n d so n t h et e m p e r a t u r eo ft h ee n s e m b l e b o t h n 2a n d0 2 m o l e c u l e sa r eb e t t e r a l i g n e da tl o w e rt e m p e r a t u r e ，w h i l et h e ya r ep o o r l ya l i g n e da th i g h e r t e m p e r a t u r e t h eb e h a v i o rc a nb ea t t r i b u t e d t ot h ep o p u l a t i o no ft h e a n g u l a rm o m e n ti nt h er o t a t i o n a lw a v ep a c k e t so fm o l e c u l e sa td i f f e r e n t t e m p e r a t m e s a l i g n m e n to f 2m o l e c u l e si n d u c e db yt w os h o r t - p u l s el a s e r si sa l s o i n v e s t i g a t e d i nt h i sc a s e ，o u rr e s u l t ss h o wt h a tf i e l d f r e ea l i g n m e n to f 2m o l e c u l ei n d u c e dw i t hi n t e n s i t y i 5 x 1 0 ”w c m 2 a n dd u r a t i o n5 0 f sc a n b e o p t i m i z e db yd i v i d i n gt h el a s e rp u l s ei n t ot w o - p u l s eo ft h es a m e d u r a t i o n 。t h ed e g r e eo fa l i g n m e n tc a l lb em a x i m u mw i t ha l li n t e n s i t y r a t i oo 3 6 3 6a tt h ea p p r o p r i a t ed e l a yt i m eo ft h es e c o n dp u l s er e l a t i v et o t h ep e a ko ft h ef i r s tp u l s e ，w h i c hi si ng o o da g r e e m e n tw i t he x p e r i m e n t a l v 西北师范大学硕士学位论文 m e a s u r e m e n t p u l s ed u r a t i o ne f f e c to na l i g n m e n to fn 2m o l e c u l ei n d u c e db yd o u b l e p u l s e l a s e ri sa l s o i n v e s t i g a t e d t h er e s u l t ss h o wt h a ta l i g n m e n ti s a f f e c t e dg r e a t l yb yp u l s ed u r a t i o no ft h et w o p u l s e si nt h ec a s eo ff i x a t i o n f o r t h el a s e ri n t e n s i t y f o r ，l = 5 x 1 0 1 3 w l c m 2 , 厶= l x l 0 “w c m 2 ，t h ef i r s t l a s e rd u r a t i o n o = 5 晒，a n dt h es e e o n dl a s e rd u r a t i o n 0 2 = 1 4 0 # ， a l i g n m e n tc a nb em a x i m i z e da sl o n ga st h ed e l a yt i m eb e t w e e nt h et w o l a s e rp u l s e si sc h o s e na p p r o p r i a t e l y 。 