（材料加工工程专业论文）基于kks模型alcu合金等温凝固过程相场法模拟.pdf

兰卅i 理工大学硕士学位论文 摘要 随着航空业及汽车工业的发展，对铝合金铸件的需求量不断增大，同时对其致密性、 微观组织和机械性能的要求也越来越高。用相场方法进行铝合金微观组织形成的模拟， 对优化工艺参数、提高铸件质量，具有很重要的实际应用价值。本课题采用灿2 m 0 1 e c u 合金为例去研究金属的凝固过程。 本文中，基于k k s 模型，采用相场和溶质场两场耦合的方法对a 卜2 - m o l e c u 合金 凝固过程中枝晶生长进行了数值模拟。该模型从自由能入手，考虑了动力学各向异性和 表面能各向异性的影响，为了模拟枝晶分枝的产生，在相场方程中加入了热扰动项。 本文采用s u a lc + + 6 o 实现程序的计算，为了提高计算效率和节省计算时间，应 用直接差分去求解两场方程，实现宏、微观场之间的耦合，然后以t x t 方式输出计算 结果，最后利用t e c p l o t 9 0 实现结果的可视化。 在模拟过程中，本文从单个晶粒的枝晶生长逐渐扩展到多晶粒相互影响下的枝晶生 长，主要研究了各向异性系数、初始晶核浓度梯度与各向异性系数耦合、各向异性系数 与过冷度耦合对单晶粒枝晶生长及溶质场分布的影响；溶质偏析对两晶粒枝晶生长与溶 质分布的影响；过冷度对多晶粒枝晶生长与溶质分布的影响。模拟逼真的再现了二元合 金枝晶的生长和择优等现象。最后，为了验证所建立的二维相场模型以及宏微观耦合方 法，对a 卜2 一m o l e c u 合金模拟结果与实验的金相照片进行对比发现，其预测枝晶形貌 和实验结果吻合良好。 关键词：相场法；多晶粒；择优生长；等温凝固；二元合金 基于k k s 模型a l c u 合金等温凝固过程相场法模拟 a b s t r a c t w i t l lt h ed e v e l o p m e n to fa v i a t i o na u t o i n o t i v em d u s t 劬t h ep m d u c t i o no fa l u m i n ma l l o y c 剃n g si si c r e a s i n gr a p i d l y ，a n d t h eq u a l i t yo ft h ec a s t i n g s i n c l u d i n gs o l l l l d n e s s ， m i c r o s t n l c t i l r e ，a n dm e c h 枷c a lp r o p e r t i e si s m o r es 协c t m o d e l i n go fm i c r o s t n 】c t u r e f o n l l a t i o nu s i n gp h a s e f i d dm o d e l 谢l lh e l pt oe v a l u a t ea i l do 删血i z e 也ec a s t i i l g sp r o c e s s 血g t e c h n o l o g ys oa st oi m p r o v et h e i rq u a l i 何w eu s ea l 一2 一m o l e c ua 1 1 0 ya sa ne x 锄p l et o 咖d y t h es o l i d 矗c a t i o nb e c a u s eg o o dp r 叩e r t i e so f c o r r o d e - r e s i s t a n ta i l dw e a r a b l e i nt h i s p a p e r t h ep h a s e m e l dm o d e lb a s i n g o nk k sm o d e l 虹c hc o u p l e dt h e c o n c e n t 硎o nf i e l di su s e dt os i 埘l u l a t ci n i c r o 曲m c n l r a ld e n d i i t e 伊o w 山o fm u l t i p l e 伊a i n sf o r a l 一2 一m o l e - c um l o yt h ea 1 1 i s o t r o p i e so fs u r f h c ee n e 培ya 1 1 dk i n e 廿c sa r ec o i l s i d e r e da n dt h e t h e 瑚a ln o i s ei si n 廿o d u c e di n t o 也ee n e 唱yc o n s e r v a t i o ne q u a t i o n ； i nt h ep r o c e s so fs i m u l a t i o n ，t l l ev i s u a lc + + 6 0w a su s e dt oc a l c u l a t et h ep r o 掣饥珈m e a i l dt h ct e c p l o t9 ow a su s e dt oa c h i e v et l l ev i s i