基于WSR反应器不同稀释介质条件下MILD燃烧分区特性研究

1、中国工程热物理学会学术会议论文燃烧学编号： 184248基于WS或应器不同稀释介质条件下 MILD 燃烧分区特性研究 栾聪聪，涂垚杰，谢逸豪，刘豪(华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，武汉430074 )(Tel Email:m201771048)摘要： 本文利用化学动力学分析软件CHEMKIN 中的 WSR 模型，从数值模拟角度首次将NO 排放考虑至分区标准，确定了 MILD燃烧区的温度上限，对 CH4在WSR反应器中的燃烧分区进行了重构， 进一步明确 MILD燃烧区；其次研究了不同当量比和稀释介质(H2O、CO2)对燃烧特性和分区的影响。结果表明：在 O2/N2气氛

2、中，以NO排放确定温度上限后，CH4只能在低氧浓度下实现 MILD燃烧。适当增加或减小当量比可提高MILD燃烧的氧浓度上限(Xo2up*)和温度上限(Tinup*)。H2O和CO2的稀释气氛都可减小HTC 区，增大MILD 区，并提高MILD 燃烧的氧浓度上限和温度上限，且CO2作用更显著。原因在于：H2O和CO2的稀释气氛会影响燃料的自燃温度和熄火温度，并且均可降低反应器温度，使得反应器温升降低，NO 排放相对减少。关键词 ： MILD 燃烧分区；氧浓度上限；温度上限；NO 排放；稀释气氛0 引言2015 年北京市发布新锅炉大气污染物排放标准：2017 年 4 月 1 日后，在用锅炉氮氧化物

3、排放浓度限值为80 mgm-3,新建锅炉氮氧化物排放浓度限值为30 mg-m-3。MILD( Moderate & Intense Low Oxygen Dilution ) 燃烧是温和的、低氧稀释条件下的一种燃烧模式 , 因其具有均匀的温度分布、良好的燃烧稳定性、非常高的燃烧效率以及极低的NOX排放等特点1, 2 ，被国际燃烧界誉为21 世纪最具发展前途的新型燃烧技术之一。W nning等人3根据CH4在FLOX燃烧器中炉膛温度和内部卷吸率的关系将燃烧分为四个区域：Traditional combustion、 Unsteady combustion 、 Flameless oxid

4、ationcombustion、NO Reaction,当炉膛温度高于自燃温度且内部烟气卷吸率Kv>3时才可发生FLOX燃烧。然而烟气卷吸率(丸)并不容易通过实验测得，考虑Kv和氧气浓度关系， Rao 和 Levy 等人 4 通过实验建立初始温度和氧浓度的燃烧分区图，其中 FLOX燃烧发生在初始温度高于自燃温度且氧浓度小于12%的区域。Katsuki 和 Hasegawa 等5通过预热空气至 Tair>Tsi,研究了 C3H8在空气中的自燃温度和熄火温度极限，将燃烧分为 HITAC 、 TC、 NR 三个区域，发现在各氧浓度下只要空气预热至较高温度就可发生HITAC。Tsuji等6

5、深入研究HITAC技术发现当降低空气中氧浓度时，C3H8燃烧的火焰逐渐变为蓝色，表明火焰温度相对降低，这种燃烧模式和FLOX 的燃烧特征相似，也被之后的 Gupta7研究团队称作无焰燃烧( Colorless distributed combustion )。此外， HiTAC 通常应用于回收废气中热量的再生燃烧器系统( regenerative burnersystem (RBS) 8, 9，同时 RBS 系统通过高速空气射流给炉膛创造烟气卷吸环境，这样在实际应用中HiTAC 的燃烧特性将会和FLOX 燃烧特性很接近。Cavaliere 和 deJoannon10分析了 FLOX和HITAC