k e y w o r d s fr f g i dr o 幻r ，l a s e rf i e l d ，t h ep s e u d o s p e c t r a lm e t h o d r o t a t i o n a l w a v e p a c k e t ，m o l e c u l a ra l i g n m e n t ，d e l a yt i m e ，i n t e n s i t yr a t i o ，p u l s e d u r a t i o n v i 独创性声明 本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作 及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方 外，论文中不包括其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为 获得西北师范大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与 我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确 的说明并表示了谢意。 签名：扭 鲤吣日期! 逝z ! l 关于论文使用授权的说明 本人完全了解西北师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即： 学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以 公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保 存论文。 ( 保密的论文在解密后应遵守此规定) 签名：摊导师签名：上雌日期：型划 西北师范大学硕士学位论文 第一章绪论 本章主要介绍激光场中分子取向的研究意义和研究现状，以及本论文的主要工作 $ 1 1 分子取向的应用 上个世纪以来随着学科的发展，出现了一门新兴学科一化学物理，它主要 是将量子力学纳入化学的理论体系，用量子力学的方法研究介于物理和化学之间 的一些新的现象，从而在化学和物理之间架起了一座桥梁，为进一步用物理的方 法研究化学问题提供了有力武器。目前，用激光控制和提高分子的取向正是激光 物理和化学动力学研究的一个前沿领域。 一、分子取向( a i i g n m e n t ) 在通常情况下，气体分子在空间中的分布是各向同性的，但是分子本身是各 向异性的，这在很多实际应用中都是不利的。分子取向就是为了改变这一事实而 提出来的。所谓“分子取向”就是指分子轴相对于空问参考系的某一固定轴是平 行的。这不同于“分子定向( o r i e n t a t i o n ) ”，它要求分子轴相对于固定参考系有 唯一的指向性。例如( 图i i ) ，异核双原子分子c o ，它的“o ”端的活性在化 学上讲是不同于“c ”端的，如果在一个系综中，所有分子轴都平行于参考系 的某固定轴，且所有“o ”端指向同一个方向，这就是分子定向。对于同核双 原子分子n 2 ，如果在一个系综中，只要n 2 分子轴都平行于参考系的某一固定轴， 这就是分子的取向。 图1 1c o 分子定向和n 2 分子取向。 西北师范大学硕士学位论文 二、分子取向的研究意义 近年来，由于分子取向它的巨大应用潜力而成为物理学家和化学家研究 的一个热点。其中最为突出的就是在化学反应动力学中的应用，大量研究结果表 明，分子取向在化学反应速率，反应几率以及反应产物等方面起着重要作用【1 。】， 很早就有人研究了取向的c h 3 1 分子和碱金属元素之间的反应【4 习，结果发现，与 “c h 3 ”端相比，“i ”端更容易和碱金属之间发生反应；b r o o k s 等人在他们的研 究中发现，并非所有的化学反应都呈现出空间指向性特征，例如反应k + c f 3 i ； 甚至在某些情况下【6 j ，反应k + c f 3 b r 呈现出了介于c h 3 1 和c f 3 i 之间的空间指向 性特征。此外，取向的气体分子与晶体表面相互作用的空间指向性特征也受到关 注。还有人用取向了的n o 分子撞击银和金的晶体表面f 7 _ 1 1 1 ，观察到了与n o 分 子的不同取向有关的捕获几率和散射特征。考察化学反应的空间取向特性，不但 可以实现人们梦寐以求的对化学反应的控制，更主要的，它将有助于人们把对化 学反应的认识提升到更加微观的分子层面。 最近几年随着激光技术的快速发展，高次谐波发射( h h g ) 技术由于其自身 的很多优点，在等离子体诊断，x 射线显微术，x 射线光刻等领域的广泛的应用 前景而成为人们关注的热点。