o no fr e s u l t s i no r d e rt os a v et i m eo f c a l c u l a t i o na i l di m p r o v e 血ee m c i e n c y ，a ni n t e r p o l a t i v em e 血0 di su s e dt oa c h i e v et h e c o u p l i n go f t l l em a c m f i e l da i l d 廿1 em i c r of i e l d i ns i m u l a t i o n ，t h eg r o w mo fd e n d r i t e sw a se x p 锄d e df 如ms i l l g l e 掣a i nt om u h i p l e g r a i n s w em a i r d ys t u d i e dt t l ei i l f l u e c eo fd i 仃e r e ma i l i s o 订o p yc o e m c i e t s 、t 1 1 eg r a d so f s o l u t cf o ri n i t i a lc o r ec o u p l i l l g 谢血锄i s o 曲p yc o e 伍c i e n t s 、u n d e r c o o l 访go u p l i n g 谢n l a i l i s o t r o p yc o e m c i e n t so ns h a p e so fd e 珈d r i t e sa i l dd i s t r i b u t i o no fs o l u t ef o rs i n g l e 铲a i l l ；t h e i i d l u e n c eo f s o l m es e g r e g 撕o no ns h a p e so f d e n “t e sa 1 1 dd i s t r i b u t i o no f s o l m ef o r 柳og r 血s a i l dt h ei n n u e n c eo fu r l d c r c o o l i n go ns h a p e so fd e n d r i t e sa n dd i 嘶b u t i o no fs 0 1 u t ef o r m u h i p l eg r a i n s t h ep e r f b r r e d 鲈o 、v t ha l l da n yo t l l e rp h e n o m e n o n so fd e n “t e 掣o w t l lw e r e r e 印p e a r e di nm es i i n u l a t i o n a tl a s t ，i no r d e rt 0v e r i 句m ee s t a b l i s h e d2 dm o d e la n dm a c r o c o u p l e d 晰t 1 1m i c r om e t h o d ，t h er e s u l t so fs i m u l a d o na r ec o m p a r e d 谢t 1 1t h ee x p e r i m e m a l o p t i c a lm i c m g a p h so fa l 一2 一m o k c ua 1 1 0 y ，a i l d 恤ep r e d i c t c dd e n d r i t es h a p e ss h o wg o o d a g r e e m e m 埘t 1 1t h ce x p 咖e n t s k e yw o r d s ：p h a s e 6 e l d ；m u l t i p l e 铲a i l l s ；p r e f e r r e dg r o w t l l ；i s o t l l e m l a ls 0 1 i d m c a t i o n ；b i r l a r y a l l o y i i 兰州理工大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所 取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任 何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律后果由本人承担。 作者签名：a 勺日期：。歹年弓月。j 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意 学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文 被查阅和借阅。本人授权兰州理工大学可以将本学位论文的全部或部分内 容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存 和汇编本学位论文。 本学位论文属于 l 、保密口，在年解密后适用本授权书。 2 、不保密团。 ( 请在以上相应方框内打“”) 作者签名： 导师签名： 日期：。厂年弓月。日 日期：彩年弓月2 2 日 喻荔 兰州理工大学硕士学位论文 1 1 课题的背景与意义 1 1 1 课题的背景与目的 第1 章绪论 铸造是一门古老而年青的科学，根据文献记载和实物考察，证明我国铸造生产技术 至少有四千年以上的悠久历史l l j 。这四千多年，大致可分为两个大的发展阶段：前两千 年的青铜时代和后两千年的铸铁时代。 2 1 世纪的今天，铸造仍是国民经济重要的产业部门，铸件在机械产品中占有很大比 例。同时，铸造又是产品质量不易保证、废品率较高的产业。随着改革开放和经济的发 展，对铸件生产实现科学化控制、确保铸件质量、缩短试制周期、降低铸件成本、增加 竞争能力、提高经济效益、加速产品更新换代，对于促进我国传统工业的技术改革和国 民经济向质量效益型健康发展有着非常重要的现实意义。 众所周知，铸造是一种液态金属成形方法，即将金属加热到液态，使其具有流动性， 然后浇注到具有一定形状的铸型中，液态金属在重力和外力( 压力、离心力、电磁力、 振动惯性力等) 的作用下充满型腔，冷却并凝固成具有型腔形状的铸件【”。可毗这样说， 在金属制品中，除了粉末冶金法和和电铸法制成的特殊金属制品外，几乎所有的金属制 品都必须经过一次金属熔炼和金属凝固过程，无疑铸件和铸锭最初凝固组织决定着铸件 的性能。 铝是人类使用较广泛的金属之一。在现代工业中，铝合金由于具有比强度高、比重 轻、热传导性高及装饰性好等特点，在航空、汽车及其它行业中的应用越来越广泛。其 中铸造铝合金产品由于制造工艺先进，成本低廉，发展非常迅速。根据美国的一项预测， 到2 0 0 5 年铸造铝合金产值将达到3 5 5 0 百亿美元【2 l 。使用铝合金铸件最广泛的是汽车 工业，国外轿车的活塞、变速箱壳、盖类零件、进气歧管和车轮等都使用铝合金铸件。 美国三十多年来汽车上铝合金用量持续增长，进入2 0 世纪八十年代末这种增长势头进 一步增强。据日本的统计，铸造铝合金产量的7 5 用在汽车制造及其相关工业。因此从 长远观点来看，铝合金铸件产量的增长与汽车数量的增长将同时处于平行地位1 3 ，4 1 。 铸件的力学性能优劣和使用寿命取决于铸件在凝固过程中所形成的微观组织，有效 地控制铸件成型过程中微观组织的形成具有非常现实和重要的意义，但是由于成型过程 需要控制大量的参数，全部用实验手段不太现实，因而模拟预测方法显得越来越重要。 微观组织的数值模拟可以降低消耗，做少量的实验既可达到预测铸件的凝固组织和推断 基于k k s 模型a l c u 合金等温凝固过程相场法模拟 其力学性能，又可获得主要工艺参数与铸件凝固组织的定量关系，为通过工艺控制和改 善铸件凝固组织提供了可靠依据。图1 1 【5 j 所示为它们之间的相互关系。 近年来，伴随着电子计算机的飞速发展，铸造工艺计算机辅助设计、铸件凝固过程 数值模拟等多项技术己大量应用于生产实际。以日本为例，目前全国己有一百多个实用 模拟分析系统在运行，除用作研究外，还用于日常的工艺设计、预测铸件缺陷、以及提 高铸件的成品率等。专家预言，今后十几年里，计算机技术在铸造领域将获得广泛的实 性能 图11 宏观传输现象、微观组织与性能关系 际应用。因此，数值模拟技术及其相应的基础理论研究成为铸造研究的前沿课题。 1 1 2 液态金属结晶对铸件质量的影响 液态金属的结晶是铸件形成过程中的重要环节，对铸件的质量有很大的影响。 首先，液态结晶决定着铸件的晶粒组织，如各种晶体的形状和尺寸、核内晶间成份 的不均匀性以及非金属夹杂物的分布形态等。 其次，液态结晶的组织对随后冷却过程中的相变、非金属夹杂物的析出及铸件的热 处理过程等都有极大的影响。 最后，液态结晶时晶体的生长过程和生长方式影响着凝固过程中的其他现象，如成 份的偏析、液态金属的补缩及裂纹的形成等。 基于以上的分析，本课题的目的是通过计算机模拟的方法预测出a 卜c u 合金铸件的 微观组织，据此可以优化该合金生产工艺，直至生产出理想凝固态组织的铸件，得到优 良的综合力学性能，并进一步对运动的固液界面进行时间和空间上的描述，包括对铸件 完整性( 有无缺陷) 、微观组织及固相分数的预测。使用相场法对微观组织进行模拟不仅 有助于深入理解凝固组织形成机制，而且可以实现预测铸件的凝固微观组织、铸件的力 学性能，为优化铸件的工艺和最佳的质量控制提供理论依据。模拟的主要途径是将形核、 晶粒生长及溶质扩散的各种机理引入凝固数值模拟，通过将形核模型、生长模型以及将 兰州理工大学硕士学位论文 影响形核、牛长过糕的因素与基本传热方程进行耦合，进行较精确的微观数值模拟，可 获得主要j ：艺参数对铸件凝固组织影响的定量关系。微观组织模拟的发展趋势是进一步 完善宏一微观模型，考虑允型、对流、过热等埘等轴品体迁移、枝品重熔等的影响。 1 2 铸造过程数值模拟的发展概况 1 2 1 国外研究现状 金属凝崮过程温度场数值模拟研究始于2 0 世纪6 0 年代。1 9 6 2 年，丹麦学者f o r s u n d 第一次把有限差分法用丁金属凝固过程的传热计算| 6 i 。3 年后荚围g e 公司的h e n z e l 和 k e v e r i a n 应用瞬问传热程序，对气轮机内铸件进 j ：了模拟，得到温度场分布。