（凝聚态物理专业论文）交换弹簧与交换偏置磁性多层膜的微磁学研究.pdf

中文摘要 交换弹簧与交换偏置磁性多层膜的微磁学研究 专业凝聚态物理 研究生鲜承伟指导教师赵国平 摘要：交换弹簧磁性多层膜由于结合了硬磁相的高矫顽力和软磁相的高剩 磁，对于获得高性能的永磁材料和磁存储材料有重要意义。这种磁体的磁化反 转过程和矫顽力机制引起了科学家的浓厚兴趣。本论文运用微磁学方法，解析 地计算了交换耦合磁性多层膜的成核场以及成核时的磁矩角度分布。发现随着 软磁相厚度的增加，成核场连续地由硬磁相各向异性场减小到软磁相的各向异 性场，没有出现有些研究小组在成核场曲线中观察到的平台或峰值。经过仔细 分析，我们的计算更加合理并且与实验数据符合得更好。成核场随硬磁相厚度 增大而增大，但是只有在硬磁相厚度很小时这种作用才明显。磁矩分布在成核 以后才能完全确定，成核时只能得到相对的分布。我们还求解了垂直取向 n d 2 f e l 4 b n f e 磁性三层膜的磁矩分布以及磁滞回线随软磁相厚度的变化，考 虑了退磁能量项的影响。发现随着软磁相厚度的增加，剩磁有一个峰值，理论 矫顽力从等于成核场( 同时也等于钉扎场) ，到等于钉扎场，再到小于钉扎场， 矫顽力机制由成核变为钉扎。上述计算和结论也适用于其它物质的交换弹簧磁 性多层膜。 铁磁反铁磁体系的交换偏置是磁学领域的另一个热门课题。科学家提 出了不少模型来解释交换偏置的产生机制，但都有一定的缺陷。本论文探讨了 基于反铁磁体中转动自旋和钉扎自旋相互竞争的交换偏置( e b ) 模型，发现可能 的e b 模型实际上都可以归为某种成核模型。根据成核场取最小值可以确定转 动一钉扎界面。提出界面处磁性参数呈指数关系连续变化的模型，并据此推导 出完全一致转动和部分一致转动的成核场，得到交换偏置场和矫顽力的公式， 结果与实验符合得较好。这种方法为解释交换偏置机制提供了一种新的视角。 关键词：交换弹簧交换偏置微磁学成核磁化反转 t h em i c r o m a g n e t i ci n v e s t i g a t i o no fe x c h a n g e - - s p r i n g a n de x c h a n g e - - b i a sm a g n e t i cm u l t i l a y e r s m a j o r ：c o n d e n s e dm a t t e rp h y s i c s p o s t g r a d u a t e ：x i a nc h e n g - w e i s u p e r v i s o r ：z h a og u o p i n g a b s t r a c t ：e x c h a n g e s p r i n gm u l t i l a y e r s ，w i t ht h e i rh i g hc o e r c i v i t ya n dh i g h r e m a n e n c ep r o v i d e db yh a r da n ds o f tp h a s e s ，r e s p e c t i v e l y , a r ee x c e l l e n tc a n d i d a t e s f o rp e r m a n e n tm a g n e t sa n ds t o r a g em a t e r i a l s 。t h er e v e r s a lp r o c e s sa n dc o e r c i v i t y m e c h a n i s mo f s u c hm a g n e t sh a v ea t t r a c t e dm u c ha t t e n t i o nr e c e n t l y i nt h i st h e s i s t h en u c l e a t i o nf i e l da n dm a g n e t i z a t i o na n g u l a rd i s t r i b u t i o no fe x c h a n g ec o u p l e d m u l t i l a v e r sa r ec a l c u l a t e da n a l y t i c a l l yw i t h i nam i c r o m a g n e t i cm e t h o d i ti sf o u n d 也a tt h e 伽c l e a t i o nf i e l dd e c r e a s e ss m o o t h l yf r o mt h ea n i s o t r o p yf i e l do f t h eh a r d 口h a s et ot h a to ft h es o f tp h a s ea st h es o f t 1 a y e rt h i c k n e s si n c r e a s e s t h ep l a t f o r mo r p e a ko b s e r v e di nt h ec a l v eo fn u c l e a t i o nf