有序、无序FePt合金的反常霍尔效应研究.doc

目 录目 录摘 要1Abstract3第一章 绪论51.1 霍尔效应的发现51.2 反常霍尔效应的理论研究71.2.1 本征机制Karplus-Luttinger理论71.2.2 斜散射机制（skew scattering）Smit理论81.2.3 边跳机制（side jump）Berger理论91.2.4 Berry曲率对反常霍尔效应的贡献111.3 反常霍尔效应的实验研究进展131.3.1一次方关系131.3.2 二次方关系141.3.3 一次方与二次方叠加的关系161.3.4 一些特殊的实验现象181.4 本论文的主要工作21参考文献22第二章 样品的制备与表征方法252.1 样品的制备252.1.1辉光放电原理252.1.2 磁控溅射262.2 样品的表征292.2.1 X射线衍射（XRD）292.2.2 X射线反射率（XRR）302.2.3 薄膜磁性测量（VSM）322.2.4 薄膜的成分分析（XPS）332.2.5 样品形貌测量（AFM）342.2.6 电阻的测量35参考文献36第三章 不同有序度FePt合金的反常霍尔效应393.1 FePt合金介绍393.2 样品的生长和测量403.3 实验结果和分析413.3.1 X射线图谱分析413.3.2 样品的磁性分析443.3.3 反常霍尔效应数据分析453.3.4 实验中未能解决的问题563.4 小结61参考文献62第四章 多层膜方式生长FePt合金的反常霍尔效应674.1 样品生长和测量方法674.2 结果和分析674.2.1 X射线反射率和X射线衍射数据分析674.2.2 样品的VSM数据分析694.2.3 反常霍尔效应数据分析704.3 小结77参考文献78第五章 不同厚度无序FePt的反常霍尔效应815.1 样品的制备和表征815.2 结果和分析815.2.1 XRD图谱分析815.2.2 样品的磁性分析825.2.3 反常霍尔效应的数据分析835.3 小结91参考文献92攻读博士学位期间发表的论文93致 谢94II摘 要摘 要自1881年Edwin Herbert Hall在铁磁性材料中观察到反常霍尔效应以来，为了明确其产生的机理，科学家们从理论和实验上进行了大量研究和探索，但至今仍未得到令人满意的结果。在理论上，大家提出了几种机制来解释反常霍尔效应，但到底是来自于那种机制如今仍然没有一个统一的定论。在实验上，人们观察到了很多不一样的结果，对于大量的实验数据也没有一个普适的理论来支持。虽然最近理论研究者们从动量空间贝利曲率的计算中对反常霍尔效应的本征机制有了新的研究进展，但是在相当长的一段时间里，对反常霍尔效应的研究还将会是一个探索的过程。在本论文中，我们对FePt合金的反常霍尔效应进行了较为详细的研究，我们的工作主要分为以下三个部分：1、我们利用Fe-Pt复合靶，通过加热生长并原位退火的方法，利用直流磁控溅射制备了一系列不同有序度的FePt合金。在磁滞回线测量中发现随着有序度的增加，FePt逐渐从无序结构转变为L10有序结构，并同时在薄膜内建立起强的垂直各向异性。在进行反常霍尔效应分析时，我们发现利用常规的方法对数据拟合并不能得到好的结果，考虑到在测量温度范围内样品的自发磁化强度有较大的变化，我们发现考虑磁化强度因温度效应引起的修正后，实验结果能很好的符合线性关系，其中下标“0”表示0 K，进一步研究发现代表非本征贡献的随着样品的有序度增加而减小，而在增加。最后通过分析我们得出，在这些样品中对反常霍尔效应起主要作用的是与散射无关的本征贡献。2、我们利用多层膜生长并退火的方式制备了一批FePt合金，通过X射线衍射发现退火温度低于400 时没有L10 FePt(001)特征峰，而只有FePt(200)衍射峰，结合磁滞回线的测量我们发现在400 以下温度退火的样品的易磁化轴在平行于薄膜表面方向。同样经过考虑磁化强度温度效应引起的修正后，在进行反常霍尔效应的研究时我们发现随着退火温度的升高，样品的斜散射贡献在减小，而边跳和本征机制之和在高温退火的样品中趋于稳定。3、在研究不同厚度的无序FePt的反常霍尔电导率时我们发现，非本征贡献的斜散射随着薄膜的厚度增加而减小，而与散射无关的贡献项却随薄膜的厚度基本不变，我们有可能得到了接近体材料中的反常霍尔数值，并认为，如果厚度继续增加，将会趋近于0。最后我们利用关系对实验结果进行分析时，发现随着薄膜厚度的增加，指数逐渐趋于2。