随后，美崮、 同本、瑞典等困也相继展丌了这方面的研究，并且取得了显著成粜。美国的p e h l k r d 教 授、b e r r y j f 教授；ii 本的新山英辅、人中逸雄；丹麦的h a f l s e n p n 教授和德国德z h a n p 教授代表这时期的最高水平【7 l 。国内在这办而的研究始于2 0 世纪7 0 年代术，到h 前为止， 毖丁宏观范畴的计算已目臻成熟。依据液态会属的凝固及组织形成的机理，金属凝固微 观组织数值模拟的数学物理模型丰要包括形核模型、生长模型和溶质扩散模型。如果按 照研究基础及所羽方法，又可分为确定性模犁、概率模型和相场模型。虽然微观组织模 拟的概念早在2 0 世纪6 0 年代就有人提出，f h 由于凝同理论本身小完善，进展缓慢。 8 0 年代以来，随着村状品向等轴品转变( c e t ，c o l u m n a r - t o e q u i a ) e dt 啪s i t i o n ) 机制 以及过冷度与枝晶生长关系的进一步明确，微j l ! i ! 组织模拟得到迅速发展。外存微观组织 数值模拟方面的研究进行得较早，已经提出了很多方法和模型柬预测共品合金和枝品合 金的形核和长大过程，研究对象包括锅合会、镍基合会、球墨铸铁等，并且已能进行二维 和i 维的数值模拟1 8 】。最初的形核和牛长模型一般采用确定性模型。2 0 世纪6 0 年代 0 i d f i e l 扩j 在模拟灰铸铁共晶生长时提出了连续形核模型，但在过冷度较大时，该模型并 不适合拙述形核过程。8 0 年代初h u m f l0 l 提出了瞬时形核模型，该模型已用丁等轴0 晶生 长，便于讣算凝同过程的同相率，但h i 能准确预测品粒度。瑞+ 联邦洛桑理t 学院 r a p p a z 、t h e v o z 等人提了基于高斯分布的确定性彤核模型，该模型认为形核的特征 应该足连续曲线而不是离散的分稚，并己成功地应用丁对枝晶和j l 晶合金的模拟中。 r a p p a z 和t h e v o z 旧1 3l 基于浓度场六条假定，详细提出了等轴杖品的溶质扩散模型。9 0 年代宅u ，w a n g 和b e c k e r m a r u l 1 4 _ 坫l 采用体积平均元技术，建立了m u l t i s c a l e m u l t i p h a s e 等轴 枝晶生长模型，考虑了慰流和同帕扩散对品粒偏析和品粒分_ ：f | i 的影响，计算了两种成分 合金的c e t 转变，同实验结果比较一致。 晶粒生长的概率模型r 8 0 年代水逐渐兴起。s m l o v i t z i 州等人发展了m o n t ec a r l o 技术 后，用其模拟了品粒尺、j + 分布函数。共创的b r o w n 和s p i t t i e ”】以及加拿大的z h l 讦口 基于k k s 模型a 1 - c u 合金等温凝固过程相场法模拟 s m i t h i l 92 0 j 采用了m o n t ec a r l o 法模拟晶粒微观组织，很好地再现了柱状品医品粒的选抒 过程。进入9 0 年代，i 泖p a z 和g a i l d i n l 2 。”j 综合确定性模型和概率模犁，提午，i 自动控 制( c a ，c e l l u l a ra u t o m a t o n ) 模型。之后，r a p p a z 和g a n d i n 【2 3 t 7 1 又结合宏观有限元热流 计算和微观单元自动控制模型，提出了耦合算法模型，并对连续铸造、熔模铸造、激光 重熔等不刚凝固条件下的凝固组织进行了预测和动念显示。如对单晶涡轮叶片组织形成 的模拟，直观再现了柱状品的竞争牛长过群及过冷区品粒的延伸。h o n 譬等【2 叫以 a i - 4 5 c u 台会为研究对象，将尊自动控制模型与有限元法相结合也建立了二维 c a 。f e 模型，采用宏观微观两套小嗣嘲格分别进行热流与品粒牛长计算，其中微观删格 的温度通过插值得到，并对挤雎铸造和平板流动铸造中的ce 1 机制和品粒偏析进行了仿 真模拟。2 0 0 0 年，c h o p “采_ h j 单元自动控制模型耦合直接差分法( c a ，d f d ) 对舢7 s i 合 金在i 维审问进行耦合计算，实现了柱状品向等轴品的转化，并分析了i 同形核参数刈 最终凝【回组织的影响。2 0 0 1 年，z h u 和h o n g 【3 2 j 考虑了固液相恻曲率及溶质再分布，提 出了一种改进单元自动控制法( m c a ) ，并与有限容积法( f v m ) 耦合计算，对a 卜c u 合金及 a i ，7 s i 合金杖品组纵结构进行了二维模拟，很好地再现了饮品杖、二次品枝和三次品 枝的生长特征，i 州时浚方法在离心铸造领域也得到很好地应用。困外利用桐场法模 拟凝嗣微观组织的研究经历了从纯物质到_ 二元合金、从自由枝品到定向凝同、从忽略流 场到包含流场的逐步深入的发展历程，并已取得了显著成果p 5 1 。 2 0 世纪8 0 年代，c o j j i n s f 3 6 1 和c a g i n a l p l 3 1 等提出了最早的桐场模型之后，c a g i n a l p 、 f i f e 和g 【3 9 1 等对相场模型进乱：了大量的数学分析，井最早将各向异性引入相场模型。 