i e l db yo t h e rg r o u p sd o e s n to c c u r i no u r r e s u l t s d e t a i l e da n a l y s i ss h o w st h a to u rc a l c u l a t i o ni sm o r er e l i a b l e a n da g r e e s b e t t e _ rw i t ha v a i l a b l ee x p e r i m e n t a ld a t a t h en u c l e a t i o n f i e l di n c r e a s e sa st h e h a r d 1 a y e rt h i c k n e s si n c r e a s e s ，h o w e v e r , t h i s e f f e c ti so b v i o u so n l yw h e nt h e t h i c k n e s so ft h eh a r dp h a s ei sv e r ys m a l l 。a tt h en u c l e a t i o ns t a t e ，o n l yt h er e l a t i v e a n g u l a rd i s t r i b u t i o nc o u l d b ed e t e r m i n e d a f t e rt h en u c l e a t i o n ，h o w e v e r , t h e a n g u l a rd i s t r i b u t i o nc o u l db ed e t e r m i n e dc o m p l e t e l y , w h i c hh a sb e e nc a l c u l a t e d a n dg i v e na saf u n c t i o no fa p p l i e df i e l df o rp e r p e n d i c u l a r l yo r i e n t e dn d 2 f e l 4 b a f et r i l a y e r s t h eh y s t e r e s i sl o o p so f s u c ht r i l a y e r sh a v ea l s ob e e nc a l c u l a t e dw i t h d e m a g n e t i z a t i o ne n e r g yt a k e ni n t oa c c o u n t f o rs m a l l ，t h et h e o r e t i c a lc o e r c i v i t y e q u a l st ot h en u c l e a t i o nf i e l d ( i ta l s oe q u a l st o t h ep i n n i n gf i l e d ) f o rl a r g er ， h o w e v e r , t h ec o e r c i v i t yi ss l i g h t l ys m a l l e rt h a nt h ep i n n i n gf i e l d a st h et h i c k n e s s o ft h es o f tp h a s ei n c r e a s e s ，t h er e m a n e n c eh a sap e a ka n dt h ec o e r c i v i t ym e c h a m s m i i 英文摘要 c h a n g e sf r o mn u c l e a t i o nt op i n n i n g t h em e t h o d s a n dc o n c l u s i o n sa d o p t e dh e r ea le a l s ov a l i df o ro t h e re x c h a n g e - s p r i n gm u l t i l a y e r s e x c h a n g e b i a s ( e b ) o ff e r r o m a g n e t a n t i f e r r o m a g n e ts y s t e m si s a n o t h e rh o t t o p i ci nm a g n e t i s m l o t so fm o d e l sh a v eb e e np r o p o s e dt oe x p l a i nt h em e c h a n i s m o f e b b u ta l lo ft h e mh a v es o m ed e f e c t s i nt h i st h e s i s ，t h em e c h a n i s mo fe b h a s b e e ne x p l o r e db a s e do nac o m p e t i t i o nb e t w