对于各向同性的原子体系而言，其h h g 已经被人 们广泛地研究和认识；然而分子体系相对于原子而言，是一个较为复杂的体系， 分子空间分布是各向异性的，由于在一般情况下分子轴向的随机分布，导致了对 其h h g 发射的物理机制的研究无从着手。然而分子取向技术使得对分子高次谐 波发射物理机制的研究得以实现，而这些物理机制正是植根于分子的不同对称性 的。另外，单就物理机制的研究而言，用取向的分子进行h h g 研究比原子更具 有优越性：它可以允许我们在同一实验中同时观察电离产额和谐波发射，从而区 分开电离过程和复合过程对谐波发射的贡献。人们在这方面已经做了大量工作， 例如，z h o u 等人【l 2 】研究了n ：和o ：分子的h h g 随着分子轴向与入射激光电场方 向的夹角的变化关系，发现：* g o ：分子的h h g 发射几率最大时分子轴向与入 射激光电场方向的夹角是不样的，并且将这一现象归结为是由于分子最高占居 轨道空间对称性的不同造成的。n a l d a 等人d 3 也考察了c o 。分子的h h g 随着分 子轴向与入射激光电场方向的夹角的变化关系。结果表明，在夹角为0 度时谐波 发射几率最小，为9 0 度时谐波发射几率最大。他们并且对导致这- - 一现象的根源 西北师范大学硕士学位论文 做出了具体分析。k a n a i 等人【1 4 1 也研究了用强激光作用取向了的c 0 2 分子的h h g 发射，观察到电子复合过程中存在着明显的量子干涉现象。他们迸步指出，对 取向了的分子的h h g 研究将是人们面临的下一个挑战之一，并且预言由于反转 对称性的打破，用取向了的分子将只能得到偶次谐波。这些都将为分子的h h g 研究带来新的机遇和挑战。 激光场作用下的分子取向在纳米技术中也有着重要的应用。s e i d e m a n 1 5 】提出 用相对较强的激光脉冲聚焦分子柬来达到实现纳米沉积、纳米蚀刻、和纳米掺杂 等目的；他们还进一步探讨了用强激光将分子束聚焦在固体表面来制造纳米线【1 6 】 的可能性。他们预言，适当地控制实验条件，可以得到宽度更小，长度更长的纳 米线；他们还指出，该方法原则上可以应用于沉积准直了的分子，从而得到具有 预期的电学和光学新性质的纳米材料。并且人们还发现，在分子电离和解离过程 f i l l 8 j 中，分子取向扮演着重要角色，分子轴与电离电场方向平行时电离几率最大 1 1 9 1 。由于分子取向的周期性，s e i d e m a n l 2 0 1 提出可以设计与之有关的分子开关。 其它与分子取向有关的应用还包括光致异构化2 ”，分子捕获1 5 l ，量子信息吲， 催化过程【23 】等。总之，用激光控制分子取向是一个有极大应用潜力的领域，也是 目前物理和化学研究的一个前沿课题。 $ l - 2 分子取向的研究进展 由于分子取向在研究分子性质方面的重要作用，近年来这方面的研究有很大 的进展。有多种手段可以实现分子取向，如通过碰撞方法 2 4 , 2 5 、静电场方法c 2 6 ，2 7 】 以及激光驱动分子取向 2 8 , 2 9 1 等方法。 一、碰撞方法 最早的分子取向是通过碰撞方法实现的。即将气体分子置于一腔内，然后 将一单原子气体以一定的速度注入该腔内，使之与腔内气体分子发生碰撞。由于 最初分子是随机分布的，分子轴沿各个方向都有分布，而单原子气体沿着确定的 方向飞行，沿不同方向的分子将获得角动量而发生转动，从而使沿不同方向分布 的分子的轴都朝向单原子气体速度的方向，也就实现了分子的取向。这种方法的 缺点就是使原来单一的分子中混入了气体杂质，且不容易分离，不利于实现分子 西北师范大学硕士学位论文 取向后的下物理过程。 二、静电场方法 基于静电场方法，实现分子取向的手段一般包括六极电场方法和所谓的 “b r u t ef o r c e ”方法。 在上个世纪5 0 年代，有人【2 6 1 预言应用六极电场，通过一级s t a r k 效应来聚 焦对称陀螺分子；六十年代中期，就有人在实验上用六极电场聚焦方法实现了极 性对称陀螺分子的选态和取向【3 0 1 。六极电场分子取向的主要原理就是将一个永久 偶极矩为风的对称陀螺分子置于场强为e 的电场中，其一级s t a r k 能量为 u = 一风霹= 一肺e ，其中 = k m j ( j + 1 ) ，目为电场方向与分子 永久偶极矩方向的夹角，j 为分子的总角动量。k 和m 分别为分子的总角动量在 分子固定坐标系和空间固定坐标系上的投影。如果这个电场是非均匀的，分子将 在电场中运动以使其能量最小化。咒w 0 的分子则向电场较强的方向运动。这样以来，在由电场的强弱区分出来 的不同区域内，聚集了分属于不同量子态的分子，从而实现了分子的选态。被聚 焦并选态出来的分子在它们各自局域的电场中是已经实现取向了的。