1 9 9 3 年，k o b a y a s h i l 4 ( j | 利用含有各向异性的尖锐桐场模型实现了纯金属过冷熔体中枝品 牛长的二卸：模拟，最早埘具有复杂形状的枝品进行了计算。随后，又将二维扩展到i 维， 得到了与真实凝固组织相似的模拟结粜。1 9 9 6 年，k a n u a 和i h p p e l 队4 2 】建立了可模拟大 过冷度范围的薄界血千开场模型，缩短了计算时蚓，并对低过冷度下界面功力学系数为零 的纯金属自由枝品的生长进j j ：了二维和三维定量数值模拟。1 9 9 8 年t n h a r d t 【4 3 l 将纯金属 凝固叫熔体的对流简化为剪流，建立了相应的相场模型，模拟了剪流条件卜枝晶的演 化，研究了刈流刘枝品牛长形态的影响。k i m 和s u z u k 1 删等、l e e 和s u z uk - | 4 5 1 分别模拟了 等温条件卜不同成分的a l s i 、f e c 合金的凝固微观组织，得到的凝固组织特征如尖端半 径、尖端速率等与经典理论值进行了对比。1 9 9 9 年，k i m 和s u z u k i l 4 6 l 等皋丁纯会属中的 相场扩散和热扩散提出舣重网格法，在大过冷度范划对纯熔体的复杂技品形状进 1 ：模 拟，增大了时川步臣，提高了计算效率。2 0 0 0 年，t o n g 和b e c k e m l a n n 基十k a m l a 的相 场模型，提出了考虑流场的相场模型，模拟了在强迫对流下流速、流动方向等参数对枝品 尖端推进速度和彤态选择的影响。2 0 0 1 年，0 d e 和s u z u k i l 4 目等人使用相场模犁预测了 f e c 、f e p 和a l c u 合令的次品臀间距和凝固时问指数，并系统分析了人为改变物理参 数后二者榭应的变化规律，验证了相场模型对于合金熟化问题的广泛适用性。 兰州理工大学硕士学位论文 1 2 2 国内研究现状 国内在该领域的研究虽然起步较晚，但开展比较迅速。清华大学、华中科技大学、 西北工业大学、东北大学、中科院金属所等单位都围绕金属微观组织模拟进行了研究， 并取得了一定成果。清华大学柳百成和许庆彦【4 9 】等人采用c a 模型与宏观传热相耦合， 对铸造a 1 7 s i 合金的微观组织进行了模拟计算，获得了不同条件下的微观组织。赵海 东和柳百成【5 0 3 等人对汽车用风扇支撑架等实际球墨铸铁件进行了石墨球数量、石墨球尺 寸、铁素体数量、珠光体数量以及布氏硬度的数值模拟，与定性分析结果吻合较好。大 连理工大学金俊泽叭5 2 l 等人采用m o n t ec a r l o 法模拟了a l 一4 5 c u 合金的凝固组织。华中 科技大学龙文元等人【5 3 ”1 采用k i m 模型对a 1 - 4 5 c u 合金非等温凝固的等轴晶生长过程 以及扰动对二次晶臂生长的影响进行了研究，结果表明：扰动的引入可以促进二次晶臂 生长，并使固相中的最高温度提高，但基本上不影响枝晶尖端稳定行为；在枝晶生长过 程中枝晶尖端的浓度和温度梯度最大；在给等温凝固时枝晶没有等温凝固时发达，并且 凝固截面的溶质浓度也会降低。同时，刘小刚阁、于艳梅f 5 6 】、赵代平【5 7 1 等人也在相场 方法做了一定研究，且取得比较好的效果。 1 3 铸件微观组织模拟常用的方法及发展概况 进入2 1 世纪，特别是最近几年，材料微观组织的模拟虽然在方法上没有大的突破， 但对每种现有方法进行了大量而深入的研究。经过几十年的发展，比较成熟的且用于材 料微观组织模拟的主要方法有：确定性方法、概论方法和相场法。这些方法虽然各有优 缺点，但都在一定程度上较准确地模拟了合金的凝固组鲥5 8 j 。由于实际的凝固过程比较 复杂，各种方法均作了不同程度的假设，随着计算方法及计算机硬件的不断发展，对铸 件微观组织的模拟准确度正在不断提高。 1 3 1 材料微观模拟的尺度划分 目前对材料的研究可分为以下不同的尺度： ( 1 ) 宏观的工艺水平。典型数量级为o 0 1 1 m ，主要考虑传热、流动等宏观现象。 ( 2 ) 介观尺度。典型数量级为0 1 1 0 m m ，研究晶粒的形成，主要受宏观现象及微观 的形核及生长动力学的影响。 ( 3 ) 微观水平。典型数量级为1 1 0 0 脚，研究稳定态枝晶尖端生长动力学、共品层 片问距及粗化现象，但没有考虑对流的影响。 ( 4 ) 原子尺度。典型数量级为o 1 1 m ，研究固液界面原子的扩散。 基于k k s 模型a 1 一c u 合金等温凝固过程相场法模拟 铸造凝固过程的模拟基本上可以相应分为三个层次： ( 1 ) 在宏观的尺度上( 1 c m l m ) 熔体的冷却与凝固可以用能量j 动量及溶质守恒方程来 计算。由于计算机技术和数值模拟技术的限制，过去十多年来有关模拟方面的工作主要 集中于宏观尺度的模拟。 ( 2 ) 在微观的尺度( 1 岬一o 1 c m ) 可以用相场的方法研究枝晶生长的动力学和凝固路 径。相场模型综合考虑了溶质守恒方程和平衡相图特征及固液界面的扩散机理。 ( 3 ) 介于二者之间的是晶粒尺度的模拟。 