四波混频波形

1、第1章 引 言第1章 引言碰撞问题是物理学中常见的问题，早在1639年就有物理学家开始提出有关碰撞的问题，之后的几百年中无数科研工作着持续对碰撞问题进行探索，提出不同的假设，运用实验演示验证自己的理论，研究碰撞问题的规律和特点等。当时的碰撞问题还只局限于宏观物体的碰撞，到近代物理研究中碰撞问题的研究已经深入到微观领域。物质是由分子构成，碰撞效应能够对对物质的结构的检测和分析，用于研究激光制冷。对于碰撞截面的探究有助于我们了解碰撞系统下能量的再分布，各个能级之间的跃迁几率等等。它不仅仅在物理方向具有重要作用，而且在其它领域都具有广泛的应用，包括，天文学、等离子体学、原子物理学化学、材料和气体电子

2、学等领域。关于碰撞的研究与之有联系的种类相当宽泛：原子间碰撞、Au+Au碰撞等。由于碰撞效应能够为许多实际生产应用部门都会需要相关数据，促进各个领域的飞速发展，因此碰撞效应1-2的研究具有重要的研究价值四波混频是一种先进的光谱学技术，随着激光技术的不断发展使得四波混频技术的应用有的巨大的提高，比以往的技术相比拥有许多技术优势，因而四波混频技术是一种常用技术手段。本文中我们就应用四波混频来研究多普勒系统中的碰撞效应。1.1 碰撞效应近代物理学中无数科研工作着对微观领域的碰撞问题进行探索，发现碰撞的的特点之一就是粒子之间发生碰撞之后，辐射频率发生改变。一个原子或者分子和其它物质产生碰撞时,能导致其

3、固有辐射频率的改变,这个现象就叫做碰撞效应。宇宙中的物质都是由原子分子构成的，碰撞效应的理论可以用来分析原子或分子内部的结构，为众多学科的研究和发展奠定了理论基础，提供了实验方法，具有非常重要的研究价值。关于碰撞问题的研究包括对碰撞截面的研究，对谱线线性的研究，对谱线展宽的研究等等。碰撞效应在物理化学甚至其它领域都具有广泛的应用，包括，天文学3、等离子体学4-6、原子物理学化学7-9、材料和气体电子学10-14等领域。例如通过对谱线展宽、碰撞截面的研究能够获得气体的密度和温度，从而可以得到恒星表面的引力大小15。经由对碰撞引发的放射跃迁的探究能够对等离子体确认判断。B. Sun 和 F. Ro

4、bicheaux等人在2008年经由对气态物质谱线展宽的探究，得出分离现象中的成对波动现象16的存在是引起谱线展宽主导因素的结论，并得到一个计算模型。1.1.1 碰撞问题的分类 诺贝尔物理奖获得者赫兹和弗兰克在1925年在对电子和惰性气体碰撞后的性质的探究时发现弹性碰撞17-18。物理学家里查德泰勒和凯德尔在对碰撞进行实验研究时发现了非弹性碰撞19。 根据实验过程中是否有原子激发我们可以将碰撞效应进行分类。 (1)弹性碰撞 在碰撞过程中,假如碰撞没有导致粒子系统的能量的改变，原子并没有引发能级跃迁，这种碰撞就叫作弹性碰撞。弹性碰撞能够产生无辐射跃迁来引发能量改变，从而使粒子位置产生变化，因此，

5、弹性碰撞能够导致谱线展宽和频移。一些学者研究了气体分子间的弹性碰撞对声波衰减的影响，提出了一组基于分子弹性碰撞的干空气-水汽双流体方程，利用该方程探究了水汽对大气声波衰减的影响，得出了声波频率与分子间的弹性碰撞频率的之比是衡量分子间弹性碰撞对声波衰减影响20的重要参数的结论。对于某一特定波长的声波，其衰减系数依据弹性碰撞频率改变而变化，波长越小衰减越小，大气内氧分子-氮分子的弹性碰撞频率能够达到109hz，因此二者的弹性碰撞对一定频率的声波的衰减的影响完全可以忽略。 (2)非弹性碰撞 两个粒子发生碰撞之后，一个粒子获得了另外一个粒子的动能，使得内能发生改变，足以使这个粒子由低能级跃迁到高能级，