6、燃烧特性，将这些燃烧定义为MILD燃烧。Cavaliere等人10对MILD燃烧定义是：混合反应物的进口温度（Tn）高于自燃点温度（Tsi）,燃烧过程中相对于进口温度下的最大温升（AT = Tmax - Tin）低于自燃点温度，也就是：Tin > Tsi, AT V Tsi。王飞飞等人11, 12根据此定义利用 WSR模型通过改变反应物 的稀释率、当量比和燃料进口温度做出了燃烧分区图，即根据不同的条件把燃烧分为传 统燃烧区、MILD燃烧区、准MILD燃烧区和高温燃烧区，研究表明在高氧浓度下只要 预热温度足够高就能达到MILD燃烧条件。然而，MILD燃烧是降低 NOx排放的新燃烧技术，而热

7、力型NOx对高温极为敏感，虽然在高氧浓度下提升预热温度可降低温升并 达到MILD燃烧条件，但必然导致NOx的大量生成，显然与MILD燃烧低NOx排放特性 不符，因此明确MILD燃烧分区预热温度上限显得尤为重要，但如今的研究却并未考虑过这一问题。此外，Oxy-steam和Oxy-fuel燃烧技术能进一步降低 NOX的排放，因为H2O和CO2 的物理化学性质都与 N2有显著差异。H2O和CO2的化学活性比 N2高，同时。2分子在 不同气氛下的扩散速率也有所不同。因此，当氧化剂中含有H2O和CO2时，燃料燃烧特性及分区也会有所改变，而当前H2O和CO2对燃烧分区的影响研究较少。因此，本文首先考虑NO

8、排放问题确定预热温度上限，进一步明确CH4在O2/N2中的MILD燃烧区；其次，考虑不同当量比和稀释气氛（H2。、CO2）对CH4在WSR反应器中燃烧特性和分区的影响。1化学动力学计算方法本文采用CHEMKIN PRO 软件13中WSR反应器模型，该模型是零维反应器，不 考虑湍流和扩散作用，燃料可进行均相绝热燃烧。该模型可以使反应物在反应前混合完 全，它已广泛应用于火焰稳定性分析、NOx生成机理、燃烧分区等方面 14-16。图1给出了该模型结构示意图，当进口温度高于燃料自燃点时，反应器内燃料会剧烈燃烧。图1 WSR模型示意图反应机理采用 GRI-Mech3.0机理17,该机理被广泛地应用于预测

9、CH4、CO、H2气体燃料燃烧过程中的火焰传播速度、生成物分布以及着火延迟时间等燃烧特性，并得 到了很好的验证14-16, 18, 19。模拟工况在 P=1atm,停留时间i=1.0s下进行以保证燃料 在反应器中充分燃烧，首先考虑NO排放确定温度上限，重构 CH4在O2/N2（040%）下二06=1.0=1.4的MILD燃烧分区图；其次由于H2O和CO2的物理化学性质有很大差异，而稀释气氛对MILD燃烧分区影响的研究较少，故本文研究了H2O和CO2对CH4在WSR反应器中燃烧特性和分区的影响，研究工况如表1所示：表1氧化剂各组分体积比工况O2%N2%CO2%H2O%0-40%100-6020-

10、40%80-4002030-40%80-4020040-40%80-4010102燃烧分区划分方法根据MILD燃烧定义，Tsi和Tex是CH4燃烧分区的关键因素，图 2（a）给出了不同 氧浓度下，反应器内温度（Twsr）随进口温度（Tin）在400K2000K变化的曲线，即“ S” 曲线20。曲线中上下两折点分别代表剧烈燃烧和缓慢氧化状态，所对应的温度就是甲 烷的自燃温度（Tsi）和熄火温度（Tex）,两状态之间的部分是不稳定燃烧区域的趋势。当 Tin<Tsi时，未发生燃烧，反应器温度和入口温度相同；Tin>Tsi时，反应器内温度急剧上升，并随进口温度的升高而升高。由图 1（a）知