由于微观结构组分的空间和时间上分布范围很大，加之晶格缺陷之间各种可能的相 互作用的复杂性，要从物理上量化地预言微观结构的演化与微观结构性质之间的关系， 越来越显示出采用各种模型和模拟方法的必要性。表1 1 、1 2 、1 3 分别反映材料模拟 中从纳观至微观、微观至介观、介观至宏观层次的各种方法与空间尺寸的对应关系酬。 表1 1 纳观至微观层次的模拟方法与空间尺度的对应关系 空间尺度m模拟方法典型应用 1 0 ”1 0 6 m 印0 p o j i s 蒙特卡罗 热力学、扩散及有序化系统 1 0 1 0 1 0 一6 集团变分法热力学系统 1 0 一伸1 0 。6 伊辛模型磁性系统 1 0 1 0 1 0 。6 b r a g 分w i i l j a i l l s c o r s k y 模型 热力学系统 1 0 。1 0 1 0 6 分子场近似热力学系统 1 0 1 0 1 0 。6 分子动力学方法 晶格缺陷的结构与动力学特征 从头计( 算即第一性原理) 分子动力学简单晶格缺陷的结构与动力学 1 0 坨1 0 8 方法( 包括紧束缚势和局域密度泛涵理特征，咀及材料的各种常数计 论)算 温度场模拟属于宏观工艺水平的模拟，网格剖分尺寸较大。它以导热微分方程，亦 即能量守恒为基本控制方程，是对系统在宏观尺度上的描述，由此得到的诸如温度、热 量等参数与整个定义域具有相同的数量级。但是若从微观的尺度去考察凝固过程，则它 首先是一个形核与生长的过程，其间溶质的行为即使以微观尺度来衡量，还要小3 4 个 数量级。 表1 2 微观至介观层次的模拟方法与空间尺度的对应关系 空间尺度m 模拟方法典型应用 1 0 。1 0 1 0 m元胞自动机再结晶、晶粒生长、相变现象、流体 动力学、结晶织构、晶体塑性 1 0 一1 0 。2 弹簧模型 断裂力学 1 0 1 0 。2 顶点模型、拓扑网格模型、晶界子晶粗化、再结晶、二次结晶 动力学成核、在生复原、晶粒生长、疲劳 兰州理工大学硕士学位论文 l0 - 7 1 0 。2 几何模型、拓扑学模型、组分模 再结晶、晶粒生长、二次再结晶、结 型晶织构、凝固、品体构造 1 0 一1 0 4 位错动力学 晶体塑性、再生复原、微结构、位错 分布图、热活化能 l o - 9 - 1 0 。5扩散、界面运动、脱溶物的形成与粗 动力学金兹堡一朗道理论相场模化、多晶及多晶粒粗化现象、同构相 型与非同构相之间的转变、第1 i 类超导 体 1 0 母1 0 5 多态动力学波茨模型再结晶、晶粒生长、相变、结晶构织 表1 3 介观至宏观层次的模拟方法与空间尺度的对应关系 空间尺度m模拟方法典型应用 1 0 _ 。，1 0 0 大尺度有限元法、有限差分法、宏观尺度下差分方程的平均求解( 力 线性迭代法、边界元素法学、电磁场、流体动力学、温度场等) 1 0 1 0 0晶体塑性有限元模型、基于微结多元合金的微结构的动力学、断裂力 构平均性质定律的有限元法 学、结构、晶体滑移、凝围 t a y 0 卜b i s h o p - h i l l 模型、弛豫约束 模型、弗赫特( v o 喀) 模型、萨 多相或多晶体的弹性和塑性、微结构 1 0 1 0 0 克斯( s a c h s ) 模型、罗伊斯( r e u s s )均匀化、结晶织构、泰勒因子、晶体 模型、h a s l l i n s h t n k m a l l 模型、厄滑移 谢拜模型及克隆纳自洽模型 1 0 一一1 0 0 集团模型 多晶体弹性塑性 1 0 ”10 0逾渗模型成核、断裂力学、相变、电流传输、 超导体 1 3 2 确定性方法及发展概况 早在1 9 6 6 年，0 l d f i e l d f 9 】就指出可以对铸件凝固组织进行模拟并进行了尝试。之后， 由于铸件凝固过程宏观模拟尚处在发展之中，所以微观组织模拟一直未取得很大的进 展。但一些有意义的工作已经开展，如o l d f i e l d 【9 】提出了连续形核模型，h u n t 【l0 1 提出了 瞬时形核模型。进入8 0 年代后，微观组织模拟取得了很大的进展。1 9 8 5 年前后，瑞士 联邦洛桑理工学院m r 且p p a z 教授与美国阿拉巴马州立大学s t c l l 趾e s c u 教授同时从宏观 温度场入手，以凝固过程固相份数为媒介，与微观形核生长过程联系起来，半定量地估 算铸件不同部位的凝固组织，如晶粒数、晶粒尺寸分布及二次臂距等。s t e f i m s c u 教授采 用了瞬时形核模型，同时生长过程描述采用简化的动力学模型：而r a p p a z 教授采用连 基于k k s 模型a 1 c u 合金等温凝固过程相场法模拟 续形核模型，同时在生长过程中考虑了晶粒周围的浓度场。他们的工作都是基于确定性 方法之上的。 确定性方法是指在给定时刻、一定体积熔体内晶粒的形核密度和生长速度是确定的 函数，该函数可以通过实验得出( 例如，对于在各种冷速下凝固的试样，观察其横截面， 测量冷却曲线和晶粒密度) 。晶粒形核后，就以与界面相同的速度进行生长，该界面速 度通常是与过冷度有关的函数。在这种情况下，枝晶前沿或共晶界面的凝固动力学可以 从理论模型中导出。同时考虑晶粒之间的碰撞对于共晶组织形成是非常重要的。该方法 结合宏观热流计算，可以成功地预测较大范围内的微观组织特征，特别是晶粒度和晶粒 尺寸等，例如，预测铸铁件晶粒度和晶粒大小。 