关键字：反常霍尔效应、斜散射、边跳、本征贡献、贝利曲率、FePt、自发磁化强度、磁控溅射中图分类号：O469复旦大学 94 博士毕业论文AbstractAbstractSince E. H. Hall observed the anomalous Hall effect (AHE) in ferromagnetic materials in 1881, in order to reveal the mechanism of this complex and fascinating phenomenon, scientists have done extensive researches both in theory and experiment, but has yet got a satisfactory result so far. In theoretical investigations, researchers have proposed several mechanisms to explain the AHE, but the debate between them remained unsettled up to now. In the experiment, a large number of data have been obtained, but there is no universal theory that can explain all of them. Recently, theoretical researchers have made a new progress in understanding the intrinsic contribution to the AHE by calculating the Berry curvature in momentum space. However, in quite a long period of time, the study of the AHE will still be a exploration process. In this thesis, we have made detailed studies of the AHE in FePt alloy. It includes three parts:In the first part, we have deposited a series of FePt alloy films by using Fe-Pt composite target and DC magnetron sputtering. During deposition, the substrate temperature is elevated. After deposition, in situ annealing was performed at the same temperature for 2 hours. FePt films are therefore proved to change its structure from the disordered face-centered cubic (fcc) to the face-centered-tetragonal (fct) structures, i.e., L10 ordered phase forms gradually. L10 FePt films with varying degree of long range chemical ordering were obtained by using different substrate temperatures. It is shown that during the increase of order, there is a strong perpendicular anisotropy established in the films. It is found that the measured AHE data cannot be fitted well by using the conventional method. It is noted that for L10 FePt films, the spontaneous magnetization is reduced significantly within the measured temperature region and . A good linear relationship holds between and, where, where the subscript 0 stands for 0 K. It is therefore necessary to take into account the effects of. By further study we found that the skew scattering contribution to anomalous Hall conductivity (AHC) decreases with increasing ordering degree. At last, we get the conclusion that the main effect to the AHE in our sample comes from the scattering-independent contribution.In