11、CH4自燃温度（Tsi）和熄火温度（Tex）都随 氧气浓度升高而降低，相对于Tsi, Tex对氧浓度变化更加敏感。同时，随氧气浓度升高反 应更剧烈反应器内温升也会升高，但在自燃温度处的温升（4Tsi）最高，继续升高进口温度，反应器内温升（T）将逐渐降低。这是因为：反应器内温度随进口温度升高而升高， 过高的温度会使反应器内CO2和H2O分解成CO和H2,造成燃烧不完全，产热减少使得温升（降低；另一方面 WS阪应器内各种气体比热容随温度升高而增大，在产热 相同情况下，温升就会降低。图2（a ）CHO2/N2中不同氧浓度下的S曲线（b）不同氧浓度下的 Tsi和Tsi图2 （b）给出了氧浓度040%范

12、围内的自燃温度（Ts）曲线和TTsi时对应的温升曲 线（TsJ,可以发现存在临界氧浓度Xo2=9.7%,低于此浓度丁<丁皿这符合MILD燃烧的判定条件（Tin>Tsi and T<Ts。；高于此浓度时 T>Tsi,但图2 （a）表明继续升高进 口温度会使AT降低直至降至TuTsi即可满足MILD燃烧判定条件。这说明：X02<Xo2*.时，MILD燃烧不需要局温条件，当Xo2>Xo2时，必须预热至局温使得 TYTsi才符合MILD燃烧条件。图3给出了氧浓度分别为 10% 15% 20%寸的反应器温升随进口温度变化曲线，反 应器温升随进口温度增大而不断减小，当进

13、口温度增加至1124K,1740K,1930K时对应温升等于各氧浓度的自燃温度分别为975K,947K,930K,继续增大进口温度即可满足MILD燃烧的TYTsi条件。因此本文依据 Xo2*=9.7%临界条件将这两种满足MILD燃烧条件的方式划分为两个区域，XO2> XO2时，定义该区域为 Conditional MILD combustion(CMC);Xo2< X02 时定义该区域为 Unconditional MILD combustion(UMC)。1600 _800 02=10%. 02=15%, 02=20%14001200 ,1000T=975K.T=947K1000

14、1200140016001800Inlet temperature(K)1800 .1.1 1.1.12400ore pm Ort OTPerurorep meT12009001800150021002000Oxygen molar fraction(%)图3不同氧浓度下温升随进口温度变化图4 CH4/02/N2在WSRI型下的燃烧分区图（=1.0）根据以上分析，Xo21弁MILD燃烧区分成两部分，低于此浓度进口温度只需大于自燃点即可实现 MILD燃烧，高于此浓度进口温度必须足够高才能进行MILD燃烧。结合MILD 燃烧定义：Tin>Tsi和T<Tsi,以及四条分界线：Tin=Ts

15、i、Tin=Tex、T=Tsi、Xo2 = Xo2*,图4给出了甲烷在 O2/N2气氛中燃烧的分区图，分为六个区域：UMC然烧区，此区域内燃烧温和，温度分布均匀，Tin>Tsi即可实现MILD燃烧；CMC燃烧区：此区域氧浓度大于Xo2 ,进口温度足够高时可满足MILD燃烧；HTC区，高温燃烧区，燃烧剧烈，TATsi； USC区，不稳定燃烧区，进口温度低于自燃温度高于熄火温度；FC区，进口温度低于自燃温度，温升高于自燃点，可依靠氧化积聚热量；NR区，无着火发生。3 CH4在QN2气氛下燃烧分区的重构180 International NO emission standard m150 2

16、0 120-%NO emission limit for MILD combustion000 9 6 3 nESOP me ONLaboratory-scale experiments1101001000Thermal capacity (kW)图5当前NO排放标准及MILD燃烧实验NO排放值由图4知无论氧浓度高或低，只要预热温度足够高就可实现MILD燃烧，然而进口温度过高必定导致 WSR反应器温度过高，在温度达到2000K以上时，导致大量热力型NOx生成，而MILD燃烧的目的不仅是温度分布均匀，更重要的是实现低污染排放，这显然不符合MILD燃烧目标。图5展示了当前国际NO排放标准15078