但是，相对 于同一个参考系，如六极电场的中心轴，分子的指向并非是唯一的。为了进一步 实现取向，人们在六极电场之后又加入了一个较弱的匀强静电场。当分子进入该 电场时，如果以分子自身为参考，则所有分子所感受到的电场都在绝热地由原来 的六极电场变为这一匀强电场，分子在该电场的作用下实现取向。六极电场取向 的优点在于它是先选态再取向的，它可以事先选定那些较为容易取向的转动态上 的分子来实现取向。于是，它对转动温度的要求不是特别苛刻。但是，这种取向 方法仅仅局限于极性对称陀螺或类似于极性对称陀螺的分子；同时，它的实验设 备比较复杂：另外，该方法的一个弱点是，为了使分子束中的分子在运动过程中 避免因相互碰撞而改变分子原有的转动态，所有的分子必须以同一速度运动。这 样，由于实验设备的限制，人们能够得到的取向分子的密度是相当低的。 由于六极电场方法只能用于取向极性对称陀螺或类似于极性对称陀螺的线 型分子，致使在分子反应动力学等领域中分子轴的空间指向效应不能得到很好的 研究，所有的实验仅限于c h 3 i 、c f ，i 等类似的分子。因此，人们对化学反应空 间指向性的浓厚兴趣促使他们去寻找更为一般的取向方法。上个世纪8 0 年代， 4 西北师范大学硕士学位论文 l o e s c h 等人开始了对b r u t ef o r c e 取向方法的理论研究。该方法及其在实验上口l 】 的首次应用是在1 9 9 0 年。f r i e d r i c h 和h e r s c h b a c h 【2 7 1 同样认识到了b r u i nf o r c e 方 法的可行性并发表了相关的理论文章。这种方法实质上是通过一个很强的匀强静 电场与极性分子的永久偶极矩相互作用来实现分子取向的。将永久偶极矩为风 的分子置于匀强静电场e 中，它将转向风与e 平行的方向以使自身的能量最小 化，外电场即以这种方式来使分子发生取向。为了达到足够高的取向程度，外电 场的强度必须足够大以使外电场与分子永久偶极矩的相互作用能足以克服分子 自身的转动能量。除此以外，原则上b r u t ef o r c e 方法的实现只有一个要求，即， 将被取向的分子的永久偶极矩不能为0 。所以它对对称陀螺分子以及非对称陀螺 分子同样适用。与六极电场方法相比，b r u t ef o r c e 方法的实验设备非常简单，适 用范围更广是，它有其自身的缺点。在常温下分子转动态的热分布很广，即分子 转动能量很高，着想控制分子的转动使其取向，外电场必须足够强，与六极电场 方法相比，这给b r u t ef o r c e 方法的实验实现带来了一定的困难。因此，为了提高 取向程度，必须事先对分子进行冷却。另外，在取向区域内，使用于取向的强电 场维持足够长的时间是这一方法所面临的另一个挑战。并且，与分子取向并存的 强电场将会强烈地干扰人们将要研究的下一物理过程”翔1 。 三激光场中的分子取向 激光( l a s e r ) 就是通过受激辐射的光量子放大( l i g h ta m p l i f i c a t i o nb y s t i m u l a t e de m i s s i o no f r a d i a t i o n ) ，由于激光具有单色性好、单色亮度高和相干性 好的优点，从而使经典吸收光谱和荧光光谱的应用范围得到了极大的扩展，并发 展了许多新的激光光谱学技术，大大拓宽了原子分子物理许多领域的研究范围。 二十世纪6 0 年代中期- 7 0 年代中期，调q 技术( q s w i t c h i n g ) 并1 1 锁模技术( m o d e l o c k i n g ) 的应用，极大地缩短了激光的输出脉冲，使其达到了皮秒量级，光强达 到1 0 3 w c m 2 【”。通常，为了不对激光工作介质造成破坏，它最大能够输出的激 光频率必须在其破坏阈值以下，这就限制了进一步缩短激光输出脉冲和提高激光 输出光强。二十世纪8 0 年代中后期出现的啁啾脉冲放大技术( c h i r p e d0 u l s e a m p l i f i c a t i o n ，c p a ) 1 3 s - 3 7 1 ，突破了传统方法的限制，对提高激光输出光强具有革 命性意义。c p a 技术( 也称为展宽一放大一压缩技术) 可通过如下步骤实现：首先 西北师范大学硬士学位论文 由个激光震荡器产生个超短脉冲( 时间宽度在飞秒量级) ，其次使用一色散 系统( 例如一对衍射光栅) 将这一超短脉冲展宽到原来的1 0 3 1 0 5 倍，然后将展 宽后的脉冲输入到激光放大器中进行放大，放大后的脉冲虽然强度增加了很多， 但由于脉宽较大，因此放大后的激光峰值强度仍然低于工作介质的破坏阈值，最 后再利用另一对光栅将放大后的脉冲进行压缩使脉冲宽度回到原来的脉宽。