毕业论文柑橘皮中黄色素的提取工艺研究.doc

分类号 TQ028 单位代码 11395 密 级 学 号 0806210250 学生毕业设计 论文 题 目柑橘皮中黄色素的提取工艺研究 作 者 院 系 专 业 指导教师 答辩日期 摘摘 要要 柑橘皮黄色素的主要成分是柠檬烯与类胡萝卜素的混合物 还富含维生素 E 和稀有元素硒 它是一类利用现代的生物技术提取的重要的天然色素 这些物 质对于防止癌细胞的生长 延迟细胞衰老和增强人体免疫力均有很好的作用 所 以它不仅可作为饮料 蛋白食品 淀粉食品 调味品的着色剂 也用于食品的强 化营养剂 香味剂和保健食品的重要配料之一 是一种理想的天然色素 所以 多方面开发 研究和应用天然色素 对保证人类的健康和发展绿色食品工业十分 重要 本实验以柑橘皮中黄色素的吸光度为指标 通过分析原料粒度 提取溶剂 提取液浓度 料液比 温度 时间 pH各因素对提取率的影响 采用单因素及正 交实验优化了柑橘皮中黄色素提取工艺 结果表明 乙醇对黄色素提取效果最好 醇浸提法单因素实验中 最佳条件 为 乙醇浓度 99 7 提取温度 60 时间 5h 料液比 1 4 pH5 0 通过醇提法 正交优化实验 得到最佳工艺条件为 99 7 的乙醇 60 料液比 1 8 时间 5h pH5 0 关键词 关键词 柑橘皮 黄色素 提取 Study on Extraction Technology of yellow pigment Orange peel ABSTRACT Limonene and carotenoid mixture is the main component of orange pigmentis which is also rich in vitamin E and rare element selenium Orange pigmentis is a kind of the use of modern biological extraction technology and become an important natural pigment These substances to prevent the growth of cancer cells delay cellular senescence and enhance the body immunity have very good effect So it can not only as a drink protein food starch food seasoning colorants but also used for the strengthening of the food nutrition agent fragrance agent and one of the important ingredients of health food it is a kind of ideal natural pigment So many aspects of the development research and application of natural pigments to ensure human health and development of green food industry is very important The experiment on Extraction of yellow pigment from orange peel rate as the target through the analysis of various factors such as particle size of raw materials extraction solvent extraction solution concentration ratio of material to solvent temperature time PH factors on extraction rate influence using single factor and orthogonal