17、0Ppm3%221,22,而MILD燃烧技术可降低 NO排放50%£右，同时在 MILD燃烧实验中NO排放最大值来自Szeg? et al的实验中 接近60Ppm觌23。因此根据当前 NO排放标准、MILD燃烧实验NO排放值并结合2015年北京市发布新的锅炉大气污染物排放标准：2017年4月1日后，在用锅炉氮氧化物排放浓度限值为80mg m-321-23可确定 WSR反应器中MILD燃烧的温度上限。我国燃气锅炉以基准氧含量3班标准，按下式折算确定大气污染物基准氧含量排放浓度：21,本文以最新 NOx排放PM值80mg m-3计算NOx排放限值约为107Ppm3%O为方便计算本文以=1

18、00ppm3%O标准确定MILD燃烧温度上限，同时为满足将来更为严格的排放标准，也给出了二60ppm3%2和=30ppm3%2时的温度上限。27000)mnKP2o 学 图PSB S-U ON481216202428323640初始氧浓度(%)22500 _180001350090004500mphr2 O %3nnrs&r mE o N图6 （a） CH4/O2/N2在不同氧浓度（040%）下NO非放（b）氧浓度（010%）下丁产丁币的NO排放图7 CH4/O2/N2在WSR模型下的燃烧分区图（=1.0）图6 （a）给出了氧浓度在 040磁围内，各氧浓度下满足MILD燃烧所需最低进口

19、温度和 品订与的NO排放曲线。Xo2> Xo2时，CM5虽?t足MILD燃烧判定条件，但其 NO排放量显著增加并远超过NO排放标准；由图6（b）知Xo2< Xo2*时，存在临界氧浓度XO2 p =8.2%, XO2 p < Xo2< XO2 时，NO 生成大于 100ppm； Xo2< Xo20时存在温度上限 Tin uP, Tin> Tinup时，NO生成大于100Ppm，将这两种NO生成大于100Ppm的区域同CMC区一起划分为 Pseudo-MILD combustion(PMC) , Tin <Tin叩时将此区域划分为 UMC区。 图7给出了=

20、1.0时的燃烧分区图，添加氧浓度上限后 MILD燃烧将只存在于低氧浓度。4当量比对CH4在Q/N2气氛中燃烧分区的影响比的关系图8给出了不同进口温度、氧浓度下NO生成量与当量比的关系，较低氧浓度下，NO排放在 =1.0左右达到最大值，这与 Steven等人的模拟结果相同24,当氧浓度和 进口温度增加时，NO排放最大值的当量比会减小，CH4实现MILD燃烧需要低氧浓度条件，因此增大或减小当量比可有效降低NO排放，扩大MILD燃烧区。er Hr a ep m QTLAr pLKHer Mrarep m art p图9 CH4/O2/N2在不同当量比下氧浓度 040%范围内的燃烧分区图(a)=0&#

21、169;b)=1.Qc)=1.4通过分析，图9考虑到NO排放量确定进口温度上限，进一步明确了不同当量比下 (二0.6、=1.0、=1.4)CH4/O2/N2在WSR反应器中的燃烧分区图,各区域判定条件如 表2所示，可发现由于 NO排放原因，=1.0时MILD燃烧区将只存在于低氧浓度(<Xo2uP*=8.2%),这表明稀释氧浓度是MILD燃烧的重要条件，氧浓度降低会使得NO生成量大大减小。另一方面，相对于 =1.0时的工况，=0.6和=1.4时的Tsi略微降低， NO=100ppm曲线大幅升高，这就使得其UMC然烧区范围大大增大，能实现MILD燃烧的氧浓度上限和温度上限增大，=06=1。=

22、1.4时实现UMC燃烧的氧浓度上限分别为14.1%、8.2%、12.7%,由此可见适当减小或增大当量比可扩大UMC燃烧区并提高实现UMC然烧的氧浓度上限(Xo2up*)和进口温度上限(Tinup*)。表2不同燃烧区的判定条件Combustion regimeMathematical criterionNo reaction (NR)Unsteady combustion (USC)andFeedback combustion (FC)andUnconditional MILD combustion (UMC)Pseudo-MILD combustion (PMC)andHigh tempera