e e nr o t a t i o n a la n dp i n n e ds p i n si nt h e a n t i f e r r o m a g n e t i ti sf o u n dt h a ta v a i l a b l em o d e l so fe b c o u l db er e g a r d e da ss o m e s o r to fn u c l e a t i o nm o d e ，t h er o t a t i o n p i n n i n gi n t e r f a c e i sd e t e r m i n e db yt h e m i n i m i z a t i o no ft h en u c l e a t i o nf i e l d am o d e lw i t he x p o n e n t i a l l yd e c a y i n g m a g n e t i cp a r a m e t e r i nt h ei n t e r f a c eh a sb e e np r o p o s e d t h en u c l e a t i o nf i e l d sh a v e b e e nd e r i v e da n dc o m p a r e df o rc o m p l e t ea n dp a r t i a lc o h e r e n t r o t a t i o nm o d e l s t h e f o r m u l a sf o re x c h a n g e b i a sa n dc o e r c i v i t yh a v eb e e no b t a i n e dw h i c ha g r e ew e l l w i t he x p e r i m e n t t h ep r e s e n ta p p r o a c ho f f e r san e wi n s i g h ti n t ot h em e c h a m s mo f e x c h a n g e b i a s k e yw o r d s ：e x c h a n g es p r i n ge x c h a n g eb i a s m i c r o m a g n e t i s m n u c l e a t i o n m a g n e t i z a t i o nr e v e r s a l i i i 四川师范大学学位论文独创性及 使用授权声明 本人声明：所呈交学位论文，是本人在导师垫圈垩錾蕉指导下，独立 进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何 其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献 的个人和集体，均弓在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。 本人承诺：已提交的学位论文电子版与论文纸本的内容一致。如因不符而 引起的学术声誉上的损失由本人自负。 本人同意所撰写学位论文的使用授权遵照学校的管理规定： 学校作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者须授权所在大学拥 有学位论文的部分使用权，即：1 ) 已获学位的研究生必须按学校规定提交印 刷版和电子版学位论文，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库供 检索；2 ) 为教学、科研和学术交流目的，学校可以将公开的学位论文或解密 后的学位论文作为资料在图书馆、资料室等场所或在有关网络上供阅读、浏览。 本人授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到中国学位论文 全文数据库，并通过网络向社会公众提供信息服务。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者躲哳酗移 签字日期：砂哆年岁月多日 一名：匆因午 签字日期p 年夕月码日 第一章绪论 第一章绪论 1 1 磁性与磁性材料 磁性是物质的一种基本属性，物质的磁性可分为弱磁性和强磁性。弱磁性 包括抗磁性、顺磁性和反铁磁性，强磁性包括铁磁性和亚铁磁性【l t 2 l 。磁性材 料是用途十分广泛的功能材料，按照不同的功能分为永磁材料、软磁材料、信 息磁性材料、多功能磁性材料以及智能磁性材料【3 5 1 。 1 1 1 物质的磁性 1 抗磁性 在与外磁场相反的方向诱导出磁化强度的现象称为抗磁性，这是一种微弱 的磁性，出现在没有原子磁矩的材料中。抗磁性物质的磁化率为负值且很小， 典型的数值是z 1o - 5 ，绝大多数抗磁磁化率不随温度变化【1 1 。 2 顺磁性 具有顺磁性的物质的基本特点是其原子或离子具有一定的磁矩，但是由于 无规则热振动无序排列。顺磁性是一种弱磁性，磁化率为正，其数量级为x 1 0 l o ，随着温度的增加，磁化率减小。 