experiment to optimize the extraction technology of yellow pigment from orange peel The results show that ethanol as the solvent for extraction of yellow pigment from orange peel effect best The optimal conditions for the extraction of ethanol concentrations alcohol extraction of single factor experiment is 99 7 temperature 60 C 5h solid liquid ratio1 4 pH5 0 Through alcohol extraction orthogonal experiment the optimal conditions 99 7 ethanol 50 solid liquid ratio1 4 5h pH7 0 Keywords citrus yellow pigment extraction 目目录录 摘要 ABSTRACT 1 绪论 1 1 1 研究背景及意义 1 1 2 柑橘皮概况 2 1 3 柑橘皮色素概况 2 1 3 1 柑橘皮色素的生物活性 2 1 3 2 柑橘皮色素的理化性质 2 1 3 3 柑橘皮色素的提取方法 3 1 4 实验研究的主要内容和意义 4 2 实验部分 5 2 1 实验原理 5 2 2 实验器材 5 2 2 1 仪器 5 2 2 2 试剂 5 2 2 3 材料 6 2 3 实验方法 6 2 3 1 工艺流程 6 2 3 2 提取步骤 8 2 3 3 最佳吸光波长的确定 9 2 3 4 醇浸提法优化实验 9 3 结果与讨论 11 3 1 最佳吸光波长的确定 11 3 2 醇浸提法优化实验 10 3 2 1 单因素实验 10 3 2 2 正交优化实验 15 3 3 结果计算 16 4 结论 17 参考文献 18 致谢 19 1 绪论绪论 柑橘属于芸香科中的植物橘 1 柑橘树为常绿小乔木 常长在温暖湿润气候 的地方 主要分布在南北纬40 土壤和气候条件适宜的热带地区和亚热带地区 柑 橘是被广泛种植的水果之一 全球柑橘产量每年约在8 000 万t 我国柑橘的种植面积也很广 产量仅次于美国 加拿大 2 我国的柑橘分布 在北纬16 37 之间 海拔最高达2600米 四川巴塘 南起海南三亚 北至陕西 甘肃 河南 东起台湾省 西至西藏的雅鲁藏布江河谷 但我国柑橘的经济栽培 区主要集中在北纬20 33 之间 海拔700 1000米以下 江西作为我国柑桔的主 要产区之一 主要种植南丰蜜桔 赣州脐橙 新余蜜桔等品种 于是柑橘产量也 不断上升 目前年产量己达到61 99万吨之多 1 1 研究背景及意义研究背景及意义 食品的色泽是构成食品感官质量的重要因素之一 因此 色素是构成食品添加 剂的一个重要组成部分 3 食用色素通常分为天然色素和合成色素两类 合成色 素由于具有着色力强 无臭无味 色泽鲜艳 稳定性好 品质均一 易于溶解和 拼色 以及成本低廉等一系列优点 曾被广泛应用 但随着毒理学和分析技术的不 断发展以及人类对自身健康的重视 相当一部分化学合成色素被证明对人体有致癌 性或其他毒害作用 合成色素对人体健康的危害作用逐渐引起了人们的注意 因 此 近年来化学合成色素的品种和数量越来越少 而天然色素不但使用安全可靠 色泽自然 而且具有相当的营养和医疗保健作用 故合成色素被天然色素取代是 色素应用的必然趋势 且多方面的开发 研究和应用天然色素 对保证人类的健 康和发展绿色食品工业都是十分重要的 因此 寻求和开发利用天然色素资源已 成为人们日益关注的课题 这对保护人民的健康及食品工业的发展具有重要意义 4 柑橘是我国广泛种植的主要水果之一 其果皮产量大约占果实的20 经研究表 明柑橘皮中含有精油 色素 果胶 黄酮类化合物等多种可提取利用的成分 值 得加以综合利用 5 目前 我国柑橘皮除少量用于制取香精油及中药外 大部分没 有得到合理地利用 