23、ture combustion (HTC)and5 H2O和CO2对CH4在WS阪应器中燃烧特性的影响5.1 H2O和CO2对反应器温度和组分影响图10 H2o、CO2对反应器内T的物理化学效应影响(a)不同当量比下(b)不同进口温度下 (XO2=4%,T=1250K, i=1.0s )本文对比了不同稀释气氛对WSR反应器温度的物理化学效应的差异，化学惰性组分FN2、FH2O、FCO2分另1J与山、H2O、CO2的物理特性相同，而不参与任何化学反应。FN2与FH2O、FCO2之间的差异分别表示 H2O、CO2的物理效应对反应器温升影响，而FN2与N2、FH2O与H2O、FCO2与CO2间的差异

24、分别表示 N2、H2O、CO2的化学效应对 反应器温升的影响。图10给出了 CH4在MILD燃烧状态下(XO2=4%,T=1250K,营1.0s)不同当量比和不同进口温度下，反应器温升随稀释气氛的变化情况，由图10 (a)可知，Tin=1250K时在不同当量比下，与 N2相比，H2O和CO2的物理效应均能降低反应器温升，且CO2物理效应降低温升的效果大于H2O的物理效应，因为在 T=1250K时，Cp,co2>Cp,h2o>Cpn2,在产热相同情况下， 热容大的温升相应减小。H2O和CO2的物理效应对反应器温升的影响远大于化学效应对温升的影响，物理效应在=1时对温升影响达到最大。H

25、2O的化学效应在T=1250K时对温升影响不明显， 而CO2的化学效应可降低反应器温升，并在=1时影响最大。由图10 (b)知，=1时不同进口温度下 H2O和CO2的物理化学效应 都会使反应器温升降低，且随着进口温度不断升高H2O和CO2的物理效应对温升影响几乎不变，而化学效应对温升的影响却不断增大，且 CO2化学效应对温升影响更大。也就是说在温度不高情况下，H2O和CO2的物理效应时是温升降低的主要来源，在高温情况下，H2O和CO2的化学效应可使反应器温升大大降低，甚至高于其物理效应对温升的影响。图11展示了 CH4在Xo2=4%工况下，反应器 CO、NO浓度随进口温度变化情 况，相对N2气

26、氛，当 出0=20%寸，CO和NO的浓度都大大降低，且都随进口温度升高 而升高，因为高温情况下会使 C02向CO转化增强。在H2O=10% CO2=10%工况下，NO 浓度都大大降低，而 CO浓度升高，这是由于稀释气氛中存在C02,增大了 CO浓度。通过以上分析可以发现，在当量比情况下预热温度的升高以及“0、C02的稀释气氛都有利于5.2 H2O和CO2对CH4燃烧分区的影响由于H2O和CO2的稀释气氛都可降低反应器温升和NO浓度，必然会对燃烧分区产生影响，故本文研究了4中工况下的 Tsi、Tex、T=Tsi、NO=100ppm3%甯曲线变化并绘制了不同稀释气氛下CH4在WSR反应器中的燃烧分

27、区图。kK(e Ur orep m OTtelp8501150 :1100 二1050 :1000 二950 -900 :Tsi O2+N2=100%Tsi H2O=20%Tsi CO2=20%Tsi H2O=10 CO2=10%1200 ii.ii.iii 1 B 1 1 1 1 B I 1 1- I . I . 11200012345678910Oxygen molar fraction(%)3640048121620242832Oxygen molar fraction(%)24000481216202428323640Oxygen molar fraction(%)kKvaTHTSI

28、epm Ftpp18001000024681012Oxygen molar fraction(%)图12不同气氛下各曲线的变化情况 (a)T si (b)T ex (c) T=Tsi (d)NO=100ppm3%O由图12知，相对与 O2/N2气氛，在H2O=20% H2O=10% CO2=10%：况下，Tsi均有 所降低；在CO2=20%X况下，丁卬变化不明显。在三种工况下：Tex均增大，T=Tsi的进口温度均降低，NO=100ppm3%O2进口温度均升高，且 “O=10% CO2=10%勺几条曲 线均处于H2O=20%FH CO2=20%勺曲线之间。由此可见：H2O对Tsi的影响大于CO2