3 反铁磁性 在反铁磁性中，近邻自旋反平行排列，它们的磁矩相互抵消。因此，反铁 磁性物质不产生自发磁化而仅显示微弱的磁性，磁化率x 1 0 弓l o 。2 ，与顺磁 性的量级相当。 反铁磁性物质存在临界温度，称为奈尔温度( t n ) 。当t t n 时，反铁磁性 转变为顺磁性；当t t n 时，表现为反铁磁性。此外，反铁磁性物质还具有 磁晶各向异性。 4 铁磁性 一 铁磁性的物质最基本的特征是近邻原子的磁矩由于内部相互作用而具有 相同的方向，因此，即使没有外磁场，在铁磁物质内部也形成了若干原子磁矩 取向相同的区域( 磁畴) ，只是由于各个磁畴的磁矩取向紊乱而不显示磁性。 铁磁性物质有如下特点：具有较高的饱和磁化强度，存在铁磁性消失的温 度一居里温度( t c ) ，存在磁滞现象，饱和磁化强度随温度升高而减小，存在磁 第一章绪论 晶各向异性，存在磁致伸缩等1 1 , 2 】。 5 亚铁磁性 如果两组或多组次晶格的离子磁矩虽然反平行排列，但由于离子磁矩的大 小不同或磁矩反向的离子数目不同而未能使两者完全抵消，其合磁矩便不为 零，因而存在着自发磁化，奈尔称这种磁性为亚铁磁性【l 】。从微观磁结构上看， 亚铁磁性类似于反铁磁性；从宏观磁性上看，亚铁磁性又类似于铁磁性。 1 1 2 磁性功能材料 1 永磁材料与软磁材料 永磁材料又称硬磁材料，是发现和使用都最早的一类磁性材料。我国最早 发明的指南器( 司南) 便是利用天然永磁材料磁铁矿( f e 3 0 4 ) 制成的。硬磁材 料和软磁材料在工农业生产和日常生活中有着非常广泛的应用【3 吲。 永磁材料的主要特点是：高矫顽力、高剩余磁化强度、最大磁能积高、居 里温度高。在2 0 世纪的1 0 0 年间，永磁体的磁能积提高了约1 0 0 倍，先后经 历了金属永磁材料( 如c 钢、c r 钢、c o 钢、w 钢、a l n i c o 等) 、铁氧体永磁 材料( 如b a 铁氧体、s r - b a 铁氧体等) 、稀土永磁材料( 如s m c 0 5 、s m 2 c o l 7 、 n d f e b 等) 、纳米结构永磁材料几个阶段。 软磁材料的主要特点是：高磁导率、低矫顽力、高剩余磁化强度、低磁损 耗和电损耗、高稳定性。主要有以金属软磁材料( 如硅钢片、坡莫合金等) 、 铁氧体软磁材料( 如m n z n 、n i z n 系等) 为代表的晶体材料、非晶态软磁合 金( 主要成份为f e 基和c o 基两种) 、纳米结构软磁材料等【3 j 。 2 信息磁性功能材料 信息磁功能材料包括磁记录材料、磁存储材料、磁微波材料和磁光材料等， 这里主要介绍磁记录材料和磁存储材料。 随着计算机技术日新月异的发展，人类社会进入信息时代，海量的信息需 要存取速度更快、存储密度更高的高性能磁记录和磁存储材料。 磁记录材料包括磁记录介质材料( 如录音机磁带) 和磁记录头材料( 如录音 机磁头) 。在写入过程中，首先将声音、图像、数字等信息转变为电信号，再 通过记录磁头转变为磁信号，保存在磁记录介质材料中。读出过程与此相反。 2 第一章绪论 对磁记录介质材料的磁特性要求主要是：适当高的矫顽力、高饱和磁化强 度、高剩磁比、高的稳定性。目前应用的磁记录介质材料主要有：铁氧体磁记 录材料( 如7 - f e 2 0 3 等) 、金属磁膜磁记录材料( 如f e c o 合金膜等) 、钡铁氧 体( b a f e l 2 0 1 9 ) 系垂直磁记录材料等。 对磁记录头材料的磁特性要求主要是：高磁导率、高饱和磁化强度、低矫 顽力、高稳定性。目前应用的磁记录头材料主要有：铁氧体磁头材料( 如m n - z n 铁氧体、f e 2 0 4 系统等) 、高硬度磁性金属磁头材料( 如f e - n i - n b 系磁性合金 等) 、非晶磁头材料( 如f e n i b 系非晶合金等) 。 磁存储材料是电子计算机存储器所用的磁性材料。 较早应用的是磁滞回线接近矩形的矩磁材料，利用其两个剩磁态+ b r 和一b r 表示计算机中的“1 ”和“0 ”状态，再利用两个电流重合便可以写入和读出二进制 的“1 ”和“0 ”。 对矩磁材料的磁特性要求主要是：高剩磁比、低矫顽力、短的开关时间、 高的信噪比。可以应用的矩磁材料有：铁氧体磁芯材料( 如m n m g 铁氧体、 f e 2 0 4 系统等) 、金属磁膜材料( 如f e n i 系金属磁膜等) 。 巨磁电阻材料是正在研究和试验的一类新型磁存储器材料，这种磁存储器 同目前应用的半导体磁存储器相比还有其特点和优点，因而受到多方面的重视 【3 】 o 3 多功能磁性材料 所谓多功能磁性材料是指不仅具有优良的磁性功能，而且具有优良的其他 物理功能的磁性材料。例如铁磁一铁电功能材料、铁磁一半导功能材料、磁一 电材料、铁磁一有机材料等。 4 智能磁性材料 即指具有一种或多种像人那样能感知环境变化并作出反应和响应的智慧 功能材料，例如形状记忆智能磁性材料等。 1 2 交换弹簧磁性多层膜及其研究现状 交换弹簧磁性多层膜实际上就是交换耦合的硬磁软磁纳米复合多层膜， 因其在成核场和钉扎场之间的磁矩反转呈现可逆的弹性行为而得名。磁性交换 第一章绪论 弹簧的一个主要用途是制造高性能的永磁材料。与传统永磁材料相比，这种材 料同时具有硬磁相的高矫顽力和软磁相的高饱和磁化强度，温度稳定性、耐热 性和抗氧化性都有很大提高。