其中柑橘皮黄色素是一类利用现代的生物技术提取而成的重 要的天然色素 主要成分是柠檬烯与类胡萝卜素的混合物 还富含维生素E 和稀 有元素硒 6 这些物质对于延迟细胞衰老和增强人体免疫力和防止癌细胞的生长 均有不错的作用 所以它不仅可作为饮料 蛋白食品 淀粉食品 调味品的着色 剂 而且还可作为食品的强化营养剂 香味剂和保健食品的重要配料之一 是一 种理想的天然色素 多方面开发 研究和应用天然色素 对保证人类的健康和发 展绿色食品工业都是十分重要的 橘皮色素作为食品添加剂在新型保健食品 化 妆品和药品行业中具有相当大的应用前景 橘皮色素的提取工艺与新技术研究的 课题也已成为天然产物加工领域的研究热点之一 7 目前国内对柑橘皮色素的研 究热点是优化提取工艺条件 同时 有关橘皮色素机理性以及安全性的研究也引起 了人们的关注 随着科技的发展以及提取手段的多样化 科研工作者不仅要考虑 色素的提取率 还要注重要使生产成本降低 8 可以预见 随着研究工作的不断 深入 橘皮色素的研究和提取必将获得广阔的市场前景 1 2 柑橘皮概况柑橘皮概况 柑橘是我国南方主要的水果之一 因色 香 味兼备 甜酸多汁 清香爽 口 风味醇厚 营养丰富 深受人们喜爱 而柑橘生产加工伴随大约30 50 的皮渣副产物的生成 柑橘果皮产量约占果实产量的25 40 橘皮是一种可 以更新的生物资源 柑橘皮 医学上称为陈皮 性温 味辛 苦 有理气健脾 燥湿化痰的功效 对治疗高血压 心肌梗死 消炎 抑菌等都有效 目前 我国柑 橘皮除少量的用于提取香精油及中药 陈皮 外 大部分作为废物被丢弃 不但浪 费了资源 而且污染了环境 9 此对我国十分丰富的橘类果皮这一天然有机化学 资源的深层次研发与利用 具有重要的经济价值和广阔的市场前景 1 3 柑橘皮色素概况柑橘皮色素概况 1 3 1 柑橘皮色素的生物活性柑橘皮色素的生物活性 柑橘皮中含有两类性质不同的天然色素物质 一类为脂溶性的类胡萝卜素 另一类为水溶性的黄色色素 它们不仅安全性高 可以用来着色 而且有很大 的营养和生理功能调节作用 一方面保护细胞免受氧化伤害 减少一些疾病如动 脉硬化症 关节炎等的发病率 10 另一方面它有理气健脾 去湿化痰的功效 可 治疗胸腔涨闷 食少吐泻等症状 其中的番茄红素不仅具有抗氧化活性 而且研 究证实加强饮食中的番茄红素用量可增加罹患小细胞型肺癌患者的存活率 同 时也可使前列腺癌的发病机率降低 11 此外 所含的叶黄素是一种类胡萝卜醇色 素 有水溶性和脂溶性两种 能够保护视觉斑降解引起的衰老 使白内障的发生 率减少 1 3 2 柑橘皮色素的理化性质柑橘皮色素的理化性质 干橘皮色素是棕红色浸膏 黏稠 有浓郁的柑橘香味 橘皮中含有的色素种 类较多 主要有类胡萝卜素 是由40 个碳原子组成 含多个异戊二烯结构的多 种脂溶性植物色素 12 橘皮色素可分为脂溶性色素 如橘黄素B 水溶性色素 如 橘黄素A 脂溶性类胡萝卜色素主要由柠檬烯与类胡萝卜素组成 易溶于乙醇 乙醚 四氯化碳 三氯甲烷等有机溶剂 水溶性色素易溶于水 一般呈淡黄色 溶于极性有机溶剂 难溶于非极性有机溶剂 黄色素在水中和弱酸 弱碱溶液中 溶解性好 对光和热有极强的耐受性 而脂溶性色素与水溶性色素相比 其热稳 定性与光稳定性较弱 13 由于脂溶性类胡萝卜色素分子中含有羧基 在酸性下呈 游离羧酸状态 溶解性较差 在碱性条件生成盐 溶解度较大 14 1 3 3 柑橘皮色素的提取方法柑橘皮色素的提取方法 橘皮色素提取方法常见的有有机溶剂提取法 碱提取法 微波提取法 超临 界流体萃取法以及超声波法等 有机溶剂浸提法 浸提法是依据原料被提取成分的极性和共存杂质的理化性质的不同 遵循相 似相溶原则 使其有效成分从原料表面或组织内部向溶剂转移的传质过程 有机 溶剂浸提法提取橘皮色素最重要的是浸提剂的选择 常用的浸提剂有乙醇 三氯 甲烷 丙酮和石油醚等有机溶剂 其中乙醚的浸提作用可代替石油醚 而且沸点较 石油醚低 易于回收 乙醇和三氯甲烷的收率相对乙醚和石油醚要低 但提取成 本不大 是常用的提取剂 有机溶剂浸提法在实际生产中应用较广 根据欲提取 色素的性质选择恰当的有机溶剂作萃取剂是提高提取率的关键 15 碱提取法 