Fe3O4@MgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂的制备 结构及醇氧化性能研究 赵开ppt课件

Fe3O4 MgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂的制备 结构及醇氧化性能研究 指导教师 张慧教授报告人 赵开 2012年04月05日 概述 在化学合成中 选择性氧化醇得到相应的醛或酮是羰基化合物的一大重要转变 通过调节 选择不同pH值和不同Au的含量制备相应的Fe3O4 MgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂 用相应的醇氧化为相应的醛或酮的反应测定其产物的转化率和选择性 从而判断出催化剂反应活性的高低 制备的催化剂例如Fe3O4 CuMgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂 Fe3O4 Ni3Al LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂 Fe3O4 MgCrAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂等等 实验过程及步骤 由于制备催化剂种类较多 制备方法大致相同 故以制备直径为450nm的Fe3O4 MgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂为例作简要说明 实验过程与步骤 Fe3O4 MgAl LDH负载Au催化剂的制备 Fe3O4 MgAl LDH载体的制备 Fe3O4 直径450nm 的制备 醇氧化性能研究 制备方法 1 Fe3O4 直径450nm 的制备 用电子天平分别称取的FeCl3 6H2O固体颗粒3 24348g NaAc 3H2O固体颗粒8 63835g 用100mL量筒量取溶剂乙二醇溶液80mL 将NaAc 3H2O加入200mL烧杯中 加入80mL乙二醇 再加入FeCl3 6H2O固体颗粒 将加入药品的200mL烧杯放入40 的水浴锅中用玻璃棒不断搅拌 溶解 溶解充分后 用玻璃棒引流至反应釜中 放入200 烘箱内 反应8小时 取出反应釜 用自来水冷却至室温 打开反应釜 把反应物用去离子水转移至200mL的烧杯中 用去离子水和乙醇溶液间隔洗涤3次 最后用少量乙醇溶液封液 备用 NaAc 3H2O 乙二醇 FeCl3 6H2O 转移 200 8小时 40 2 Fe3O4 MgAl LDH载体的制备 将制备好的纳米Fe3O4粒子 直径450nm 2 78g加入50mL去离子水并超声15min后转移至250mL四口烧瓶中 同时放入已经校正过的pH计 以pH 9为例 控制pH 9 通氮气保护 气流量在25 30mL min之间 将配置好的碱液 NaOH水溶液 电子天平称取NaOH固体1 6g 配置浓度为0 2mol L 和盐液 Mg NO3 2和Al NO 3水溶液 分别用电子天平称取Mg NO3 2 6H2O固体2 31g和Al NO 3 9H2O固体1 688g 用玻璃棒引流分别装入碱液和盐液的输液瓶中 向不断搅拌的四口烧瓶内缓慢滴加 先滴加碱液 使其处于碱性条件下 再滴加盐液 直至盐液滴加完毕且pH 9 反应时间在2小时左右 撤去pH计 改为冷凝管 放入80 水浴锅中晶化18小时 晶化结束后转移至200mL烧杯中 用烧开的去离子水洗涤5次 放入60 烘箱中干燥24小时后 研磨 装瓶 洗涤过程始终用磁性分离技术 Fe3O4粒子 直径450nm 碱液 盐液 2小时左右 晶化18h 80 3 Fe3O4 MgAl LDH负载Au催化剂的制备 以负载2wt 的Au为例 在250mL的四口烧瓶中用1000 L移液枪和100mL量筒分别量取HAuCl4 4H2O溶液4 3mL和去离子水210mL 同时放入校正过的pH计 控制pH值 例如pH 9 不断滴加NaOH溶液 使其始终保持pH 9 大约2小时左右 其数值稳定后 将pH计换为冷凝管加入已经制备好的载体Fe3O4 MgAl LDH并放入80 水浴锅中搅拌一小时 冷却至室温后测量溶液的pH值 转移至200mL烧杯中用去离子水洗涤 60 干燥24小时后 研磨 备用 洗涤过程始终用磁性分离技术 若制备通过氢气还原的Fe3O4 MgAl LDH负载Au催化剂 则将Fe3O4 MgAl LDH负载Au的催化剂放入管式炉里 通入氢气 温度设定为200 还原两小时 冷却后取出 此催化剂即为还原过的Fe3O4 MgAl LDH负载Au催化剂 HAuCl4 4H2O溶液和去离子水 滴加NaOH溶液 大约2h 已经制备好的载体 1h 60 干燥24h 研磨 备用 4 醇氧化性能研究苯乙醇氧化苯乙醛的反应 在含有磁子且配有回流冷凝管的50mL两口瓶中分别用1000 L和200 L移液枪加入甲苯溶剂5mL 1 苯基乙醇0 12mL以及制备好的Fe3O4 MgAl LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂0 2g 放入油浴电磁搅拌锅中 在80 并且通有氧气 气流量为30mL min的条件下搅拌反应 每小时用1mL的玻璃针管取样一次 取样量约为0 2mL 放入1 5mL的离心管中 样品离心后用AgilentTechnologies7890A气相色谱仪 美国 联苯作为内标物进行产物组成分析 每个样品做两组平行实验 并记录相关数据 甲苯 1 苯基乙醇 催化剂0 2g 80 并且通有氧气 气流量为30mL min 每小时用1mL玻璃针取样 附图 Fe3O4 CuMg5Al2 LDH Au1wt 通氢气还原催化剂氧化1 苯基乙醇反应4h气相色谱图 产物苯乙醛 反应物苯乙醇 实验进度与完成情况 目前所完成的反应实验有 pH 8 9 10的Fe3O4 MgAl LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 8 9 10的通氢气200 还原的Fe3O4 MgAl LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 8 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 8 9 Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 CuMgAl LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 MgCrAl LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化环己醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 MgCrAl LDH Au催化剂在80 以去离子水做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在40 以甲苯做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在20 40 以去离子水做溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原2小时后的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 以甲苯做溶剂催化氧化正辛醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 无溶剂催化氧化苯乙醇 pH 9 通氢气200 还原的Fe3O4 Ni3Al LDH Au催化剂在80 以去离子水做溶剂催化氧化仲辛醇等等共计25个催化反应实验 目前实验已经基本完成 下一步将按要求整理数据完成毕业论文 小结 从目前的实验情况观