the second part, we have prepared FePt alloy by alternative deposition of Fe and Pt layers. We found that for the substrate temperature below 400 degree Celsius, there is no fct FePt (001) diffraction peak in x-ray diffraction (XRD) pattern and their easy axis is aligned in the film plane. With increasing substrate temperautre, the fct FePt (001) peak appears and the easy axis switches towards the film normal direction. In a similar way, we found that with increasing annealing temperature the skew scattering contribution decreases, but the sum of the side jump and the intrinsic terms reaches saturation for higher annealing temperature.In the third part, the AHE in disordered fcc FePt alloy films with varying thickness has been studied. We found that the contribution of skew scattering decreases with the increase of film thickness, but the sum of the side jump and intrinsic contribution is almost constant. It is supposed that if the thickness of the film continues to increase, the term of skew scattering will be zero. Finally, the experimental results can be analyzed by using the relationship with the index close to 2.Keywords: anomalous Hall effect, Berry curvature, skew scattering, side jump, intrinsic contribution, FePt, spontaneous magnetization, magnetron sputteringClassification Code: O469第一章 绪论第一章 绪论1.1 霍尔效应的发现把一块导体或半导体放入磁场中，并让磁场垂直于导体表面，在垂直于磁场方向通以电流，那么在同时垂直于电流方向和磁场方向的两个侧面将会有正负电荷的积累，从而可以测到电压降，这便是我们通常说的霍尔效应，测到的电压称为霍尔电压。这个效应是1879年由E. H. Hall1在实验中发现。霍尔效应是来自于在磁场中运动的载流子受到洛伦兹力的作用而发生偏转，从而聚集在导体侧面，最终在横向方向产生电势差，即横向方向会有一个附加的电场，如图1.1所示，当载流子受到的洛伦兹力与横向方向的电场力相等时，霍尔电压达到稳定，并且霍尔电压与外加磁场成线性关系，利用此效应可以测量出非磁金属中的载流子种类和浓度。霍尔效应在半导体和固体物理电子学的发展中起着巨大的推动作用。图1.1 霍尔效应示意图如图1.1所示，设外磁场沿方向，如果沿方向通以电流，那么在方向则会有电势差产生，利用 （1.1） （1.2） （1.3）由以上三式可得出： （1.4）其中为霍尔电阻率，所以只要测出材料的霍尔电阻和材料的厚度，便可以求得材料的霍尔电阻率。而后，在1881年Hall发现，磁性金属铁中的霍尔效应是非磁金属中观察到的十倍以上2。这种在磁性材料中所发现的霍尔效应被称为反常霍尔效应（Anomalous Hall Effect，AHE或Extraordinary Hall Effect，EHE），而之前在非磁金属中观察到的也被称为正常霍尔效应（Ordinary Hall Effect，OHE）。在接下来的几十年里，科学家做了大量的实验来研究反常霍尔效应，他们发现，霍尔电阻率在非磁材料中始终正比于外加磁场垂直于样品表面的分量，而在磁性材料中霍尔电阻率首先在较低的磁场中急剧上升然后达到饱和。Kundt注意到，在Fe、Co、Ni中，这个饱和电阻率大致与材料的饱和磁化强度成正比3。