6、而它包含着原子的辐射，那么这个就叫做非弹性碰撞。 例如，让高能电子激发质子，电子与质子之间发生了弹性碰撞，但是也会出现产生了介子的情况，说明电子有能量的转移，介子接收了电子的能量，因此电子的能量减少。这就是非弹性碰撞导致的，非弹性碰撞能够引起原子发生改变。它为激光器件的赶紧提供了基础。非弹性碰撞可以导致能量传递，发生原子跃迁，原子跃迁必须遵守某种规律，就原子而言，它符合选择定则：J=0，1和=1。 非弹性碰撞可以包含两类，第一类是指碰撞导致动能改变成内能的类型，通过碰撞系统将动能传递给粒子，变成粒子的内能（包括电离能，激发能等）。实验中最常使用的氦-氖气体激光器来说，通过外加电场对质量较小的电

7、子进行加速，这样能够使动能以最高的传输效率转化给粒子，使粒子在基态具有很大的内能，最终导致氖原子粒子数反转布居，即He原子和Ne原子分别由基态跃迁到两个亚稳态21。第二类碰撞在微粒参与碰撞的过程中有内能的减少，粒子发生碰撞后能量传递给其他的微粒22-24，使得其他微粒因此获得能量，或者是动能或者是内能，获得能量的粒子会由原先的基态发生跃迁，由于获得的能量差异，原子激发到哪个态是不确定的。从概率上来说，距离原子受激态较近的高激发态发生碰撞跃迁的可能越大25,26。1.1.2 碰撞引起能量再分布近年来，非弹性碰撞中的能量转移引起了人们的广泛关注。原子中存在某些光学禁戒跃迁，但用非弹性碰撞方法可实现

8、这些跃迁3，所以，用碰撞也可研究原子结构。按有无原子激发可分为弹性碰撞和非弹性碰撞。两个粒子相碰，如果只有动能的交换而不改变粒子的内部能量，并不能使原子处于较高能级，即没有发生原子激发，这类碰撞称为弹性碰撞。这类碰撞是碰撞对之间通过无幅射跃迁进行能量交换，可以引起粒子在发光过程中的相位突变，所以弹性碰撞不但引起谱线展宽，还引起谱线的频移；如果原子与粒子碰撞后，不仅动能交换，原子的内部能量也发生了变化，使原子跃迁至较高能级，发生了原子激发，这类碰撞称为非弹性碰撞。只有发生非弹性碰撞时才可能使原子激发。同时，非弹性碰撞效应会使光谱出现一定的谱线移动和翅线现象，即碰撞产生能级再分布现象4。使得某些光

9、学禁戒跃迁也可以实现。对于非弹性碰撞引起的激发态碱金属原子与原子或分子的能量转移过程在研究原子滤波器、化学反应动力学等方面有非常重要的应用。由于受光源限制，人们最初主要集中于低激发态原子能量转移过程的研究。直到80年代后，由于染料激光器的出现，人们才有可能研究碱金属原子中间态或高激发态的能量转移过程。80年代，Krause系统地研究了碱金属原子精细结构能量转移过程与惰性气体的关系。最近Krause等人又开始系统地研究碱金属原子塞曼能级间能量转移截面与惰性气体的关系。在强激光场作用下电子同原子分子相互作用的规律，可调谐激光器向更宽频谱的范围发展，以及飞秒脉冲技术的广泛使用，为至今尚末实现的在碰撞

10、时对基元碰撞事件的探测提供了新的机会。这样的实验能改变对非弹性碰撞过程和化学反应实质的新的和更深刻的理解。光学碰撞第一次被Weisskopf描述为下面类型的过程5 (1.1.1)这里碰撞前原子A的初始态，原子B处于基态；经过碰撞激发，原子A吸收或辐射能量为的光子后跃迁到态，而原子B仍旧处于基态，其作用是为原子A提供能级微扰。在该过程中，由于微扰气体原子B的出现，使得A气体原子发射或吸收的光谱出现压力展宽或频移。这种现象之所以发生是因为，微扰气体原子B使原子A的能级发生移动，产生了一种新的发射或吸收频率，且此频率不能被自由原子吸收或辐射。通过对碰撞展宽光谱的研究，可以给我们提供一些原子内部的力学