柑橘皮中的黄色素在水和弱碱溶液中的溶解性极好 因此以水为溶剂 添加 适量的碱液能促使柑橘皮中的果胶酶和纤维素酶发生分解反应 使橘皮中黄色素 较快地从细胞中流出 从而增大提取速率 碱提取法的操作简单 生产设备投资 也少 经济 适用 收率也高 但由于碱提取法加工过程需消耗大量的碱且废液 不易回收 因此 随着人们保护环境的意识逐渐增强 使碱提取法的使用发展 空间受到了限制 微波提取法 微波提取法是一种新型的现代分离技术 它的原理是利用物料组分吸收微波 能力的差异加热某些组分 微波能够穿透萃取介质并渗入到物质细胞的内部 使 内部的极性分子随电场的变化而发生激烈的碰撞与摩擦 从而使细胞破裂 细胞 内的有效成分则自由流出而被溶剂溶解 微波萃取橘皮色素具有热效率高 省时 产品质量高 设备简单等优点 但微波法存在温升问题 如果操作不当 会使橘 皮色素破坏 影响产品的提取率 因此微波提取法要求严格控制温度 超临界流体萃取法 超临界流体萃取是利用超临界流体的物理性质介于气体和液体之间的特性进 行萃取的一项新型萃取和分离技术 采用超临界流体提取柑橘皮中黄色素 萃取 物的天然风味 是比较理想的橘皮色素提取方法 但超临界流体萃取法操作繁杂 设备昂贵 对原料的粉碎程度和水分等有一定的工艺要求 因此 限制了其广泛 应用 超声波法 超声波在传递过程中存在着正负压强交变周期 因而在溶剂和样品之间产生 声波空化作用 导致溶液内气泡的形成 增长和爆破压缩 从而使固体样品分散 可使样品与萃取溶剂之间的接触面积增大 使目标物从固相转移到液相的传质速 率也提高 作为色素提取工艺的一种新技术 超声波提取橘皮色素 安全性高 操作简单易行 同时具有处理能力大 萃取效率高 操作周期短等优点 其具有 很广阔的应用前景 超声波辅助提取时间短 提取条件温和适合提取热稳定性差 的活性物质 该法为橘皮色素提取的先进技术之一 16 本次实验选择常规的提取方法 有机溶剂浸提法 操作简单 容易实现 1 4 实验研究的主要内容实验研究的主要内容和意义和意义 利用有机溶剂提取柑橘皮中的黄色素 然后对不同提取剂提出的黄色素溶液 的吸光度作对比 寻找出柑橘皮中黄色素的最佳提取剂 然后进行醇浸提法单因 素实验 研究原料粒度 提取剂浓度 温度 时间 料液比 pH对柑橘皮中黄色 素物质提取的影响 初步确定出柑橘皮中黄色素的最佳单因素提取条件 再进行 正交优化实验确定最佳提取工艺 天然色素作为一种可再生的安全可靠 色泽自然 而且具有相当的营养和医 疗保健作用的物质对保护人民的健康及食品工业的发展具有重要意义 17 因此 寻求和开发利用天然色素资源已成为人们日益关注的课题 从柑橘皮中提取黄色 素更是具有重要的应用前景和深远研究意义 2 实验部分实验部分 2 1 实验原理实验原理 柑橘皮色素在乙醇中具有溶解性 溶剂通过继续多次浸提 可以把绝大部分 色素溶出 18 2 2 实验器材实验器材 2 2 1 仪器仪器 表 2 1 实验仪器及相关信息 仪器名称仪器型号生产厂家 电热鼓风干燥箱DHG 9140A型上海 恒科学仪器有限公司 微型植物粉碎机FZ102型北京中兴仪器有限公司 标准检验筛 120目 孔径 0 125mm 上虞市大亨桥化验仪器厂 电动离心机80 2型江苏金坛环宇科学仪器厂 可见分光光度计722S型上海菁华仪器有限公司 恒温水浴锅HH 4型金坛市丹阳门石英玻璃厂 电子分析天平FA1104N型上海精密仪器有限公司 循环水式真空泵SHZ D 型巩义市予华仪器责任公司 旋转蒸发器 RE52CS型上海亚荣生化仪器厂 电热恒温鼓风干燥箱DHG 9140A型上海 恒科学仪器有限公司 微型植物试样粉碎机 FZ102型北京中兴仪器有限公司 海尔电冰柜BC DB 519HAN北京博通跃科贸有限公司 回流装置 B19 26西安市临潼区玻璃仪器厂 2 2 2 试剂试剂 表 2 2 实验试剂及相关信息 试剂名称 纯度等级生产厂家 三氯甲烷 分析纯天津市富有化工有限公司 无水乙醇 分析纯 天津市富有化工有限公司 丙酮 分析纯天津市富有化工有限公司 甲醇 分析纯天津市瑞金特化有限公司 石油醚 分析纯天津市富有化工有限公司 氢氧化钠 分析纯天津市致远试剂有限公司 盐酸 