后来，E. M. Pugh与T. W. Lippert通过实验研究Fe、Co、Ni以及CoNi、NiCu等材料时，总结出关于霍尔电导率、外加磁场以及材料磁化强度之间的经验公式4-6： （1.5）其中，第一项即为正常霍尔效应，第二项为磁性材料中特有的反常霍尔效应，式中与载流子浓度相关，称为正常霍尔系数，为外加磁场垂直于材料表面（方向）的分量，为反常霍尔系数，它是温度的函数，并且随材料的不同而不同，称为反常霍尔系数，是样品沿z方向的磁化强度。从（1.5）式可知，当样品被饱和磁化以后，反常霍尔部分不再变化，继续增大磁场将只体现出正常霍尔效应部分，那么从饱和磁化以后 vs 曲线中求得的斜率即为，如果将此曲线从沿饱和部分反向延长到，那么便可以得到饱和磁化后的反常霍尔电阻率的大小（如图1.2所示），若知道样品的饱和磁化强度就可以算出反常霍尔系数。图1.2 普通金属中（左）和铁磁性金属中（右）的反常霍尔效应反常霍尔效应自被发现以来，科学家们对其产生的机理一直争论不休，所有的理论和实验都围绕反常霍尔电阻率（或反常霍尔系数）与纵向电阻率之间的关系展开研究和讨论。下面我们分别从理论和实验两方面进行简单的描述。1.2 反常霍尔效应的理论研究关于反常霍尔效应的理论模型分为本征贡献（intrinsic contribution）和非本征贡献（non-intrinsic contribution），其中本征贡献的反常霍尔效应与晶体的能带结构相关，这包括Karplus-Luttinger理论以及Berry相理论，而非本征贡献的反常霍尔效应起源于传导电子在运动过程中晶体中受到的杂质和缺陷的散射，非本征贡献又分为斜散射（skew scattering）和边跳（side jump）两种机制。1.2.1 本征机制Karplus-Luttinger理论在反常霍尔效应发现后的几十年里，关于这方面的理论解释一直没有大的进展。直到1954年，R. Karplus和J. M. Luttinger提出了一个理论模型7来解释反常霍尔效应的机制。Karplus-Luttinger理论建立在理想晶体中，完全不考虑杂质和缺陷的散射。当对晶体施加一个外电场时，如果将这个电场作微扰展开，电子的群速度将会获得一个被称为反常速度（anomalous velocity）的附加项。反常速度垂直于电场方向，从而对霍尔效应产生贡献。在铁磁性材料中，由于上自旋和下自旋的占据数是不相等的，所以对所有被占据态求和发现，这个反常速度并不为零，从而对霍尔电导率有额外的贡献，这个额外的项就是反常霍尔电导率。因为这个理论只与晶体的能带结构有关而没有考虑散射，所以这个理论也被称为反常霍尔效应中的“本征贡献”。我们知道，铁磁体中巡游电子的轨道运动通过自旋轨道相互作用（Spin Orbit Interaction，SOI）与电子自旋在空间的取向相关联，因此所有的反常霍尔效应理论都会包含自旋轨道相互作用项，那么系统总的哈密顿量可写为： （1.6） （1.7） （1.8） （1.9）其中，是不存在自旋轨道作用时系统的哈密顿量，是自旋轨道相互作用哈密顿量，是将外加电场作微扰展开而产生的哈密顿量，为晶体内部的周期势场，是电子自旋，是电子的动量。如果所有电子的自旋都沿总磁矩方向排列，那么对于磁性电子的平均结果为： （1.10）其中为晶体饱和磁化后的宏观磁矩，而对于其他电子来说，这个平均值为零。反常霍尔系数的表达式如下： （1.11）其中即为反常霍尔系数，为能带间隔的平均值，是有效质量，为未填满的电子能带数目，为纵向电阻率。从他们的理论推导可知，又因为，故反常霍尔电导率与电子的弛豫时间无关因此Karplus-Luttinger理论也被归结为反常霍尔效应的本征贡献。用这个关系去验证当时关于Fe和Ni的实验结果，发现与J. P. Jan等在实验中得到的Fe的关系：8能符合得很好，而与Butler和Pugh发现的Ni中的 9有出入。因为本征贡献不涉及到杂质散射，所以即使研究的材料相对复杂，利用第一性原理也可以精确的算出本征反常霍尔电导率。而且在许多具有很强的自旋轨道耦合材料中，似乎本征贡献占着主导作用10;11。1.2.2 斜散射机制（skew scattering）Smit理论Karplus和Luttinger从没有杂质散射的理想晶体中得出的结果马上就受到Smit的强烈质疑。Smit认为，在现实中的晶体都有杂质存在，所以不能忽略晶体内部的缺陷和杂质对电子的散射。在线性响应输运范畴中，稳态电流产生的电场与由杂质和声子散射而产生的动量弛豫使电子的速度达到平衡。Smit指出，这个平衡过程在Karplus-Luttinger理论中根本没有被包含进去，并声称如果考虑这一平衡状态，实际上Karplus-Luttinger理论的“反常速度”结果应该是是等于零的。Smit的理由是：Karplus-Luttinger理论中的“反常速度”正比于加速度，而电场力与杂质散射共同作用的结果相抵消，正好使而这个加速度在稳态中的平均值为零12,13。Smit进一步指出反常霍尔效应来源于实际晶体中电子在杂质处的散射，并将这种机制称为skew scattering，并利用半经典理论计算了包含杂质的晶体中的反常霍尔系数12,13。