11、信息，尤其是包含激发态的相互作用。 在早期的碰撞光谱学研究中出现过两种近似理论，其一为Weisskopf模型，这个理论把原子辐射过程认为是经典的随时间相位变化的谐振子模型，该假设的基础是所谓的碰撞展宽引起的相位移动理论，该理论可以通过傅里叶分析可以得到谱线形状函数。第二种近似理论是由JabloIiski提出的准分子模型理论，在该理论中系统有谐振子组成，而微扰原子被当做准分子，谱线展宽的计算采用量子力学方法和分子电子带光谱的强度分布理论。考虑到本文所讨论的是用密度矩阵理论研究四波混频光谱学，所以我们主要介绍第二种近似理论。在这个模型里，由原子A和B组成的复合系统与辐射场的相互作用哈密顿量为 (1

12、.1.2)这里原子A和B在相距时的原子哈密顿量求和得到的，表征A和B原子的电子坐标，是原子A和B相互作用的哈密顿量，是原子A和B多普勒算符之和，是碰撞区域激光辐射的电场，并假设其形式为 (1.1.3)其中场强在碰撞时认为是常量。在LICET和LACT过程中，由激光辐射场发出的频率为的单光子在碰撞过程中被吸收。设A和B原子的初始复合状态为，末态为。在弱场情形，相应的散射截面可由辐射场的最低阶项计算得出。根据Berman的理论，哈密顿量（2-2-1）的薛定谔方程的解可用波函数表示，并可作如下展开： (1.1.4)其中满足方程 (1.1.5)这里不显含对的依赖性。这里强度满足下列耦合微分方程(1.1

13、.6) 当时，的左矢减小为复合态的左矢。在adiabatic近似中，我们假设碰撞并未引起任何A-B准分子跃迁，因而方程(1.1.6)可以省略简写为如下关于的等式 (1.1.7)这正是辐射场可能会在某些准分子态和感生跃迁的证据，其跃迁几率依赖于 (1.1.8)这里是准分子在能级下的势能。1.1.3 碰撞效应的应用领域 碰撞效应的过程中一般都是伴随着能量的亏损，所以碰撞效应对在超冷稀有气体（例如铷、铯等原子）原子的激光捕获的实验研究中，其理论推测可以提供原子与原子之间相互作用的一些相关信息，并且也会对相干布居数捕获产生的“黑态”的研究也具有重要意义。近几年来随着激光技术的进步，激光制冷(Anti-

14、Stokes FluorescentCooling),作为一种新的理念正逐渐被人们所接受 激光制冷63的原理是利用入射光子与出射光子具有能量差值，也就是说，通过激光提供的动力将介质本身所具有的能量传导到介质外，使得物质的温度下降以实现冷却的结果。早在20世纪中期就有科学家提出利用激光制冷的概念，并且从热学的角度理论验证了其可行性。科研工作者LosA lamos和Epstein等人641995年在美国，通过激光对掺杂Yb3+的玻璃进行照射，率先成功地实验能检测到的的激光冷却效应，在固体物质上,达到了的温度减低0.3K的效果,其冷却效率可以达到2%,与以前研究检测到的冷却相比，效率比以前的高103

15、倍65,不得不说这是激光冷却探索过程中的重要发现，是激光冷却的转折点。自此之后他们在原有实验的基础上继续研究，分别获得了从室温降温16K、21K、65K的结果65-67。 Ulrich V 与 Martin W等科学家们在实验过程中利用Rb-Ar的混合气体进行了试验研究，通过利用碰撞产生能级再分布的效应理论实现了激光冷却制冷68，并且将激光制冷达到了 66 k的效果，这是在激光冷却方面突破的一步。在过去的25年中，稀薄原子气体的多普勒制冷已经被广泛应用，对多能级系统中的反斯托克斯荧光制冷的研究可以实现固体制冷。在理论工作中，伯曼和斯坦赫姆提出二能级系统中的激光制冷和加热是由于辅助原子激发碰撞过

16、程中的能量损失。在室温原子碰撞领域的长期研究中，荧光原子再分配是一个受碰撞辅助激发的影响的线展宽的自然结果。 M. Weitz等人通过对高密度的碱金属混合气的激光碰撞再分布的研究得出了气体密度对激光制冷的影响69。并且讨论了高压缓冲气体环境钾原子的光谱和基于热偏转光谱的温度的测量方式 Muller和Hertel证明了通过直接双光子激发高密度钠蒸气可以产生一个高激发态的粒子数反转69。A.V.Papoyan检测了红外发射强度与缓冲气体压强地关系70,得到了由于能级粒子数的碰撞再分配，可能会使缓冲气体产生不同的共振辐射强度的变化的结论。1.2 多普勒效应和极化干涉 多普勒效应是由波源的相对运动导致

