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用于 FCC 汽油辛烷值预测的非线性数学模型 孙忠超 山红红 刘熠斌 杨朝合 李春义 中国石油大学重质油国家重点实验室 山东省青岛市 266555 摘要 依据汽油正构烷烃 异构烷烃 烯烃 环烷烃和芳烃 PIONA 的烃组成数据 将催化裂化 FCC 汽油单体 烃组成分为 37 组 利用 BP 神经网络算法和支持向量机回归 SVR 分别建立了 FCC 汽油研究法辛烷值对 37 个变 量的非线性数学模型 由 MATLAB 软件编写程序 利用 Levenberg Marquardt 优化算法训练 BP 神经网络 支持向 量机回归模型采用粒子群算法优化支持向量机参数及核函数参数 并采取交叉验证方法防止机器学习的欠学习和 过拟合问题 计算结果表明 两种模型都能够较好地反映汽油单体烃组成与辛烷值之间的非线性关系 BP 神经网 络模型对辛烷值的预测性能好于支持向量机回归模型 增加样本数量 两种方法的预测准确性皆变好 针对 40 个 样本的学习结果 两种模型预测的相对误差绝对值的平均值分别为 0 148 7 和 0 167 4 关键词 FCC 汽油研究法辛烷值BP 神经网络支持向量机粒子群算法 过去研究者在 FCC 汽油辛烷值预测方面进 行了许多尝试 例如利用汽油的红外或近红外光 谱 1 4 核磁共振波谱 5 拉曼光谱 6 等数据关联 其辛烷值 然而这些检测方法都存在一定弊端 如 谱图难以分辨或基线漂移等问题 也有学者采用 气相色谱结果关联计算汽油辛烷值 7 9 这种方法 有的用大量的实验值回归参数 有的需要汽油中 单体烃纯组分的辛烷值 计算量大 近期有将集 总方法应用到汽油辛烷值数学模型的报道 10 11 模型将汽油组成划分为 3 个集总 建立辛烷值对 集总的非线性函数 然而用 3 个集总代表汽油组 成考虑太简单 对相同集总组成的汽油辛烷值预 测有可能产生较大偏差 随着检测技术的进步 利用气相色谱法测定 汽油的全组成变得容易 直观上理解 辛烷值与 汽油组成有关 是所有烃类及非烃类组成的函数 而汽油中存在二百多种组分 准确测定所有组分 并建立辛烷值的预测模型较困难且没有必要 因 而仍然需要一定程度上的集总 人工神经网络 12 和支持向量机 13 作为两种 智能机器学习算法 都具有良好的非线性特征 在 函数逼近与回归中应用广泛 这两种不同的算法 在多因素变量回归建模中有较大优势 适用于难 以用常规数学模型描述的过程 辛烷值预测的人 工神经网络模型已经有很多报道 1 4 7 11 应用比 较成熟 而作为较晚提出的支持向量机模型则报 道较少 10 两种方法的预测效果如何 哪种算法 更有优势 还没有实例报道 文献一般认为 由于 支持向量机采用结构风险最小化准则 其在小样 本学习中优势较为突出 但并没有给出实例证明 本研究依据汽油 PIONA 烃组成数据 将汽油 不同种类单体烃按碳数分为 37 组 每一组的质 量组成看为一个变量 将汽油研究法辛烷值看作 这 37 个变量的函数 利用 BP 神经网络算法和支 持向量机回归 SVR 分别建立 FCC 汽油的辛烷 值非线性模型 应用训练好的学习机器对 10 个 样本进行辛烷值预测 计算相对误差 比较两种模 型的预测性能 1单体烃分组及辛烷值测定 借鉴文献 14 中的方法 根据各种单体烃类 型与辛烷值的关系及集总的思想 忽略含量较少 的 C12组分 将 FCC 汽油中的单体烃按碳数和结 构划分为 37 个组 见表 1 其研究法辛烷值 RON 视为 37 组烃类质量组成的函数 RON 收稿日期 2011 08 23 作者简介 孙忠超 2009 年毕业于中国石油大学 华东 获 学士学位 现为中国石油大学 华东 在读研究生 主要从事 人工智能计算方法的研究 联系电话 0532 86981256 E mail szhc 001 126 com 基金项目 中国石油大学 华东 研究生创新基金资助项目 通讯联系人 联系电话 0532 86981862 E mail lichy upc edu cn 06 f X1 X2 X37 f 为非线性函数 且函数形式 未知 无法建立常规的数学模型 必须使用智能回 归方法 汽油的单体烃组成用气相色谱仪测定 辛烷值采用GB T 5487 1995 汽油辛烷值测定 法 研究法 进行测定 部分数据来源于文献 14 典型汽油组成及辛烷值见表 2 表 1 FCC 汽油单体烃的分组 Table 1Grouping of hydrocarbons in FCC gasoline 碳数正构烷烃异构烷烃环烷烃烯烃芳烃 4NP4IP4O4 5NP5IP5N5O5 6NP6IP6N6O6A6 7NP7IP7N7O7A7 8NP8IP8N8O8A8 