生态中心在纳米材料界面行为的原位拉曼研究

生态中心在纳米材料界面行为的原位拉曼研究生态中心在纳米材料界面行为的原位拉曼研究 生态中心在纳米材料界面行为的原位拉曼研究拉曼散射谱是一种具 有高能量分辨率的指纹谱 特别是引入具有表面等离子体共振 SPR 特性的贵金属纳米结构形成表面增强拉曼散射 SERS 体系后 其灵敏度可提高到准单分子水平 在界面行为和过程研究方面大有 可为 微特克纳米中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国 家重点实验室刘景富研究组利用纳米银的SERS活性 原位研究了影 响纳米材料界面效应和环境行为的若干关键过程 并取得新进展 研究组刘睿等利用SERS的高能量分辨率 结合X射线吸收谱 提出并 实现了通过Ag单原子层精细调控壳层金属原子与基底金属间的结合 强度 从而在除甲醛最有效的方法单原子层尺度调控壳层原子构象 的新思路 他们在超细Au纳米线表面可控地构筑了高分散Pd原子和Pd团簇 并 借助拉曼探针分子2 6 二甲基苯异腈分子对结合金属原子的指认和定量统计能力 发展了 原位定性表征和定量测定不同构象Pd原子的新方法 利用该方法 揭示了催化硝基酚反应活性与单分散Pd原子以及电催 化氧化乙醇反应活性与团簇态Pd的直接关系 从实验上明确了这两 类反应的活性中心 该研究不但提供了一类可用于探测特定催化反应活性中心的模型催 化剂 更重要的是揭示了精细界面调控在催化剂设计中的重要地位 以及SERS在此类研究中的独特作用 该研究受到审稿人的高度评价 认为其解决了非常重要且技术上非 常具有挑战性的难题 论文发表在材料科学期刊 先进材料 Adv anced Materials DOI 10 1002 adma xx04571 上 研究组也借助SERS指纹谱对反应过程中多中间体的同时识别能力 建立了利用SERS原位追踪SPR生成热电子归趋的新方法 微特克纳米利用该方法 研究了光照下Ag基共振催化剂生成的热电 子的分配 归趋行为 发现Ag针孔是决定热电子是否能有效传递给活性中心 例如Pd原子 用于催化反应的关键 此项研究为共振催化剂的设计提供了新的视角 并对Ag Ag基半导体共振光催化剂的去甲醛最好的方法纳米除醛稳定性给出 了新的解释 同时对阐明纳米银的环境稳定性也具有一定的意义 相关论文发表在Small xx 12 6378 6387 Wiley旗下 Materials views中国 以 雁过留影 基于SERS原位监控催化反应的热电子归趋追踪方法 为题详细介绍 了该工作 研究组还利用SERS 技术 高灵敏 原位追踪了痕量纳米银在水气界 面的迁移过程 揭示了纳米材料的水界面微层富集现象 发现纳米 除甲醛的方法车载除醛银进入环境水 体后迅速向水气界面迁移 形 成厚度数十微米 纳米银含量高于下层水体15 30倍的富纳米银表面微层 研究结果以封面文章发表于ACS旗下环境科学期刊 环境科学与技术 快报 Environmental Science Technology Letters xx 3 381 385 研究得到国家重大研发计划