特别是当软磁相为非稀土材料时，可以节约稀土 用量，降低合金价格。另外，磁性交换弹簧在制备巨磁致伸缩材料、磁电阻材 料以及磁记录材料方面也有重要应用。目前，这样的永磁材料主要有n d 2 f e l 4 b f e 3 b ，n d 2 f e l 4 b o t - f e ，p r 2 f e l 4 b 0 c - f e ，p r 2 f e l 4c 仅- f e 和s m 2 f e l 7 n f e 6 5 c 0 3 5 在窜 号字0 k n e l l e r 和h a w i g 6 】于1 9 9 1 年第一次提出交换弹簧磁体的概念。s k o m s k i 和c o e y 7 j 于1 9 9 3 年宣称理论上软硬磁交换耦合磁体的磁能积( b h ) m 胍可以达到 1m j m 3 ，这几乎是最好的单相永磁铁磁能积的一倍。从那以后，许多磁学工 作者试图在实验中得到这样的值，但迄今为止，最好的实验结果也只能达到 o 2m j m 3 。实验表明虽然这种材料的剩磁有较大的提高，但矫顽力却下降太 快致使实验测到的磁能积远小于其理论值。 这一矛盾要求对交换弹簧磁体的矫顽力机制作出更细致的解释。事实上， 自2 0 世纪4 0 年代b r o w n 8 】提出矫顽力矛盾以来，磁学工作者一直致力于矫顽 力机制的研究，这是磁学研究领域的永恒课题。 交换弹簧磁体的矫顽力机制主要有两种：成核机制和钉扎机制。 在成核机制方面，k r o n m i i l l e r 等人【9 】认为反磁化过程是由反磁化畴成核控 制，并且得到了计算矫顽力的公式： h c = 日品io 2 2 0 4 4 1 n d 罐) i( 1 1 ) 其中尉= 比0 m s 表示硬磁相的磁晶各向异性场，如 表示硬磁相的布洛赫 壁宽度，d 表示平均晶粒尺寸。由于上式是在假定晶粒形状规则，尺寸分布均 匀，晶界的交换常数彳、磁晶各向异性常数k 及磁化强度必与晶体内部相同 的条件下计算的，而实际磁体的晶粒形状和尺寸分布十分复杂，所以此公式得 到的矫顽力比实际值大很多。 在钉扎机制方面，e m u r a 等人【l o 】认为反磁化过程包括软磁相的成核过程和 磁畴壁通过晶粒边界向硬磁相晶粒扩张的过程，晶粒间的畴壁钉扎决定了硬磁 性晶粒的磁化反转。周寿增等人【1 1 】计算了这种机制下的钉扎场公式 4 第一章绪论 日。：型望 ( 1 2 ) p l l o m sx r 0 。 上式右边第一项为硬磁相的磁晶各向异性场，6 为硬磁相布洛赫壁宽度，r o 为软磁相晶粒尺寸。 z h a o 等人指出其磁化反转要经历三个阶段：a 磁畴壁的成核b 畴壁的 扩展c 磁化矢量的不可逆翻转。通过对理论数据和实验结果的比较，他们认为 随着软磁层厚度的增加，矫顽力的主导机制从成核变为钉扎，在此基础上提出 自钉扎机制【1 3 】。 虽然人们对交换耦合的纳米两相永磁体的磁化反转机制进行了大量的研 究，但是磁化反转的潜在细节仍然不是很清楚，并且理论结果与实验值之间存 在很大的差异。 1 3 交换偏置磁性多层膜及其研究现状 交换偏置是在铁磁( f m ) 反铁磁( a f m ) 体系中发现的一种现象，即 在外磁场中从高于反铁磁奈尔温度冷却到低温后，铁磁层的磁滞回线将沿磁场 方向偏离原点，其偏离量被称为交换偏置场，通常记作玩，同时伴随着矫顽 力的增加1 1 4 1 引。 在巨磁电阻器件的实用化过程中，铁磁反铁磁双层膜交换偏置起到了重 要作用。例如提高了高密度磁记录读出头的灵敏度，从而使磁记录存储密度得 到了飞速的发展。另外，它还是磁随机存储器( m r a m ) 的基本结构，在磁 场传感器、无接触磁控元件、以及自旋阀晶体管等中都有重要的应用价值。 m e i k l e j o h n 和b e a n 1 6 】于1 9 5 6 年在c o o 外壳覆盖的c o 颗粒中首先发现了 交换偏置现象。尽管发现这个现象已经半个世纪，但是直到八十年代才真正引 起人们的足够重视。世界各国的科学家为此进行了大量的理论和实验研究工 作，我国的一些科研单位也开展了一些有意义的工作。尽管如此，交换偏置的 机理仍不是很清楚，理论与实验结果也不一致。 在理论研究方面m e i k l e j o h n 和b e a n 提出了此领域的第一个模型【1 6 j ( m b 模型) ，他们假设界面处的反铁磁原子自旋理想未补偿，铁磁层的磁化强度在 外场中一致转动，通过计算得到偏置场 5 第一章绪论 吼= 土t f m m r u ( 1 3 ) 其中厶表示单位面积的界面交换耦合常数，t f m 表示铁磁层厚度，m f m 表示铁 磁层的饱和磁化强度。交换偏置场正比子l t f m ，反铁磁厚度存在一临界值， 这与大多数的实验结果相符合，但它给出的交换偏置场的计算值比实验值大 2 3 个数量级。 m a u r i 等人【1 7 】于19 8 7 年提出一种机制，假设铁磁层磁矩一致转动，反铁 磁层无限厚，在铁磁反铁磁界面上形成平行于界面的反铁磁畴壁。