17、的频率变动，又称频移71。如果一个振源所发出的波在介质中传播，当振动源相对于介质运动时，那么，振源的振荡频率和它所发出的波在介质中的频率之间有一个差值，也就是说，二者是不同的。类似地，如果观察者（或者接受波的探测器）相对于介质在运动，那么，介质中波的频率和观察者（或探测器）所记录到的频率之间也存在一个差值，二者也是不同。多普勒效应的产生原因是由于发射波的相对运动，实验中所用接收装置相当于观察者，是静止不动的，振源发出一个频率的波，如果振源相对与探测器是静止的那么探测器接收的频率就是其发出的频率，如果振源与探测器发生了相对运动，那么就会引起频率的变化，探测器接收到的频率与振源本身的频率会出现一个

18、差值。光具有波动性，在光的现象中，如果光源向我们快速运动，那么接收到的频率会增加，如果光源远离接收位置，那么接收到的频率会小于光源发出的频率。多普勒效应可以影响到谱线的展宽，通过对光场的控制能够实现对极化干涉的控制，从而达到对四波混频的频谱的选择。对于多普勒展宽系统的双光子共振非简并四波混频（NFWM）一定存在极化干涉72，引入光场耦合之后研究不同速度的原子对系统的影响，不仅不同原子本身速度不同就存在不同的极化干涉，而且NFWM信号感生的极化与原子之间也拥有干涉现象。实验证明，精细的耦合场共振在谱线展宽均匀的情况下能够阻止NFWM信号，而考虑多普勒展宽的系统中，当的缓冲气体原子才能使原子由基态

19、跃迁到态，形成态的布居，则。其中，W(v)是速度分布函数，我们有 (2.1.22)式中，T是绝对温度，是缓冲气体地原子质量，为缓冲气体的相对原子质量，K是玻尔兹曼常数。 如果在一定条件下，四波混频谱线的宽度与与压强成比例关系，即， . 式中的为能级、碰撞展宽系数. 当缓冲气压不太高时，碰撞引起的能级再分布现象对双光子跃迁的关系极小. 将双光子共振非简并四波混频信号峰值作归一化。这样我们就能够得到整体的双四波混频信号为： (2.1.23)式中的A为比例系数。2.2 数值分析在建立了采用双非简并四波混频研究碰撞效应的理论后，我们就来进行数值分析。首先，研究缓冲气压对四波混频谱线的影响。图2为=-5

20、0, 0.3(实线),1.3(虚线)，,，= 1（a）, 2（b）, 3（c）, 5（d），6 (e), 8(f) 时的NFWM信号强度I随失谐量2变化的关系曲线。将双光子共振非简并四波混频信号强度的最大值归一化为一。图2的虚线为1.3时的四波混频谱线，这时多普勒效应不明显，当缓冲气压较低的时候，原子之间发生碰撞几率较小，原子在能级上的布居数很少，因此由碰撞再构引起的四波混频信号很弱。随着缓冲气压的增加，在能级上的布局原子密度开始接近，并进一步超过参与双光子共振四波混频的原子密度，从而使由碰撞引起的能级再分布所产生的四波混频信号的峰值强度增加并超过双光子共振非简并四波混频峰值强度，如（b）（c

21、）（d）（e）（f）图的虚线所示。图中实线为0.3时的四波混频谱线，这时多普勒效应显著，失谐在多普勒展开范围内，碰撞引起的展宽完全被多普勒展宽掩盖。 (a) (b) (c) (d) (e) (f)图2. 四波混频信号强度I随失谐变化曲线其中1/20(0)=-50, 0.3(实线),1.3(虚线)， ，,，= 1（a）, 2（b）, 3（c）, 5（d），6 (e), 8(f) (a) (b) (c) (d) (e) (f) 图3.四波混频信号强度I随失谐变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ，,，= 1（a）, 2（b）, 3（c）, 5（d），6 (e), 8(f)

22、图3 为=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 1（a）, 2（b）, 3（c）, 5（d），6 (e), 8(f) 时的NFWM信号强度I随失谐量2变化的关系曲线。这时的失谐1超出了多普勒展宽范围，因此在0.3时，多普勒效应显著的条件下，碰撞再构引起的四波混频与双光子共振非简并四波混频谱线可以同时获得。通过0.3和1.3时的四波混频谱线对比，可以看出实线的双四波混频线宽明显大于虚线的四波混频谱线线宽，这是由于当0.3时，多普勒效应显著，对四波混频谱线的线宽有贡献引起的。 (a) (b) 图4. 碰撞再构引起的四波混频信号峰值随压强变化关系曲线其中0.3(实线),1.3(虚线