9NP9IP9N9O9A9 10NP10IP10N10O10A10 11NP11IP11N11O11A11 表 2典型汽油组成及其辛烷值 Table 2Composition and octane number of typical gasolinesw 样本正构烷烃异构烷烃环烷烃烯烃芳烃RON 14 9226 648 1332 9527 3692 4 210 0229 796 9828 2025 0289 1 39 4329 197 7324 1829 4890 8 49 7127 987 1730 4524 6990 1 59 2727 567 1329 4926 5589 1 67 3129 707 3729 7725 8690 5 2BP 神经网络模型 BP 神经网络是基于误差反向传播算法的多 层前向神经网络 体现了神经网络中最精华的部 分 是应用最为广泛的神经网络学习算法之一 其结构简单 使用方便 采用的非循环多级网络训 练算法使其具有广泛的实用性 它能够以任意精 度逼近任何连续函数 实现从输入到输出的非线 性映射 BP 神经网络结构如图 1 所示 图 1 BP 神经网络结构示意 Fig 1Structure diagram of BP neural network 一个 BP 神经网络由输入层 隐含层和输出 层组成 对于输入信号 先向前传播到隐含层节 点 经作用函数后 再把隐含层节点的输出信号传 播到输出节点 最后给出输出结果 节点作用的 激励函数通常选取 Sigmoid 型函数 BP 算法的学 习过程由正向传播和反向传播组成 在正向传播 过程中 输入信息从输入层经隐含层加权处理传 向输出层 经作用函数运算后得到的输出值和期 望值进行比较 若有误差 则误差反向传播 沿原 先的连接通路返回 通过反向传播来不断调整网 络的权值和阈值 使网络的误差平方和最小 如 此循环直到满足输出要求为止 神经网络模型的 建立需选择适宜的训练参数和函数 以使模型泛 化能力较好 预测误差最小 3支持向量机回归 SVR 模型 支持向量机 SVM 是20 世纪90 年代中期提 出的一种机器学习算法 15 其基础是 Vapnik 创 建的统计学习理论 它能够较好地解决小样本 非线性等实际问题 在分类 SVC 和回归 SVR 预测方面取得了广泛应用 由于统计学习理论采 用结构风险最小化准则 在最小化样本点误差的 同时 缩小模型泛化误差的上界 即最小化模型的 结构风险 所以能够最大可能地提高模型的泛化 能力 这一性能使由有限数据集得到的函数模型 对测试集有较小的误差 从而使模型具有较好的 预测效果 SVR 的原理叙述如下 16 给定训练数据 X x1 y1 x2 y2 xi yi 其中 xi为输入 向量 yi是 xi对应的输出值 l 为样本个数 支持 向量回归的基本思想就是通过一个非线性映射 将数据 xi映射到高维特征空间 H 并在特征空 间进行非线性回归 即构造最优线性函数 f x w x b 式中 w 和 b 分别为待定的权重向量和偏置项 支持向量回归实际上就是求解如下优化问题 min 1 2 w 2 C r i 1 i i s t yi w xi b i w xi b yi i i i 0 i 1 2 l 式中 i i 为松弛变量 为 不灵敏区函数所 16 定义的误差 常数 C 为平衡因子 控制对超出误差 的样本的惩罚程度 不灵敏区函数为 L xi yi 0 f x i yi f x i yi 其他 x 维数往往很高甚至为无穷 故此优化问题难 以直接求解 通过引入 Lagrange 函数 对相应参 数求偏导令其等于 0 最后将约束优化问题转化 为对偶问题 即 min 1 2 r i j 1 a i a i aj a j k xi xj r i 1 ai yi r i 1 a i yi s t 0 i i C l i 1 i i 0 i 1 2 l 式中 k xi yj xi xj 为核函数 本 文取高斯核函数 k x z exp x z 2 2 2 解 上式可得回归函数 f x l i 1 i i k xi x b b 由下列方式计算 b yi w xi i 0 C b yi w xi i 0 C 此时 w 不能显示表示 核函数的引入使得求 解绕过特征空间 直接在输入空间上求取 从而避 免了计算非线性映射 支持向量回归机 SVR 模型的拟合精度和泛 化能力取决于其相关参数的选择 其参数选择实 质是一个优化搜索的过程 研究者开发了多种支 持向量机参数的选择方法 这些方法多为智能优 化算法 其中粒子群算法 17 18 易于理解 编程简 单 优化参数精确可靠 效率较高 本文选用此算 法优化支持向量机参数 C 和核函数参数 为了防止支持向量机参数选择时的欠学习和 过拟合问题 