通过计算得 到偏置场 ；一 日e = - 2 i 鲁盟竺丛( 强耦合情况) ( 1 4 a ) m f m t f m ， h e = 一了斗 ( 弱耦合情况) ( 1 4 b ) m f m t f m 其中彳彳朋为反铁磁层交换常数，比删为反铁磁层单轴各向异性常数，m f m 为 铁磁层饱和磁化强度，厶为铁磁反铁磁的界面交换耦合能，t f m 为铁磁层厚度。 m a u r i 宏观模型首先成功解释了交换偏置场与铁磁层厚度的关系，其次， 在强耦合的情况下( 厶4 a a f m k a f m ) ，玩远小于m b 模型中交换偏置场的 计算值，与实验结果接近。但这个模型没有说明在反铁磁界面为补偿面时存在 交换偏置场的原因。 m a l o z e m o f f t l 8 】于1 9 8 7 年提出一种随机场模型，解释了界面粗糙程度对交 换偏置场的影响，得到的与m a u r i 结果相似。但这个模型过分依赖界面的 微观结构，并且只适用于单晶反铁磁系统，不适用于多晶系统。 k o o n 均】于1 9 9 7 年提出所谓s p i n f l o p 模型来解释了补偿界面的交换偏置， s p i n f l o p 表示在界面反铁磁自旋与铁磁自旋互相垂直耦合的状态。但后来 s c h u l t h e s s 和b u t l e r 等人【2 0 】发现仅靠这种耦合并不能产生交换偏置场。这些模 型都过分依赖于界面的缺陷分布，而真实的界面远比理论中假设的复杂的多。 上述的理论模型只能适用于一些特定的铁磁反铁磁体系，并不能解释交 换偏置领域内的所有现象。铁磁反铁磁内部的磁矩分布、磁畴结构以及体系 的矫顽机制和交换偏置场的形成机理也有待于进一步研究。 6 第一章绪论 1 4 本论文的研究内容和意义 由于交换弹簧与交换偏置磁性多层膜具有很多优良性能，在基础研究和实 际应用两个方面都得到了广泛的重视。本论文运用微磁学方法，结合物质参数， 研究了取向的交换弹簧磁性多层膜的成核过程和整个磁化反转过程，以及薄膜 厚度和磁性参数对它们的影响，对于揭示交换弹簧磁体的矫顽力机制和指导实 验有一定的科学价值。对于交换偏置的产生机制提出一种a f m 内部分一致转 动成核模型，与实验现象比较吻合，为解释交换偏置机制提供了一种新的视角。 本论文研究内容安排如下： 第二章介绍几种磁化反转理论j 重点介绍微磁学理论和方法。第三章解析 地计算了交换耦合磁性多层膜的成核场以及成核时的磁矩分布，我们同时考虑 了平行取向和垂直取向的情况，考虑了软磁相厚度和硬磁相厚度对它们的影 响。第四章研究了垂直取向的n d 2 f e l 4 b 0 c f e 磁性三层膜的完整的磁化反转过 程，考虑了退磁能，计算了成核场、钉扎场，画出了不同软磁相厚度下的磁滞 回线，揭示出其可能的反转机制。第五章介绍我们对交换偏置的产生机制提出 的一种新的模型，发现可能的e b 模型实际上是某种成核模型。提出界面处磁 参数呈指数关系连续变化的模型，并据此推导出完全一致转动和部分一致转动 的成核场，得到交换偏置场和矫顽力随a f m 厚度的变化以及产生交换偏置的 a f m 临界厚度，并与实验结果比较。最后，第六章总结我们的主要结论并对 将来工作作出展望。 7 第二章磁化反转理论 第二章磁化反转理论 磁化反转过程即反磁化过程，是指强磁性体沿一个方向磁化饱和后当外磁 场逐渐减小乃至沿相反方向逐渐增加时，其磁化状态随外磁场发生变化的过 程。其宏观描述就是磁滞回线【1 1 。 由磁滞回线可以定义三个主要磁学量：剩余磁化强度坼、矫顽力皿、和 最大磁能积一。在这三个磁性参数中，矫顽力风是表征磁滞的主要磁学 量，从某种意义上说，研究磁化反转问题的核心就是计算矫顽力并揭示矫顽机 制。 文献中主要有下面几种理论模型和方法。 2 1 s t o n e r - w o h l f a r t h 模型( s w 模型) 这是1 9 4 8 年s t o n e r 和w o h l f a r t h 提出的矫顽力模型f 2 l 】，这种模型假设磁 性材料由许多微小单畴晶粒构成，每个晶粒都是各向异性的。不考虑晶粒间 的相互作用，因而不存在畴壁。磁化强度的改变是通过晶粒磁矩抵抗磁晶各 向异性的一致转动来实现。对于一单畴粒子，磁体的自由能，只由两项构成， 磁晶各向异性能和塞曼能，表示如下： f = k s i n 2 ( 乡一功一m ，h c o s 8( 2 1 ) 其中k 为磁晶各向异性常数，必为自发饱和磁化强度，日为外场，p 为磁矩 与外场夹角，a 为易轴与外场夹角。通过对自由能作偏微分可以得到任意外场 下的磁化状态。 对于易轴平行于外场的块体材料，在s w 模型中相当于一个a = 0 的单 畴粒子，得到的矫顽力等于单畴粒子的矫顽力见= h k = 2 k 坛，凰为磁晶各 向异性场。剩磁状态下磁矩全在易轴方向，相应的剩磁尬就等于饱和磁化强 度。 对于一个易轴任意分布的各向同性材料，s w 模型给出的矫顽力为0 4 8 凤，剩磁为0 5 尥。s w 模型给出的剩磁值与实验值基本吻合，然而，实验得 到的矫顽力只有s w 模型的2 0 4 0 。这种差异主要归因子s w 模型中忽略 了晶粒缺陷和粒子间的相互作用。尽管s w 模型有这些缺点，但它仍然在磁 学中得到了广泛应用。一方面由于它是一个非常简单的解析模型，可以给出清 8 第二章磁化反转理论 楚的矫顽力机制：另一方面尽管测出的矫顽力皿比s w 模型给出的小很多， 但是所有磁体的矫顽力确实与磁晶各向异性场有联系。