他指出，当时对反常霍尔来源的计算都是不正确的，而反常霍尔效应横向电流的来源主要是：因自旋轨道相互作用引起的传导电子在杂质附近所产生的不对称散射。电子在经历杂质散射以后，其运动轨迹偏离原来的传播方向，如图1.3所示，电子在不断的散射中向导体的两侧偏转，最后在多次散射后便积聚在导体的两侧，从而产生反常霍尔电压。图1.3 skew scattering机制的示意图14skew scattering对反常霍尔效应的贡献有很明确的定义，简单的说，它是正比于布洛赫态的弛豫时间，因此skew scattering几乎只在电阻较小的近似理想晶体的材料中占主导地位。在半经典玻尔兹曼理论中，在两个态之间（态和态）的跃迁几率与是相等的，但是在包含自旋轨道耦合的情况下，不管在没有杂质的理想晶体的哈密顿量还是非理想晶体中的哈密顿量中，自旋向上和自旋向下的跃迁几率是不对称的，当这种不对称被引入到玻尔兹曼方程中后，便会产生一个正比于纵向电流的横向电流，这个横向电流的方向既垂直于电场方向又垂直于晶体的磁矩方向，最后便可得到反常霍尔电阻率与纵向电阻率成线性关系，即，相应地可得到，这说明与电子的弛豫时间成正比，因此大家将skew scattering机制归结于反常霍尔效应的非本征贡献。skew scattering理论提出来以后，许多研究小组通过改变材料中磁性杂质，以达到调节霍尔电阻率和纵向电阻率，很多实验也验证了skew scattering机制的正确，所以在当时大家都认为已经从实验上排除了Karplus-Luttinger理论的正确性。1.2.3 边跳机制（side jump）Berger理论当大家都摒弃Karplus-Luttinger的关系而普遍接受杂质散射的关系的时，也有一些很多实验发现近似与的二次方成比例，如Kooi10和J. P. Jan8在Fe和Fe-Si中发现室温下近似为的平方。当时有一些利用非经典理论预言这种2次方的关系，但都相对复杂15。直到1970年，Berger提出边跳机制的理论16，他把一个电子当成一个高斯波包而不是平面波，在运动过程中每受到一次散射后，会产生一个横向的位移（就好像电子在向两侧跳跃），如图1.4所示，这样每一次散射产生一个横向位移，最后便在材料的两个侧面产生电荷的积累，最终出现反常霍尔电压。与之前理论不同的是，Berger的理论属于量子力学范畴。 图1.4 side jump理论模型示意图16 如图1.4中所示，在运动过程中，电子波包以恒定速度沿直线前进，其波矢为，方向沿坐标轴方向，电子的自旋平行于坐标轴方向，杂质处的势场为球形中心势阱： （1.12）假设电子在时在坐标原点被杂质散射，散射后电子仍然沿直线运动，那么会产生两种结果：（1）电子的运动轨迹在散射中心偏转，即Smit的skew scattering理论如图1.4(a)所示，（2）电子的运动轨迹在散射中心处出现一个突然的横向跳跃如图1.4(b)所示。对于这种结果，Berger做出了如下解释：在无序的稀释合金中，杂质出现的位置是随机的，那么被不同杂质散射后的波包的相位基本上都不相干，那么讨论中只考虑每次散射中的一个杂质就足够了，而忽略掉多个杂质散射的干涉现象。电子被散射后的“跳跃”不一定就只沿垂直于初始波矢方向的横向位移，也可能存在沿方向的径向位移，但是这个径向位移对反常霍尔效应没有影响。经计算，Berger得出的自由电子的横向跳跃可表示为： （1.13）其中为有理化康普顿波长，在费米能级处，从他的结果中可以看出，虽然这种效应由杂质出的势场引起，但却这个横向位移与球形势阱的强度和半径均无关。上面得出的是自由电子被散射后产生的结果，由于固体中能带结构的影响，会使自旋轨道相互作用大大增强，所以最后在磁性材料中会被提高4个数量级，即，并且反常电流等于每次散射产生的横向位移与散射率的乘积，因此产生明显的反常霍尔效应。最后，经过理论计算Berger也得出反常霍尔电阻率与纵向电阻率的平方成正比，即，得到Karplus-Luttinger相似的结论，即反常霍尔电导率与电子的弛豫时间无关，但是Berger得到的反常霍尔电导率比Karplus-Luttinger的大很多。由于side jump产生的结果也是，因此很难从实验上将它与R. Karplus和J. M. Luttinger提出的本征贡献区分开来。1.2.4 Berry曲率对反常霍尔效应的贡献到二十世纪80年代中期，大家对反常霍尔效应的兴趣渐渐衰退下来，在过去的20年里人们在稀磁合金中的大量实验结果显示，因此对于反常霍尔效应产生的机理，大家更趋向于skew scattering机制，但是两种非本征贡献的支持者们的争论依然未得到解决，所以反常霍尔效应的真正来源仍旧陷入在困惑之中（实际上，到今天也是这种状况）。然而上个世纪80年代，半导体异质结构中二维电子气的量子霍尔效应（Quantum Hall Effect，QHE）成为大家的研究热点，并且对整数和分数量子霍尔效应的结果用电子波函数的拓扑性质得到了很好的解释。