23、)，, ,，=-150(a),-300(b)。图4为碰撞再构引起的四波混频信号峰值随压强变化关系曲线，其中 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，=-150(a),-300(b)。可以看出随着缓冲气压P的增加，碰撞再构四波混频谱线的峰值也相应增强，反映了能级上原子布居数量的增加。图4（b）中实线（多普勒效应显著时的谱线）和虚线（消多普勒效应时的谱线）几乎重叠，表明能级上的原子布居是由碰撞效应引起，而多普勒效应对其影响微乎其微。图4（a）中低缓冲气压时，多普勒系统（0.3）中的碰撞再构四波混频峰值明显高于消多普勒系统（1.3）中的峰值，是由于多普勒展宽使双光子共振四波混频谱线和碰撞再构四波混频

24、谱线出现了部分重叠，如图3（f）所示。=0附近的双光子共振非简并四波混频的信号对碰撞再构四波混频谱线的峰值产生叠加引起的。 （a） （b） （c） （d）图5.碰撞再构四波混频谱线峰值随失谐变化曲线其中0.3(实线),1.3(虚线)， ,，= 1（a），3（b），5（c），8（d）图5为不同缓冲气压下，碰撞再构四波混频谱线峰值随失谐变化曲线。其中0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 1（a），3（b），5（c），8（d） 。图中显示，当300时，碰撞再构四波混频的峰值随失谐增加迅速增强，这是由于这时作为归一化标准的双光子共振非简并四波混频信号峰值，由于失谐过大得不到能级的共振增强而迅速减

25、弱引起的。多普勒展宽（实线）可以缓解这种失谐情况，因而相应的峰值变化较缓慢。其次，我们来研究温度对双四波混频信号的影响。 图6为=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 8，50K，100K(a), 300K(b),900K(c),1200K（d）时的NFWM信号强度I与耦合光失谐的关系曲线。将双光子共振非简并四波混频信号强度的最大值归一化为一。图中显示随着温度增加，多普勒系统中的碰撞再构引起的四波混频信号（实线）和非多普勒系统中的碰撞再构引起的四波混频信号（虚线）都相应增强。两种系统下谱线随温度变化趋势一致。多普勒效应对四波混频谱线的影响主要表现为谱线的展宽和频率的较小偏移。

26、 图7为不同缓冲气压下，碰撞再构四波混频信号峰值随温度变化曲线。其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 1（a），3（b），5（c），8（d）。图中表明碰撞再构四波混频随温度增加而增强。当温度小于300K时，碰撞再构四波混频随温度增加较快；而当温度较高时，碰撞再构四波混频随温度增强的趋势变缓。多普勒展宽系统中的碰撞再构四波混频谱线（实线）要强于消多普勒系统中的相应谱线（虚线）。 (a) (b) (c) (d)图6 不同温度下的NFWM信号强度随失谐的变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 8，50K，100K(a), 300K(b),900K

27、(c),1200K（d） 图7.碰撞再构四波混频信号峰值随温度变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 1（a），3（b），5（c），8（d）接下来，我们来研究碰撞展宽系数对双四波混频谱线的影响。图8是不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,= 8（d），1.0（a），4.0（b)，10.0(c), 20(d),30(e)，50（f）。图中显示，较大时，碰撞再构四波混频谱线受到抑制。当较小时，消多普勒展宽系统下的碰撞再构四波混频稍强于多普勒系统下的碰撞再构四波混频。而当增大时，多普勒系统中的碰撞再构四波

28、混频受到的抑制要小于消多普勒系统。 (a) (b) (c) (d) (e) (f)图8. 双四波混频信号随失谐变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,= 8（d） ，1.0（a），4.0（b)，10.0(c), 20(d),30(e)，50（f）。图9是不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，,，= 8（d），1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图中显示，增大时，碰撞再构四波混频谱线获得增强。消多普勒展宽系统下的碰撞再构四波混频获得的增强强于多普勒系统下的碰撞再构四波混频。而越大，消多普勒系统中的碰撞再