确定性方法是基于某些体积元求解连续性方程。首先将铸件的计算空间分成宏观体 积元，每一体积元的温度假定是均匀的，基于某些形核规律将每一体积元进一步划分成 微观体积元，然后计算微观体积元的生长，得到最终的微观组织特征。 晶粒生长确定模型是以凝固动力学为基础的，符合晶粒生长物理背景，具有实际意 义，但由于它的确定性，从而无法考虑晶粒生长过程中的一些随机现象，如随机形核分 布、随机晶向取向等。确定模型不能预测柱状晶到等轴晶的转变过程( c e t ) ，也不能 再现凝固时枝晶的生长、竞争和淘汰过程，更不能预测每个晶粒的具体形貌。 1 3 3 概率方法及发展概况 8 0 年代末，晶粒生长的概率模型开始逐渐兴起，英国s w a i l s e a 大学的b r o w n 和 s p i t d e 2 0 j 以“统计学”概念为基础，采用m o m ec 砌。法处理晶粒生长问题，再现出柱状区 晶粒选择、柱状晶到等轴晶转变过程( c e n ，与金相结果非常相近。加拿大女皇大学的 z h u 和s m i t h 卧2 2 l 也将m o m ec a r l o 法用于形核生长过程的模拟中，使晶核生长具有位置 随机性和取向随机性，这使模拟结果更接近实际结果。由于m o n t ec 砌。法的优点，各 国的学者纷纷采用它进行模拟计算，他们普遍采用更复杂更完善的计算模型，将宏观温 度场、浓度场与微观组织动力学相结合进行联立计算，取得了可喜的成果。9 0 年代初， 夏威夷大学的w 抽g 和爱荷华大学的b e c k e 珊a r u l 采用体积元平均技术，建立了 m u l t i s c a l e m u l t i p h a s e 等轴枝晶生长模型口3 。2 ”，该模型结合了宏观传输守恒方程与微观 晶粒生长机制。利用该模型，w 抽g 和b e c h e r n l a n n 研究了对流和固相( 晶粒) 运动对晶粒 生长的影响。 瑞士联邦洛桑理工学院r a p p a z 和g a l l d i n 【2 6 l 综合以前的模型，提出了c a 模型，考 虑了非自发形核方法和生长过程的物理机制。他们假设试样处于均匀温度分布状态，形 核的物理机理和晶体生长动力学理论为基础。对于模型中晶核位最分布，咀类似决定论 方法的模型进行处理。如果整个晶粒密度在给定过冷度下从平均分布中得到，这些晶核 的位置将随机产生。同时，该方法也考虑了新晶核的随机结晶方向。并且将枝晶前端的 兰州理工大学硕士学位论文 生长动力学引入到模型中。虽然从结果上来看，与m o n t ec a r l o 方法所模拟出来的结果 类似，但是他们的方法具有一定的物理基础，并且能够定量反映过冷度和溶质浓度的影 响。他们利用该模型，对一s i 合金的微观组织进行了模拟，取褥了很好的结果。c a 模型可定量地描述晶粒形核、生长以及组织转变过程等。韩国的c p h o n g 等用c a 方法 对a 1 一c u 合金中流动造成的柱状晶的偏转现象进行了二维模拟，晶粒生长速度由k g t 模型得出，模拟结果与实验结果比较吻合i 。1 9 9 4 年，g a n d i n ，r 卵p a z 和t h v o z 等又 提出了一种新的模拟晶粒生长的有限元( f e ) 和单元自动控制( c a ) 的耦合( f e c a ) 算法模 型1 2 ”。该模型能够应用于非均一温度的较大型铸件，并且，由于采用不同的网格分别进 行热流和晶粒生长的计算，大大减少了计算量。在f e c a 的基础上，他们又发展了3 d c a f e 模型，并成功地模拟了铝硅棒晶粒组织的形成【2 9 j 。确定性方法和概率方法主要用 于晶粒生长的二维模拟，虽然c a 方法也可以进行三维模拟，如r 印p a z 等人提出的3 d c a f e 模型，但是存在一定的困难，同时对于形貌的模拟也存在定的困难。 1 3 4 相场方法及发展概况 相场法通过引入相场变量西( 乒= 1 时表示固相；空= 一1 或0 时，表示液相；当面的值在o 到l 之间变化时，表示固液两相区) ，西是一个有序参量。该方法考虑有序化势与热力学 驱动力的综合作用来建立相场方程，其解可描述金属系统中固液界面的形态和界面的移 动，从而避免了区分固液相、跟踪复杂固液界面的困难。此外，相场法借助相场与温度场、 溶质场、流场及其它外部场的耦合，在金属充型和凝固过程中，有效地将微观与宏观尺度 相结合，能够比较真实地模拟凝固过程。相场模型中包括一组描述温度场、浓度场和相 场有序参数的方程。 相场方法是以金兹堡一朗道理论为基础，用微分方程来体现扩散、有序化势和热力 学驱动的综合作用。相场是一种计算技术，它能使研究者直接模拟微观组织的形成。相 场方法也称为直接的微观组织模拟。相场方法有时也归入确定性方法一类，但是两者又 有所区别，相场方法假定界面是扩散的，确定性方法假定界面是尖锐的，通过渐近分析 相场方法也可以处理尖锐界面问题。 相场方法从纯物质开始，逐步向二元合金，三元合金发展，并且成功地对多种反应 过程和组织形成建立了模型。其发展概况在1 2 1 中已详细介绍，在此不再赘述。 