考虑二维晶体中的电子情况，人们发现霍尔电导率与在第一布里渊区布洛赫波函数定义的拓扑整数（Chern number）紧密相关。于是研究者们对动量空间中Berry相产生了极大的兴趣，并结合许多新奇的具有很强自旋轨道耦合的复杂铁磁系统，从理论和实验上对反常霍尔的机理进行更深一步的研究。最近，T. Jungwirth等17 、M. Onoda等18，以及Y. G. Yao等人19等通过引入动量空间中的Berry相后，对半经典输运理论电子波包的运动方程进行修正。如果引入电场作用，那么半经典运动方程中波包的群速度便会有一个附加项出现： （1.14）上式中第二项便是获得的反常速度，它来源于动量空间中Berry相，其中为动量空间中的Berry曲率，正是由于这个非零的Berry曲率的存在，从而改写了半经典理论公式中的输运方程，从而产生反常霍尔现象。由于本征贡献对电导率的影响只与能带结构有关，因此对于理想晶体，可以直接从简单的Kubo公式推导得出霍尔电导率。对于一个给定的Bloch哈密顿函数，假设系统的本征态为，本征值为，那么有：（1.15）式中的速度算符定义为： （1.16）就像在晶体中的量子霍尔效应一样，这个本征贡献直接与布洛赫态的拓扑性质相关。特别地，它是正比于每个占据态的Berry曲率在费米海之上的积分。注意到 （1.17）若令：， （1.18）带入（1.15）式便可得到 （1.19）其中是不对称张量，为Berry相，为Berry曲率，由此式便可求出反常霍尔电导率的本征贡献。D. J. Thouless等研究了处于匀强磁场和晶格周期势场中的二维电子气的霍尔电导率20，得到了（1.15）式的拓扑学表达式，他们的结果中表明，每个能带都可以用一个Chern数（拓扑整数）来刻画， （1.20）如果引入Chern数，晶体中第个能带产生的霍尔电导率可以表示为：。在普通金属中，Chern数的求和为零，但是如果考虑磁性材料中自旋轨道耦合引起的能带劈裂，可以求得此时系统的Chern数不为零，即产生非零的反常电导率。1.3 反常霍尔效应的实验研究进展总的来说，实验研究者们将从实验上测得的反常霍尔电阻（或反常霍尔系数）与纵向电阻之间的关系通过拟合的办法，得出两者满足的关系式，并与理论研究者提出的理论模型相比较，致力于弄清楚在各种材料中到底是本征贡献还是非本征贡献起主要作用。在一些材料中，通过与理论相比较，有人发现他们得到的结果，是与Berry相相关的本征贡献起主导作用，而在另一些高电导率的材料中，有人又发现用非本征的skew scattering贡献可以得到很好的解释。尽管早期的实验中两种不同的贡献（本征和非本征）都被大量的研究者们观察到，但是，最近一些比较系统的实验发现，当纵向电阻增加时，得到的结果从非本征的skew scattering贡献变成了本征贡献。但至少与散射无关的本征贡献是来自于动量空间中的Berry曲率这个观点现在被大家一致认可。在实验上，反常霍尔电阻率与纵向电阻率之间的关系可以总结为以下几种：1.3.1一次方关系这种关系在高电导率的材料中被观察到。对于高电导率的材料，其内部的杂质非常少，是一种高纯的材料。这种材料需要很大的外磁场才能让它达到饱和磁化，因此将会产生比较大的正常霍尔效应（ordinary Hall Effect，OHE），从而会导致增大到与相同数量级上，所以有时候很难把反常霍尔电流从正常霍尔电流中区分出来，因此对于这种高纯的材料的研究相对较少。尽管如此，仍然有一些研究小组成功地从实验上分离出反常霍尔电导率，并得出在高电导率区间中，有这样的关系。例如，在较早的一个实验中，A. Majumdar等21发现，如果在高纯Fe中掺杂Co,那么在低温下就可以得到这种线性关系，如图1.5(a)所示。另一个典型实验是Shiomi等人22在研究Fe中掺杂Co，Mn，Cr和Si的时候得到相同的线性关系。在这两个实验中，都把高温对反常霍尔电导率的贡献（他们假设高温时为本征贡献与side jump之和）扣除掉，而只考虑低温下的情况，结果都得到了与满足线性关系，如图1.5(a)和(b)所示。在Y. Shiomi等人的实验中，他们故意通过改变掺杂浓度来降低薄膜的电导率，一方面保证实验样品在高电导率区间，另方面确保能减小洛伦兹力的影响。他们发现，与之间的线性比例系数依赖于杂质的种类。因为，所以在这种高电导率的材料中，对反常霍尔效应起主导作用的是skew scattering机制。图1.5 Fe薄膜中的反常霍尔电导率。(a)为高纯Fe掺杂Cr，Co，Mn和Si，测量温度为4.2 K和5.5 K21，(b)为Y. Shiomi等人在Fe中掺杂Ni，Co，Mn和Si等杂质得到的数据，图中的数据点已经扣除了高温时对的影响22 1.3.2 二次方关系F. Tsui等人30在研究分子束外延的Co（111）/Cu多层膜的输运性质时发现，如图1.6所示，因为每层的厚度很小，因此在这个系统中电子在运动时很容易受到界面的散射，最后他们将这种体系中反常霍尔效应的来源归因于side jump机制。