c p a 技术产生的激光强度经聚焦后已经达到了1 0 2 2 w c m 2 ，这种技术的应用使得强激 光、超强激光的输出成为可能，拓宽了人们研究强激光甚至超强激光与物质相互 作用的范围。 由于提到的前面两种控制分子取向手段的局限性，人们一直在努力寻找其它 的方法来实现分子的取向。随着激光技术的发展以及在科学技术当中的广泛应 用，科学家发现，分子在激光场会发生一些有趣而且有用的物理过程( 如图1 2 所示) 。 图1 2 分子在激光场中的行为 当然分子取向就是其中之一，当分子处在不是太强的激光场中时，就有分子取向 现象。 在过去几十年里，人们在这方面做了大量工作。1 9 9 2 年n o r m a n d 等人【3 8 】 首次在实验上观察到c o 分子在与强度为1 0 “w c m 2 的激光相互作用时，在c o 发生解离电离之前，c o 分子出现了取向现象。1 9 9 5 年f r i e d r i c h 等人用刚性 转子模型从理论上对此做了解释。从而为人们应用激光驱动分子取向开辟了新的 篇章，1 9 9 9 年，b a n e r j e e 等人【帅1 从实验上和理论两方面研究了c s 2 分子在一皮 西北师范大学硕士学位论文 秒( p s ) 脉冲作用下的取向行为；在1 9 9 9 和2 0 0 1 年，t s e i d e m a n c o n g ”1 从理论 上研究了1 2 在一纳秒( n s ) 脉冲作用下的取向行为。结果发现在激光脉冲作用时， 分子都能很好地产生取向现象，但是当激光脉冲结束后，分子的取向现象就随之 消失，这就是所谓的“绝热取向”：这对于下一步的物理过程有很大的影响，这 些都不是人们所期望的。2 0 0 1 年m a c h h o l m l 4 1 】从理论上提出用一短h c p 脉冲与 分子相互作用，来实现分子的“非绝热取向”：即当激光脉冲与分子作用时，不 会马上出现取向现象，但是当激光脉冲结束后，就会产生周期性的分子取向现象。 2 0 0 3 年，d o o l e y l 4 2 】等人将n 2 和0 2 分子与一强度为1 0 ”w c m 2 ，脉宽为4 5 毋的 激光脉冲相互作用，结果也实现了脉冲结束后分子的周期性取向现象，并从理论 上解释了产生这种现象的物理机制，给出分子周期性取向的周期。随着用激光控 制分子取向方法的发展，人们在这方面做了大量工作，f r i e d r i c h 和h e r s c h b a c h 提出，除了非共振激光场之外，与激光电场方向平行地加入一个较弱的静电场将 会把分子准直转化为分子定向【4 3 删；利用双色激光场的方法实现分子取向可以分 为两种类型，一种是用频率分别为脚和它的二倍频2 c o 两束激光辐照分子，其中 频率2 与分子的电子能级h 5 域振动能级1 4 川共振；是电子或振动跃迁引起的分子 偶极矩的变化，而不在乎分子的永久偶极矩是否为0 。所以，它的适用范围比传 统的依靠永久偶极矩取向的方法而言更广一些，但是也正是由于它用到了在随时 间变化的即时分子偶极矩，即便使用脉宽很宽的长脉冲，该方法所得到的分子取 向也并非是稳定的，它将随着偶极矩的变化而变化，这种即时取向的持续时间对 于大多数应用而言都是不够令人满意的。另一种方法，两色激光都是非共振的【4 ”， 该方法的优点在于只用激光脉冲，无需共振激发，也不加任何其它的辅助手段就 可以实现分子取向：缺点是超极化率量级比之于极化率小很多，尽管脉冲是绝热 地加入的，取向的效果与混合场方法相比而言仍然不是很好。另外，目前还没有 相关的理论工作证明这种方法能否实现非绝热取向。 但是激光脉冲可以控制分子取向，这在实验和理论上都已得到证实，人们 更加关注的就是怎样来更好的控制和提高分子的取向程度。事实上，分子的取向 程度与激光参数密切相关。已有的研究表明，通过选择合适的激光参数能够有效 提高分子的取向程度，如增加激光强度和选择合适的脉冲宽度，以及降低分子所 处的环境温度h 8 4 9 】。但是这些因素都受r 一定条件的限制，激光太强就会导致分子 西北师范大学颈士学位论文 电离及光离解，脉冲太长又会破坏分子周期性的取向现象，降低温度也受到实验 条件的限制。近年来，对微观客体实现量子控制是近年来的热门话题之一。最优 控制理论( o p t i m a lc o n t r o lt h e o r y ) 是量子控制的一个重要分支，其主要任务在于找 到最优化的外场( 如激光脉冲) ，利用这个外场控制量子态的演化，使其达到人 们所预期的目标状态。这一方法在激光场中的分子取向也有应用，d i o n 等人 5 0 s l 】 和h o l 【i 【5 2 】等人通过优化光学频率比微波大得多的近红外激光脉冲也得到了分子 取向。