分析纯四川西陇化工有限公司 2 2 3 材料材料 柑橘皮 市售柑橘 产地不详 洗净冷冻粉碎风干备用 如图2 1所示 图 2 1 柑橘皮粉末 2 3 实验方法实验方法 2 3 1 工艺流程工艺流程 抽滤 滤渣 第二次浸提 滤液 石油醚抽提 回收溶剂真空浓缩 抽滤 滤液 回收溶液 滤渣 真空浓缩 浸膏 棕红色膏体 黄色素 柑橘皮第一次浸提干燥粉碎冷冻清洗 图 2 2 工艺流程 2 3 2 提取步骤提取步骤 1 原料的选择和预处理 提取色素的柑橘尽可能选择皮厚 色泽鲜艳的新鲜柑橘 品种 要求无霉变 柑橘皮洗掉泥沙和杂物 洗净后切成小碎块 再放入冰箱进 行冷冻 然后粉碎风干 2 浸提 用无水乙醇在50 浸提5 小时 原料与无水乙醇的料液比为1 4 PH 等于7 为防止乙醇挥发损失 浸提应在密封环境下进行 浸提两次 3 抽滤 浸提后进行真空抽滤 洗涤两次 收集滤液 4 浓缩 用旋转蒸发器将浸提液中的80 90 的无水乙醇蒸馏回收 浓缩时 温度应控制在60 以下 以防止色素在高温时被破坏 减压浓缩至原浸提液液的 10 20 左右 将其冷却至常温 转入分液漏斗中 5 萃取 用20mL的石油醚萃取3 次 萃取中速搅拌 在密闭容器中进行 萃取 时间30min 静置后分层 上层石油醚含绝大部分的脂溶性色素 分离出上层石 油醚 合并3 次萃取的石油醚 萃取后绝大部分脂溶性色素进入石油醚 萃余相 中则留下水溶性色素和残留的少量脂溶性色素 6 脂溶性色素的产品获取 在减压蒸馏设备中将分离出来的石油醚萃取液浓缩回 收石油醚 蒸馏温度不能超过50 蒸馏至近干 得到深红色膏状物 再将膏状 物移至真空干燥箱 在50 以下真空干燥得到深红色粉末为脂溶性柑橘皮色素 19 2 3 3 最佳吸光波长的确定最佳吸光波长的确定 按照图2 2所示工艺流程制得色素成品 用体积分数99 7 的无水乙醇稀释 后 用722S可见分光光度计测其在不同波长下的吸光度 比色皿厚度为1 cm 参比 溶液为体积分数为99 7 的乙醇溶液 测定结果如表1 所示 2 3 4 醇浸提法优化实验醇浸提法优化实验 单因素试验 1 最佳提取剂的确定 准确称取 5 份 1 0g 柑橘皮粉末 分别加入 20mL 甲醇 无水乙醇 丙酮 三氯甲烷 石油醚 常温下浸提 4h 浸提液抽滤后滤液稀释 40 倍 在波长为 340nm 下测其吸光度 2 原料粒度的选择 准确称取 1 0g 不同粒度的柑橘皮粉末 3 份 块状 大于 120 目 小于 120 目 用 20mL 体积分数为 99 7 无水乙醇在常温下浸提 4h 浸提液抽滤后滤液稀释 40 倍 在波长为 340nm 下测其吸光度 3 提取时间的选择 准确称取5 份橘皮粉末 每份1 0 g 以1 20 的料液比加 入体积分数99 7 的无水乙醇在常温下浸提0 5h 3h 5h 7h 浸提液过滤后稀 释到相同倍数 在340 nm 波长下分别测其吸光度 4 提取剂浓度的选择 准确称取5 份橘皮粉末 每份1 0 g 以1 20 的料液比 加入体积分数为99 7 80 50 20 的乙醇溶液和纯水20mL 常温浸提 5h 抽滤后滤液稀释至相同倍数 在340nm波长下测其吸光度 5 提取温度的选择 准确称取 5 份橘皮粉末 每份 1 0 g 以 1 20 的料液比 加入体积分数 99 7 的无水乙醇分别在 20 40 50 60 80 下浸提 5h 注 40 50 60 80 下进行浸提时需要冷凝回流 浸提液过滤后 稀释到相同倍数 在 340 nm 波长下分别测其吸光度 6 料液比的选择 准确称取 5 份橘皮粉末 每份 1 0 g 以 1 4 1 8 1 10 1 15 1 20 的料液比加入体积分数 99 7 的无水乙醇在常温 下浸提 5h 浸提液过滤后稀释到相同倍数 在 340 nm 波长下测其吸光度 7 pH 的选择 准确称取 5 份橘皮粉末 每份 1 0 g 以 1 20 的料液比加入体 积分数 99 7 pH 为 2 0 4 0 5 0 7 0 9 0 的无水乙醇在常温下浸提 5h 浸 提液过滤后稀释到相同倍数 在 340 nm 波长下测其吸光度 正交优化实验 根据以上实验结果综合分析 选用料液比 温度 pH 三因素 