研究采用交叉验证的方法 19 该方 法将样本分为训练集 验证集和预测集 利用训 练集对给定的不同组合参数建立回归函数 通过 验证集选择最优的一组参数 最后用预测集评估 模型的拟合效果 为了验证模型的预测效果 k 折交叉验证方法以均方根误差为评测标准 均方 根误差定义为 RMSE 1 N N i 1 x i pred x i true 槡 2 4模型建立及结果分析 4 1BP 神经网络模型 模型选用 37 20 1 层单隐层网络 将汽油 37 组烃组成作为模型输入 汽油研究法辛烷值作 为输出 构建辛烷值的预测模型 采用 MATLAB 7 6 进行编程 BP 神经网络参数设置为最大迭代 次数 500 最大迭代误差 0 002 其他参数采用系 统默认值 分别以 15 个 25 个 40 个学习样本数 据建立模型 将训练好的机器对 10 个样本进行辛 烷值预测 结果见表 3 由表 3 可以看出对于小样本数据 BP 神经网 络模型的预测值和实验值吻合良好 样本数量为 15 25 和 40 时 预测结果绝对误差的均方根误差 依次为 0 522 9 0 266 5 和 0 148 7 相对误差绝 对值的平均值依次为0 434 8 0 189 2 和 0 119 8 由此可见随着学习样本数量的增加 模型的泛 化能力增强 预测误差较小 应用于辛烷值预测 可靠 表 3 BP 神经网络模型的辛烷值预测结果 Table 3Octane number prediction results by BP neural network model 预测样本 15 个学习样本 绝对误差相对误差 25 个学习样本 绝对误差相对误差 40 个学习样本 绝对误差相对误差 1 0 094 1 0 101 8 0 055 1 0 059 6 0 050 0 0 054 1 20 342 00 383 8 0 039 5 0 044 3 0 100 0 0 112 2 3 0 001 5 0 001 70 028 00 030 80 000 00 000 0 4 0 555 6 0 616 6 0 052 2 0 057 9 0 100 0 0 111 0 50 377 20 423 30 026 60 029 90 000 00 000 0 6 1 185 1 1 309 50 222 50 245 90 130 10 143 8 7 0 721 0 0 777 8 0 695 2 0 749 9 0 300 0 0 323 6 80 257 00 280 90 260 40 284 60 262 60 287 0 9 0 000 4 0 000 4 0 036 8 0 040 80 000 00 000 0 10 0 408 6 0 452 50 314 80 348 60 150 00 166 1 RMSE0 522 9 0 266 5 0 148 7 26 4 2SVR 模型 同样以 15 个 25 个 40 个学习样本数据分别 建立 SVR 模型 对10 个相同样本进行预测 SVR 模型建立过程中采用 5 折交叉验证方法 以 25 个 样本为例 分别以样本 1 20 1 15 和 21 25 1 10和 16 25 1 5 和 11 25 6 25 作为工作 集进行机器学习 剩余样本作为验证集评判模型 推广能力 以验证集预测结果的均方根误差为目 标函数 运用粒子群算法进行支持向量机参数的 寻优 经过计算后得到最优的三个参数惩罚系数 C 不敏感系数 和高斯核函数的宽度系数 表 4 为不同训练样本的 SVR 参数优化值 表 4不同训练样本的 SVR 参数优化值 Table 4SVR optimal parameters with different training samples 项目C 15 个学习样本15 650 9 0 712 81 956 5 25 个学习样本1 990 7 0 001 05 805 1 40 个学习样本84 644 1 0 124 65 444 7 SVR 模型的建立依赖于最优相关参数的选 取 得到合适的参数后 即可利用模型的泛化能 力对预测样本进行辛烷值预测 10 个样本的 SVR 模型辛烷值预测结果见表 5 表 5 SVR 模型的辛烷值预测结果 Table 5Octane number prediction results by SVR model 预测样本 15 个学习样本 绝对误差相对误差 25 个学习样本 绝对误差相对误差 40 个学习样本 绝对误差相对误差 1 0 812 8 0 879 7 0 797 9 0 863 5 0 124 6 0 134 8 21 915 42 149 71 181 81 326 40 024 60 027 6 30 212 80 234 