图1.6 Co/Cu多层膜中的反常霍尔效应，图中所横纵坐标分别为和，由图中可以看出，直线的斜率约为230 又如J. Ktzler等31在研究不同厚度的Co薄膜时利用对数据进行拟合，得到了很好的直线关系，如图1.7，所示说明在他们的Co薄膜中，本征贡献与非本征贡献都得到了体现，但是通过改变Co的厚度，可以将杂质散射对反常霍尔带来的贡献消除掉，从而可以得到只包含本征贡献的反常霍尔电导率。从图中可以看到，当厚度为188 nm时，说明几乎排除了skew scattering对反常霍尔电阻的贡献。图1.7 Co单层中反常霍尔电阻率与纵向电阻率的关系。由图可知，188 nm的样品经过原点，即skew scattering的贡献在188 nm的样品中不存在31，只存在二次方项起作用1.3.3 一次方与二次方叠加的关系很多情况下，人们发现反常霍尔电阻率与纵向电阻率之间并不能简单地满足一次方或者二次方关系，而是两者的线性叠加。K. M. Seemann等人23在研究具有较高有序度的FePt和FePd合金时，用来处理实验结果，得到了很好的结果，其中第一项代表skew scattering贡献，第二项代表本征贡献和side jump之和，如图1.8所示。他们利用第一性原理算出在这两个研究对象中的本征贡献，然后将side jump分离出来，从而得到代表skew scattering和side jump贡献的系数和。图1.8 FePt和FePd中反常霍尔电阻率与纵向电阻率的关系。图中包括了实验数据和由第一性原理算出的本征贡献23 S. L. Zhang等人24在研究MgO/Pt/Co/Ptn/MgO薄膜时，发现了比单纯的Co/Pt多层膜大很多的反常霍尔效应，通过调节MgO的厚度发现，大的反常霍尔电阻主要来自于MgO与Pt的界面散射。他们认为在这个体系中本征贡献和非本征贡献都对反常霍尔效应起作用，即。在对实验结果分析时发现，因此反常霍尔效应增加的来源是的增大。有几个研究小组25-27研究了Fe和Fe3O4薄膜中反常霍尔电导率，结果如图1.9所示。S. Sangiao等人26通过用溅射法在MgO（001）基片上沉积Fe薄膜，通过改变薄膜厚度使的值在一个较大的区间内变化。对于1.8 nm厚的薄膜，他们发现在温度为50 K时，纵向电阻率出现极小值，即电阻率在温度低于50 K以后又开始增大，他们把这种现象解释为局域化或者电子相互作用的影响。最后他们得出在这种低电导率材料中满足。J. S. Feng27在1975年就发现在Fe3O4多晶材料中满足，最近A. Fernandez-Pacheco等28通过激光脉冲沉积的方法得到的Fe3O4薄膜中发现，而D. Venkateshvaran29等在纯Fe3O4和Zn掺杂的Fe3-xZnxO4中得到。图1.9多晶Fe3-xZnxO4以及MgO基底上外延生长的Fe薄膜中的测得的反常霍尔电导率与纵向电导率之间的关系251.3.4 一些特殊的实验现象尽管绝大多数实验结果符合（其中），但是也有一些研究者们在实验中发现的情况不成立。例如，在具有中等电导率的材料中，有人得出的实验结果。T. Miyasato等人25在研究电阻率处于这个区间中的Fe，Co和Ni时发现，似乎对并不敏感，如图1.10所示。图1.10 Fe单晶以及Fe，Co，Ni中的霍尔电导率和霍尔电阻25又如，P. Xiong等人32在极低温情况下（T =4 .2 K）研究Co-Ag颗粒膜时发现，通过退火的办法改变Co颗粒的大小，观察到了巨大的磁阻效应，对于不同的退火温度，磁电阻从50%上升到84%。并且他们发现，其中表示外场为零时的纵向电阻率，如图1.11所示，如此大的指数关系在以往的实验中是没有被观察到的。图1.11 T = 4.2 K时，反常霍尔电阻率与纵向电阻率的关系，图中的坐标轴已取对数，的含义是关系式中的指数，从图中可以看到斜率为3.732 ZY. Zhu33等人在四元Heusler合金Ni50Mn17Fe8Ga25中发现，随着温度的升高，当体系从马氏体转变为奥氏体后，反常霍尔电阻率与纵向电阻率的关系从变为，作者把这种效应归结于一种side jump机制，如图1.12所示。图1.12 Heusler合金Ni50Mn17Fe8Ga25中的反常霍尔电阻率与纵向电阻率的关系。(a)为高温奥氏体相，(b)为低温时的马氏体相33 Y. Tian等34在研究MBE中外延生长的Fe中时，通过将声子散射从skew scattering中分离出来后，发现声子散射对skew scattering的贡献在他们的体系中可以忽略不计，于是将传统的改写为，其中和为常数。并发现改写后的关系能比传统的更好的符合实验结果，如图1.13所示。图1.13 对Fe中的反常霍尔效应用两种不同的表示方法：(a)(c)：和(d)(f)进行拟合。可以看到对于不同厚度的样品，后者都符合得非常好34他们通过对不同厚度样品的数据进行分析，得到本征贡献的系数，如图1.14所示。