他们用几束参数可调的激光脉冲，通过优化这些可调参数来“剪裁”激光 脉冲，使之产生最佳的取向。“剪裁”激光脉冲方法给出的优化激光场都在短( 相 对于分子转动周期而言) 脉冲区域，因而，所得到的取向是非绝热取向。近年来 还有人提出用两束或三束激光脉冲控制分子取向【5 3 一，并且在实验上较为容易实 现，已观察到对氮分子【5 5 1 和更为复杂的分子【5 叼在两束激光脉冲作用下分子的取 向程度有明显提高。最让人们振奋的是，最近已经实现了对c 皿分子【5 刀的三维 取向。总之，用激光控制和优化分子取向是目前化学物理和原子与分子物理研究 的一个极为活跃的领域。 $ 1 3 本论文的主要工作 激光场中的分子取向主要包括绝热取向和非绝热取向，绝热取向在激光和分 子作用时能够很好的实现分子取向，但是一旦脉冲结束，分子取向也就随之消失； 非绝热取向就是用短的激光脉冲与分子相互作用，产生一个转动波包，通过转 动在脉冲结束后的周期性恢复来实现分子在无外场情况下的取向。如前所述，在 大多数的应刚中，与分子取向同时存在的外场将会严重地干扰人们将要研究的物 理或化学过程。因而，与绝热取向相比，非绝热取向更加为人们所青睐，而且它 也有着更加广泛的潜在应用价值。所以，近年来非绝热取向直是人们研究的焦 点。本论文就是在非绝热取向的前提下，研究了温度对激光场中分子取向的影响 以及崩激光脉冲来提高分子的取向过程中，延迟时间、激光强度比以及脉冲宽度 对于分子取向的影响，获得了一些比较有意义的结论。本文的主要内容如下： 第二章将进一步介绍激光场中分子取向的理论方法及求解过程。 第三章通过理论计算研究了激光场中中分子取向的温度效应，并从理论上解 西北师范大学硕士学位论文 释产生这种这种现象的原因。 第四章主要是关于如何提高分子取向程度，我们的工作主要集中在用两束激 光脉冲来提高分子的取向程度；研究了两束脉冲的延迟时间和强度比对于分子取 向的影响。 第五章研究了双脉冲取向中的脉冲宽度效应，计算了在此过程中两束脉冲的 脉宽对于n 2 分子取向提高的影响。 第六章是对于本论文工作的总结和将来工作的设想。 参考文献 【1 】p r b r o o k s ，r e a c t i o n so f o r i e n t e dm o l e c u l e s ，s c i e n c e ，1 9 3 ，1 1 ( 1 9 7 6 ) 2 】r d l e v i n ea n dr b b e m s t e i a , m o l e c u l a rr e a c t i o nd y n a m i c sa n dc h e m i c a l r e a c t i v i t y , o x f o r du n i v e r s i t yp r e s s ，n e wy o r k , ( 1 9 8 7 ) 【3 】r b b e r n s t e i n ，c h e m i c a ld y n a m i c sv i am o l e c u l a rb e a ma n dl a s e rt e c h n i q u e s ， o x f o r du n i v e r s i t yp r e s s ，n e wy o r k ( 1 9 8 2 ) 【4 】p r b r o o k sa n de m j o n e s ，j c h e m p h y s 4 5 ，3 4 4 9 ( 1 9 6 6 ) 5 r j b e u h l e r , r b b e r n s t e i na n dk h k r a m e r , j a m ，c h e m s o c ，8 8 ，5 3 3 1 ( 1 9 6 8 ) 【6 】h s c a r m a n ，p _ w h a r l a n da n dp r b r o o k s ，j p h y s c h e m 9 0 ，9 4 4 ( 1 9 8 6 ) 【7 】7e wk u i p e r s ，m gt e n n e r , a w k l e y na n ds s m i t e ，n a t u r e ，3 3 4 ，4 2 0 ( 1 9 8 8 ) 【8 8 m gt e r m e r , e wk u i p e r s ，a wk l e y na n ds s m i t e ，j c h e m p h y s 8 9 ，6 5 5 2 f 1 9 8 8 ) 9 】9a w k t e y n ，e wk u i p e r s ，m gt e n n