在一些模型中，这种联 系通过在矫顽力的表达式中引入凰：h c = o j k 来描述【2 4 5 ，8 1 。 2 2 磁畴壁移动模型 1 9 0 7 年，外斯提出磁畴假说【2 2 1 ，之后的理论和实验都证明了铁磁体内部 的确有磁畴的存在1 2 3 1 。后来布洛赫提出了畴壁的概念，即两个相邻畴之间存 在的一个磁化矢量逐渐改变方向的过渡层，奈尔进一步丰富了这一概念的内 容1 2 4 j 。在此基础上，关于磁体的磁化反转过程，人们提出了磁畴壁移动的模 型：以两个相临但磁化方向不同的磁畴来看，随着外场的增大，磁化方向与 外场方向相同或相近的磁畴长大，磁化方向与外场方向相反或相差较多的磁 畴会缩小，表现为磁畴壁沿着一个方向的移动。这种理论认为矫顽力主要是 由应力或者晶体缺陷对磁畴壁的钉扎阻碍作用造成的。 这些模型给出的矫顽力一般比一致转动模型给出的值要小。一般认为多 畴晶粒的矫顽力机制主要是由于磁畴壁的移动，而单畴晶粒主要是由于转动。 但是，有这样一个问题：尽管由多畴粒子构成的磁体在热退磁态时有磁畴壁 的存在，并且在起始磁化曲线中磁畴壁移动明显是主要的机制，然而当施加 一个足够大的外场将磁体磁化到饱和状态时不再存在磁畴壁，磁体成为多畴 粒子构成的单畴结构。这时如果施加一个反向的外磁场，在畴壁移动前，必 须先有磁畴壁的成核。在畴壁成核前，热退磁状态是由多畴晶粒构成的磁体 在退磁化过程应当与单畴晶粒的退磁化过程一样。因而，在一些磁性材料中， 矫顽力的主导机制是畴壁成核而不是钉扎机制。磁畴壁的成核被认为首先发 生在材料的晶体缺陷、表面和边角。 关于永磁体中的矫顽力来源问题，磁学界争论了几十年。成核和钉扎两 种模型都得到一些实验的支持但不能解释另一些实验现象。如今，人们折中 的认为根据不同的矫顽力机制存在两种类型的永磁体：成核型和钉扎型。现 在已经确认s m 2 c o l 7 的矫顽力机制主要是钉扎，烧结n d f e b 的矫顽力机制 主要是成核。 9 第二章磁化反转理论 2 3 唯象方法 唯象方法，顾名思义就是指主要从实验现象出发，利用已有的实验数据找 出实验参数之间的固有联系的方法。 最简单的唯象方法是矫顽力跟依赖于温度的凰和必有关，表示如下： 只( ，) = 口( r ) 日( r ) 一0 m s ( 丁) ( 2 2 ) 对上式取合适的参数0 【和n e f f , 可以对实验数据进行分析。s a g a w a 和h i r o s a w a 等人2 5 1 分别利用这种方法对n d f e b 进行了分析，当q 独立于温度时结果与实 验值符合得很好。 唯象方法考虑了温度的影响，但是它忽略了潜在的矫顽力机制以致于不能 给出对磁滞回线的精确描述。 2 4 微磁学方法 微磁学是b r o w n 提出的属于技术磁化理论范畴的一种唯象理论。在微磁 学中不再作磁畴和磁畴壁的假设，而是把它们看成理论的必然结果。微磁学采 用连续可微的矢量场( 磁化强度矢量场) 来描述磁体的磁化状态，体系的自由 能是磁化强度矢量的泛函，铁磁体稳定的磁化状态是体系自由能取极小值的状 态。通过对自由能作变分计算，可以得到关于磁化强度矢量的矢量微分方程， 结合一些边界条件就可以确定铁磁体的磁化状态。 2 4 1 微磁学的发展及现状 微磁学始于l a n d a u l i f s h i t z l 2 3 】对磁畴壁的计算。他们把磁系统的自由能表 示成磁化矢量的泛函，通过对自由能取极小值而得到磁化矢量的微分方程。从 那以后微磁学取得了一些进展，但是这些工作是分散的和不相关的。上世纪四 十年代w j b r o w n 2 6 】提出了微磁学的基本方法。1 9 5 7 年关于成核场的严格计 算标志着微磁学的真正诞生。其后，成核场的计算引起了极大的关注。在这一 方面e h f r e i l 2 7 1 、a a h a r o n i 2 8 】和m w m u l l e r 2 9 】等作出了重要的贡献。 1 9 6 3 年，w j b m 、釉【3 0 - 3 3 1 出版了专著( ( m i c r o m a g n t i c s ) ) 一书【= 4 】，在这本书中， 他对微磁学的理论作了系统而全面的阐述。 微磁学理论和方法提出后，人们开始把它应用到规则形状的磁性颗粒的理 1 0 第二章磁化反转理论 论研究，先后提出了单畴颗粒的反磁化理论1 3 5 , 3 6 】、反磁化的成核理论【3 7 , 3 8 1 和反 磁化的钉扎理论p9 1 。这些理论丰富和发展了微磁学。 微磁学问题分为静态问题和动态问题。静态问题需要求解与总自由能相关 的变分问题，而动态问题需要解l a n d a u l i f s h i t z g i l b e r t 方程。由于问题的复 杂性，理论分析上，我们仅能解一些简单的问题。二十世纪七十年代后，随着 计算机技术的发展，微磁学开始与计算机科学相结合，诞生了计算微磁学舶j 。 微磁学开始在磁性材料领域得到广泛的应用，微磁学的研究对象也从简单的、 有规则形状的晶粒发展到由多个无规则的晶粒组成的复杂系统。 2 4 2 布朗方程 设铁磁体某点0 ，y ，z ) 的磁化矢量m 的方向余弦为( 仅，力，现加一均 匀外磁场日，磁场方向作为z 轴方向。