以提取样品测得 的吸光度值为依据 选用 L3 34 正交实验优化柑橘皮黄色素的提取 表 3 9 分别 取 1 0g 柑橘皮粉末 9 份 按照表 3 9 因素水平值操作 初提液抽滤后稀释 40 倍 测定其吸光度值 3 结果与讨论结果与讨论 3 1 最佳吸光波长的确定最佳吸光波长的确定 表3 1不同波长下的吸光度 波长 nm 320330340350360370 吸光度0 5970 7950 9060 7830 5550 335 图3 1不同波长下的吸光度 以波长为横坐标 吸光度为纵坐标作图 得吸收曲线图3 1 从图可见色素溶 液在340nm处有个明显的吸收峰 其吸光度最大 因此 选定340 nm 作为测定吸 光度的最佳波长 0 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 0 9 1 300320340360380 波长 nm 吸光度 吸光度 3 2 醇浸提法优化实验醇浸提法优化实验 3 2 1 单因素试验单因素试验 1 最佳提取剂的确定 表 3 2 不同溶剂下的吸光度 序号12345 试剂三氯甲烷无水乙醇丙酮石油醚甲醇 吸光度0 4870 5560 5130 0980 574 图 3 2 不同溶剂下的吸光度 由图 3 2 可知 无水乙醇与甲醇的浸提效果较好 而石油醚的提取效果较差 丙酮 三氯甲烷与甲醇均有一定的毒性 所以淘汰 因此 选择提取效果好 无 毒 并且较经济的无水乙醇作为提取剂 2 原料粒度的选择 表 3 3 不同粒度下的吸光度 序号123 粒度块状大于 120 目小于 120 目 0 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 12345 三氯甲烷 无水乙醇 丙酮 石油醚 甲醇 吸光度 吸光度 吸光度0 4300 6550 668 图 3 3 不同粒度下的吸光度 由图3 3可知 小于120目的橘皮浸提效果较好 因为粉末状橘皮与浸提剂的 接触面积较大 色素更容易被提取出来 3 提取时间的选择 表 3 4 不同时间下吸光度 序号1234 时间 h0 5357 吸光度0 6210 8670 8950 753 图 3 4 不同时间下吸光度 由图3 4可知 5h较其他时间吸光度较大 是最佳浸提时间 其浸提效果最好 时间超过5 h 会使色素发生变质 从而使吸光度值下降 而时间过短会因为浸提 0 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 123 块状 大于120目 小于120目 吸光度 吸光度 0 0 2 0 4 0 6 0 8 1 012345678 时间 h 吸光度 吸光度 不完全而使吸光度较低 4 提取剂浓度的选择 表 3 5 不同浓度下吸光度 序号12345 浓度 99 78050200 吸光度0 8730 8250 6320 5210 513 图 3 5 不同浓度下吸光度 以浓度为横坐标 吸光度为纵坐标作图 得吸收曲线图3 5 由图3 5可知 体 积分数为99 7 的无水乙醇比其他体积分数的无水乙醇提取液吸光度大 较其他 体积分数的乙醇溶液提取效果要好 因此选定体积分数99 7 的乙醇为最佳的浸 提剂 5 提取温度的选择 表 3 6 不同温度下吸光度 序号12345 温度 2040506080 吸光度0 8520 8610 8660 8640 835 0 0 2 0 4 0 6 0 8 1 020406080100 浓度 吸光度 图 3 6 不同温度下吸光度 由图3 6结果可知 50 与其他温度有差异 提取液吸光度最大 为了确定 在多个条件作用下的最佳浸提温度与单因素条件作用下的最佳浸提温度是否吻合 因此 选定40 50 和60 作为正交试验一个因素的3 个水平 6 料液比的选择 表 3 7 不同料液比下吸光度 序号12345 料液比 g mL 1 41 81 101 151 20 吸光度0 8980 8850 8820 8790 875 图 3 7 不同料液比下吸光度 0 83 0 835 0 84 0 845 0 85 0 855 0 86 0 865 0 87 020406080100 