e ra n ds s m i t e ，j c h e m s o c f a r a d a y t r a n s i i ，8 5 ，1 3 3 7 ( 1 9 8 9 ) 1 0 m gt e n n e r , e h g e u z e b r o e k ，e w k u i p e r s ，a e w i s k e r k e ，a wk l e y n ，s s t o l t ea n d a n a m i k i ，c h e m p h y s l e t t 1 6 8 ，4 5 ( 1 9 9 0 ) 【t 1 】e wk u i p e r s ，m gt e n n e r , awk t e y na n ds s m i t e ，p h y s r e v l e t t 6 2 ， 2 1 5 2 ( 1 9 8 9 ) 1 2 】x x z h o u ，xm t o n g ，z x z h a o ，c d l i n ，p h y s r e v a7 2 ，0 3 3 4 1 2 ( 2 0 0 5 ) 1 3 r - d en a l d a ，e h e e s e l ，m l e i n ，n h a y , r v e l o t t a ，e s p r i n g a t e ，m c a s t i l l e j o a n dj em a r a n g o s ，p h y s r e v a6 9 ，0 318 0 4 ( 2 0 0 4 ) 9 西北师范大学硕士学位论文 1 4 】tk a n a i ，s m i n e m o t oa n dh s a k a i ，n a t u r e ，4 3 5 ，4 7 0 ( 2 0 0 5 ) 【1 5 jts e i d e m a a ，p h y s r e v a 5 6 ，r 1 7 ( 1 9 9 7 ) 【1 6 】r j g o r d o n ，l z h u ，wa s c h r o e d e ra n dts e i d e m a n ，j a p p l p h y s 9 4 ，6 6 9 ( 2 0 0 3 ) 【1 7 】i vl i t v i n y u k , k el e e ，e w d o o l e y , d m r a y n e r , d m v i l l e n e u v e ，c o r k u m ， p h y s r e v l e t t 9 0 ，2 3 3 0 0 3 ( 2 0 0 3 ) 18 】t s e i d e m a n ，j c h e m p h y s 1 0 3 ，7 8 8 7 ( 1 9 9 5 ) 1 9 t s e i d e m a n ，m y u i v a n o va n dp b c o r k u m ，p h y s r e v l e t t 7 5 ，2 8 1 9 ( 1 9 9 5 ) 2 0 】t s e i d e m a n ，j c h e m p h y s 1 1 5 ，5 9 6 5 ( 2 0 0 1 ) f 2 1 】c m d i o ne ta l jc h e m ，p l a y s 1 0 5 ，9 0 8 3 ( 1 9 9 6 ) 【2 2 】k fl e e ，d m v i l l e n e u v e ，eb c o r k u ma n de a s h a p i r o ，p h y s r e v l e t t 9 3 ， 2 3 3 6 0 1 ( 2 0 0 4 ) 2 3 】m gt e n n e r , e w k u i p e r s ，a w - k l e y na n ds s m i t e ，j c h e m 。p h y s 9 4 ， 5 1 9 7 ( 1 9 9 1 ) 2 4 d p p u l l m a r m ，b f r i e d r i c ha n dd r h e r s c h b a c h ，j c h e m p h y s 9 3 ，3 2 2 4 ( 1 9 9 0 ) 【2 5 】v a q u i l a n t i ，d a s c e n z i ，m d ec a s t r ov i t o r e s ，f p i r a n ia n dd c a p p e l l e t t i ，j c h e m p h y s 1 1 1 ，2 6 2 0 ( 1 9 9 9 ) 2 6 】h f r i e d b e r g ，z p