首先考虑铁磁晶体内的四种作用能，计 算采用c g s 单位制，y 为铁磁体的体积。 1 交换相互作用能 足= 彳( v 口) 2 + ( v ) 2 + ( v y ) 2 ，丁 ( 2 3 ) 其中a 是交换作用常数。对于立方晶系，a = j s ：z a ：对于六角晶系，a = 2 垣 j $ 2 a 。其中为交换积分，s 为电子自旋量子数，口为晶格常数，z = 1 , 2 ，4 分 别对应简单立方、体心立方、面心立方。 2 磁晶各向异性能 r = ，w ( x , y ，z ，口，) d f ( 2 4 ) 对于立方晶系，z 轴沿 0 0 1 】方向，则 w = k ( 9 2 2 + 2 尹+ 矿口2 ) + k 2 a 2 f 1 2 矿+ ( 2 5 ) 对于六角晶系，z 轴沿 o 0 0 1 方向，磁化矢量与z 轴的夹角为0 ，则 w = k ls i n 2 秒+ 疋s i l l 4 秒+ ( 2 6 ) 式中硒，砭是磁晶各向异性常数。 3 退磁场能 第二章磁化反转理论 屹= 一i ( - w m d r ( 2 7 ) 其中，v 为静磁势。在铁磁体内 v 2 v - - 4 n v m ( 2 8 ) 在铁磁体外 v 2 v = 0 ( 2 9 ) 在铁磁体表面s 上 = 巧 ( 2 1 0 a ) 孥一孥= - 4 砒( 2 1 0 b ) 其中，n 为向外法线；m 。= n m 。 4 外磁场能 b = 一i h m d r ( 2 1 1 ) 对于任一磁化分布的平衡态，以上四种能量总和应等于极小值，即 万( 疋+ 最+ 昂+ 日) = 0 ( 2 1 2 ) 能量的微小变化是由于m 离开平衡方向( 0 l ，p ，丫) 的微小偏转量6 a ，6 p 及6 丫= 一( a s a + 1 3 i 5 1 3 ) ) ，7 1 起的。将四种能量的变分代入式，令其中6 仅和6 p 系数等于零， 则可得到铁磁体内的两个偏微分方程式 圳l v 2 0 t _ 号v 2 刁也譬号豺竽+ 警= 。 亿渤， 圳一等v 2 刁批等等豺竽+ 器= 。 亿m ， 在铁磁体表面上 娑一旦娑：娑一笪娶：o ( 2 “) d 咒 yd ，z d 刀 yd ，z 式2 1 3 是布朗的基本方程式，式2 1 4 是磁化矢量的边界条件。 原则上布朗方程结合边界条件可以求解任意磁系统的磁化状态，但是由于 1 2 第二章磁化反转理论 数学上的困难，往往需要对模型进行简化或者将方程线性化，并且要结合数值 计算方法才能得出结果。尽管有数学上的复杂性，微磁学方法以其成熟的理论 体系和深刻的物理内涵成为磁学研究中的一个重要领域。本论文对于交换弹簧 磁体和交换偏置磁体的研究，就主要是基于这一理论和方法。 第三章交换耦合磁性多层膜的成核 第三章交换耦合磁性多层膜的成核 3 1 引言 近年来，由于微系统技术的发展，尤其是微机电系统( m e m s ) 与微型机 器( m i c r o m a c h i n e s ) 等的广泛应用，迫切需要新型高性能永磁材料。纳米尺 度内的交换耦合复合永磁材料，由于结合了软磁相高剩磁和硬磁相高矫顽力的 优点，受到了磁学界的广泛关注，人们纷纷从理论和实验上对其进行研究 6 - 7 , 9 , 1 2 - 1 3 , 4 7 。5 0 1 。这种磁体的矫顽力机制主要是成核和钉扎两种，而成核场是矫 顽力的下限。计算成核场随薄膜厚度的变化，对纳米交换耦合永磁多层膜的制 备有一定的指导意义。尽管目前有很多关于成核场的计算，但有的忽略了软磁 相的磁晶各向异性常数 7 , 4 7 】，有的没有考虑硬磁相厚度对成核场的影响 9 , 1 2 , 4 8 4 9 1 ，计算结果间有较大差异。对于成核时的磁矩角度分布，z h a o 等人【1 2 4 9 】 曾用数值的方法得出，但是成核是一个非常敏感和迅速的过程，数值方法得到 的稳定的成核时的磁矩分布，很可能是由于此时的磁场已经略大于了精确的成 核场。目前还没有人解析地计算过成核时的磁矩角度分布。我们根据线性化以 后计算出的精确的成核场来计算此时的磁矩分布，发现成核点并不能得到确定 数值的磁矩角度分布，只能得到角度满足一定比值的分布。对能量曲线的定性 分析也证明了成核点对应的磁矩角度分布不唯一。 本章以平行取向和垂直取向的交换耦合a f e n d 2 f e l 4 b 磁性多层膜为例， 运用微磁学方法，解析地推导了成核场公式，得到了成核场分别随软、硬磁相 厚度变化的曲线。计算了成核时角度满足一定比值的磁矩角度分布，以及薄膜 厚度对角度比值的影响。通过对s m c 0 5 c o 与s m 2 f e l 7 n 3 仅f e 等物质的计算， 我们的一些结论可以推广到其它物质的交换耦合磁性多层膜系统，具有一定的 普适性，为这种磁体的制备提供了理论参考。 3 2 计算模型 我们的计算基于图3 1 a 的多层膜结构，软硬磁相周期交替排列。由于对 称性和周期性，可取多层膜内部任意相邻两层的一半，下层为软磁相( q f e ) ， 上层为硬磁相( n d 2 f e l 4 b ) ，来代替整体研究。以软、硬磁相界面中心为原点， 建立如图3 1 中b 和c 所示的坐标系。一x y z ，