图1.14 不同厚度样品的都趋于常数34以上我们分别从理论和实验上对反常霍尔效应进行了简单的描述，但是要真正分清楚反常霍尔效应的机理是来自于那种机制到如今仍然没有一个统一的定论，并且对于大量的实验数据也没有一个普适的理论来支持，毕竟现实中的材料和理论有一定的差距，包括杂质的种类、浓度以及分布等。虽然最近理论研究者们对动量空间Berry相的计算在反常霍尔效应的本征机制中看到了希望，但是在相当长的一段时间里，对反常霍尔效应的研究还将会是一个探索的过程。最近人们发现反常霍尔效应与很多重要的自旋输运现象密切相关，因而又重新引起人们对反常霍尔效应的广泛兴趣。除与纵向电阻率之间的标度关系以外，反常霍尔效应的另外一个重要的核心问题是，它与材料的自旋轨道耦合密切相关。因此，开展这方面的研究有利于澄清其物理机制。与无序合金相比，有序合金中的反常霍尔效应并没有得到深入研究。以有序合金作为研究对象，既可以调控其自旋轨道耦合，又有机会将实验结果与理论相比较。希望本论文的工作可以对反常霍尔效应的研究能有所贡献。1.4 本论文的主要工作在本论文中，我们采用直流磁控溅射在MgO(001)单晶衬底上制备了FePt合金薄膜，并通过X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)并结合实验室搭建的变温输运测量系统与VersaLab对样品的结构、磁性和反常霍尔效应进行了系统的测量，并对实验结果做出了较详尽的分析。在第三章中，我们通过高温生长并原位退火的方法，制备了一系列不同有序度的FePt合金。通过XRD和VSM的测量发现不同有序度样品中的垂直各向异性差别较大，并且随着有序度的增加，FePt逐渐从fcc无序结构转变为L10有序结构，并同时在薄膜内建立起很强的垂直各向异性。在对反常霍尔效应数据的分析中，首先利用常规的方法对数据进行拟合，并不能得到较好的结果，考虑到在测量温度范围内（0 300 K），样品磁矩变化较大，我们发现引入温度对磁矩变化的修正后，实验结果符合线性关系，其中下标“0”表示0 K，进一步研究发现非本征贡献的skew scattering随着样品的有序度增加而减小，而本征贡献和side jump贡献之和在增加，通过分析我们得出在这些样品中对反常霍尔起主要作用的是本征贡献。最后我们对实验中过高温度退火样品产生的异常结果结合原子力显微镜进行表征并分析了出现这种结果的原因。第四章我们利用多层膜生长并退火的方式制备了一批FePt合金，通过XRD测量发现退火温度低于400 时没有L10 FePt（001）特征峰，而只有FePt（200）衍射峰，结合VSM的测量我们发现在400 以下温度退火的样品的易磁化轴在平行于薄膜表面方向。同样经过对磁矩进行温度修正后，通过反常霍尔效应的研究发现，随着退火温度的升高，样品的skew scattering贡献在减小，而side jump和本征机制之和在高温退火的样品中趋于稳定。第五章中我们主要研究了不同厚度的无序FePt的反常霍尔效应，磁性测量数据表明薄膜的易磁化轴在平行于薄膜表面方向。通过VersaLab对反常霍尔电阻率和纵向电阻率的测量我们发现，非本征贡献的skew scattering随着薄膜的厚度增加而减小，而对于不同厚度的薄膜的本征和side jump之和却基本不变，我们有可能得到了接近体材料中的反常霍尔数值，并认为，如果厚度继续增加，将会趋近于0。最后我们利用关系来对实验结果进行分析，发现随着薄膜厚度的增加，指数逐渐趋向于2。参考文献1 E. H. Hall. On a New Action of the Magnet on Electric Currents J. Amer. J. Math., 1879, 2: 287-292.2 E. H. Hall. On the “rotational coefficient” in nickel and cobalt J. Phil. Mag., 1881, 12: 157-172.3 A. Kundt. On the Hall effect in ferromagnetic materials J. Wied. Ann., 1893, 49: 257-271.4 E. M. Pugh. Hall effect and the magnetic properties of some ferromagnetic materials J. Phys. Rev., 1930, 36: 1503-1511.5 E. M. Pugh and T. W. Lippert. Hall e.m.f. and Intensity of Magnetization J. Phys. Rev., 1932, 42: 709-713.6 E. M. Pugh and N. Rostoker. Hall Effect in Ferromagnetic Materials J. Rev. Mod. Phys., 1953, 25: 151-157.7 R. Karplus and J. M. Luttinger. Hall Effect in Ferromagnetics J. Phy