温度 吸光度 吸光度 0 86 0 865 0 87 0 875 0 88 0 885 0 89 0 895 0 9 12345 实验序号 吸光度 吸光度 由图3 7可知 料液比为1 4比其他料液比差异显著 浸提效果最好 为了 确定在多个条件作用下的最佳浸提料液比与单因素条件作用下的最佳浸提料液比 是否吻合 因此 选定料液比1 4 1 8 和1 10 作为正交实验一个因素的3 个水平 7 PH 的选择 表 3 8 不同 pH 下吸光度 序号12345 pH2 04 05 07 09 0 吸光度0 7450 7640 8930 8750 870 0 72 0 74 0 76 0 78 0 8 0 82 0 84 0 86 0 88 0 9 0 92 0246810 pH值 吸光度 吸光度 图 3 8 不同 pH 下吸光度 由图3 8 可知 pH 值为5 0 时 提取效果最好 pH 值为5 0 与其他pH 值 差异显著 为了确定在多条件下的最佳值pH 与单因素条件作用下的最佳pH 值 是否吻合 因此 选定pH 值为 5 0 7 0 9 0 这一个因素的3个水平进行正交 实验 3 2 2 正交优化实验正交优化实验 表 3 9 橘皮黄色素 L3 33 正交试验 试验 号 温度 A 料液比 g mL B pH C 吸光值 1401 45 01 167 2401 87 01 158 340 1 109 01 165 4501 47 01 177 5501 89 01 163 650 1 105 01 155 7601 49 01 148 8601 85 01 164 960 1 107 01 045 T13 490 3 4923 486 T23 495 3 4853 380 T33 357 3 3653 476 K11 163 1 1641 162 K21 165 1 1621 127 K31 119 1 1221 159 R0 046 0 0420 035 以吸光度为考核指标 进行级差分析 由表3 9 可知 各因素影响顺序是A B C 最佳组合为A2B1C2 试验号为4吸光度最大 因此 柑橘皮中黄色素的最 佳提取条件为99 7 的乙醇溶液提取5h 温度为50 pH等于7 料液比为1 4 3 3 结果计算结果计算 利用正交实验所确定的最佳提取工艺按照图 2 1 提取步骤提取柑橘皮中的黄 色素 原料用量为 5g 所提取色素的质量为 0 126g 则所得提取率为 0 126 5 100 2 52 4 结论结论 柑橘皮黄色素溶液的最大吸收波长为340 nm 本实验研究柑橘皮中黄色素的最佳提取工艺 先通过石油醚 丙酮 无水乙 醇 三氯甲烷 甲醇的单一溶剂的试验表明 无水乙醇为较理想的黄色素提取剂 再在单因素实验的基础上 选出影响柑橘皮黄色素提取效果的因素 原料粒度 乙醇浓度 提取温度 提取时间 料液比 pH 通过正交实验分析了温度 pH 料液比三因素对柑橘皮中黄色素提取效果的影响 经验证分析 柑橘皮中黄 色素的最佳提取工艺为 99 7 的乙醇 温度为 50 料液比为 1 4 时间 5h pH 为 7 0 最后采用最佳提取工艺提取柑橘皮中黄色素 产品为棕红色膏状 物 图 4 1 计算得黄色素的提取率为 2 52 本实验中 各种溶剂可以回收使用 且经过石油醚处理过的色素不仅质量好 而且毒性较小 柑橘皮系天然产品 安全无毒 可提取得深橙色粉末水溶性色素和黄棕色膏状 油溶色素 色素可做食品 医药 化妆品的着色剂 源料廉价易得 安全性高 提 取工艺简单 为柑橘皮的利用开劈了新的途径 20 图 4 1 参考文献参考文献 1 钟岩 李泽鸿 周丹 桔皮黄色素提取方法的研究 J 北方园艺 2008 3 30 31 2 钦传光 丁焰 王顺朝 柑桔皮色素的提取及其性质研究 J 食品工业科技 1997 No 5 3 尤新 天然食用色素和功能 J 中国食品添加剂 2002 No 5 4 马自超 庞业珍 天然食用色素化学及生产工艺学 M 北京 中国林业出版社 1994 59 78 5 朱德艳 柑橘皮色素的提取及其稳定性研究 J 北方园艺 2010 23 53 55 6 侯颖 刘艳新 从柑橘皮中提取桔黄色色素 J 