1 3 5 各种方法的选择和比较 通过以上的分析，可以看出： 1 ) 确定性方法符合晶粒生长物理背景，具有实际意义，目前已成功预测了微观组织 的一些特征，特别是晶粒尺寸，但它无法考虑晶粒生长过程中的一些随机现象，如，随机形 基于k k s 模型a l - c u 合金等温凝固过程相场法模拟 核分布、随机晶粒取向等，不能预测柱状晶向等轴晶的转变( c e t ) ，更不能预测每个晶粒 的具体形貌，而且微观模型和宏观传热模型的耦合需要有等轴晶为球形和柱状晶为圆柱 形的假定。 2 ) 随机性模型则更适合于描述柱状晶的形成以及柱状晶与等轴晶之间的转变。其 中，m o m ec a r l o 法虽然能够再现晶粒选择和c e t 转变，但缺乏物理基础，而且其计算时问 步长与凝固时间无关，因此不能清晰显示晶粒的生长过程。而c a 法具有一定物理背景， 能够定量反映基于凝固时间步长的过冷度和溶质分布的影响。m c a 法很好地描述了枝晶 生长特征，如一次晶枝的生长和粗大机制，二次、三次晶枝分枝机制。 3 ) 相场法能直接模拟材料在固相和液相中的溶质偏析、分枝的形成、粗化和重熔 等复杂的凝固过程，并能定量地研究固液界面曲率效应、动力学效应、扰动、各向异性 对凝固微观组织形成的影响【6 。然而相场法计算效率低，占用内存资源很大。由于界面 厚度条件的限制，相场法模拟晶粒尺寸有很大限制，不能求解复杂模型。 基于以上的分析，本人选择采用相场法作为二元合金枝晶生长过程微观组织模拟的 方法。 1 4 本文的主要研究内容及主线 本文的研究是在国内起步较晚而国外较为成熟的背景下完成，国内虽然有很多人对 二元合金的凝固过程进行了模拟，但都是在一个等轴晶粒的基础上对溶质偏析和枝晶形 貌等特征进行了研究。然而针对金属凝固过程中三维枝晶生长模拟和二维多晶粒生长模 拟研究较少，主要原因是： ( 1 ) 微观划分需要较大的存储空间和计算总时间。 ( 2 ) 相场的求解还没有找到个超高效率的方法。 本文采用的是k i i i l 等人在w b m 模型基础上改进得到的k k s 模型，模拟了 a 1 2 一m o l e c u 合金单个及多个晶粒同时生长时的枝晶形貌和溶质分布，并对其生长过程 中相关的工艺参数和相场参数对枝晶生长的影响进行了深入研究。 本论文的主要研究内容包括； 一、相场数学模型及求解。 二、程序的编制及结果的可视化过程。 三、不同物性参数及相场参数对枝晶生长过程的影响，并与经典理论进行比较。 兰州理工大学硕士学位论文 2 1 引言 第2 章凝固理论基础 合金从液态转变为固态的状态变化，称为一次结晶或凝固“1 。结晶主要是从物理化 学的观点出发研究液态金属的生核、成长、洁净组织的形成规律；而凝固主要是从传热 学的观点出发，研究铸件与铸型的传热过程，铸件断面上凝固区域的大小、凝固方式与 铸件质量的关系、以及铸件的凝固时间等。相场方法是一种生长模型，和形核模型是有 所区别，其基于金兹堡一朗道( g i l l z b u r g l a l l d a u ) 理论，与朗道理论一起广泛用于一级 和二级相变。液固相变属于一级相变，因此了解相变( 尤其是液固相变) 的基础理论对 于理解和把握相场方法是非常重要的。 2 2 相变的基本类型 铸件铸态组织的形成过程可分为两个阶段： 1 液一固转变。即液态金属的结晶，常称为一次结晶，主要指凝固过程中的相变。 2 固态转变，即金属凝固后。随着铸件的继续冷却，在固相内部产生的相变，有 时称为二次结晶。 相变指的是当外界约束( 温度或压强) 作连续变化时，在特定条件( 温度或压强达 到某定值) 下，物相却发生突变。突变表现为：( 1 ) 从一种结构变化到另一种结构：如 液相凝固为固相和固态相变等：( 2 ) 化学成分的不连续变化：如固溶体的脱溶分解和溶 液的脱溶沉淀等；( 3 ) 某种物理性质的跃变：如正常导体一超导体转变等。 相变一般以热力学规律进行分类。 在相变点上，两相的热力学势( g i b b s 自由能或自由能) 应该相等，即系统的热力 学势仍然保持连续。但是热力学势的各阶导数( 如熵、体积、比热等) 却可能发生不连 续的跃变。于是e h r e n f e s t 据此提出热力学相变分类方案为：n 级相变就是在相变点，系 统的热力学势的第( n 1 ) 阶导数保持连续，而其n 阶导数则是不连续的。 2 2 1 一级相变 液固相变属于一级相变，一级相变具有如下特性：熵和体积的变化是不连续的；存 在相变潜热。图2 1 显示了一级相变中g i b b s 自由能、熵和比热随温度的变化。t t 为相 变点温度。 基于k k s 模型a l c u 合金等温凝固过程相场法模拟 在一级相变过程中，亚稳相和新相可以同时存在。 2 2 2 二级相变 在二级相变中，熵和体积在相变点上是连续的，而比热、压缩率和膨胀率等则是不 连续的，不存在相变潜热。图2 2 显示了二级相变中g i b b s 自由能、熵和比热随温度的 变化特性。t 为相变点温度。 在二级相变过程中，亚稳相和新相可以同时存在。 图2 1 一级相交特征 (警s 跫 麓 智 g 爪。 t 霉 t l ( a ) g i b b 。自由熊熵( c ) 比熬 2 3 形核理论基础 图2 2 二级相变特征 结晶过程是由生核和晶体长大两个阶段组成的。 液态金属以一定的冷却速度，在熔点以下某一温度开始结晶时，首先形成一些微小 的晶体，这些晶体在一定的条件下便成为结晶的核心，称为晶核。然后