h y s 1 3 0 ，4 9 3 ( 1 9 5 1 ) 【2 7 】b f r i e d r i c ha n dd h e r s c h b a c h ，z p h y s d1 8 ，1 5 3 ( 1 9 9 1 ) f 2 8 】h s t a p e l f e l d t ，t s e i d e m a n ，r e v m o d p h y s 7 5 ，5 4 3 ( 2 0 0 3 ) 【2 9 】p h h e r i n g ，c c o m a g g i a ，p h y s r e v a5 9 ，2 8 3 6 ( 19 9 9 ) 3 0 】k h k r a m e ra n dr b b e m s t e i n ，j c h e m p h y s 4 2 ，7 6 7 ( 1 9 6 5 ) ( 3 1 】h j l o e s c ha n da r e m s c h e i d ，j c h e m p h y s ，9 3 ，4 7 7 9 ( 1 9 9 0 ) 【3 2 】s s t o r e ，j r e u s s ，h l s c h w a r t z ，p h y s i c a5 7 ，2 5 4 ( 1 9 7 2 ) 【3 3 】j pt o e n n i e s ，z p h y s 1 8 2 ，2 5 7 ( 1 9 6 5 ) 【3 4 】p k r u i t ，j k i m m a n ，h g m u l l e r ，e ta 1 ，p h y s r e v a2 8 ，2 4 8 ( 1 9 8 3 ) 【3 5 】r l f o r k , 0 e m a r t i n e sa n dj eg o r d o n ，o p t l e t t 9 ，1 5 0 ( 1 9 8 4 ) 3 6 】d s t r i c k l a n da n dgm o u r o u ，o p t c o m m u n 5 6 ，2 1 9 ( 1 9 8 5 ) 【3 7 】m d p e r r ya n dgm o u r o u ，s c i e n c e2 6 4 ，9 1 7 ( 1 9 9 4 ) 1 0 西北师范大学硕士学位论文 3 8 】d n o r m a n d ，l a l o m p r ea n dc c o m a g g i a ，j p h y s b2 5 ，l 4 9 7 ( 1 9 9 2 ) 3 9 】bf r i e x i r i c h ，d h e r s c h b a c h ，p h y s r e v l e t t 7 4 ，4 6 2 3 ( 1 9 9 5 ) 4 0 】s b a n e r j e e ，g r a v i n d r ak u m a ra n dd m a t h u r ，p h y s r e v a6 0 ，3 3 6 9 ( 1 9 9 9 ) 【4 l 】m m a c h h o l m ，p h y s r e v l e t t 8 7 ，1 9 3 0 0 1 ( 2 0 0 1 ) 【4 2 】p w d o o l e y ，i vl i t v i n y u k ，k el e e ，d m r a y n e t , m s p a n n e r , d m v i l l e n e u v e ，e b c o r k u m ，p h y s r e v a6 8 ，0 2 3 4 0 6 ( 2 0 0 3 ) 4 3 】b f r i e d r i c ha n dd h e r s c h b a e h ，j c h e m p h y s 1 1 1 ，6 1 5 7 ( 1 9 9 9 ) f 4 4 jb f r i e d r i c ha n dd h e r s c h b a c h , j p h y s c h e m 。a ，1 0 3 ，1 0 2 8 0 ( 1 9 9 9 ) 【4 5 m j j v r a k k i n ga n ds s m i t e ，c h c m p h y s l e t t 2 7 1 ，2 0 9 ( 1 9 9 7 ) 【4 6 】c m d i o n ，a d b a n & a u k ，o a t a b e k ，a k e l l e r ，h u m e d aa n dy f u j i m u r a ，c h e m p h y s l e t t 3 0 2 ，2 1 5 ( 1 9 9 9 ) 【4 7