29、构四波混频获得的增强越明显。 (a) (b) (c) (d)图9 四波混频信号随失谐变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)，, ,，= 8（d），1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图10为不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)， ,，= 8（d），1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图中显示，并不对碰撞再构四波混频的谱线产生影响。 (a) (b) (c) (d)图10.四波混频信号强度I与耦合光失谐的变化曲线其中=-150, 0.3(实线),1.3(虚线)， ,，= 8（d），1.0(a)，2(b

30、),5(c),10(d)392.3 小结在本章中，我们理论研究了缓冲气压、温度、碰撞展宽系数对双光子共振非简并四波混频和碰撞再构引起的四波混频的影响。发现随缓冲气压的增强，碰撞再构四波混频的谱线相应增强，它反映了碰撞引起的能级上的原子布居情况。因此，我们研究的双四波混频方法可以作为研究碰撞引起的能级再分布的有效手段。考虑多普勒效应，失谐较小时，碰撞再构四波混频被多普勒展宽所覆盖；只有失谐足够大时，才可以观测到碰撞再构四波混频信号。第3章 多普勒缀饰系统中应用非简并四波混频研究碰撞效应第3章 多普勒缀饰系统中应用非简并四波混频研究碰撞效应第二章中我们在三能级系统中的采用非简并四波混频研究了原子碰

31、撞效应。在此基础上，本章引入新能级从而构成级联四能级系统，并且非简并四波混频的顶能级和新能级之间加入强耦合场，使原三能级系统变为缀饰系统。考虑多普勒效应的条件下，在该缀饰系统中采用非简并四波混频来研究碰撞效应。3.1 基本理论缀饰系统中的非简并四波混频是一个有四束光参加作用的五阶非线性过程。其中入射光2和2的频率为2，两者以一个微小的夹角1同方向入射，光束1的频率为1，其入射方向为束2的反方向。光束3为强耦合光场，它以3的频率与光束2完全重合同方向入射（图11(a)）。图11 缀饰系统中的共振NFWM原理图如图11(b)所示的级联四能级系统中，能级和，和，和分别以固有共振频率1，2和3耦合，其

32、偶极跃迁矩阵元分别为，和。图11（b）和（d）中存在于三能级中的四波混频，分别是第二章研究的双光子共振非简并四波混频和碰撞再构引起的非简并四波混频。在此基础上，我们使用频率，沿与光束2相同方向传播的强耦合光束3驱动到的耦合，从而使能级分裂为、态形成缀饰原子系统。这时原三能级系统中的双光子共振非简并四波混频和碰撞再构四波混频变成了缀饰系统中的双光子共振非简并四波混频（图11（c）和碰撞再构非简并四波混频（图11（e）。在该系统中我们考虑多普勒效应，采用双非简并四波混频来研究碰撞效应。图11所示的级联四能级体系的哈密顿量为 （3.1.1）式中：，为原子的偶极跃迁频率与入射光频率的失谐量， ，为频率

33、分别为1，2，3的激光束的场强，其中，和，分别为光束1，2，2，3的波矢和振幅。首先，推导缀饰系统中起始于能级的双光子共振非简并四波混频。其微扰链为，通过密度矩阵方程： (3.1.2)在假设，和很小的情况下，耦合光场强度大小能够随意给出；定义耦合系数：，。n0为能级和之间的横向弛豫速率，它可以被表述为，式中的和分别是由于自发辐射弛豫速率和碰撞展宽展宽系数，P为缓冲气压的压强。和第二章相同，光束1与2、3沿着相反的方向传播，两束光2与光束2夹角十分小，最终产生的信号光沿着2相反的方向。所以有近似关系： 。考虑到初始状态下，系统位于基态，因此可以假定1，由光束1引起的矩阵元满足： (3.1.3)在稳态条件下，上式的解为： 接着，光束2感生出原子相干，由于耦合场的影响，需要联立求解方程组： (3.1.4)稳态条件下，我们有： (3.1.5)最后，双光子相干被光束2探测，通过式： (3.1.6)可以求出。于是我们有： (3.1.7)式中定义和。NFWM信号的强度I正比于，PT为非线性极化强度，可表达为： (3.1.8)相应的多普勒缀饰系统中双光子共振非简并四波混频的信号强度为： (3.1.9) 其次，推导缀饰系统中起始于能级的碰撞再构非简并四波混频。其微扰链为，同样求解密度矩阵方程： (3.1.10)由光束2引起的原子相干满足： (3.1.11)考虑到耦合场，我们