29、对其影响，可降低Tsi; H2O和CO2可提高Tex,且CO2对Tex影响更大；在CO2=20%T况下ATMTsi 的进口温度低于 H2O=20%寸aTMTsi的进口温度；在 CO2=20%T况下NO=100ppm3%O 进口温度高于H2O=20%寸NO=100ppm3%Oj进口温度。Oxygen molar fraction(%)Oxygen molar fraction(%)Oxygen molar fraction(%)Oxygen molar fraction(%)图13不同气氛下的CH4燃烧分区图图13给出了不同稀释气氛下的MILD燃烧分区图，可以发现和O2/N2气氛比较：其它三种工

30、况下的 HTC区均有明显减小，而UMC然烧区均有明显增大，实现MILD燃烧的氧浓度上限(XO2up*)均有增大，四种工况的氧浓度上限分别为：8.2%、9.9%、10.4%、10.2%;在同一氧浓度下，实现 MILD燃烧的温度上限均有增大，当Xo2=5%时四种工况的进口温度上限分别为：1320K、1455K、1475K、1472K。这表明，CO2 H2。均可提高CH4实现MILD燃烧的氧浓度上限和温度上限，且CO2的提高作用更显著。6结论本文首次考虑MILD 燃烧低污染特性，将 NO排放量考虑至分区标准，以NO=100ppm3%2为限值确定 MILD燃烧区的温度上限，对 CH4在WSR反应器中的

31、燃 烧分区进行重构， 进一步明确 MILD燃烧区范围；其次研究了不同当量比和不同稀释介 质(H2。、CO2)对CH4燃烧特性和分区的影响，得出的主要结论如下：(1) 对于CH4在O2/N2中燃烧，存在极限氧浓度Xo2=9.7%,低于此浓度时预热温度大于丁与即可满足MILD燃烧基本条件，高于此浓度预热温度必须足够高才可满 足MILD燃烧基本条件(T<Tsi),但过高的预热温度会使热力型NOx大大增加。(2) 首次将NO排放考虑在燃烧分区中，本文以NO=100ppm3(%?为标准确定 MILD燃烧区温度上限，添加温度上限后发现CH4在低氧浓度下(Xo2<Xo2UP*=8.2%)才能进行

32、 UMC(Unconditional Mild Combustion) 燃烧，高于此浓度时由于NO排放较高，本文将其划分为PMC(Pseudo-Mild Combustion)燃烧区。CH4在低氧浓度下，=1.0时的NO排放量最高，因此适当增加或减小当量比可提高MILD燃烧的氧浓度上限(Xo2up*)和温度上限(Tinup*)。(3) H2O和CO2的物理效应和化学效应可降低反应器温度，=1.0时物理效应影响达到最大值；=1.0时在预热温度不是过高时，H2O和CO2的物理效应远大于化学效应对反应器温升的影响；预热温度不断升高，H 2O 和 CO2 的物理效应基本不变，而化学效应降低反应器温度程

33、度不断增强。在当量比情况下预热温度 的升高以及H2O、CO2的稀释气氛都有利于 CH4实现MILD燃烧。(4) H2O的稀释气氛可降低 Tsi,而CO2稀释气氛对Tsi影响不大；H2O和CO2的稀释 气氛可提高Tex,降低NOx排放，且CO2对Tex影响更大。相对与 O2/N2气氛, H2O和CO2的稀释气氛可减小 HTC区，增大UMC燃烧区，并提高CH4实现UMC 燃烧的氧浓度上限和温度上限，且CO2的作用更加显著。参考文献1 Tu Y , Liu H, Su K, Chen S, Liu Z, Zheng C, et al. Numerical study of H 2 O additio

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