化学工程师 1996 5 51 7 马自超 庞业珍 天然食用色素化学及生产工艺学 M 北京 中国林业出版社 1994 59 78 8 李兆龙 愈福惠 柑橘皮的综合利用 J 食品科学 1985 10 1 9 张孟民 柑橘皮提取果胶及综合利用研究 J 宝鸡文理学院学报 1994 1 38 41 10 孟宪昌 王孟鸽 红橘皮黄色素的提取及理化性能研究 J 化学世界 2001 42 3 138 141 11 臧玉红 柑橘皮的综合利用 J 食品与发酵工业 2005 31 7 145 146 12 汪洪涛 橘皮色素提取方法的研究 J 江苏农业科学 2011 39 6 464 466 13 孟宪昌 王孟歌 康永胜等 桔皮黄色素的提取及性能研究 J 化学世界 2001 3 138 141 14 何金明 肖艳辉 陈玉贤 柑橘皮色素提取条件初步研究 J 安徽农业科学 2008 36 26 11169 11170 11225 15 贾昌英 唐丽花 李炜华等 柑皮黄色素提取技术研究 J 化工技术与开发 2004 33 1 41 44 16 李文飞 冯伟 吕佳飞等橘皮色素提取工艺的研究进展 J 化工科技市场 2010 33 6 5 7 17 董丽花 朱苗苗 柑橘皮色素的最佳提取工艺和稳定性研究 J 泰山医学院学报 2008 29 2 124 127 18 李佑稷 宋智娟 橘皮黄色素提取工艺研究 J 食品与发酵工业 2002 28 11 28 32 19 王艳丽 刘锦梅 袁月莲 橘皮脂溶性黄色素的提取及性能研究 J 青岛农业大学学报 自然 科学版 2009 1 73 75 20 林海涛 张培培唐忠锋 橘皮色素提取工艺优化及性能研究 J 中国酿造 2009 10 102 104 致谢致谢 时间如白驹过隙 四年的大学生活匆匆而过 有些留恋 也有些不舍 抚 今思昔 不禁感慨万千 谨此献给书写了我的黄金岁月的大学校园 献给从学习 生活到人生追求不断给予我影响和关怀的老师们 值此论文完成之际 我要向老师们鞠一个躬 以表达我对他们深深的敬爱和 诚挚的感谢 感谢白妮老师在学术和生活中给予的热情支持和帮助 白妮老师和 蔼可亲 治学严谨 性情温和 在实验操作和论文撰写上给了我很多指导和鼓励 使我受益匪浅 感谢杨敏慧 王春等同学在学习中给予的帮助支持 和你们一 起上课 做实验 讨论争论以及分享的那些日子是我收获的日子 学识上的提高 还有心灵上的愉悦 都是你们给予我的 同时也感谢所有关心和帮助过我的其他 老师 同学和朋友 因为有了你们 生活才更加丰富多彩 再次给各位评审老师鞠躬 此致 敬礼 王俊梅 2012 年 5 月 25 日 袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇 蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂 螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇羅膃蚈螂羁膂莈蚅袇膁蒀袀螃膀薂蚃肂腿节衿羈腿莄蚂袄芈蒇袇螀芇蕿蚀聿芆艿蒃肅芅蒁螈羁芄薃薁袆芃芃螆螂芃莅蕿肁节蒈螅羇莁薀薈袃莀艿螃蝿荿莂薆膈莈薄袁肄莇蚆蚄羀莇莆袀袆羃蒈蚂螂羂薁袈肀肁芀蚁羆肁莃袆袂肀薅虿袈聿蚇蒂膇肈莇螇肃肇葿薀罿肆薂螆袅肅芁薈螁膅莃螄聿膄蒆薇袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇 螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃螈聿蒄葿袁羁莀螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃蒅蝿肈羆莁螈螇芁芇莄袀肄膃莄羂艿蒂莃蚂肂莈蒂螄芈芄蒁袆肀膀蒀罿袃薈葿螈聿蒄葿袁羁莀蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁节膅薂羄肅蒃薁蚃芀荿薀螆肃芅蕿袈芈膁蚈羀肁蒀蚇蚀袄莆蚇螂肀莂蚆羅袂芈蚅蚄膈膄蚄螇羁蒂蚃衿膆莈蚂羁罿芄螁蚁膄膀螁螃羇葿螀袅膃螈聿蒄葿袁羁莀 蒈羃膇芆蒇蚃羀膂蒆螅膅蒁薅袇羈莇薄罿膄芃薃虿羆艿薃袁