40 001 00 001 1 0 057 5 0 063 3 41 079 51 198 10 194 40 215 8 0 224 6 0 249 3 52 049 22 299 91 334 61 497 90 124 60 139 8 60 612 70 677 00 054 60 060 30 193 20 213 5 7 1 589 7 1 714 9 1 933 1 2 085 3 0 324 6 0 350 2 8 0 510 1 0 557 5 0 491 6 0 537 30 200 50 219 1 90 712 80 790 20 456 60 506 20 124 60 138 1 100 818 30 906 20 376 80 417 30 124 60 138 0 RMSE1 186 6 0 904 7 0 173 0 由表 5 可知 SVR 模型的预测性能较好 样 本数量由 15 增长到 40 预测结果绝对误差的均 方根误差由 1 186 6 降到 0 173 0 相对误差绝对 值的平均值由 1 140 8 降到 0 167 4 预测性能增 加显著 4 3比较分析 由预测结果看出 对于相同数量的学习样本 BP 神经网络模型的相对误差小于支持向量回归 机模型 随着样本数量的增加两者预测差别变小 神经网络模型采用经验最小化准则 在训练中最 小化样本点误差 易于出现过拟合现象 但是如 果选择合适的训练参数和优化函数 这一现象并 不严重 其泛化能力能够得到很好的保持 尽管 支持向量机采用结构风险最小化准则 在辛烷值 预测模型中 并没有表现出特有优势 两种模型均具有良好的非线性映射能力 能 够反映汽油辛烷值这一复杂因素变量与多个自变 量之间的关系 具有较高的拟合精度和较好的可 行性 在实际应用上 MATLAB 软件已自带神经 网络工具箱 编程简单 而支持向量机回归的实现 过程需自编完整的程序 且选择最适宜参数困难 因此神经网络模型更易于使用 5结论 1 将汽油单体烃组成分为 37 组 运用 BP 神经网络算法和支持向量机回归分别建立辛烷值 预测模型是可行的 预测结果误差较小 适用 性强 2 训练数据增多 两种模型的预测效果皆 变好 3 针对 FCC 汽油辛烷值预测的非线性模 型 BP 神经网络的预测误差更小 其整体性能优 于支持向量机回归 由 40 个样本数据进行机器 学习 10 个预测样本的相对误差绝对值平均值分 别为 0 148 7 和 0 167 4 参考文献 1 李为民 徐春明 许志伟 基于红外光谱 神经网络预测汽油 36 辛烷值 J 炼油技术与工程 2005 35 12 45 47 2 高俊 姚成 章俊 人工神经网络用于近红外光谱预测汽油辛 烷值 J 分析科学学报 2006 22 1 71 73 3 王宗明 华伟英 韦占凯 等 近红外光谱预测汽油辛烷值和 辛烷值仪的研制 J 光谱学与光谱分析 1999 19 5 684 686 4 史月华 陆勇 徐光明 等 主成分回归残差神经网络校正算 法用于近红外光谱快速测定汽油辛烷值 J 分析化学研究 简报 2001 29 1 87 91 5 陆兴军 郝伟萍 核磁共振测定汽油辛烷值 J 石化技术 1995 2 3 185 190 6 覃旭松 戴连奎 小波变换在 Raman 汽油辛烷值测定仪中的 应用 J 化工自动化及仪表 2004 31 5 65 68 7 李为民 邬国英 单玉华 等 基于人工神经网络 BP 方法预 测汽油辛烷值 J 石油与天然气化工 1999 28 2 103 105 8 张承聪 马翔 杨文凡 等 高分辨气相色谱法快速测定汽 油辛烷值 J 云南大学学报 1999 21 4 291 293 9 李长秀 杨海鹰 王征 一种新的汽油辛烷值的气相色谱测定 方法 J 色谱 2003 21 1 81 84 10 袁俊 周小伟 杨伯伦 基于 LM SVM 方法的二次反应清洁 汽油辛烷值预测 J 高校化学工程学报 2010 24 2 258 262 11 周小伟 袁俊 杨伯伦 应用 BP 神经网络的二次反应清洁汽 油辛烷值预测 J 西安交通大学学报 2010 44 12 82 86 12 蒋宗礼 人工神经网络导论 M 北京 高等教育出版社 2003 13 张学工 关于统计学习理论与支持向量机 J 自动化学 报 2000 26 1 32 42 14 于爱东 汽油单体烃色谱分析及研究法辛烷值计算 D 天 津 天津大学 2004 15 Vladimir Naumovich Vapnik The nature of statistical learning theory M New York 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